• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    動(dòng)物源性食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物前處理及檢測(cè)方法研究進(jìn)展*

    2015-12-25 02:01:22周偉娥張?jiān)?/span>李偉青李紹輝蔣受軍李紅娜鄭陽(yáng)張峰
    食品與發(fā)酵工業(yè) 2015年12期
    關(guān)鍵詞:大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素類(lèi)藥物

    周偉娥,張?jiān)?,李偉青,李紹輝,蔣受軍,李紅娜,鄭陽(yáng),張峰

    1(中國(guó)檢驗(yàn)檢疫科學(xué)研究院 食品所,北京,100176)

    2(廣西中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院,廣西 南寧,530299)

    3(廣西藥品不良反應(yīng)監(jiān)測(cè)中心,廣西南寧,530022)

    隨著生活水平的提高,畜牧業(yè)的發(fā)展,獸藥的使用越來(lái)越廣泛。畜禽使用獸藥后,獸藥及其毒性代謝物易蓄積于動(dòng)物體內(nèi),并隨著食物鏈的傳遞,進(jìn)入人體,蓄積于體內(nèi)的獸藥殘留會(huì)威脅人類(lèi)健康,因此食品中獸藥殘留的問(wèn)題日益受到關(guān)注[1-2]。

    大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素作為獸藥中重要一員,在臨床及獸藥領(lǐng)域均得到廣泛使用[3-5]。該類(lèi)藥物不可逆的結(jié)合到細(xì)菌核糖體50S亞基上,阻斷轉(zhuǎn)肽及mRNA位移,選擇性抑制蛋白質(zhì)合成,從而發(fā)揮抗菌作用[6]。該藥常用于治療上呼吸道感染、泌尿道感染和畜禽胃腸道感染等,少量使用能促進(jìn)畜禽生長(zhǎng)[7-9]。但該藥毒副作用多見(jiàn),易造成胃腸道反應(yīng),肝腎損傷、耳蝸神經(jīng)受損、嚴(yán)重者可導(dǎo)致各種慢性中毒或“三致”等危害[10]。為保障食品安全,歐盟委員會(huì)和我國(guó)農(nóng)業(yè)部235號(hào)公告都對(duì)食用性組織中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物的最大殘留限量作出了規(guī)定,如表1示。因此,建立高效、簡(jiǎn)便的檢測(cè)分析方法以嚴(yán)格控制動(dòng)物源性食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留是極其必要的。

    截至目前,動(dòng)物源性食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留檢測(cè)方法研究較多,本文綜述了國(guó)內(nèi)外近10年的動(dòng)物源性食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留檢測(cè)技術(shù)相關(guān)文獻(xiàn),擬為進(jìn)一步研究和開(kāi)發(fā)快速、簡(jiǎn)便、高通量方法提供依據(jù)。

    1 大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留檢測(cè)研究現(xiàn)狀

    目前在pudmed數(shù)據(jù)庫(kù)中,以macrolide為檢索詞,一共檢索出92 789篇,近5年約占20%,determination of macrolide為檢索詞,一共檢出29 690篇(約占總數(shù)的32%),近5年約占了22%,如圖1所示。而在中國(guó)知網(wǎng)數(shù)據(jù)庫(kù)中,以大環(huán)內(nèi)酯為全文檢索,一共檢索出18 939篇,近5年約占47%,其中以大環(huán)內(nèi)酯殘留檢測(cè)為全文檢索,一共檢索出文獻(xiàn)1 411篇(約占總數(shù)的7.5%),近5年約占50%,如圖2所示??傮w來(lái)說(shuō),近10年國(guó)內(nèi)外對(duì)大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素的研究都有明顯的上升,近5年國(guó)內(nèi)外有關(guān)大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物研究的文獻(xiàn)比例都較高,而近5年內(nèi)我國(guó)對(duì)于大環(huán)內(nèi)酯的殘留檢測(cè)研究比例比國(guó)外少得多,所以需要進(jìn)一步加大對(duì)食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物的殘留檢測(cè)以保證食品安全,需要深入研究食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物的殘留檢測(cè)技術(shù)。

    表1 歐盟委員會(huì)(EC)和我國(guó)(CHA)農(nóng)業(yè)部235號(hào)公告中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物在食用組織中的最大殘留限量規(guī)定Table 1 The maximum residue limit in edible tissue were regulated by European Commissio and China

    圖1 Pudmed數(shù)據(jù)庫(kù)文獻(xiàn)統(tǒng)計(jì)情況Fig.1 Pudmed database literature statistics

    圖2 中國(guó)知網(wǎng)數(shù)據(jù)庫(kù)文獻(xiàn)統(tǒng)計(jì)情況Fig.2 CNKI database literature statistics

    2 藥物理化性質(zhì)

    大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物基本化學(xué)結(jié)構(gòu)是由14~16元大內(nèi)酯環(huán)與1~3個(gè)去氧氨基糖或者二甲氨基糖通過(guò)羥基縮合成的堿性苷。該藥多數(shù)為弱堿性親酯類(lèi)化合物,一般易溶于極性有機(jī)溶劑如甲醇、乙腈等,微溶于水和弱極性溶劑[14]。該藥氨基糖結(jié)構(gòu)的叔胺基在酸性溶液中可離子化,使其在酸性溶液中有一定的溶解度,但其在強(qiáng)酸強(qiáng)堿中穩(wěn)定性較差。當(dāng)溶液pH <4.0時(shí),大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物的糖苷鍵可能水解,當(dāng)溶液pH >9時(shí),內(nèi)酯環(huán)易開(kāi)裂,因此一般采用偏中性(pH 6~8)的極性有機(jī)溶液中溶解[15-16]。

    3 前處理方法

    大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素在各種動(dòng)物源性食品中均有殘留,如肉類(lèi)、內(nèi)臟、動(dòng)物奶及其制品、禽蛋和蜂蜜等[17-20]。樣品前處理是為了在各種復(fù)雜食品基質(zhì)中最大限度的提取、分離、凈化和富集藥物,以便于儀器檢測(cè)[21]。但由于食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物的殘留水平較低,基質(zhì)復(fù)雜,干擾物質(zhì)多,加大了凈化的難度[22-23],所以需要尋找一個(gè)選擇性強(qiáng)、操作簡(jiǎn)單、回收率高而穩(wěn)定的前處理方法,以解決食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留檢測(cè)問(wèn)題。目前,大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素前處理方法可分為傳統(tǒng)前處理方法和新型前處理方法。傳統(tǒng)前處理方法包括溶劑萃取或液液萃取等方式。新型技術(shù)前處理方法包括固相萃取、加壓液體萃取、中空纖維液相微萃取、基質(zhì)固相分散萃取等。前處理方法各有優(yōu)缺點(diǎn),需要根據(jù)研究的樣品性質(zhì)和待測(cè)物性質(zhì)選擇合適的前處理方法。

