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    超聲波對(duì)鹽酸脫除氧化鋁中鐵、硅的影響

    2015-12-16 07:51:48和曉才李懷仁施輝獻(xiàn)徐慶鑫陳家輝
    濕法冶金 2015年2期
    關(guān)鍵詞:氧化鋁雜質(zhì)超聲波

    和曉才,謝 剛,李懷仁,施輝獻(xiàn),徐慶鑫,陳家輝

    (1.昆明理工大學(xué) 冶金與能源工程學(xué)院,云南 昆明 650093;2.昆明冶金研究院,云南 昆明 650031)

    高純氧化鋁主要應(yīng)用在電子工業(yè)(如多蕊片或封裝用陶瓷多層基板、高壓鈉燈發(fā)光管、傳感器陶瓷等)、生物陶瓷、固定化酶載體、耐熱結(jié)構(gòu)材料、化學(xué)工業(yè)等方面,已成為先進(jìn)無機(jī)非金屬材料中的一大重要分支,是20世紀(jì)以來新材料產(chǎn)業(yè)中產(chǎn)量大、產(chǎn)值高、用途廣的高端材料之一[1]。隨著國(guó)內(nèi)高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)的不斷發(fā)展,對(duì)高檔次、多品種超純氧化鋁的需求不斷增加,高純氧化鋁應(yīng)用前景廣闊[2]。在高純氧化鋁制備過程中,鐵、硅是影響氧化鋁品質(zhì)的主要雜質(zhì),對(duì)其物化性能影響很大。

    制備Al2O3的方法主要有多重結(jié)晶法、醇鋁水解法[3]、噴霧熱解法、水熱法、改良拜耳法和直接水解法等[4]。這些方法或工藝復(fù)雜,或添加劑昂貴,或?qū)Νh(huán)境有污染。目前,借助超聲波的作用在酸性溶液中對(duì)氧化鋁脫除鐵、硅,國(guó)內(nèi)外尚未見相關(guān)報(bào)道。

    基于超聲波在液體中的空化效應(yīng)[5],利用超聲波穿透能力強(qiáng)、能量大的特點(diǎn),研究了在超聲波輔助條件下從氧化鋁中脫除雜質(zhì)鐵和硅。

    1 試驗(yàn)部分

    1.1 試驗(yàn)原料及儀器

    試驗(yàn)所用原料為云南某廠的氧化鋁,其化學(xué)成分見表1??梢钥闯觯趸X中鐵質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.92%,硅質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.45%,其他雜質(zhì)主要為Cu、Zn、Mn、Na。

    試驗(yàn)用主要儀器有XKD-5高溫氣氛爐,超聲波發(fā)生器和真空干燥箱,ICP分析儀(美國(guó)進(jìn)口)。

    表1 氧化鋁的化學(xué)成分 %

    1.2 試驗(yàn)方法

    先將氧化鋁在1 250℃下轉(zhuǎn)型成α-Al2O3,然后與鹽酸溶液混合,倒入超聲波反應(yīng)器中,在一定條件下反應(yīng)一段時(shí)間后過濾,用去離子水洗至中性后再用一定濃度的氯化銨溶液洗滌,最后用高純水反復(fù)洗滌去除殘留的雜質(zhì)及溶劑,并在100℃下干燥脫水。

    1.3 超聲波脫除鐵、硅反應(yīng)機(jī)制

    在高純氧化鋁制備過程中,首先需對(duì)鋁酸鈉溶液進(jìn)行脫雜處理,把溶液中的Fe、Ti、Cu、Mn等雜質(zhì)去除,但仍有微量的鐵及硅進(jìn)入氫氧化鋁中,最后進(jìn)入氧化鋁中[6-7]。

