東營凹陷沙河街組砂巖儲層高嶺石類型、特征及其成因①

邵淑驍 曾濺輝 張善文 宋國奇 孟 偉 王學(xué)軍 張永旺 徐興友

(1.中國石油大學(xué)(北京)油氣資源與探測國家重點實驗室 北京 102249;2.中國石油大學(xué)(北京)地球科學(xué)學(xué)院 北京 102249;3.中石化勝利油田分公司 山東東營 257000;4.中石化勝利油田地質(zhì)科學(xué)研究院 山東東營 257015)

0 引言

高嶺石是砂巖儲層中最常見的自生黏土礦物之一，通常充填于長石溶蝕孔隙中或分布于顆粒表面，單晶呈假六方片狀，集合體常呈書頁狀或蠕蟲狀。高嶺石的形成通常與酸性流體環(huán)境下長石等硅鋁酸鹽的溶蝕作用有關(guān)。在有充分的Al3+物質(zhì)來源的基礎(chǔ)上，呈酸性的流體、較強的流體動力有利于Al3+的絡(luò)合、Na+、K+的遷移，有利于形成晶形良好的自生高嶺石［1-5］。目前對高嶺石的研究多集中在成巖方面［6-9］，將高嶺石的發(fā)育作為成巖階段劃分標(biāo)志之一，而較少針對高嶺石形態(tài)、分布的差異及其可能所反映的不同成因進行研究。前人對東營凹陷高嶺石的研究多從高嶺石宏觀含量方面入手，缺少高嶺石形態(tài)、組分特征、類型及其成因的深入分析［10-11］。本文以東營凹陷沙河街組砂巖儲層高嶺石為研究對象，通過光學(xué)顯微鏡、掃描電鏡、陰極發(fā)光和X射線能譜分析等手段和方法，在高嶺石形態(tài)、高嶺石化學(xué)成分及其與其他礦物的接觸關(guān)系的研究基礎(chǔ)上，確定了高嶺石的類型，探討了不同類型高嶺石的發(fā)育特征及其成因機制，為深入分析高嶺石對儲層的影響以及高嶺石對油氣成藏的指示作用提供科學(xué)依據(jù)。

1 地質(zhì)背景

東營凹陷位于渤海灣盆地濟陽坳陷東南部，是一個形成于晚侏羅世—古近紀(jì)時期的斷陷復(fù)合體。平面上，由北部陡坡帶、南部緩坡帶、中央隆起帶(中央斷裂背斜帶)和洼陷帶等二級構(gòu)造單元構(gòu)成;剖面上，具有“北斷南超”的特征［12］(圖1)。

東營凹陷古近系地層發(fā)育齊全，自下而上發(fā)育孔店組、沙河街組和東營組。沙河街組為東營凹陷主要的生油儲層系，是本文研究的目標(biāo)層位，其自下而上分為沙四段、沙三段、沙二段和沙一段。沙四段為半封閉的鹽湖—半深湖沉積，主要分布泥巖夾灰?guī)r、薄層灰?guī)r及油頁巖;沙三段為三角洲、深湖—半深湖、水下扇沉積，下部為泥巖、油頁巖夾少量薄層砂巖，中部為厚層泥巖夾薄砂巖，上部為泥巖與厚層砂巖互層;沙二段為河流—三角洲沉積，多為砂巖與泥巖互層沉積;沙一段為湖湘沉積，巖性主要為泥巖夾砂巖、生物灰?guī)r、白云巖等［13］。東營凹陷烴源巖層系包括沙四段、沙三段和沙一段，其中沙四段和沙三段最為重要［14-15］;儲集層主要為沙四段、沙三段、沙二段及東營組，其中沙三上亞段—沙二下亞段覆蓋在沙三—沙四上主要烴源巖層系的頂部，是東營凹陷主要含油巖系;沙一段泥巖是東營凹陷區(qū)域蓋層，明化鎮(zhèn)組泥巖以及沙三、沙四段泥巖為局部蓋層［16-17］。東營凹陷沙河街組砂巖類型以巖屑長石砂巖和長石砂巖為主，這兩類砂巖在中央隆起帶分布最多。巖屑長石砂巖中長石平均含量為33.5%，長石砂巖中長石平均含量為34.5%。