    3.1 傳統(tǒng)前處理方法

    大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素的傳統(tǒng)前處理方法是溶劑提取或液液萃?。?4-25]。溶劑提取一般過(guò)程是將樣品勻漿處理后,選擇極性有機(jī)溶劑萃取,在提取過(guò)程中,為了提高萃取效率,水浴、超聲、微波或振蕩等輔助措施均常被采用[26-27],如林潔等[28]采用體積分?jǐn)?shù)20%甲醇水溶液提取蜂蜜中的10種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素,用2 mmol/L乙酸銨水溶液調(diào)節(jié)溶液pH值,利用渦旋、超聲、水浴等輔助提取,回收率可達(dá)94% ~115%。甲醇和乙腈是大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物最常用的提取溶劑[25,29]。劉曄等[30]在豬肝中比較了甲醇、乙腈、甲醇-水、甲醇-偏磷酸等提取溶液,發(fā)現(xiàn)甲醇對(duì)4種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物的提取效率最高。蘇秀華等[31]在水產(chǎn)品中考察了乙腈、甲醇、酸化乙腈、偏磷酸-甲醇和乙酸乙酯等提取溶劑,發(fā)現(xiàn)乙腈對(duì)替米考星的提取效率最高。由于大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素在酸性條件下有質(zhì)子化傾向,容易向水相轉(zhuǎn)移,有學(xué)者認(rèn)為酸化溶劑更有利于提取,張園等[32]在水產(chǎn)品中對(duì)比了甲醇、乙腈和1%的酸化乙腈溶液,認(rèn)為酸化乙腈溶液對(duì)泰樂(lè)菌素的提取效率最高。也有學(xué)者在堿性條件下提取[33-35],但回收率不理想,限制了其的使用,徐錦忠等[35]用NaCO3/NaHCO3緩沖液提取蜂蜜中8種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素,回收率達(dá)60% ~130%。

    食品中多含有脂肪和蛋白質(zhì)等雜質(zhì),因此在檢測(cè)前需要進(jìn)行除脂、沉淀蛋白等除雜過(guò)程[36-37],液液萃取是一種常見(jiàn)的大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物凈化方式。液液萃取法主要基于被測(cè)物與雜質(zhì)在不同溶劑間的分配系數(shù)不同而實(shí)現(xiàn)提取分離凈化。正己烷是常用的萃取溶劑之一[38-39]。張崇威等[40]采用 V(乙腈)∶V(水)=15∶2提取,正己烷液液萃取凈化,UPLC-MS/MS檢測(cè)豬肉、雞肉和雞蛋中7種獸藥殘留(包括3種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素),3種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素的檢測(cè)限為0.5 μg/kg,回收率達(dá)80% ~100%。傳統(tǒng)前處理方法不需要特殊儀器設(shè)備,儀器成本低,操作簡(jiǎn)單,但是繁瑣費(fèi)時(shí),有機(jī)溶劑消耗量大,不利于安全環(huán)保,且共萃取雜質(zhì)較多,增加了凈化的工作量和難度。

    3.2 高新技術(shù)前處理方法

    3.2.1 固相萃取法(SPE法)

    固相萃取(SPE)是大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留檢測(cè)中最為常用的一種前處理方法[29-34]。其利用固體吸附劑將液體樣品中的目標(biāo)化合物吸附,盡量少吸附或不吸附樣品基質(zhì)及干擾化合物,再通過(guò)洗脫液將目標(biāo)物洗脫收集而達(dá)到分離純化和富集的目的。根據(jù)固相萃取柱的作用機(jī)制可分為正相柱、反相柱、離子交換柱、吸附柱和混合柱如Bond Elut Plexa和Oasis HLB等。而大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留樣品均可用上述5種固相萃取柱凈化[29-34],其中用的比較廣泛的是C18柱和HLB柱[41-42]。固相萃取法一般與溶劑萃取相結(jié)合運(yùn)用。Mi等[42]用體積分?jǐn)?shù)70%的乙腈溶液提取魚(yú)肉或蝦肉中7種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素的殘留,并加入硅藻土吸附雜質(zhì),加入NaCl利于分層,還用正己烷除去脂肪后再用HLB柱凈化,回收率達(dá)68% ~85%。林維宣等[43]采用甲醇提取腸衣中7種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留量,水浴減壓濃縮后用磷酸鹽緩沖液復(fù)溶,復(fù)溶液用固相萃取柱凈化,實(shí)驗(yàn)對(duì)比了 C18、Oasis(HLB)和MCX的凈化效果,結(jié)果顯示Oasis(HLB)回收率較理想,可達(dá)70.9% ~98.4%。該法操作簡(jiǎn)便,快速,減少不必要的工序,凈化效果比液液萃取提高很多,且便于自動(dòng)化。

    3.2.2 加壓液體萃取(PLE)

    加壓溶劑萃取通過(guò)提高萃取溫度和壓力,大大降低范德華力、氫鍵、偶極等作用,從而減弱基質(zhì)對(duì)分析成分的吸附作用,提高對(duì)分析成分的溶解能力。該方法具有萃取迅速、自動(dòng)化程度高,萃取劑使用較少,經(jīng)濟(jì)環(huán)保等優(yōu)勢(shì),在食品中大環(huán)內(nèi)酯殘留測(cè)定中多有應(yīng)用[44-46],如 Houda等[47]采用 PLE 法萃取魚(yú)和肉中 7種大環(huán)內(nèi)酯的殘留,回收率達(dá)77%以上,效果令人滿意。

    3.2.3 中空纖維液相微萃取(HF-LPME)

    HF-LPME是近年發(fā)展而來(lái)集采樣、萃取、濃縮于一體的前處理新技術(shù)。具有操作簡(jiǎn)便、易于實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化,可與GC和HPLC聯(lián)用等優(yōu)點(diǎn),可應(yīng)用于藥物的檢測(cè)[47-48],此法也可應(yīng)用于食品中大環(huán)內(nèi)酯的殘留檢測(cè)。劉志梅等[49]用聚丙烯中空纖維在磁力攪拌器作用下對(duì)pH=8.5的牛奶樣品溶液進(jìn)行萃取,氮吹干后用乙腈溶解后色譜分析,3種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物回收率達(dá)79% ~105.3%,整個(gè)過(guò)程簡(jiǎn)便、快速。但HFLPME應(yīng)用于動(dòng)物源性食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留的相關(guān)研究較少,還有待進(jìn)一步的比較研究。

    3.2.4 基質(zhì)固相分散萃取技術(shù)(MSPDE)

    基質(zhì)固相分散萃取(MSPDE)是在SPE的基礎(chǔ)上發(fā)展而來(lái)。其原理是試樣與SPE分散劑填料一起研磨混合均勻成半固態(tài)混合物,裝入空的SPE柱,再用溶劑淋洗除雜,然后收集含有待測(cè)組分的洗脫液,供檢測(cè)用。由于其凈化所需的樣品和溶劑量都較少,操作簡(jiǎn)便快捷,能與其他萃取方法相結(jié)合,在食品中大環(huán)內(nèi)酯藥物殘留檢測(cè)中有所應(yīng)用。Mayor等[50]采用MSPDE測(cè)定綿羊奶中7種大環(huán)內(nèi)酯藥物殘留,回收率達(dá)74%~97%。