    種分獲得的Al(OH)3經(jīng)過去離子水洗滌,僅洗去附著的堿液,而在其晶體間的晶間堿、Fe和Si等雜質(zhì)很難洗去。如果用酸直接洗滌,Al(OH)3會(huì)溶解在酸中而造成損失。為了洗去晶間堿、Fe和Si,需增大氫氧化鋁的內(nèi)表面積,并使其轉(zhuǎn)型成α-Al2O3。采用在氫氧化鋁中配入一定比例的硼酸,通過高溫煅燒,使氫氧化鋁脫水并轉(zhuǎn)型成α-Al2O3,同時(shí)氧化鋁的比表面積得以增大。焙燒過程中,在硼酸作用下,Al(OH)3中的水分子脫出,相變時(shí)晶體發(fā)生松散膨脹,內(nèi)部及表面出現(xiàn)缺陷、縫隙、氣孔和細(xì)分散化,晶體間的分子鍵斷裂重組,使晶間堿、Fe和Si等雜質(zhì)離子暴露出來。利用超聲波的空化效應(yīng),對(duì)轉(zhuǎn)型后的α-Al2O3進(jìn)行破碎、細(xì)化,使氧化鋁均勻分散在稀鹽酸溶液中。鹽酸充分接觸晶間堿、Fe和Si等雜質(zhì)離子,有利于Fe和Si的去除,氧化鋁微粉得以凈化。反應(yīng)方程式如下:

    在較高溫度及一定超聲波強(qiáng)度條件下,F(xiàn)e、Si氧化物及其他部分雜質(zhì)與鹽酸反應(yīng)形成離子進(jìn)入溶液,而高溫煅燒后形成的α-Al2O3不溶于鹽酸[8],從而實(shí)現(xiàn)Fe、Si與氧化鋁的分離。

    2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

    2.1 溫度對(duì)鐵、硅脫除率的影響

    試驗(yàn)條件:7份氧化鋁,每份100g,分別與20 g/L鹽酸溶液按4∶1的液固體積質(zhì)量比加入反應(yīng)器中,反應(yīng)2h,超聲波強(qiáng)度為20kHz、40W/cm2。溫度對(duì)脫除鐵、硅的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖1所示。

    圖1 溫度對(duì)Fe、Si脫除率的影響

    從圖1看出:隨溫度升高,鐵、硅脫除率升高;溫度達(dá)70℃時(shí),鐵、硅脫除率最大,分別為93.1%和91.8%;溫度繼續(xù)升高,鐵、硅脫除率變化不大。在70℃之前,晶間堿、Fe2O3、CaO、MgO和CaSiO3優(yōu)先與鹽酸反應(yīng),并隨溫度升高,反應(yīng)活性增大,使得雜質(zhì)脫除率增大;但溫度超過70℃后,氧化鋁轉(zhuǎn)型產(chǎn)生的Fe2O3·Al2O3、Al2O3·SiO2、Fe2O3·SiO2及CaO·Fe2O3·SiO2等二元和三元復(fù)雜體系不能與鹽酸溶液反應(yīng),雜質(zhì)Fe和Si的脫除率變化不明顯。因此,確定適宜的溫度為70℃。

    2.2 鹽酸質(zhì)量濃度對(duì)鐵、硅脫除率的影響

    試驗(yàn)條件:氧化鋁質(zhì)量100g,液固體積質(zhì)量比4∶1,溫度70℃,反應(yīng)2h,超聲波強(qiáng)度為20 kHz、40W/cm2。鹽酸質(zhì)量濃度對(duì)脫除鐵、硅的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖2所示。

