SNCR-SCR耦合脫硝中還原劑均布性的研究

秦亞男,楊 玉,時(shí) 偉,馬煒晨,周 昊,岑可法

（浙江大學(xué)能源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,浙江杭州310027）

SNCR-SCR耦合脫硝中還原劑均布性的研究

秦亞男,楊 玉,時(shí) 偉,馬煒晨,周 昊,岑可法

（浙江大學(xué)能源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,浙江杭州310027）

為了提高選擇性非催化還原-選擇性催化還原（SNCR-SCR）耦合脫硝中還原劑濃度在尾部煙道內(nèi)分布的均勻性,以某60 MW四角切圓煤粉爐為原型,按1∶10的比例搭建混合SNCR-SCR脫硝系統(tǒng)冷態(tài)實(shí)驗(yàn)臺(tái).設(shè)計(jì)了2種補(bǔ)氨方案,分析不同工況下還原劑的分布趨勢(shì)和標(biāo)準(zhǔn)偏差.結(jié)果表明,布置補(bǔ)氨噴槍后,SCR入口還原劑的均布性明顯得到了改善,濃度分布的標(biāo)準(zhǔn)偏差系數(shù)從62%降低到了43%.根據(jù)冷態(tài)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,將優(yōu)化后的補(bǔ)氨方案應(yīng)用于現(xiàn)場(chǎng)鍋爐,SNCR和SCR脫硝過(guò)程的效率分別達(dá)到了43%和66%,聯(lián)合脫硝效率提高了54%,氨逃逸的體積分?jǐn)?shù)小于5×10－6.

混合選擇性非催化還原-選擇性催化還原；補(bǔ)氨；還原劑；均布性

選擇性非催化還原（SNCR）和選擇性催化還原（SCR）是2種常用的降低電站鍋爐NOX排放量的燃燒后處理技術(shù)［1］.SCR技術(shù)具有脫硝效率高（60%～95%）、氨逃逸體積分?jǐn)?shù)低的優(yōu)點(diǎn)［2］,但是催化劑的安裝費(fèi)用非常昂貴［3］,在運(yùn)行過(guò)程中還會(huì)出現(xiàn)催化劑中毒、失活、腐蝕等問(wèn)題［4-5］,導(dǎo)致催化劑的維護(hù)成本升高.與SCR相比,SNCR系統(tǒng)的安裝和運(yùn)行成本都較低,但脫硝效率只有30%～60%［6］,遠(yuǎn)低于SCR的脫硝效率,而且存在不同程度的氨逃逸［7-8］,造成大氣的二次污染.

混合SNCR-SCR煙氣脫硝技術(shù)是一種將SNCR技術(shù)與SCR技術(shù)有機(jī)結(jié)合起來(lái)的新型脫硝技術(shù)［9］.雖然SCR的脫硝效率較高,我國(guó)仍有大量的中小型鍋爐采用管式空氣預(yù)熱器,用于布置催化劑的空間比較狹??；另一方面,電廠不宜存放液氨罐,而尿素?zé)峤庵瓢焙碾娏糠浅４?采用SNCRSCR混合技術(shù)可以節(jié)省催化劑的用量,降低對(duì)布置空間的要求；利用爐膛高溫進(jìn)行尿素?zé)峤庵瓢?減小了運(yùn)行成本.Gibbons等［10］在一項(xiàng)工程應(yīng)用中發(fā)現(xiàn),將SNCR階段的氨氮摩爾比設(shè)定為0.75,可以使系統(tǒng)每年節(jié)省$2.8×106.Wendt等［11］提出當(dāng)SNCR階段的脫硝效率大于60%時(shí),利用SNCRSCR混合工藝能夠明顯地減少催化劑的用量.Wright等［12］通過(guò)研究發(fā)現(xiàn),與單獨(dú)使用SCR技術(shù)相比,應(yīng)用新型的SNCR／SCR混合技術(shù),每還原1 t NOX,成本將減少$90.蔡小峰等［13］分析了混合脫硝工藝的經(jīng)濟(jì)性,當(dāng)SNCR階段脫硝效率為55%,總脫硝效率為75%時(shí),SCR階段的催化劑成本可以節(jié)省50%.根據(jù)混合SNCR-SCR脫硝系統(tǒng)在煤粉爐上的實(shí)際運(yùn)行情況［14］,受到鍋爐切圓燃燒的影響,噴入爐膛未參與SNCR反應(yīng)的還原劑隨著煙氣旋流在尾部煙道的后墻聚集,到達(dá)高溫省煤器入口時(shí)前墻體積分?jǐn)?shù)低于后墻［14-15］,此時(shí)還原劑分布的均勻性較差,導(dǎo)致SCR的脫硝效果降低［16］.