    3.2.5 其他前處理方法

    支撐液膜萃取是一種新型萃取技術(shù),利用膜溶劑在惰性的多孔液膜支撐體上形成支撐液膜對(duì)樣品進(jìn)行分離和凈化。液膜可承受較大壓力,具有高選擇、高分離能力、高通量和有機(jī)溶劑用量少等優(yōu)點(diǎn)。Msagati等[51]在2004年首次利用支撐液膜萃取技術(shù)分離3種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物。除此之外,QuEChERS方法是集提取、分離、凈化于一體的方法,最初應(yīng)用于農(nóng)產(chǎn)品中,也逐漸應(yīng)用于獸藥殘留中[52],而在食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物應(yīng)用較少。目前,胡鳳楊等[53]利用QuECh-ERS技術(shù)處理蔬菜中的大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物,回收率在51.6% ~98.7%。

    4 檢測(cè)分析方法

    4.1 微生物法

    在抗生素檢測(cè)中,微生物法屬于經(jīng)典的含量檢測(cè)方法。微生物法是根據(jù)抗生素對(duì)該藥敏感微生物的抑菌圈大小與抗生素濃度呈線性相關(guān)來(lái)定量檢測(cè)的。如黃曉蓉等[54]應(yīng)用微生物法篩查肉類(lèi)、水產(chǎn)品和蛋內(nèi)大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素。但是微生物法選擇不同的生產(chǎn)菌種,不同的生產(chǎn)廠家,易造成組分比例不同,使得微生物效價(jià)的測(cè)定差別加大,難以滿足準(zhǔn)確定性定量的要求,而逐漸被取代。

    4.2 薄層色譜法(TLC法)

    TLC法利用薄層板和各種有機(jī)溶劑在固液吸附色譜過(guò)程中將樣品組分分離和顯色,用薄層掃描法測(cè)定含量。該法可以通過(guò)變換不同的溶劑、顯色劑和檢測(cè)方式測(cè)定批量樣品,成本低,設(shè)備與操作簡(jiǎn)單。Petz等[55]用pH=8.5的乙腈水溶液提取動(dòng)物組織、奶、和蛋中的4種大環(huán)內(nèi)酯后用TLC分離鑒定。但是TLC法分離能力較差,對(duì)復(fù)雜樣品的的鑒定能力不足,靈敏度較低,不利于準(zhǔn)確定量分析而逐漸減少應(yīng)用。

    4.3 紫外分光光度法(UV法)

    紫外分光光度法是根據(jù)被測(cè)物質(zhì)在特定波長(zhǎng)內(nèi)有吸收,其吸光度與濃度成正比的定律,對(duì)該物質(zhì)進(jìn)行定性定量。部分大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物如螺旋霉素、吉他霉素、替米考星等含有α,β-不飽和酮,在200~300 nm處有紫外吸收的光譜特征,可以應(yīng)用紫外分光光度法檢測(cè)。UV法儀器成本低,操作簡(jiǎn)單,如 Riedl等[56]用甲醇提取樣品中納他霉素,用UV法測(cè)定其含量。但是其檢測(cè)結(jié)果容易受樣品中雜質(zhì)的影響,對(duì)前處理的要求高,只適合檢測(cè)較純的物質(zhì),所以目前在大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)中沒(méi)能廣泛使用。

    4.4 毛細(xì)管電泳-電化學(xué)檢測(cè)方法(CE-ECL)

    毛細(xì)管電泳(CE)是利用高壓電場(chǎng)在毛細(xì)管中將少量樣品進(jìn)行快速、高效分離分析,但檢測(cè)靈敏度較低,而電化學(xué)檢測(cè)靈敏度高,線性范圍寬,克服了CE的弱點(diǎn),兩者的結(jié)合能夠高分離能力高靈敏度的測(cè)定復(fù)雜樣品,因此在測(cè)定大環(huán)內(nèi)酯藥物中受到青睞[57-59],如史艷梅[60]采用 CE-ECL 測(cè)定牛奶中 3 種大環(huán)內(nèi)酯藥物,檢測(cè)限為3.2×10-7mol/L,但是多數(shù)大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素的氧化電位較高,易受到流動(dòng)相和樣品基質(zhì)中還原性物質(zhì)的干擾,因而電化學(xué)檢測(cè)器不易推廣。

    4.5 氣相色譜法(GC)和氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GCMS)

    氣相色譜法具有靈敏度高、專(zhuān)屬性好等特點(diǎn),適用于揮發(fā)性高、熱穩(wěn)定性較好、極性較高的化合物。若大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)要應(yīng)用GC法測(cè)定,需要將其衍生化,讓其適合GC定量檢測(cè),如Keigo等[61]將吉他霉素、螺旋霉素和泰樂(lè)菌素衍生化后用GC-MS測(cè)定其含量。尋找衍生化方法過(guò)程漫長(zhǎng)且衍生化步驟繁雜,所以無(wú)疑限制大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素的GC法和GC-MS法的應(yīng)用。

    4.6 高效液相色譜法(HPLC法)

    高效液相色譜法是利用被測(cè)組分在2項(xiàng)中吸附或分配系數(shù)的微小差異而達(dá)到分離的目的,加上與紫外-可見(jiàn)檢測(cè)器或熒光檢測(cè)器相結(jié)合,能夠同時(shí)準(zhǔn)確的檢測(cè)大量的組分。該法具有靈敏度高、重現(xiàn)性好、檢測(cè)速度快,線性范圍寬等特點(diǎn),同時(shí)能夠克服GC法缺點(diǎn),適合分析沸點(diǎn)高、熱穩(wěn)定性較差、分子質(zhì)量大的化合物。大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素大多難于氣化或衍生,且相當(dāng)一部分具有紫外吸收,所以該法廣泛應(yīng)用于食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留檢測(cè)。邢麗紅等[62]采用高效液相色譜-熒光檢測(cè)法測(cè)定鱸魚(yú)組織中阿維菌素、伊維菌素。Masakazu等[63]采用0.3%V(偏磷酸)∶V(甲醇溶液)=7∶3提取,ElutSCX(500 mg)固相萃取柱凈化,高效液相色譜-紫外檢測(cè)法測(cè)定肉中5種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留,檢測(cè)限可達(dá)0.05 μg/g,檢測(cè)快速、準(zhǔn)確、重現(xiàn)性好,但是還不能完全滿足低殘留的檢測(cè)需要。

    4.7 液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(LC-MS和 LC-MS/MS)

    與HPLC法相比,LC-MS的檢測(cè)器是質(zhì)譜檢測(cè)器。質(zhì)譜遵循帶電粒子磁場(chǎng)或電場(chǎng)中的運(yùn)動(dòng)規(guī)律,利用化合物的質(zhì)荷比實(shí)現(xiàn)分離和利用豐度比實(shí)現(xiàn)定量,集高分離能力、高靈敏度、高分辨率于一體,是目前認(rèn)為最佳的分析方法用于動(dòng)物性食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物的檢測(cè)[64-66]。Tao等[65]用 LC-MS 同時(shí)測(cè)定肉中17種大環(huán)內(nèi)酯藥物殘留,線性范圍在2~400 μg/kg之間,檢出限在0.55 μg/kg,回收率在75%以上。劉永濤等[27]用 LC-MS/MS測(cè)定水產(chǎn)品中5種大環(huán)內(nèi)酯,檢測(cè)限達(dá)1.0 μg/kg,在 1 ~ 100 μg/kg 的線性范圍,回收率達(dá)67.52% ~108.89%,分離與檢測(cè)都取得良好效果,適合食品中大環(huán)內(nèi)酯藥物殘留的痕量檢測(cè)。但是質(zhì)譜分析的儀器比較昂貴,對(duì)操作人員要求較高,在基層檢測(cè)中還有待進(jìn)一步推廣。