    圖2 鹽酸質(zhì)量濃度對(duì)Fe、Si脫除率的影響

    從圖2看出:隨鹽酸質(zhì)量濃度升高,鐵、硅脫除率升高;鹽酸質(zhì)量濃度為15g/L時(shí),鐵、硅脫除率最大,為92.8%;鐵脫除率在鹽酸質(zhì)量濃度為15~25g/L時(shí)先降低后升高;硅脫除率在鹽酸質(zhì)量濃度20~25g/L時(shí)有所降低,可能是生成的硅酸析出乳白色無定形二氧化硅沉淀,且以膠態(tài)粒子、沉淀物或凝膠出現(xiàn),降低了氧化鋁的過濾性,導(dǎo)致硅脫除率降低。鹽酸質(zhì)量濃度在10~20g/L范圍內(nèi),鹽酸與硅化合物的反應(yīng)優(yōu)于與鐵化合物的反應(yīng),優(yōu)先與硅化合物反應(yīng)導(dǎo)致鐵脫除率降低;當(dāng)鹽酸質(zhì)量濃度為20~25g/L時(shí),生成的硅酸分解成SiO2凝膠粒子,鹽酸與硅化合物反應(yīng)及硅酸分解到達(dá)平衡態(tài),鹽酸與硅化合物的反應(yīng)性降低,故鹽酸與鐵化合物的反應(yīng)加劇,所以鐵脫除率升高。綜合考慮,適宜的鹽酸質(zhì)量濃度確定為15g/L。

    2.3 超聲波強(qiáng)度對(duì)鐵、硅脫除率的影響

    試驗(yàn)條件:氧化鋁質(zhì)量100g,鹽酸質(zhì)量濃度15g/L,液固體積質(zhì)量比4∶1,溫度70℃,反應(yīng)2 h。超聲波強(qiáng)度對(duì)脫除鐵、硅的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖3所示。

    超聲波能量大、穿透力強(qiáng),可進(jìn)一步破碎α-Al2O3,降低晶間堿、鐵化合物和硅化合物在氧化鋁內(nèi)部和表面的吸附力,同時(shí)超聲波的空化效應(yīng)可使氧化鋁粉體均勻分散在鹽酸溶液中,增大氧化鋁粉體與鹽酸的接觸面積。從圖3看出:超聲波強(qiáng)度在5~25W/cm2范圍內(nèi),F(xiàn)e、Si脫除率隨超聲波功率增大迅速升高,表明超聲波可有效促進(jìn)反應(yīng)正向進(jìn)行;超聲波強(qiáng)度在25~35W/cm2范圍內(nèi),硅脫除率緩慢下降,這主要是此時(shí)脫硅反應(yīng)達(dá)到平衡,正向反應(yīng)停止所致,也就是說超聲波強(qiáng)度超過25 W/cm2,硅化合物與鹽酸的反應(yīng)有逆向進(jìn)行趨勢(shì);超聲波強(qiáng)度為25~30W/cm2時(shí),鐵脫除率較為平穩(wěn),變化不大,此時(shí)脫鐵反應(yīng)達(dá)到平衡,超聲波強(qiáng)度增大對(duì)Fe脫除率影響不大;超聲波強(qiáng)度在30~35 W/cm2范圍內(nèi),鐵脫除率開始下降,這時(shí)脫鐵反應(yīng)在平衡之后又逆向移動(dòng),表明超聲波強(qiáng)度超過30 W/cm2對(duì)脫鐵反應(yīng)不利。綜合考慮,確定超聲波強(qiáng)度以25W/cm2為宜。

    圖3 超聲波強(qiáng)度對(duì)Fe、Si脫除率的影響

    2.4 反應(yīng)時(shí)間對(duì)鐵、硅脫除率的影響

    試驗(yàn)條件:氧化鋁質(zhì)量100g,鹽酸質(zhì)量濃度15g/L,液固體積質(zhì)量比4∶1,溫度70℃,超聲波強(qiáng)度為20kHz、25W/cm2。反應(yīng)時(shí)間對(duì)鐵、硅脫除率的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖4所示。

    圖4 反應(yīng)時(shí)間對(duì)Fe、Si脫除率的影響

    從圖4看出:隨反應(yīng)的進(jìn)行,F(xiàn)e、Si脫除率升高;Si在反應(yīng)1.5h、Fe在反應(yīng)2h時(shí),脫除率分別達(dá)最大,之后都略有降低,但變化不大。為充分脫除鐵、硅雜質(zhì),必須保證足夠的反應(yīng)時(shí)間,所以選擇反應(yīng)時(shí)間為3h。