圖1 東營凹陷構(gòu)造綱要圖(據(jù)李丕龍等，2000)Fig.1 Structural outline map of Dongying sag

2 東營凹陷高嶺石類型及其發(fā)育特征

2.1 高嶺石的含量及其分布特征

東營凹陷沙河街組砂巖儲層黏土礦物X衍射數(shù)據(jù)統(tǒng)計表明，沙河街組砂巖在800 m深度開始出現(xiàn)高嶺石，在4 000 m以下高嶺石含量很小，高嶺石主要集中分布在1 200～3 200 m的深度范圍內(nèi)，平均相對含量為31.35%(圖2)。

沙河街組四個亞段具有不同的高嶺石含量和分布規(guī)律。其中，沙一段砂巖儲層整體上高嶺石含量偏少，平均含量僅為12%，且集中分布在中央斷裂帶、北部陡坡帶的利津洼陷及高青斷裂構(gòu)造帶;沙二段砂巖儲層高嶺石含量最高，平均含量可達46%，主要分布在東營凹陷凹陷的東北部;沙三段砂巖儲層高嶺石含量次之，平均含量為41%，且沿斷裂帶存在有多個高嶺石高值中心，即中央斷裂帶，北部陡坡帶的高青斷裂構(gòu)造帶、坨勝永斷裂構(gòu)造帶及利津洼陷部分區(qū)域，南部緩坡帶的陳家莊—王家崗斷裂構(gòu)造帶;沙四段砂巖儲層高嶺石含量相對較小，平均含量為26%。與沙三段類似，沙四段也存在有多個高嶺石含量高值中心，集中分布在北部陡坡帶及南部緩坡帶的陳家莊—王家崗斷裂構(gòu)造帶。

圖2 沙河街組砂巖儲層高嶺石含量隨深度變化圖Fig.2 The variation of kaolinite content with depth in the sandstone reservoir of Shahejie Formation

2.2 高嶺石的類型和特征

利用巖礦鑒定和掃描電鏡等手段和技術(shù)，對東營凹陷沙河街組砂巖儲層高嶺石的形態(tài)及發(fā)育特征進行了研究。東營凹陷沙河街組砂巖儲層高嶺石形態(tài)發(fā)育規(guī)則，單偏光下呈細(xì)小鱗片狀(圖3a)，有時可見晶形發(fā)育良好的蠕蟲狀高嶺石，常分布于長石溶孔或碳酸鹽溶孔內(nèi)(圖3b，c)，有時可見高嶺石的原油浸染現(xiàn)象(圖3d)。在掃描電鏡下，自生高嶺石單晶呈假六方片狀，集合體呈書頁狀或蠕蟲狀(圖3e)，在深部可見自生高嶺石與其他自生黏土礦物(伊利石、綠泥石)共生(圖3f)。

根據(jù)薄片中的高嶺石的形態(tài)、高嶺石化學(xué)成分及其與其他礦物的接觸關(guān)系，可將東營凹陷沙河街組砂巖儲層的高嶺石劃分為兩種類型。

(1)高嶺石的形態(tài)與類型

根據(jù)高嶺石的形態(tài)特征，可將高嶺石劃分為兩種類型。在顯微鏡下，第一類高嶺石主要呈鱗片—蠕蟲狀，在較大放大倍數(shù)下可辨認(rèn)蠕蟲形態(tài)(圖4);第二類高嶺石則主要呈鱗片狀，難以見到蠕蟲狀分布的高嶺石(圖5)。