在單獨(dú)的SCR系統(tǒng)中,可以對(duì)專(zhuān)用的噴氨裝置（AIG）、導(dǎo)流板等輔助設(shè)施進(jìn)行改進(jìn),提高催化劑入口還原劑的均布性［17-18］,但關(guān)于SNCR-SCR混合系統(tǒng)還原劑均布性的研究很少.Nguyen等［19］對(duì)SNCR-SCR脫硝過(guò)程進(jìn)行中試實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬,發(fā)現(xiàn)大小不均勻的液滴強(qiáng)化了SNCR區(qū)域液滴與煙氣的混合；龔家猷等［14,20］在鍋爐轉(zhuǎn)向室入口增加了擾動(dòng)蒸汽流,提高了省煤器入口還原劑的均布性；Chen等［21］將還原劑分成兩部分,一部分從SNCR噴槍噴入,一部分從SCR催化劑入口噴入,提高了SNCR-SCR系統(tǒng)的脫硝效率,但他們未對(duì)催化劑入口還原劑的均布性作詳盡的研究；Zhou等［22］設(shè)計(jì)了一種尿素耦合SCR脫硝的方案,提高了催化劑入口NO和NH3體積分?jǐn)?shù)的均布性,在該脫硝方案中,還原劑全部都從爐膛前墻噴入.

針對(duì)混合SNCR-SCR系統(tǒng)中還原劑不足及煙氣與還原劑混合不均等不利于SCR反應(yīng)的問(wèn)題,本文以某60 MW四角切圓煤粉爐為例,在尾部煙道上布置補(bǔ)氨噴槍,從冷態(tài)實(shí)驗(yàn)和現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用兩方面對(duì)比研究了不同的補(bǔ)氨方式對(duì)催化劑入口還原劑均布性的影響,為其他混合SNCR-SCR脫硝系統(tǒng)的有效運(yùn)行提供依據(jù).

1 冷態(tài)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

以某電廠60MW四角切圓煤粉爐為原型,按照1∶10的比例進(jìn)行冷態(tài)?；?搭建了SNCR-SCR混合系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)臺(tái).本文采用岑可法［23］提出的爐內(nèi)等溫模化方法,?；?jì)算的結(jié)果如表1所示.表中,v為入口速度,θ為入口溫度,ρ為氣體密度,μ為氣體黏度,L為特征尺寸,Re為雷諾數(shù).

表1 ?；?jì)算結(jié)果匯總Tab.1 Summary of modeling calculations

實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ筒捎每諝獯鏌煔?根據(jù)計(jì)算可知, Re大于臨界值105,氣流運(yùn)動(dòng)進(jìn)入自模化狀態(tài).如圖1所示為實(shí)驗(yàn)裝置圖,由實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ?、主氣路、還原劑噴射系統(tǒng)和測(cè)量段組成.實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ陀捎袡C(jī)玻璃制作而成,入口斷面尺寸為837 mm×837 mm,尾部煙道斷面尺寸為513 mm×837 mm.

