過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物研究進(jìn)展

彭雪峰，侯潔蘋，于海斌，張景成

(中海油天津化工研究設(shè)計(jì)院有限公司，催化技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津　300131)

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過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物研究進(jìn)展

彭雪峰，侯潔蘋，于海斌，張景成

(中海油天津化工研究設(shè)計(jì)院有限公司，催化技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津300131)

綜述了過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物的研究概況。通過(guò)引入過(guò)渡金屬，并利用開環(huán)體和閉環(huán)異構(gòu)體共軛結(jié)構(gòu)及幾何結(jié)構(gòu)的差異，使得過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物能夠?qū)崿F(xiàn)光、電、磁信號(hào)的相互轉(zhuǎn)換，并展現(xiàn)出獨(dú)特的用途和優(yōu)勢(shì)，在諸多領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景，已成為人們關(guān)注和研究的熱點(diǎn)，而提高穩(wěn)定性和多功能化則是過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物今后的研究方向和重點(diǎn)。

過(guò)渡金屬-二芳基乙烯；光致變色；光化學(xué)

由于過(guò)渡金屬自身獨(dú)特的光、電、磁性質(zhì)，通過(guò)簡(jiǎn)單的化學(xué)修飾和有機(jī)合成方法，將過(guò)渡金屬砌塊與二芳基乙烯化合物巧妙地結(jié)合起來(lái)，利用過(guò)渡金屬砌塊和二芳基乙烯化合物之間的配位作用，就可以得到性能獨(dú)特、結(jié)構(gòu)新穎的過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物，并展現(xiàn)出獨(dú)特的用途和優(yōu)勢(shì)，在日常生活和國(guó)防建設(shè)中有重要的研究?jī)r(jià)值和潛在的應(yīng)用前景，已成為人們廣泛關(guān)注和研究的熱點(diǎn)[1]。

本文將對(duì)過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物的研究進(jìn)展做一個(gè)簡(jiǎn)要的概述總結(jié)。

1　鉑-二芳基乙烯化合物

2003年，Tian等[2]報(bào)道了一些含二芳基乙烯卟啉結(jié)構(gòu)的鉑和鎂化合物，這些化合物具有良好的近紅外光致變色功能，在無(wú)損讀取的可擦寫存儲(chǔ)器件和熒光探針中有潛在的用途。

2005年，Kang等[3]報(bào)道了含四個(gè)二芳基乙烯結(jié)構(gòu)的鉑金屬化合物，其在紫外光照射下，四個(gè)二芳基乙烯單元不能實(shí)現(xiàn)全光環(huán)化反應(yīng)，核磁結(jié)果顯示：鄰位的二芳基乙烯單元不能同時(shí)發(fā)生光環(huán)化反應(yīng)，而對(duì)位的二芳基乙烯單元?jiǎng)t可以同時(shí)發(fā)生光環(huán)化反應(yīng)。

2006年，Yam等[4]合成了含鄰菲啰啉結(jié)構(gòu)的二芳基乙烯-鉑化合物，其在不大于480 nm波長(zhǎng)的光照射下，通過(guò)環(huán)化反應(yīng)轉(zhuǎn)變成其關(guān)環(huán)態(tài)，然后在大于500 nm波長(zhǎng)的可見(jiàn)光照射下，通過(guò)環(huán)裂反應(yīng)又轉(zhuǎn)變成其開環(huán)態(tài)，展示出了良好的光致變色性能。

2009年，Branda等[5]報(bào)道了兩個(gè)含聯(lián)三吡啶結(jié)構(gòu)的不對(duì)稱二芳基乙烯-鉑化合物，當(dāng)二芳基乙烯單元與鉑金屬砌塊之間通過(guò)共軛基團(tuán)橋連時(shí)，可以發(fā)生金屬敏化的光環(huán)化反應(yīng)，而非共軛基團(tuán)的引入則會(huì)阻礙二芳基乙烯-鉑化合物分子內(nèi)的能量轉(zhuǎn)移，使其不能發(fā)生有效的金屬敏化光環(huán)化反應(yīng)。

2011年，Raithby等[6]報(bào)道了一個(gè)對(duì)稱的二芳基乙烯-鉑炔化合物，通過(guò)鉑促進(jìn)的S0→T1的系間竄越和電荷轉(zhuǎn)移躍遷作用，使得二芳基乙烯-鉑炔化合物開環(huán)態(tài)的吸收光譜從紫外區(qū)擴(kuò)展到了可見(jiàn)區(qū)，從而使其能夠發(fā)生可見(jiàn)光照射的光環(huán)化反應(yīng)。

2011年，Yam等[7]合成了六個(gè)二芳基乙烯-鉑化合物，并對(duì)其電化學(xué)、光物理及光致變色性能進(jìn)行了詳盡的研究。結(jié)果表明，這些化合物均表現(xiàn)出了良好的光致變色性能，而溫度的升高會(huì)降低其關(guān)環(huán)態(tài)的熱穩(wěn)定性，此外，通過(guò)對(duì)二芳基乙烯-鉑化合物末端的氯原子進(jìn)行功能化修飾，可以構(gòu)筑多功能的光致變色化合物。