    5 展望

    在過(guò)去的10年,無(wú)論是在畜禽還是水產(chǎn)等動(dòng)物源性食品中,大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物不同的前處理方法和檢測(cè)方法都相應(yīng)被開(kāi)發(fā)出,而研究的重點(diǎn)和熱點(diǎn)主要集中在前處理方法的開(kāi)發(fā)。但是截止到目前,動(dòng)物性食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留檢測(cè)的前處理開(kāi)發(fā)的方法主要集中于SPE,而在其他獸藥殘留中常用的方法如固相微萃取技術(shù)、液相微萃取技術(shù)、QuEChERs方法等[67-69]在動(dòng)物性食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物中研究較少,有待進(jìn)一步開(kāi)發(fā)。目前,分析檢測(cè)研究趨勢(shì)是向高分離度、高準(zhǔn)確度、高靈敏度、高分辨率發(fā)展,食品中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留檢測(cè)也主要應(yīng)用高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀測(cè)定。高分辨飛行時(shí)間質(zhì)譜或軌道阱質(zhì)譜儀具有較強(qiáng)大的多殘留篩查能力,有待進(jìn)一步的應(yīng)用。處理裝置小,處理速度快,操作簡(jiǎn)單化,樣品和有機(jī)溶劑用量少,對(duì)待測(cè)成分的選擇性和回收率高,易于自動(dòng)化的前處理方法與高分離度、高準(zhǔn)確度、高靈敏度、高分辨率的分析儀器的相結(jié)合應(yīng)用必將得到更大的發(fā)展,以滿足獸藥殘留檢測(cè)的需要。

    [1] Huimin W,Yanfei T,Dongmei C,et al.Development and validation of a multi-residue screening method for veterinary drugs,their metabolites and pesticides in meat using liquid chromatography-tandem mass spectrometry[J].Analytica Chimica Acta,2009,637(1/2):68-78.

    [2] Fidel T,Milagro R.Methods for rapid detection of chemical and veterinary drug residues in animal food[J].Trends in Food Science & Technology,2006,17(9):482-489.

    [3] Michael J,Arthur P.Macrolides for acute lung injury[J].Chest,2012,141(5):1 153-1 159.

    [4] Tanga Y Y,Lua H F,Lin H Y,et al.Multiclass analysis of 23 veterinary drugs in milk by ultraperformance liquid chromatography-electrospray tandem mass spectrometry[J].Journal of Chromatography B,2012,(881/882):12-19.

    [5] Mariu J,Gonz'alez H,Ursula V,et al.Sample preparation strategy for the simultaneous determination of macrolide antibiotics in animal feedingstuffs by liquid chromatography with electrochemical detection(HPLC-ECD)[J].Journal of Pharmaceutical and Biomedical Analysis,2007,43(5):1 628-1 637.

    [6] Pascal V,Carlo C.Mechanism of Action of Streptogramins and Macrolides[J].Drugs,1996,15(1):20-30.

    [7] WU Jian-bing,QIAN Yong-sheng,ZHANG Chuan-lan,et al.Application of graphene-based solid-phase extraction coupled with ultra high-performance liquid chromatographytandem mass spectrometry for determination of macrolides in fish tissues[J].Food Analytical Methods,2013,6(5):1 448-1 457.

    [8] Zarogoulidis P,Papanas N,Kioumis I,et al.Macrolides:from in vitro anti-inflammatory and immunomodula-tory properties to clinical practice in respiratory diseases[J].European Journal of Clinical Pharmacology,2012,68(5):479-503.

    [9] Hyeun B K,Klaudyna B,Bryan A,et al.Microbial shifts in the swine distal gut in response to the treatment with antimicrobial growth promoter,tylosin[J].PNAS,2012,109(8):15 485-15 490.

    [10] Professor P P,Teresita M,Enrico M,etal.Adverse Effects of Macrolide Antibacterials[J].Drug Safety ,1993,9(5):346-364.

    [14] Vi?nja S,Sanja K,Ivica M,et al.Modeling Cellular Pharmacokinetics of 14-and 15-Membered Macrolides with Physicochemical Properties[J].Journal of medicinal Chemistry,2011,54(3):719-733.

    [15] Yasuo N,Shigeru I,Tsuguchika Y,et al.Physicochemical properties and stability in the acidic solution of a new macrolide antibiotic,clarithromycin,in comparison with erthyomycin[J].Chemical and Pharmaceutical Bulletin,1992,40(3):725-728.

    [16] 朱世超,錢(qián)卓真,吳成業(yè),等.水產(chǎn)品中7種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留量的HPLC-MS/MS測(cè)定法[J].南方水產(chǎn)科學(xué),2012,8(1):54-60.

    [17] Perry A,Martos,F(xiàn)iona J,et al.Multiclass,multiresidue drug analysis,including aminoglycosides,in animal tissue using liquid chromatography coupled to tandem mass spectrometry[J].Journal of Agricultural and Food Chemistry,2010,58(10):5 932-5 944.

    [18] Bernardete F S,Rosana G F,Mararlene U P,et al.Simultaneous determination of polyether ionophores,macrolides and lincosamides in hen eggs by liquid chromatogra-phy-electrospray ionization tandem mass spectrometry using a simple solvent extraction[J].Analytica Chimica Acta,2010,682(1):82-92.

    [19] Thomas S T,Donald K,Jane C,et al.Determination of lincomycin and tylosin residues in honey by liquid chromatography/tandem mass spectrometry[J].Rapid Commun.Mass Spectrom.2005,19(3):309-316.

    [20] 田苗,林維宣,董偉峰,等.高效液相色譜法測(cè)定豬腸衣中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留量的研究[J].食品研究與開(kāi)發(fā),2011,32(7):117-119.

    [21] 趙東豪,賀利民,聶建榮,等.HPLC-MS/MS檢測(cè)豬肉中六種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素[J].分析試驗(yàn)室,2009,28(1):117-119.

    [22] 謝文,丁慧瑛,奚君陽(yáng),等.蜂王漿產(chǎn)品中5種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留量的高效液相色譜-質(zhì)譜/質(zhì)譜檢測(cè)方法[J].色譜,2007,25(3):404-407.

    [23] WANG Jian.Determination of five macrolide antibiotic residues in honey by LC-ESI-MS and LC-ESI-MS/MS[J].Journal of Agricultural and Food Chemistry,2004,52(2):171-181.

    [24] Dubois M,F(xiàn)luchard D,Sior E,et al.Identification and quantification of five macrolide antibiotics in several tissues,eggs and milk by liquidchro matography-electrospray tandem mass spectrometry[J].Journal of Chromatography B,2001,753:189-202.