如圖2所示為實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷膬?nèi)部結(jié)構(gòu)圖.模型內(nèi)安裝了換熱器和SCR催化劑,它們分別采用有機(jī)玻璃和海綿來(lái)制作.實(shí)驗(yàn)選用4-72型離心風(fēng)機(jī),當(dāng)風(fēng)機(jī)工作時(shí),空氣流動(dòng)的方向與原型中煙氣流動(dòng)的方向一致.

1.2 還原劑噴射系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)采用CO代替還原劑,CO與高壓空氣混合后噴入爐膛內(nèi),噴射方案如圖3所示.實(shí)驗(yàn)時(shí),總的送氣體積流量為16 m3／h,其中CO的噴射體積流量為0.6m3／h,由質(zhì)量流量計(jì)控制.

如圖3所示,在SNCR反應(yīng)區(qū)域布置了3層還原劑噴射層,下層布置在折焰角下方,距離模型入口185 mm,上層布置在折焰角上方,與下層間距為746 mm,中層與上層的距離為368 mm.對(duì)照?qǐng)D1、3可知,圖1的端口1、2、3、4分別與圖3的端口1′、2′、3′、4′（或4′）連接.

圖1 冷態(tài)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)圖Fig.1 Schematic diagram of cold test facility

圖2 冷態(tài)實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷膬?nèi)部結(jié)構(gòu)Fig.2 Internal structure of cold test facility

圖3 還原劑噴射系統(tǒng)的布置方案Fig.3 Arrangement of reducing agent injection system

本文設(shè)計(jì)了如下2種補(bǔ)氨層的布置方案.

1）布置在尾部煙道側(cè)墻.如圖1所示,將尾部煙道另一面?zhèn)葔ι系膰娍子洖閍′、b′、c′,噴孔a與a′、b與b′、c與c′分別關(guān)于鍋爐中心面對(duì)稱(chēng).

2）布置在尾部煙道前墻.在尾部煙道前墻上均勻布置4個(gè)噴孔,噴孔間距為160 mm.

2 冷態(tài)實(shí)驗(yàn)內(nèi)容和方法

實(shí)驗(yàn)內(nèi)容包括如下3個(gè)方面：1）測(cè)量省煤器和SCR催化劑入口的速度場(chǎng)分布；2）測(cè)量采用方案1時(shí)的還原劑體積分?jǐn)?shù)分布；3）測(cè)量采用方案2時(shí)的還原劑體積分?jǐn)?shù)分布.

速度和CO體積分?jǐn)?shù)分別采用熱線風(fēng)速儀、德圖煙氣分析儀測(cè)量,測(cè)孔分布如圖1所示.測(cè)量時(shí),把儀器探測(cè)端伸進(jìn)其中一個(gè)測(cè)孔,每間隔7 cm測(cè)一個(gè)值,共測(cè)量11個(gè)數(shù)據(jù),布置成10×11的測(cè)點(diǎn)矩陣,如圖4所示.

圖4 測(cè)點(diǎn)布置圖Fig.4 Layout scheme of measuring points

如表2所示為測(cè)量工況匯總表,每個(gè)噴孔的送氣量由浮子流量計(jì)控制.表中,qVup為上層SNCR噴射層體積流量,qVmid為中層SNCR噴射層體積流量,qVcom為補(bǔ)氨層噴射體積流量.

表2 冷態(tài)實(shí)驗(yàn)工況匯總Tab.2 Summary of cold experiment cases

3 冷態(tài)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 速度場(chǎng)分布

實(shí)驗(yàn)前,利用熱線風(fēng)速儀測(cè)量省煤器和SCR催化劑入口的速度場(chǎng),如圖5、6所示.圖中,W為寬度,D為高度.