2011年，Yam等[8]又報(bào)道了一些具有近紅外光致變色性能的二芳基乙烯-鉑化合物，而且大部分化合物在溶液、玻璃態(tài)甚至固態(tài)時(shí)都可以產(chǎn)生強(qiáng)烈的紅色3IL/3MLCT磷光。此外，通過(guò)對(duì)吡啶和鉑金屬砌塊上的取代基進(jìn)行修飾就可以實(shí)現(xiàn)對(duì)二芳基乙烯-鉑化合物光致變色性能的有效調(diào)節(jié)，可為今后含金屬砌塊光致變色材料的設(shè)計(jì)提供借鑒和指導(dǎo)。

2012年，Zhu等[9]通過(guò)精準(zhǔn)地控制各單元砌塊的數(shù)量、大小及形狀，利用鉑配位驅(qū)動(dòng)的超分子自組裝作用，構(gòu)建出了兩個(gè)具有六邊形結(jié)構(gòu)的二芳基乙烯-鉑化合物，這兩個(gè)化合物不僅具有優(yōu)秀的光致變色性能，而且在光驅(qū)動(dòng)下能夠可逆地實(shí)現(xiàn)超分子的定量轉(zhuǎn)變，這為今后實(shí)現(xiàn)超分子到超分子的可逆定量轉(zhuǎn)變提供了一種新的方法。

2013年，Chen等[10]報(bào)道合成了一系列含兩個(gè)二芳基乙烯單元的鉑金屬化合物，并對(duì)其光物理、電化學(xué)及光致變色性能進(jìn)行了詳細(xì)的研究，結(jié)果表明，所有的鉑金屬化合物在光激發(fā)下展示了可逆的光致變色性能，此外，作者通過(guò)巧妙地設(shè)計(jì)鉑金屬化合物的分子結(jié)構(gòu)，不僅實(shí)現(xiàn)了環(huán)化吸收峰的逐漸紅移，而且實(shí)現(xiàn)了雙重化合物的分步光致變色，并最終得到了100%全閉環(huán)結(jié)構(gòu)的光穩(wěn)態(tài)，這為今后調(diào)節(jié)分步光致變色提供了一種新的途徑。

2014年，Yam等[11]報(bào)道了幾個(gè)含二亞胺結(jié)構(gòu)的二芳基乙烯-鉑炔化合物，在光激發(fā)下，所有的鉑金屬配合物展示了可逆的近紅外光致變色性能，而且，它們的光物理和電化學(xué)行為可以通過(guò)改變配體上的取代基來(lái)實(shí)現(xiàn)調(diào)節(jié)，這對(duì)今后其他過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物(尤其是近紅外光致變色化合物)的設(shè)計(jì)具有很好的指導(dǎo)意義。

2　錸-二芳基乙烯化合物

2004年，Yam等[12]報(bào)道合成了含二芳基乙烯單元的鄰菲羅啉錸金屬化合物。其在小于480 nm波長(zhǎng)的紫外光照下，通過(guò)環(huán)化反應(yīng)轉(zhuǎn)變成其關(guān)環(huán)態(tài)，然后在580 nm波長(zhǎng)的可見(jiàn)光照下，通過(guò)環(huán)裂反應(yīng)又轉(zhuǎn)變成其開環(huán)態(tài)，展示出了優(yōu)秀的光致變色性能。

2006年，Yam等[13]緊接著以全文的形式對(duì)含二芳基乙烯單元的鄰菲羅啉配體及其錸金屬配合物光致變色、光物理及電化學(xué)等性質(zhì)進(jìn)行了詳細(xì)的研究和報(bào)道。作者以噻吩硼酸和鄰菲羅啉二溴化合物為原料，通過(guò)suzuki偶聯(lián)反應(yīng)合成了含二芳基乙烯單元的鄰菲羅啉配體L1，并通過(guò)與ReCl(CO)5反應(yīng)合成了含二芳基乙烯單元的鄰菲羅啉錸金屬配合物1，研究結(jié)果顯示，配體L1在波長(zhǎng)小于等于340 nm的光激發(fā)下可以發(fā)生有效的光化學(xué)環(huán)化反應(yīng)，而配合物1通過(guò)金屬到配體電荷轉(zhuǎn)移(MLCT)作用，能使光環(huán)化激發(fā)波長(zhǎng)拓展到了480 nm，并通過(guò)超快瞬態(tài)吸收和時(shí)間分辨發(fā)射光譜證明，MLCT金屬敏化光化學(xué)環(huán)化反應(yīng)是通過(guò)3MLCT激發(fā)態(tài)來(lái)實(shí)現(xiàn)的。