    [25] 張敬平,劉曄,戴軍,等.HPLC-ESI-MS法測(cè)定雞肝中的大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素[J].食品工業(yè)科技,2009,30(2):292-295.

    [26] 王鳳美,陳軍輝,林黎明,等.UPLC-MS/MS法對(duì)動(dòng)物源性食品中12種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留的測(cè)定[J].分析測(cè)試學(xué)報(bào),2008,28(7):784-788.

    [27] 劉永濤,劉振紅,丁運(yùn)敏,等.HPLC-MS/MS同時(shí)測(cè)定水產(chǎn)品中喹烯酮、喹乙醇和5種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留[J].分析試驗(yàn)室,2010,29(8):44-47.

    [28] 林潔,曹建明,蔡欣欣,等.超高效液相色譜三重四極桿質(zhì)譜法快速測(cè)定蜂蜜中12種大環(huán)內(nèi)酯和林可酰胺類(lèi)藥物殘留[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志,2010,20(5):959-962.

    [29] 陳瑩,陳輝,林谷園,等.超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法對(duì)鰻魚(yú)中大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)、喹諾酮類(lèi)和磺胺類(lèi)獸藥殘留量的同時(shí)測(cè)定[J].分析測(cè)試學(xué)報(bào),2008,27(5):538-541.

    [30] 劉曄,王洪新,戴軍,等.固相萃取-高效液相色譜法測(cè)定豬肝中的大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2008,34(5):162-165.

    [31] 蘇秀華,吳成業(yè),錢(qián)卓真,等.水產(chǎn)品中替米考星殘留量檢測(cè)的條件優(yōu)化[J].南方水產(chǎn),2010,6(3):12-18.

    [32] 張園,吳成業(yè),趙春暉,等.液相色譜值質(zhì)譜聯(lián)用法測(cè)定水產(chǎn)品中泰樂(lè)菌素殘留方法研究[J].南方水產(chǎn)科學(xué),2013,9(2):58-62.

    [33] 周萍,徐權(quán)華,胡蘇萍,等.高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定蜂王漿中林可霉素和大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留量[J].中國(guó)蜂業(yè)中旬刊(學(xué)術(shù)),2011,62(10):79-84.

    [34] 楊方,李耀平,方宇,等.高效液相色譜法同時(shí)檢測(cè)水產(chǎn)品中螺旋霉素和泰樂(lè)菌素藥物殘留[J].理化檢驗(yàn),2007,43(4):272-274.

    [35] 徐錦忠,吳宗賢,楊雯筌,等.液相色譜-電噴霧串聯(lián)質(zhì)譜測(cè)定蜂蜜中8種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物殘留[J].分析化學(xué),2007,35(2):166-170.

    [36] 謝麗琪,岳振峰,唐少冰,等.高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定牛奶中林可酰胺類(lèi)和大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留量的研究[J].分析試驗(yàn)室,2008,27(3):5-8.

    [37] 岳振峰,陳小霞,謝麗琪,等.高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定動(dòng)物組織中林可酰胺類(lèi)和大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留[J].分析化學(xué),2007,35(9):1 290-1 294.

    [38] 趙紅梅,馬玉龍,謝麗,等.高效液相色譜法檢測(cè)泰樂(lè)菌素殘留[J].化學(xué)與生物工程,2010,27(5):86-88.

    [39] 王煉,黎源倩,張禮春,等.超高效液相色譜同時(shí)測(cè)定奶粉和牛奶中β-內(nèi)酰胺、喹諾酮和大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素的殘留[J].分析試驗(yàn)室,2011,30(6):23-27.

    [40] 張崇威,班付國(guó),宋志超,等.超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定動(dòng)物源食品中7種藥物殘留[J].中國(guó)獸藥雜志,2014,48(8):51-54.

    [41] 趙東豪,賀利民,聶建榮,等.HPLC-MS/MS檢測(cè)豬肉中六種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素[J].分析試驗(yàn)室,2009,28(1):117-119.

    [42] Mi R J,Hee J L,Tae S L,et al.Simultaneous determination of macrolide residues in fish and shrimp by liquid chromatography-tandem mass spectrometry[J].Food Science and Biotechnology ,2011,20(3):823-827.

    [43] 林維宣,陳溪,張寧,等.LC-MS/MS測(cè)定腸衣中7種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留量[J].食品研究與開(kāi)發(fā),2012,33(9):123-128.

    [44] 厲文輝,史亞,高立紅,等.加速溶劑萃取-高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法同時(shí)檢測(cè)魚(yú)肉中喹諾酮、磺胺與大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素[J].分析測(cè)試學(xué)報(bào),2010,29(10):987-992.

    [45] Cristina J,Juan C M,Jordi M,et al.Determination of macrolide and lincosamide antibiotics by pressuised liquid extraction and liquid chromatography-tandem mass spectrometry in meat and milk[J].Food Control,2010,21:1 703-1 709.

    [46] Houda B,F(xiàn)rancesc B,Gullermina F,et al.Determination of macrolide antibiotics in meat and fish using pressurized liquid extraction and liquid chromatography-mass spectrometry[J].Journal of Chromatography A,2008,1208(1-2):83-89.

    [47] 楊秀敏,王志,王春,等.中空纖維液相微萃取-高效液相色譜法測(cè)定水中殘留的氨基甲酸酯類(lèi)農(nóng)藥[J].色譜,2007,25(3):362-366.

    [48] 朱莉萍,朱濤,馬運(yùn)平,等.中空纖維膜液相微萃取-氣相色譜質(zhì)譜法快速測(cè)定蔬菜汁中15種鄰苯二甲酸酯[J].分析化學(xué),2013,41(7):1 019-1 024.

    [49] 劉志梅,陳永艷,楊秀敏,等.中空纖維液相微萃取-高效液相色譜法測(cè)定牛奶中3種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素殘留[J].中國(guó)食品學(xué)報(bào),2009,9(1):183-189.

    [50] Mayor M A,Garcinuno R M,F(xiàn)ern P,et al.Liquid chromatography-UV diode-array detection method for multi-residue determination of macrolideantibiotics in sheep’s milk[J].Journal of Chromatography A,2006,1122:76-83.

    [51] Msagatical M,Titus A.The use of supported liquid membranes in extraction of macrolides in biomatrices[J].Microchim.Acta,2004,148(3/4):199-214.

    [52] 卜明楠,石志紅,康健,等.QuEChERS結(jié)合 LC-MS/MS同時(shí)測(cè)定蝦肉中72種獸藥殘留[J].分析測(cè)試學(xué)報(bào),2012,31(5):552-558.

    [53] 胡鳳楊,賀利民,沈祥廣,等.QuEChERS前處理方法結(jié)合LC-MS/MS測(cè)定蔬菜中26種抗生素殘留[C].2013年中國(guó)畜牧獸醫(yī)學(xué)會(huì)獸醫(yī)藥理毒理學(xué)分會(huì)第十二次學(xué)術(shù)討論會(huì)論文集,2013:197-198.

    [54] 黃曉蓉,鄭晶,吳謙,等.食品中多種抗生素殘留的微生物篩檢方法研究[J].食品科學(xué),2007,28(8):418-421.