圖5 省煤器入口速度場(chǎng)分布Fig.5 Velocity distribution of economizer inlet

圖6 SCR催化劑入口速度場(chǎng)分布Fig.6 Velocity distribution of SCR catalyst inlet

從圖5可以看出,靠近尾部煙道前墻的地方存在明顯的低速區(qū)（黑色區(qū)域）,平均速度為1 m／s,這是因?yàn)闅饬魇艿搅宿D(zhuǎn)向角和離心力的雙重影響.氣流從水平煙道轉(zhuǎn)向垂直煙道時(shí)仍保留一定的慣性,因此,當(dāng)氣流到達(dá)省煤器入口時(shí),大部分氣流在垂直煙道的外側(cè)匯聚；同時(shí),受到轉(zhuǎn)向角的阻擋（見(jiàn)圖2）,只有極少部分氣流到達(dá)尾部煙道前墻附近.在距離轉(zhuǎn)向角稍遠(yuǎn)的地方,出現(xiàn)了高速區(qū),平均速度達(dá)到6 m／s（深灰區(qū)域）,這可能是因?yàn)闅饬髁鹘?jīng)水平煙道的直角形邊緣時(shí),向后墻聚集,產(chǎn)生了一個(gè)高速區(qū)域.在距離轉(zhuǎn)向角更遠(yuǎn)的地方,速度分布較均勻（淺灰區(qū)域）.

對(duì)比圖5、6可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)氣流穿過(guò)省煤器到達(dá)SCR催化劑入口時(shí),由于氣體的擴(kuò)散和省煤器的均流作用,低速區(qū)的平均速度升高至2.3 m／s,高速區(qū)向后墻移動(dòng),平均速度降到5 m／s,整個(gè)截面速度的分布趨于均勻.

3.2 體積分?jǐn)?shù)分布

如圖7所示為沒(méi)有布置補(bǔ)氨噴槍時(shí)測(cè)得的CO體積分?jǐn)?shù)分布.可以看出,大部分CO分布在后墻和側(cè)墻附近,煙道前墻附近的CO體積分?jǐn)?shù)較低,小于6×10－5,這與圖6中的速度場(chǎng)分布大致相同.

圖7 工況1中CO的體積分?jǐn)?shù)分布Fig.7 Volume fraction distribution of CO in case 1

如圖8、9所示為布置了補(bǔ)氨噴槍后的測(cè)量結(jié)果.投運(yùn)SNCR噴射層之后,混合著還原劑的煙氣旋流集中分布在流道的外側(cè),當(dāng)它進(jìn)入尾部煙道時(shí),卷吸夾帶補(bǔ)氨噴槍噴出的還原劑,在不同程度上強(qiáng)化了還原劑與煙氣的混合.

對(duì)比圖8（a）～（c）可知,工況4中CO的體積分?jǐn)?shù)分布最均勻.這是因?yàn)閲娍譨（a′）和b（b′）布置在低速區(qū)附近,而噴孔c（c′）布置在高速區(qū)內(nèi)（見(jiàn)圖5）,從噴孔c（c′）噴出的還原劑與氣流混合劇烈,CO擴(kuò)散得比較充分.

如圖9所示為補(bǔ)氨噴槍布置在尾部煙道前墻時(shí)的CO分布圖.在該工況下,補(bǔ)氨噴槍布置在SCR催化劑入口（見(jiàn)圖1）.對(duì)照?qǐng)D6可知,前墻上的4個(gè)噴孔均布置在低速區(qū),該區(qū)域的平均速度（2.3 m／s）與圖5中的中高速區(qū)（4 m／s）相比略低,還原劑受到氣流的卷吸作用較小.CO在高壓空氣的作用下發(fā)生了強(qiáng)制流動(dòng),能夠到達(dá)距離噴頭較遠(yuǎn)的地方.與工況4相比,工況5中還原劑的均布性較高.

綜合分析工況1～5的測(cè)量結(jié)果可知,在尾部煙道布置補(bǔ)氨噴槍可以有效地提高SCR催化劑入口還原劑體積分?jǐn)?shù)分布的均勻性.