2007年，Yam等[14]報(bào)道合成了一系列含二亞胺結(jié)構(gòu)的二芳基乙烯-錸化合物，與配體相比，錸金屬砌塊的引入，迫使配體的吡啶和咪唑單元共平面化而使其成為一個(gè)共平面的大共軛體系，并最終使得配合物在光激發(fā)下展示出了可逆的金屬配位輔助的近紅外光致變色行為，而且，在保留含二亞胺的二芳基乙烯分子結(jié)構(gòu)的條件下，通過(guò)變換咪唑上的取代基R就能有效地調(diào)節(jié)錸金屬配合物的光致變色性能，這為今后設(shè)計(jì)近紅外光致變色材料提供了一種新的和有效的合成策略。

2012年，Bozec等[15]報(bào)道了一些含兩個(gè)二芳基乙烯結(jié)構(gòu)的錸化合物，這些化合物展示出了光控的非線性光學(xué)性能和良好的發(fā)光性質(zhì)：在紫外光照射下，熒光“ON”而非線性光學(xué)性質(zhì)“OFF”的化合物開環(huán)體能夠有效地轉(zhuǎn)變成熒光“OFF”而非線性光學(xué)性質(zhì)“ON”的關(guān)環(huán)體。

3　鎂-二芳基乙烯化合物

2002年，Tian等[16]通過(guò)簡(jiǎn)潔的路線，首次報(bào)道合成了兩個(gè)含二芳基乙烯單元不對(duì)稱的酞菁金屬配合物。研究結(jié)果顯示，這兩個(gè)酞菁金屬配合物在紫外和可見(jiàn)光照射下，展示出了良好的近紅外光致變色性質(zhì)，在無(wú)損讀取的信息存儲(chǔ)器件中有潛在的應(yīng)用。

2004年，Tian等[17]通過(guò)精練而簡(jiǎn)單的方式，首次報(bào)道合成了含六個(gè)二芳基乙烯單元的雙核四氮雜卟啉-鎂化合物，并對(duì)其光物理、電化學(xué)及光致變色性能進(jìn)行了詳細(xì)的研究，結(jié)果表明，該配合物表現(xiàn)出了良好的近紅外光致變色和電致變色功能，在熒光探針和可擦寫存儲(chǔ)器的光學(xué)讀取方面有潛在的應(yīng)用。此外，作者通過(guò)初步計(jì)算，認(rèn)為該配合物的環(huán)化反應(yīng)發(fā)生在對(duì)位是相對(duì)穩(wěn)定的。

2007年，Luo等[18]報(bào)道合成了含兩個(gè)二芳基乙烯單元對(duì)稱的酞菁鎂金屬配合物。研究結(jié)果顯示，該配合物在光照射下，表現(xiàn)出了良好的近紅外光致變色功能，在無(wú)損讀取的信息存儲(chǔ)器件中有潛在的應(yīng)用。

4　其它過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物

此外，釕[19-26]、鐵[27-29]、鋅[30-36]、銅[37-39]及其它過(guò)渡金屬[40-44]-二芳基乙烯化合物也有報(bào)道，在此，我們不再對(duì)它們做詳細(xì)的介紹。

5　結(jié)　語(yǔ)

由于過(guò)渡金屬本身獨(dú)特的光、電、磁性質(zhì)，將過(guò)渡金屬砌塊引入到二芳基乙烯體系中，利用開環(huán)體和閉環(huán)異構(gòu)體共軛結(jié)構(gòu)及幾何結(jié)構(gòu)的差異可實(shí)現(xiàn)不同信號(hào)(如光、電、磁信號(hào))的相互轉(zhuǎn)換，使得過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物展現(xiàn)出獨(dú)特的用途和優(yōu)勢(shì)，并在光學(xué)信息存儲(chǔ)、生物活性調(diào)控、防偽與鑒偽材料等方面有潛在的應(yīng)用前景，已成為人們廣泛關(guān)注和研究的熱點(diǎn)[45-48]，而通過(guò)引入不同功能的結(jié)構(gòu)單元并提高其穩(wěn)定性來(lái)實(shí)現(xiàn)過(guò)渡金屬-二芳基乙烯化合物的多功能化則是今后的研究方向和重點(diǎn)。

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Research Progress on Transition Metal-diarylethene Compounds

PENG Xue-feng，HOU Jie-ping，YU Hai-bin，ZHANG Jing-cheng

(Key Laboratory of Catalysis Technology,CenerTech Tianjin Chemical Research and Design Institute Co.,Ltd.,Tianjin 300131,China)

The research progress on transition metal-diarylethene compounds was reviewed.By introducing the transition metals,and using the differences of the conjugate and geometric structures between the open-loop and closed-loop isomer,transition metal-diarylethene compounds can realize the transformation among the light,electricity,magnetic signals and show unique advantages and potential applications in many fields.It has become a hot topic of attention and research.Improving the stability and versatility of transition metal-diarylethene compounds will be the research direction and focus in future.

transition metal-diarylethene；photochromism；photochemistry

彭雪峰(1985-)，男，博士，工程師，研究方向?yàn)楣δ懿牧稀⑹突ご呋瘎┑难邪l(fā)與應(yīng)用。

TB34，O62

A

1001-9677(2016)04-0004-04