    [55] Petz M ,Solly R ,Lymburn M,et al.Thin-layer chromatographic determination of erythromycin and other macrolide antibiotics in livestock products[J].Association of Official Analytical Chemists ,1987,70(4):691-697.

    [56] Riedl R,Luf W,Brandl E.The spectrophotometric determination of natamycin in cheese[J].Z.Lebensm.Unters.Forsch,1984,179(5):394-398.

    [57] 田志仁,秦衛(wèi)東.毛細(xì)管電泳用于抗生素的分離檢測(cè)[J].北京師范大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2009,45(3):254-258.

    [58] 任超超,猶衛(wèi),高作寧,等.泰樂(lè)菌素的電化學(xué)測(cè)定方法[J].中國(guó)獸醫(yī)雜志,2010,46(4):87-88.

    [59] 史艷梅,劉轉(zhuǎn)莉,田偉,等.毛細(xì)管電泳電化學(xué)發(fā)光檢測(cè)大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素及應(yīng)用研究[J].分析化學(xué),2009,37(z1):454.

    [60] 史艷梅.毛細(xì)管電泳電化學(xué)發(fā)光靈敏檢測(cè)大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素及其應(yīng)用研究[D].信陽(yáng):信陽(yáng)師范學(xué)院,2010.

    [61] Keigo T,Isamu U,Takuro S.Gas chromatographic-mass spectrometric determination of macrolide antibiotics in beef and pork using single ion monitoring[J].Journal of Chromatography,1987,391(1):207-217.

    [62] 邢麗紅,冷凱良,翟毓秀,等.鱸魚(yú)組織中阿維菌素、伊維菌素殘留的高效液相色譜熒光檢測(cè)法研究[J].海洋水產(chǎn)研究,2008,29(4):52-57.

    [63] Masakazu H,Koichi S,Rie I,et al.Simultaneous determination of five macrolide antibiotics in meat by high-performance liquid chromatography[J].Journal of Chromatography A,1998,812(1/2):295-302.

    [64] 王敏,林維宣,郭德華,等.高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法同時(shí)檢測(cè)動(dòng)物性食品中多種大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物[J].分析測(cè)試學(xué)報(bào),2007,26(5):675-678.

    [65] Leslie C D.Performance characterization of a quantitative liquid chromatography-tandem mass spectrometric method for 12 macrolide and lincosamide antibiotics in salmon,shrimp and tilapia[J].Journal of Chromatography B,2014,967:203-210.

    [66] TAO Yao-fei,YU Gang,CHEN Dong-mei,et al.Determination of 17 macrolide antibiotic and avermectins residues in meat with accelerated solvent extraction by liquid chromatography-tandem mass spectrometry[J].Journal of Chromatography B,2012,897(1):64-71.

    [67] CHEN Kuan-yu,Thomas C Y,Sarah Y C.Determination of macrolide antibiotics using dispersive liquid-liquid microextraction followed by surface-assisted laser desorption/Ionization mass spectrometry[J].Journal of The American Society for Mass Spectrometry,2012,23(6):1 157-1 160.

    [68] 羅輝泰,黃曉蘭,吳惠勤,等.QuEChERS/液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定魚(yú)肉中30種激素類(lèi)及氯霉素類(lèi)藥物殘留[J].分析測(cè)試學(xué)報(bào),2011,30(12):1 329-1 337.

    [69] 包錦淵,遲曉峰,董琦,等.分散液相微萃取-高效液相色譜法測(cè)定蜂蜜中的磺胺類(lèi)抗生素[J].光譜實(shí)驗(yàn)室,2012,29(3):1 934-1 937.