圖3 東營凹陷沙河街組儲層高嶺石顯微照片a.河158井，2 271.69 m，鱗片狀高嶺石(K)充填長石溶孔，單偏光;b.河162井，2 929 m，亮藍色長石(Fs)被溶蝕，靛藍色高嶺石(K)充填其溶孔，陰極發(fā)光;c.史115井，3 047.66 m，鱗片狀高嶺石(K)充填方解石(Cal)溶孔，單偏光;d.利98井，3 141.35 m，鱗片—蠕蟲狀高嶺石被原油浸染，單偏光;e.河155井2 988.1 m，單晶為假六方片狀的高嶺石，集合體呈蠕蟲狀;f.史126井，3 450.4 m，書頁狀高嶺石(K)與針葉狀綠泥石(Ch)共存，掃描電鏡。Fig.3 Microphotography of kaolinite in the Shahejie reservoir in Dongying sag

圖4 第一類高嶺石形態(tài)特征a1.河156井，2 242.83 m，鱗片—蠕蟲狀高嶺石(K)充填長石溶孔，單偏光;a2.高嶺石(橙色邊框區(qū)域)局部放大;b1.牛38井，2 939.41 m，蠕蟲狀高嶺石(K)被方解石(Cal)交代，石英次生加大邊(Qog)與自生高嶺石(K)共生，單偏光;b2.高嶺石(橙色邊框區(qū)域)局部放大。Fig.4 Charactertistics of occurrence of the first kind of kaolinite

在掃描電鏡下，兩類高嶺石的晶體形態(tài)存在著明顯差異。第一類高嶺石單晶呈假六方片狀，單晶厚度較大呈板狀，排列緊密，集合體呈蠕蟲狀或書頁狀(圖6a1，a2);第二類高嶺石單晶晶形發(fā)育不如第一類好，部分晶層存在卷曲現(xiàn)象，單晶厚度小呈片狀，排列較疏松，集合體呈不完好書頁狀、蠕蟲狀或手風(fēng)琴狀(圖6b1，b2)。在兩類高嶺石共存的巖石薄片、掃描電鏡下，兩類高嶺石的晶體形態(tài)、大小具有明顯的差別(圖6c1，c2)。例如，史126井3 515.2 m，第一類(K1)和第二類(K2)高嶺石共存，第一類單晶呈假六方片狀，單晶較厚，晶體排列緊密;第二類單晶厚度較薄，邊緣卷曲，晶體排列疏松(圖6c2)。

(2)高嶺石與其他礦物的接觸關(guān)系與類型

在巖石薄片下，高嶺石與其他礦物具有不同的接觸關(guān)系，根據(jù)這些接觸關(guān)系，可將高嶺石劃分為兩類。其中，第一類高嶺石充填于原生孔隙或長石溶孔(圖4a1，a2)，經(jīng)常可見其被方解石、白云石、鐵白云石等碳酸鹽膠結(jié)物所交代(圖4b1，b2);第二類高嶺石發(fā)育于充填長石溶孔的碳酸鹽膠結(jié)物的溶蝕孔隙中，可見高嶺石交代方解石、白云石的現(xiàn)象(圖5a1，a2)，這一類高嶺石常與在其之后形成的(含)鐵方解石、(含)鐵白云石共存(圖5b1，b2)。這兩類高嶺石常與石英次生加大共存(圖4b1、圖5b1)。

(3)高嶺石的化學(xué)成分與類型

X射線能譜分析結(jié)果表明，兩類高嶺石的化學(xué)成分上亦具有明顯的差異。與其他黏土礦物不同，高嶺石是由一個四面體和八面體結(jié)合而成的1∶1層型硅酸鹽，中間不存在夾層陽離子，其八面體陽離子主要為Al3+，成分較為單一，故自生高嶺石通常只含Al、Si、O三種元素［18］。但是八面體中的Al3+也有可能被其他金屬陽離子所交換，因而自生高嶺石內(nèi)可能還會含有 Fe、Mg、Ca、K、Na 等元素［19］。利用 X 射線能譜分析發(fā)現(xiàn)第一類高嶺石成分單一，只含有Al、Si、O三種元素(圖7a、圖7c-1)，第二類高嶺石除了這三種元素外，還會含有少量的 Fe、K、Ca元素(圖 7b、圖7c-2)。