3.3 標(biāo)準(zhǔn)偏差系數(shù)

為了更直觀地表征上述5種工況中還原劑體積分?jǐn)?shù)分布的均勻性,采用標(biāo)準(zhǔn)偏差系數(shù),定義如下：

式中：CV為標(biāo)準(zhǔn)偏差系數(shù)；σ為標(biāo)準(zhǔn)差,為所有測(cè)點(diǎn)CO體積分?jǐn)?shù)的平均值（10－6）；Xi為第i個(gè)測(cè)點(diǎn)CO的體積分?jǐn)?shù).

根據(jù)式（1）、（2）,計(jì)算5個(gè)工況下的標(biāo)準(zhǔn)偏差系數(shù).按照從低到高的順序依次為：43%、49%、52%、 56%、62%,分別對(duì)應(yīng)工況5、4、2、3和1,這與體積分?jǐn)?shù)分布的結(jié)果相一致.

圖8 工況2～4中CO的體積分?jǐn)?shù)分布Fig.8 Volume fraction distribution of CO from case 2 to case 4

圖9 工況5中CO的體積分?jǐn)?shù)分布Fig.9 Volume fraction distribution of CO in case 5

4 現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用情況

參照冷態(tài)實(shí)驗(yàn)的測(cè)量結(jié)果,對(duì)原型鍋爐進(jìn)行SNCR／SCR脫硝改造,改造前鍋爐的運(yùn)行工況如表3所示.表中,E為鍋爐蒸發(fā)量,qV為134℃下的煙氣體積流量,θSCR為SCR催化劑入口溫度.

表3 鍋爐的運(yùn)行工況Tab.3 Operating conditions of utility boiler

本次脫硝改造的還原劑采用尿素溶液,在不同的噴射方案下,干尿素顆粒的質(zhì)量流率為100 kg／h,50%濃度的尿素溶液控制在0.25 m3／h左右,稀釋水量控制在1.7 m3／h左右.根據(jù)表3的煙氣體積流量和標(biāo)準(zhǔn)狀況下每立方米煙氣所含的NOX質(zhì)量,經(jīng)過(guò)計(jì)算可知,氨氮摩爾比為1.4.

如圖10所示為脫硝改造示意圖.根據(jù)在線監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)可知,下、中、上層噴槍以及尾部補(bǔ)氨噴槍分別布置在1 000～1 050、920～980、790～850和420～450℃的溫度區(qū)域.

改造時(shí),投運(yùn)中層和上層噴槍,選擇是否投運(yùn)尾部補(bǔ)氨噴槍,測(cè)量SCR催化劑進(jìn)出口的NOX體積分?jǐn)?shù)和氨逃逸,測(cè)量方法如下.

1）通過(guò)在線分析儀表單點(diǎn)測(cè)量SCR入口處的NOX體積分?jǐn)?shù),測(cè)孔距離前墻2 m,測(cè)點(diǎn)距離測(cè)孔1.5 m（見(jiàn)圖10）.

2）通過(guò)在線分析儀表多點(diǎn)測(cè)量SCR出口處的NOX體積分?jǐn)?shù),結(jié)果取平均值.測(cè)孔均勻分布在前墻上,孔間距為2 m（見(jiàn)圖10）.

圖10 脫硝改造示意圖Fig.10 Schematic diagram of denitration transformation

如圖11所示為2種噴槍投運(yùn)方式下測(cè)量得到的NOX體積分?jǐn)?shù).如圖11（a）所示,當(dāng)只投運(yùn)中層和上層SNCR噴槍時(shí),NOX在出口截面上分布很不均勻.經(jīng)過(guò)計(jì)算可知,截面NOX體積分?jǐn)?shù)的平均值為130×10－6,換算后為260 mg／m3,整體脫硝效率僅為26%.