    2.5 液固體積質(zhì)量比對(duì)鐵、硅脫除率的影響

    試驗(yàn)條件:氧化鋁質(zhì)量100g,鹽酸質(zhì)量濃度15g/L,反應(yīng)溫度70℃,反應(yīng)3h,超聲波強(qiáng)度20 kHz、25W/cm2。液固體積質(zhì)量比對(duì)鐵、硅脫除率的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。

    圖5 液固體積質(zhì)量比對(duì)Fe、Si脫除率的影響

    液固體積質(zhì)量比增大,有利于α-Al2O3粉末更均勻地分散在鹽酸溶液中,但液固體積質(zhì)量比過大,鹽酸耗量會(huì)增大,且對(duì)脫除Fe、Si雜質(zhì)不利。從圖5看出:液固體積質(zhì)量比小于5∶1時(shí),F(xiàn)e、Si脫除率隨液固體積質(zhì)量比增大而升高;液固體積質(zhì)量比大于5∶1后,Si脫除率逐漸下降后趨于平緩,而Fe脫除率先降低后升高再降低,變化較大。綜合考慮,確定液固體積質(zhì)量比以5∶1為宜。

    3 綜合試驗(yàn)

    根椐單因素試驗(yàn)結(jié)果,確定超聲波脫除氧化鋁中鐵、硅的最佳工藝參數(shù)為:反應(yīng)溫度70℃,鹽酸質(zhì)量濃度 15g/L,超聲波強(qiáng)度 20kHz、25 W/cm2,反應(yīng)3h,液固體積質(zhì)量比5∶1。在最佳條件下進(jìn)行綜合試驗(yàn),結(jié)果見表2,所得氧化鋁的SEM圖和XRD圖如圖6、7所示。

    表2 綜合試驗(yàn)結(jié)果

    從表2看出:最佳條件下,氧化鋁中Fe、Si脫除效果較好,脫除率分別為97.9%和98.6%。通過超聲波協(xié)同鹽酸處理氧化鋁粉末,可以使氧化鋁純度達(dá)到99.99%以上。

    圖6 高純氧化鋁粉末的SEM圖

    圖7 高純氧化鋁粉末的XRD圖

    從圖6看出,除雜后的氧化鋁粉末形狀不規(guī)則,大小不一,粒度較細(xì),都在5μm以下,分散性好。超聲波的穿透力可將粗顆粒破碎,使晶間堿、鐵和硅化合物充分裸露出來,與鹽酸反應(yīng)后進(jìn)入溶液,從而與氧化鋁分離;同時(shí),超聲波減小了雜質(zhì)在氧化鋁粉末表面的附著力,增強(qiáng)了與鹽酸反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)條件。從圖7看出,經(jīng)過超聲波處理的氧化鋁粉末,物相只有Al2O3,其衍射峰光滑平整,信噪比高,晶相含量高。

    4 結(jié)論

    試驗(yàn)結(jié)果表明,借助超聲波脫除氧化鋁中的鐵和硅是可行的,合理的工藝參數(shù)為:反應(yīng)溫度70℃,鹽酸質(zhì)量濃度15g/L,超聲波強(qiáng)度為20 kHz、25W/cm2,反應(yīng)時(shí)間3h,液固體積質(zhì)量比5∶1。超聲波協(xié)同鹽酸能有效脫除氧化鋁中的鐵、硅,工藝簡(jiǎn)單,流程短,產(chǎn)品純度達(dá)99.99%以上,且粒度細(xì),結(jié)晶度高,符合高純氧化鋁的純度要求。試驗(yàn)過程中的廢鹽酸溶液可通過蒸發(fā)回收,實(shí)現(xiàn)工藝流程的閉路循環(huán)。

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