總體來說，東營凹陷沙河街組砂巖儲層主要發(fā)育兩類高嶺石，這兩類高嶺石的形態(tài)、化學(xué)成分及其與其他礦物的接觸關(guān)系均存在著明顯的差異(表1)。

2.3 高嶺石的發(fā)育期次和分布特征

圖5 第二類高嶺石形態(tài)特征a1.辛斜161井，3 360.13 m，鱗片狀高嶺石(K)交代白云石(Dol)，單偏光;a2.正交光;b1.牛33井，3 169.95 m，鱗片狀高嶺石(K)交代方解石(Cal)，石英次生加大邊(Qog)與高嶺石共生，方解石部分殘余形成鐵方解石(Fe-Cal)，單偏光;b2.高嶺石(橙色邊框區(qū)域)局部放大。Fig.5 Charactertistics of occurrence of the second kind of kaolinite

在薄片觀察、包裹體分析、同位素分析的基礎(chǔ)上，得到了研究區(qū)的典型成巖作用序次(以沙三段為例)(圖8)。從圖8可知，研究區(qū)沙三段準(zhǔn)同生期主要表現(xiàn)為長石、巖屑的黏土礦物化以及第一期石英次生加加大，埋深加大發(fā)育第一期綠泥石包殼;35～30 Ma發(fā)育第一期充填原生孔隙的方解石膠結(jié);30～26 Ma發(fā)育第一期長石溶蝕、第二期石英次生加大，高嶺石發(fā)育;26～18 Ma普遍發(fā)育一期充填長石溶孔的碳酸鹽膠結(jié)物;18～6 Ma，碳酸鹽膠結(jié)物、長石溶蝕，高嶺石及石英次生加大發(fā)育。最后地層埋深繼續(xù)加大，古地溫超過140℃時，孔隙流體環(huán)境由酸性向堿性轉(zhuǎn)化，發(fā)育一期廣泛的含鐵—鐵碳酸鹽膠結(jié)。

根據(jù)上述成巖作用序次，東營凹陷沙河街組砂巖儲層主要發(fā)育三期碳酸鹽膠結(jié)物和兩期高嶺石，其中，第一期高嶺石被第二期充填長石溶孔的方解石、白云石交代，而第二期高嶺石交代第二期方解石、白云石，并通常與第三期(含)鐵方解石、(含)鐵白云石共存。兩期高嶺石與相應(yīng)期次的石英次生加大共存。結(jié)合鏡下高嶺石與其他礦物的接觸交代關(guān)系的研究結(jié)果，沙河街組砂巖儲層發(fā)育的第一類和第二類高嶺石分別對應(yīng)第一期和第二期高嶺石。即第一類高嶺石為第一期高嶺石，主要發(fā)育于距今30～26 Ma，處于早成巖B期;而第二類高嶺石為第二期高嶺石，主要發(fā)育于距今18～6 Ma，處于晚成巖A期。

圖6 第一類、第二類高嶺石掃描電鏡特征a1.河159井，2 961.64 m，第一類高嶺石單晶呈假六方片狀，晶體緊密排列，集合體呈蠕蟲狀，掃描電鏡;a2.河155井，2 983.2 m，第一類高嶺石單晶呈假六方片狀，晶體排列緊密，集合體呈書頁狀，掃描電鏡;b1.史126井，3 428.6 m，第二類高嶺石單晶厚度小，晶體排列疏松，集合體呈手風(fēng)琴狀，掃描電鏡;b2.王斜583井，3 469 m，第二類高嶺石單晶厚度小且不均勻，晶層卷曲，集合體呈不完好書頁狀;掃描電鏡;c1.河155井，2 984.3 m，第一類(K1)、第二類(K2)高嶺石共存，第一類單晶較厚，晶體緊密排列，集合體呈蠕蟲狀;第二類單晶厚度小，晶體排列疏松，左上角第二類高嶺石與第一類高嶺石相互接觸，掃描電鏡;c2.史126井，3 515.2 m，第一類(K1)、第二類(K2)高嶺石共存，第一類單晶呈假六方片狀，單晶較厚，晶體排列緊密;第二類單晶厚度較薄，邊緣卷曲，晶體排列疏松，掃描電鏡。Fig.6 Characeteristics of the first and the second kind of kaolinite under SEM