圖11 SCR催化劑出口的NO X體積分?jǐn)?shù)分布Fig.11 NO X volume fraction distribution of SCR catalyst outlet

如圖11（b）所示,當(dāng)同時(shí)投運(yùn)中層、上層和補(bǔ)氨噴槍時(shí),NOX在出口截面上的分布相對(duì)均勻,截面NOX體積分?jǐn)?shù)的平均值為37.4×10－6（67.8 mg／m3）.SCR入口NOX質(zhì)量濃度為200 mg／m3.結(jié)合SNCR入口NOX體積分?jǐn)?shù)（見(jiàn)表3）可知,當(dāng)采用該噴槍投運(yùn)方式時(shí),SNCR和SCR過(guò)程的脫硝效率分別為43%和66%,聯(lián)合脫硝效率達(dá)到80%,與第一種投運(yùn)方式相比,聯(lián)合脫硝效率提高了54%,氨逃逸體積分?jǐn)?shù)約為2.2×10－6,脫硝效果良好.

5 結(jié) 語(yǔ)

為了提高SNCR-SCR耦合脫硝中還原劑濃度在尾部煙道內(nèi)的均勻性,本文以某60 MW四角切圓煤粉爐為例,分別進(jìn)行冷態(tài)實(shí)驗(yàn)和現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用.

在冷態(tài)實(shí)驗(yàn)中,本文提出2種補(bǔ)氨噴槍的布置方案：1）布置在尾部煙道側(cè)墻；2）布置在尾部煙道前墻.結(jié)果發(fā)現(xiàn),采用2種方案均可以提高SCR催化劑入口的還原劑體積分?jǐn)?shù)分布均勻性.采用第1種方案時(shí),將補(bǔ)氨噴槍布置在靠近尾部煙道中心軸線的地方,還原劑分布最均勻,標(biāo)準(zhǔn)偏差系數(shù)為49%；采用第2種方案時(shí),標(biāo)準(zhǔn)偏差系數(shù)為43%,略低于工況4.

參照冷態(tài)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,對(duì)現(xiàn)場(chǎng)鍋爐進(jìn)行熱態(tài)脫硝改造.結(jié)果表明,在尾部煙道前墻投運(yùn)補(bǔ)氨噴槍以后,SNCR和SCR過(guò)程的脫硝效率分別為43%和66%,聯(lián)合脫硝效率提高了54%,氨逃逸體積分?jǐn)?shù)約為5×10－6,脫硝效果良好.

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Uniform distribution characteristics of reducing agent on hybrid SNCR-SCR process

QIN Ya-nan,YANG Yu,SHI Wei,MA Wei-chen,ZHOU Hao,CEN Ke-fa
（State Key Laboratory of Clean Energy Utilization,Zhejiang University,Hangzhou 310027,China）

A cold test bench was built based on a commercial 60 MW tangentially coal-fired utility boiler with a scale of 1∶10 in order to improve the uniform distribution characteristics of reducing agent in the tail flue on hybrid selective non-catalytic reducing and selective catalytic reducing（SNCR-SCR）process.Two ammonia supplementary programs were designed.Measurements were conducted to analyze the trends and standard deviation of concentration distribution of reducing agent in different cases.Results showed the standard deviation factor decreased from 62%to 43%which indicated the uniformity of reducing agent was obviously improved.After applying optimized ammonia injection procedure ever gotten,the De-NOXefficiency of SNCR and SCR process achieved 43%and 66%,respectively.The total efficiency of combined De-NOXprocess increased by 54%and the ammonia slip was no more than 5×10－6.

hybrid selective non-catalytic reducing and selective catalytic reducing（SNCR-SCR）；ammonia complement；reducing agent；uniformity

10.3785／j.issn.1008-973X.2015.07.008

TK 224

A

1008- 973X（2015）07- 1255- 07

2014- 05- 17. 浙江大學(xué)學(xué)報(bào)(工學(xué)版)網(wǎng)址：www.journals.zju.edu.cn／eng

浙江省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（LZ12E06002）.

秦亞男（1990－）,女,碩士生,從事SNCR-SCR耦合脫硝中還原劑的霧化和分布的研究.ORCID：0000-0001-7984-9864.

E-mail：21227038＠zju.edu.cn；623722086＠qq.com

周昊,男,教授.E-mail：zhouhao＠cmee.edu.cn