    猜你喜歡
    大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素類(lèi)藥物
    臨床應(yīng)用大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素這些內(nèi)容要清楚
    水產(chǎn)品中三種糖肽類(lèi)抗生素檢測(cè)方法的優(yōu)化
    2012—2016年大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)藥物不良反應(yīng)綜合分析
    注射用頭孢菌素類(lèi)抗生素與常用注射液的配伍穩(wěn)定性
    大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗菌藥物的研究進(jìn)展及臨床應(yīng)用
    大環(huán)內(nèi)酯類(lèi)抗生素增SCD和室性心律失常風(fēng)險(xiǎn)
    氟喹諾酮類(lèi)藥物臨床常見(jiàn)不良反應(yīng)觀察
    土家族“七”類(lèi)藥物考辯
    頭孢菌素類(lèi)抗生素的不良反應(yīng)分析
    他汀類(lèi)藥物治療慢性心力衰竭的臨床效果觀察
    午夜老司机福利剧场| 一本久久中文字幕| av专区在线播放| 日韩 亚洲 欧美在线| 又爽又黄无遮挡网站| 最新在线观看一区二区三区| 天天躁日日操中文字幕| 国产黄色小视频在线观看| 欧美一区二区亚洲| 嫩草影院新地址| 99国产综合亚洲精品| 国产一区二区激情短视频| 国产成人福利小说| 久久久久久久久久黄片| 精品乱码久久久久久99久播| 精品乱码久久久久久99久播| 亚洲av成人av| 国产一区二区在线av高清观看| 十八禁网站免费在线| 90打野战视频偷拍视频| 啪啪无遮挡十八禁网站| 美女xxoo啪啪120秒动态图 | 婷婷六月久久综合丁香| 成人国产一区最新在线观看| 网址你懂的国产日韩在线| 国产黄片美女视频| 在线天堂最新版资源| 国产视频一区二区在线看| 国产精品一区二区性色av| 亚洲第一区二区三区不卡| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 热99在线观看视频| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲成av人片免费观看| 亚洲三级黄色毛片| 日韩免费av在线播放| 亚洲精品色激情综合| 久久午夜福利片| 中文字幕免费在线视频6| 免费看光身美女| 午夜福利18| 国产精品爽爽va在线观看网站| 日韩有码中文字幕| 99热精品在线国产| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 一二三四社区在线视频社区8| 午夜老司机福利剧场| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 亚洲国产精品合色在线| 精品国产三级普通话版| 中国美女看黄片| 精品久久久久久成人av| 一级黄色大片毛片| 黄色女人牲交| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲av不卡在线观看| www.熟女人妻精品国产| 在线观看免费视频日本深夜| 亚州av有码| 美女cb高潮喷水在线观看| 观看免费一级毛片| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲,欧美精品.| 久久性视频一级片| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 国产精品日韩av在线免费观看| 久久久国产成人免费| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 在线观看av片永久免费下载| 国产精品精品国产色婷婷| 成年免费大片在线观看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 久久国产乱子免费精品| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 欧美一区二区国产精品久久精品| 久久久久久久午夜电影| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲激情在线av| 国产精品av视频在线免费观看| 色吧在线观看| 波多野结衣高清作品| 嫩草影院精品99| 两个人视频免费观看高清| 中国美女看黄片| 桃红色精品国产亚洲av| 热99re8久久精品国产| 欧美中文日本在线观看视频| 亚洲男人的天堂狠狠| 窝窝影院91人妻| 白带黄色成豆腐渣| 久久欧美精品欧美久久欧美| 观看美女的网站| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产精品98久久久久久宅男小说| 亚洲自偷自拍三级| 一级作爱视频免费观看| 在线观看舔阴道视频| 午夜福利18| 欧美激情在线99| 黄色丝袜av网址大全| 亚洲电影在线观看av| 少妇的逼好多水| 日韩 亚洲 欧美在线| 在线播放无遮挡| 91av网一区二区| 丝袜美腿在线中文| 亚洲久久久久久中文字幕| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | av专区在线播放| 日韩欧美国产一区二区入口| 91久久精品国产一区二区成人| 在线播放国产精品三级| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲avbb在线观看| 身体一侧抽搐| 欧美性感艳星| 高清在线国产一区| 一区二区三区高清视频在线| or卡值多少钱| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| av天堂中文字幕网| 国产欧美日韩精品亚洲av| 热99re8久久精品国产| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲综合色惰| 热99re8久久精品国产| 老司机深夜福利视频在线观看| 成人三级黄色视频| 亚洲欧美清纯卡通| 人人妻人人看人人澡| 少妇人妻一区二区三区视频| 桃红色精品国产亚洲av| 搡老熟女国产l中国老女人| 日本免费一区二区三区高清不卡| av欧美777| 亚洲无线在线观看| 观看美女的网站| 国模一区二区三区四区视频| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲久久久久久中文字幕| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 少妇高潮的动态图| ponron亚洲| 此物有八面人人有两片| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲av成人av| 夜夜爽天天搞| 两人在一起打扑克的视频| 国产久久久一区二区三区| 91狼人影院| 午夜a级毛片| 免费观看的影片在线观看| 免费一级毛片在线播放高清视频| 精品国产三级普通话版| 久9热在线精品视频| 国产精品电影一区二区三区| 午夜影院日韩av| 亚洲精品影视一区二区三区av| 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲一区二区三区色噜噜| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 两人在一起打扑克的视频| 婷婷精品国产亚洲av| 波多野结衣高清作品| 桃色一区二区三区在线观看| 国产视频一区二区在线看| 国产精品日韩av在线免费观看| 成年女人毛片免费观看观看9| 日本成人三级电影网站| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 校园春色视频在线观看| 91字幕亚洲| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产欧美日韩精品一区二区| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 亚洲av免费高清在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲av.av天堂| 熟女人妻精品中文字幕| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 欧美性感艳星| 国产色婷婷99| 亚洲欧美日韩无卡精品| 男插女下体视频免费在线播放| 国产av麻豆久久久久久久| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 男女之事视频高清在线观看| 窝窝影院91人妻| eeuss影院久久| 精品欧美国产一区二区三| 国产午夜精品论理片| 午夜福利欧美成人| 熟女人妻精品中文字幕| 精品不卡国产一区二区三区| 综合色av麻豆| 久久人妻av系列| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 美女被艹到高潮喷水动态| 亚洲欧美日韩无卡精品| 能在线免费观看的黄片| 国产精品1区2区在线观看.| 精品久久国产蜜桃| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 91麻豆精品激情在线观看国产| 深爱激情五月婷婷| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 天堂影院成人在线观看| 国产免费男女视频| 欧美日韩黄片免| 搡老岳熟女国产| 我要看日韩黄色一级片| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲国产精品久久男人天堂| 久久久久免费精品人妻一区二区| 精品人妻偷拍中文字幕| 日韩欧美三级三区| 国产精品久久视频播放| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产亚洲精品av在线| 91字幕亚洲| 露出奶头的视频| 日本三级黄在线观看| 久久欧美精品欧美久久欧美| 亚洲欧美日韩高清专用| 欧美最新免费一区二区三区 | 亚洲久久久久久中文字幕| 又紧又爽又黄一区二区| www.999成人在线观看| 性欧美人与动物交配| 内射极品少妇av片p| 久久国产乱子免费精品| 国内精品久久久久久久电影| 麻豆久久精品国产亚洲av| 欧美激情在线99| 国产在线男女| 日本精品一区二区三区蜜桃| 别揉我奶头 嗯啊视频| 亚洲精品在线美女| 欧美激情在线99| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 亚洲av.av天堂| 国产69精品久久久久777片| 久久香蕉精品热| 免费观看人在逋| 婷婷精品国产亚洲av| 97超视频在线观看视频| 首页视频小说图片口味搜索| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲国产色片| 欧美日韩综合久久久久久 | 亚洲国产精品成人综合色| 国产欧美日韩精品一区二区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国产在视频线在精品| 亚洲美女黄片视频| 老司机午夜十八禁免费视频| 亚洲专区中文字幕在线| 午夜精品久久久久久毛片777| 99久久九九国产精品国产免费| 综合色av麻豆| 中文字幕久久专区| 国产精品免费一区二区三区在线| 内地一区二区视频在线| 精品久久久久久久久亚洲 | 赤兔流量卡办理| 我的女老师完整版在线观看| 亚洲久久久久久中文字幕| 最好的美女福利视频网| 午夜激情欧美在线| 欧美一区二区精品小视频在线| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 91狼人影院| 国产一区二区在线av高清观看| 人妻久久中文字幕网| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 