圖7 第一類、第二類高嶺石X射線譜圖a.河155井，2 983.2 m，第一類書頁狀自生高嶺石X射線能譜，只含有Al、Si、O三種元素;b.史126井，3 450.4 m，第二類手風(fēng)琴狀自生高嶺石X射線能譜，除了Al、Si、O三種元素外還有少量Fe;c.史126井，3 515.2 m，第一類假六方片狀自生高嶺(1)、第二類晶層卷曲自生高嶺石(2)X射線能譜，第一類只有Al、Si、O三種元素，第二類除了Al、Si、O三種元素外還有少量Ca。Fig.7 EDS of the first and the second kind kaolinite

表1 東營凹陷沙河街組砂巖儲層高嶺石的類型及其特征Table 1 Characteristics of different types of kaolinite

圖8 東營凹陷成巖作用序列Fig.8 Digenetic sequence of Dongying sag

對東營凹陷沙河街組砂巖儲層46口井156張薄片的觀察結(jié)果表明不同類型(期次)的高嶺石具有不同的分布深度(圖9)。沙三段第一類(期)高嶺石的分布深度非常廣，從1 700～3 600 m的深度段均有分布，但主要分布2 600～3 200 m深度范圍，而第二類(期)高嶺石主要分布在2 700～3 600 m的深度段，其中3 000～3 500 m的深度段含量最大，表明兩類(期)高嶺石具有不同的形成環(huán)境和成因機制。

圖9 沙三段不同類(期)高嶺石含量與深度的關(guān)系Fig.9 Depth of different types of kaolinite of Es3

3 高嶺石形成機制

砂巖儲層中的高嶺石成因一般可分為沉積成因的高嶺石和自生(成巖)成因的高嶺石。沉積成因的高嶺石為陸源碎屑搬運而來的黏土礦物，由于其受到剝蝕、搬運和沉積作用的改造，其原有的晶體形態(tài)將受到不同程度的破壞(棱角磨損)，在掃描電鏡下多位于顆粒表面，呈碎片狀［6］。自生(成巖)成因的高嶺石的形成需要酸性流體環(huán)境和發(fā)育較好的孔隙系統(tǒng)，當(dāng)酸性孔隙溶液中的Si4+、Al3+達到飽和時，自生高嶺石便會從孔隙溶液中沉淀出來。在自生高嶺石形成過程中，離子進入晶格的比例非常嚴(yán)格，其形態(tài)發(fā)育規(guī)則，單晶呈假六方片狀，集合體呈書頁狀或蠕蟲狀，結(jié)晶度較高。在掃描電鏡下，自生高嶺石晶體輪廓清晰，與蝕變的長石及其他自生黏土礦物共生［6，19-20］此外，還可利用陰極發(fā)光對兩者進行區(qū)分，沉積高嶺石發(fā)無光澤霧狀藍色光，自生高嶺石則發(fā)靛藍色光［21］。

通過對研究區(qū)大量高嶺石樣品的光學(xué)顯微鏡、掃描電鏡觀察，發(fā)現(xiàn)研究區(qū)高嶺石多充填于長石溶孔或碳酸鹽溶孔中，單晶具有良好的六方片狀，集合體形態(tài)多為蠕蟲狀、書頁狀，極少數(shù)為碎片狀，因此東營凹陷中所觀察到的高嶺石是水—巖相互作用的結(jié)果，為自生(成巖)成因的高嶺石。

自生高嶺石的形成是酸性流體—長石等鋁硅酸鹽礦物相互作用，形成自生高嶺石的流體和類型主要為下滲的富CO2大氣水、與烴源巖熱演化有關(guān)的含油氣流體。

3.1 高嶺石的物質(zhì)來源

高嶺石(Al2Si2O5(OH)4)成分比較單一，一般只含 Al、Si、O 三種元素［18］。在砂、泥巖組成的碎屑巖層系，可以為高嶺石提供Al、Si、O三種元素的礦物主要為長石、石英和各類黏土礦物。

由東營凹陷沙河街組砂巖儲層中長石和高嶺石含量隨深度的變化圖(圖2，10)可知，1 200～3 200 m的高嶺石峰值區(qū)間對應(yīng)著長石含量的低值區(qū)。長石和高嶺石的含量之間這種此消彼長的關(guān)系，表明高嶺石的形成與長石的溶蝕可能具有關(guān)系。巖石薄片鑒定結(jié)果顯示，高嶺石通常與長石溶蝕現(xiàn)象相伴生，高嶺石充填于長石溶孔中(圖11)，因此，高嶺石主要來自長石的溶蝕作用，即斜長石和鉀長石的溶蝕作用提供了形成高嶺石的Al、Si、O，并在一定的條件下形成了高嶺石:

3.2 形成高嶺石的酸性流體

自生高嶺石的形成是酸性流體—長石等鋁硅酸鹽礦物相互作用的結(jié)果。在沉積盆地，形成自生高嶺石的酸性流體主要有下滲的富CO2大氣水以及烴源巖熱演化過程產(chǎn)生的富含有機酸的流體。

東營凹陷最大的抬升剝蝕期為東營末期，沙河街組沉積時期抬升剝蝕小，對沙河街組的成巖作用影響不大。此外，下滲大氣水與鋁硅酸鹽的作用主要發(fā)生在埋藏較淺的儲層中，與烴源巖有關(guān)含油氣流體對硅鋁酸鹽的溶蝕一般發(fā)生在早成巖B期—晚成巖A期，埋深一般在生烴門限之下［1，9，22］。研究區(qū)第一期、第二期自生高嶺石埋深較大，可以排除下滲大氣水對高嶺石形成的影響。

圖10 東營凹陷沙河街組砂巖儲層長石含量隨深度變化圖Fig.10 The variation of feldspar content with depthin the sandstone reservoir of Shahejie Formation

圖11 東營凹陷長石溶蝕現(xiàn)象與高嶺石顯微照片a.河156井，2 247.31 m，高嶺石(K)充填長石溶孔;b.辛163井，2 677.34 m，高嶺石(K)充填長石溶孔;c.樊153井，2 807.83 m，長石(Fs)溶蝕成蜂窩狀，顆粒間充填蠕蟲狀高嶺石(K);d.辛154井，2 935.9 m，長石(Fs)溶蝕成蜂窩狀，顆粒間充填書頁狀高嶺石(K)。Fig.11 Microphotography of feldspar dissolution and kaolinite in the Shahejie reservoir in Dongying sag

大量研究結(jié)果表明，有機質(zhì)在生烴熱演化過程中產(chǎn)生大量有機酸，75℃～90℃是有機酸濃度最大時期，80℃～120℃為有機酸保存的最佳溫度，最有利于自生高嶺石的形成和保存，溫度繼續(xù)升高，有機酸將發(fā)生脫羧作用轉(zhuǎn)化成烴類和CO2，流體pH值增大，自生高嶺石發(fā)生向其他黏土礦物的轉(zhuǎn)化［23］。圖12為東營凹陷地溫(T)、鏡質(zhì)體反射率(Ro)和有機酸演化隨深度變化圖，從圖中可知，研究區(qū)大約在埋深1 400 m開始大量生成有機酸;在1 700～2 100 m深度范圍內(nèi)，地溫為75℃～90℃，此時Ro大于0.7%，有機質(zhì)熱降解加劇，有機酸濃度達到最大，并進入儲層，使地層水呈酸性;隨溫度進一步增加至 140℃，對應(yīng)的埋深達2 100～3 200 m時，有機質(zhì)進入成熟階段，泥巖中大量生成的富含有機酸的孔隙水排驅(qū)進入相鄰的砂巖，對砂巖的水—巖相互作用產(chǎn)生很大的影響;當(dāng)溫度大于140℃時，也即埋深大于3 200 m時，有機酸分解，孔隙水中的有機酸含量降低。