少妇的逼好多水| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 看片在线看免费视频| 女同久久另类99精品国产91| 久久亚洲精品不卡| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国产av一区在线观看免费| 在线观看免费视频日本深夜| 亚洲综合色惰| 91久久精品国产一区二区成人| 欧美另类亚洲清纯唯美| 又紧又爽又黄一区二区| 在线免费观看的www视频| 亚洲成av人片免费观看| 91在线观看av| 亚洲片人在线观看| 午夜福利成人在线免费观看| 美女免费视频网站| 久久久国产成人精品二区| 又粗又爽又猛毛片免费看| a在线观看视频网站| 国产毛片a区久久久久| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 波多野结衣巨乳人妻| 天堂动漫精品| 天堂网av新在线| 久久精品国产清高在天天线| 久久伊人香网站| 国产一区二区在线观看日韩| 色av中文字幕| 男女下面进入的视频免费午夜| 麻豆av噜噜一区二区三区| 91久久精品电影网| av视频在线观看入口| 婷婷精品国产亚洲av在线| 亚洲精品日韩av片在线观看| 国产精品女同一区二区软件 | 好男人在线观看高清免费视频| av黄色大香蕉| 又紧又爽又黄一区二区| 他把我摸到了高潮在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 看免费av毛片| 国产爱豆传媒在线观看| 久久亚洲真实| 成人一区二区视频在线观看| 91字幕亚洲| АⅤ资源中文在线天堂| 午夜激情欧美在线| 老司机深夜福利视频在线观看| 久久这里只有精品中国| 嫁个100分男人电影在线观看| 看免费av毛片| 在线观看av片永久免费下载| 免费搜索国产男女视频| 亚洲国产精品合色在线| а√天堂www在线а√下载| 欧美日本视频| 国产精品精品国产色婷婷| 午夜免费男女啪啪视频观看 | www.色视频.com| 内地一区二区视频在线| 日韩中字成人| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产精品av视频在线免费观看| 午夜福利成人在线免费观看| av国产免费在线观看| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲色图av天堂| 最新中文字幕久久久久| 一区二区三区高清视频在线| 欧美一区二区亚洲| 国产成人啪精品午夜网站| 精品不卡国产一区二区三区| 国产精品爽爽va在线观看网站| 老司机午夜福利在线观看视频| 全区人妻精品视频| 黄色视频,在线免费观看| 天堂影院成人在线观看| 久久欧美精品欧美久久欧美| 日韩av在线大香蕉| 中出人妻视频一区二区| 一区二区三区激情视频| 最近视频中文字幕2019在线8| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产精品1区2区在线观看.| 99热只有精品国产| 精品无人区乱码1区二区| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产精品一及| 在线免费观看不下载黄p国产 | 高潮久久久久久久久久久不卡| 在线观看av片永久免费下载| 69人妻影院| 直男gayav资源| 99国产极品粉嫩在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 色噜噜av男人的天堂激情| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 嫩草影院入口| 亚洲电影在线观看av| 成年人黄色毛片网站| av在线蜜桃| 99精品久久久久人妻精品| 日本免费一区二区三区高清不卡| 热99re8久久精品国产| 久久久久亚洲av毛片大全| 国产中年淑女户外野战色| 欧美+亚洲+日韩+国产| 免费在线观看亚洲国产| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产精品伦人一区二区| 日本 av在线| 日本三级黄在线观看| 丰满的人妻完整版| 精品久久久久久久久久免费视频| 床上黄色一级片| 成人精品一区二区免费| 欧美日韩乱码在线| h日本视频在线播放| 中国美女看黄片| 一区二区三区激情视频| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 久久午夜福利片| 亚洲成人免费电影在线观看| 久9热在线精品视频| 大型黄色视频在线免费观看| 国产亚洲欧美98| 一级a爱片免费观看的视频| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 亚洲精品久久国产高清桃花| 亚洲精品在线美女| 少妇人妻精品综合一区二区 | 欧美日韩福利视频一区二区| 神马国产精品三级电影在线观看| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产精品久久久久久精品电影| 国产aⅴ精品一区二区三区波| www.999成人在线观看| 日日摸夜夜添夜夜添小说| or卡值多少钱| 黄色一级大片看看| 亚洲五月婷婷丁香| 久久精品人妻少妇| 91麻豆av在线| 香蕉av资源在线| 日本一本二区三区精品| 亚洲无线在线观看| 欧美精品啪啪一区二区三区| 性色avwww在线观看| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 三级毛片av免费| 精品久久久久久,| 很黄的视频免费| 91久久精品电影网| 性色avwww在线观看| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产成人啪精品午夜网站| 嫩草影视91久久| 亚洲av免费高清在线观看| 亚洲av二区三区四区| 制服丝袜大香蕉在线| netflix在线观看网站| 久久久久久国产a免费观看| 91狼人影院| 啪啪无遮挡十八禁网站| 精品一区二区三区人妻视频| 国产视频内射| 亚洲美女视频黄频| 免费在线观看日本一区| 黄色视频,在线免费观看| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 免费观看的影片在线观看| 国产乱人视频| 国产精品久久久久久久久免 | 国产v大片淫在线免费观看| 国产精品av视频在线免费观看| 国产在线精品亚洲第一网站| 综合色av麻豆| 欧美不卡视频在线免费观看| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 亚洲美女视频黄频| 怎么达到女性高潮| 我要搜黄色片| 日本成人三级电影网站| 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久国产精品人妻蜜桃| 中文字幕熟女人妻在线| 成年版毛片免费区| 麻豆国产av国片精品| 午夜影院日韩av| 直男gayav资源| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 欧美成人一区二区免费高清观看| 在线观看免费视频日本深夜| 最近最新免费中文字幕在线| 欧美激情在线99| 91在线观看av| 欧美精品国产亚洲| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 波多野结衣高清无吗| 欧美成人a在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 丰满乱子伦码专区| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 欧美在线黄色| 精品午夜福利视频在线观看一区| 91av网一区二区| 国产精品伦人一区二区| 久久人人精品亚洲av| 成年免费大片在线观看| av在线观看视频网站免费| 欧美色欧美亚洲另类二区| 97碰自拍视频| 简卡轻食公司| 日本免费一区二区三区高清不卡| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 91久久精品电影网| 精品熟女少妇八av免费久了| 91久久精品电影网| 亚洲成人久久爱视频| 中文字幕av成人在线电影| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 中文字幕av成人在线电影| bbb黄色大片| 日韩欧美 国产精品| 少妇人妻精品综合一区二区 | 国产精品98久久久久久宅男小说| 啪啪无遮挡十八禁网站| 欧美不卡视频在线免费观看| 免费在线观看影片大全网站| 最近最新免费中文字幕在线| 能在线免费观看的黄片| 亚洲精品在线观看二区| 国产成人欧美在线观看| 男人舔女人下体高潮全视频| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 国产精品一及| 看免费av毛片| 欧美一区二区国产精品久久精品| 中文资源天堂在线| 国产精品精品国产色婷婷| 国产午夜精品论理片| 深爱激情五月婷婷| 欧美色欧美亚洲另类二区| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 丰满乱子伦码专区| 中文字幕高清在线视频| 长腿黑丝高跟| 免费一级毛片在线播放高清视频| 亚洲性夜色夜夜综合| 色5月婷婷丁香| 黄色视频,在线免费观看| 在线观看舔阴道视频| 国产精品女同一区二区软件 | 可以在线观看的亚洲视频| 日本黄大片高清| 久久午夜福利片| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 两个人视频免费观看高清| 亚洲欧美日韩东京热| 亚洲av一区综合| 欧美乱色亚洲激情| 九色成人免费人妻av| 久久人妻av系列| 哪里可以看免费的av片| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲激情在线av| 国产成人a区在线观看| 国产av不卡久久| 亚洲中文日韩欧美视频| 偷拍熟女少妇极品色| 国内精品一区二区在线观看| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 日韩中文字幕欧美一区二区| 一级作爱视频免费观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产成人欧美在线观看| 久久亚洲精品不卡| 真实男女啪啪啪动态图| 国产一区二区在线av高清观看| 99久久99久久久精品蜜桃| 搡老妇女老女人老熟妇| 在线观看66精品国产| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 欧美高清性xxxxhd video| 国产91精品成人一区二区三区| 国产探花在线观看一区二区| 波野结衣二区三区在线| 日本a在线网址| 成年女人看的毛片在线观看| 色综合欧美亚洲国产小说| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 国语自产精品视频在线第100页| aaaaa片日本免费| 欧美黄色片欧美黄色片| 日韩精品中文字幕看吧| 少妇人妻精品综合一区二区 | 国产精品久久久久久久久免 | 日韩欧美在线二视频| 黄色视频,在线免费观看| 在线a可以看的网站| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产成人福利小说| 日本成人三级电影网站| 久久久国产成人精品二区| 99在线人妻在线中文字幕| av福利片在线观看| 国产中年淑女户外野战色| 99热只有精品国产| 激情在线观看视频在线高清| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 欧美黑人欧美精品刺激| 少妇高潮的动态图| 国产视频内射| 国产精品一及| 黄色配什么色好看| 麻豆成人午夜福利视频| 无遮挡黄片免费观看| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久精品影院6| 丁香六月欧美| 俄罗斯特黄特色一大片| 欧美+日韩+精品| 嫩草影院入口|