高嶺石主要集中分布在1 200～3 200 m的深度范圍(圖2)，與有機酸的生成深度范圍基本一致，表明高嶺石的形成與有機酸的生成有關(guān)。張雪芬等［24］利用與自生高嶺石共存的碳酸鹽膠結(jié)物的碳、氧同位素數(shù)據(jù)，驗證了東營凹陷埋深在2 600～3 400 m深度范圍內(nèi)的自生高嶺石的形成與含油氣流體的充注密切相關(guān)。因此，東營凹陷沙河街組砂巖儲層高嶺石形成所需的酸性流體主要為烴源巖生烴熱演化過程中生成的有機酸。

圖12 東營凹陷地溫、Ro及有機酸演化Fig.12 Evolution of formation temperature，Roand organic acid

3.3 不同類型(期次)高嶺石的成因

東營凹陷存在兩期大規(guī)模的油氣充注，第一期為東營末期，第二期為館陶期末和明化鎮(zhèn)期［25］。東營組沉積末期沙四段上部烴源巖進入生油門限，在此之前有機質(zhì)演化生成大量有機酸并保存下來，有機酸隨烴類流體從烴源巖向儲層中運移，使得儲層孔隙水呈酸性并使長石發(fā)生溶蝕作用，并導(dǎo)致第一類(期)自生高嶺石的形成。漸新世末的東營運動使東營凹陷整體抬升剝蝕，沙四段上部烴源巖生油中斷。在經(jīng)歷了約10 Ma的沉積間斷后，東營凹陷再次下沉，埋深增大，沙三段下部烴源巖第一次進入生油門限，沙四段上部烴源巖再次生烴［26］，烴源巖內(nèi)生成的有機酸隨油氣向儲層內(nèi)運移，長石又一次在酸性流體作用下發(fā)生溶蝕作用，導(dǎo)致砂巖儲層內(nèi)發(fā)育第二類(期)自生高嶺石。對與第一類(期)和第二類(期)自生高嶺石共生的石英次生加大邊包裹體均一溫度測試結(jié)果表明，與這兩期高嶺石共生的石英加大邊的均一溫度分別為80℃～95℃和110℃～125℃，對應(yīng)的形成時間為 30～26 Ma、18～6 Ma，進一步證實兩類(期)高嶺石分別為兩期油氣充注的產(chǎn)物(圖13)。

圖13 自生高嶺石發(fā)育與油氣充注(酸性流體活動)的關(guān)系Fig.13 The development of authigenic kaolinite and the oil and gas charging(acid fluid activity)in the study region

圖14為河158—河156—河155井地質(zhì)剖面以及高嶺石分布和發(fā)育特征圖。從圖中可知，靠近沙三下(沙四上)烴源巖的油源斷層的河156井，在埋深2 756.88 m左右即可見第二期自生高嶺石，2 996 m左右可見第一期和第二期自生高嶺石共存，而遠(yuǎn)離油源斷層的河155井在埋深2 894 m和3 004 m附近只發(fā)育第一期高嶺石，離斷層稍遠(yuǎn)的河158井在埋深2 778 m和3 240 m左右分別發(fā)育第一期和第二期自生高嶺石。其原因在于，河156井距離油源斷層較近，第二期酸性流體沿斷層向上運移，從而在深度較淺的部位發(fā)育第二期自生高嶺石。離油源斷層稍遠(yuǎn)的河158井，在埋深3 240 m左右，沿斷層上升的第二期酸性流體可以充注該砂體，形成第二期自生高嶺石，而離油源斷層最遠(yuǎn)的河156井，沒有發(fā)生第二期酸性流體充注，故只發(fā)育第一期自生高嶺石。

此外，第一期和第二期自生高嶺石化學(xué)成分及其與其他礦物接觸關(guān)系存在差異，這種差異性反映了第一期和第二期自生高嶺石形成時的流體環(huán)境及其成因的差別。第二期自生高嶺石形成時，處于晚成巖A期，在此之前隨壓力增大蒙脫石失掉水分子，蒙脫石層狀結(jié)構(gòu)徹底坍塌，轉(zhuǎn)化為伊/蒙混層，進入晚成巖期后伊/蒙混層比減小，大量蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化，由無序混層變?yōu)橛行蚧鞂樱晾棵黠@增加(圖15)，在這個轉(zhuǎn)化過程中，可以釋放出Fe3+、Ca2+等陽離子，其中Fe3+等受到烴類流體的還原作用變成Fe2+［27］。這些含有較多Fe2+、Ca2+的酸性流體進入砂巖儲層并與長石發(fā)生溶蝕作用形成高嶺石，F(xiàn)e2+、Ca2+交換高嶺石晶格中的少量Al3+，從而導(dǎo)致第二期自生高嶺石中含有少量的Fe、Ca等(圖7)。同時，在薄片觀察中亦可見發(fā)育于第二期自生高嶺石之后的(含)鐵白云石、(含)鐵方解石及黃鐵礦(圖5)。

圖14 河158—河156—河155井剖面高嶺石發(fā)育特征Fig.14 Kaolinite characteristics in Section of Well He158—He156—He155

圖15 東營凹陷沙河街組砂巖儲層伊/蒙混層、伊利石、伊/蒙混層比含量隨深度變化圖Fig.15 The variation of illite-smectite mixed layer and illite content and I/S value with depth in the sandstone reservoir of Shahejie Formation

4 結(jié)論

(1)東營凹陷沙河街組砂巖儲層主要發(fā)育兩類高嶺石:第一類高嶺石在單偏光下呈鱗片—蠕蟲狀，充填長石溶孔，可見碳酸鹽交代高嶺石現(xiàn)象;掃描電鏡下單晶呈假六方片狀，單晶厚度較大，晶體排列緊密，集合體呈書頁狀或蠕蟲狀。第二類高嶺石單偏光下呈鱗片狀，充填碳酸鹽溶孔，可見高嶺石交代碳酸鹽現(xiàn)象;掃描電鏡下單晶厚度較薄，可見晶層卷曲現(xiàn)象，晶體排列疏松，集合體常呈手風(fēng)琴狀。兩期自生高嶺石在成分上略有差異，第一類高嶺石成分純，第二類高嶺石除了Al、Si、O元素之外還含有Fe、Ca等元素。

(2)東營凹陷沙河街組兩類高嶺石分別對應(yīng)于東營凹陷成巖序列里的兩期高嶺石。沙三段高嶺石第一類(期)高嶺石在1 700～3 600 m的深度段均有分布，但主要分布2 600～3 200 m深度范圍，而第二類(期)高嶺石主要分布在2 700～3 600 m的深度段，其中3 000～3 500 m的深度段含量最大。

(3)東營凹陷沙河街組高嶺石主要為自生(成巖)成因，是水—巖作用的產(chǎn)物。東營凹陷中自生高嶺石來源于鋁硅酸鹽在酸性條件下的溶蝕，長石為高嶺石提供Al、Si、O物質(zhì)來源，有機質(zhì)演化過程中形成的有機酸是溶蝕長石的酸性流體。

(4)東營凹陷沙河街組兩類(期)高嶺石對應(yīng)于不同的成因和形成環(huán)境:東營組沉積末期沙四段上部烴源巖進入生油門限，該過程中生成的有機酸導(dǎo)致第一類(期)自生高嶺石的形成。漸新世末的東營運動使東營凹陷整體抬升剝蝕，沙四段上部烴源巖生油中斷。在經(jīng)歷了約10 Ma的沉積間斷后，東營凹陷再次下沉，館陶期末和明化鎮(zhèn)組時期沙三段下部烴源巖第一次進入生油門限，沙四段上部烴源巖再次生烴，長石又一次在酸性流體作用下發(fā)生溶蝕作用，砂巖儲層內(nèi)發(fā)育第二類(期)自生高嶺石。第二類(期)自生高嶺石形成時，處于晚成巖A期，大量的蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化，酸性流體中含有較多的Fe2+、Ca2+等陽離子。

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