活性炭變壓吸附二氧化硫的傳熱傳質(zhì)規(guī)律

劉崢，李立清，黃貴杰, 3，姚小龍, 4

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活性炭變壓吸附二氧化硫的傳熱傳質(zhì)規(guī)律

劉崢1, 2，李立清1，黃貴杰1, 3，姚小龍1, 4

(1. 中南大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院，湖南長沙，410083；2. 廣西大學(xué)環(huán)境學(xué)院，廣西南寧，530004；3. 廣州地鐵設(shè)計研究院有限公司環(huán)境工程所，廣東廣州，510010；4. 清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院，北京，100084 )

采用兩床五步式變壓吸附工藝，研究活性炭固定床變壓吸附處理SO2過程中的傳熱傳質(zhì)規(guī)律和脫附狀態(tài)下脫附氣的濃縮率的變化規(guī)律。研究結(jié)果表明：不同吸附高度的溫度曲線隨變壓吸附循環(huán)的周期數(shù)改變而變化。在實驗條件下，傳質(zhì)區(qū)主要集中在高度=0.08~0.15 m處；隨著吸附柱高度的增加，氣相組分物質(zhì)質(zhì)量濃度逐漸降低，并且在400個周期以后開始達到穩(wěn)定。在床層高度0.60 m以上沒有SO2氣體存在。SO2在吹掃脫附階段和真空脫附階段的不同脫附時刻的脫附氣濃縮率均隨變壓吸附過程先快速升高，然后趨于穩(wěn)定，當(dāng)達到穩(wěn)定時，SO2的脫附氣濃縮率隨脫附時間的增加而降低。在實驗條件下，變壓吸附各階段的最佳時長如下：均壓段為3 s，吸附段為170 s，吹掃脫附設(shè)為15 s，真空脫附為180 s；脫附氣的SO2平均濃縮率為2。

變壓吸附；溫度；氣相質(zhì)量濃度；脫附氣；濃縮率

吸附法脫硫技術(shù)是利用吸附劑吸附煙氣中的二氧化硫(SO2)達到凈化煙氣的目的[1]?；钚蕴坑捎谄渚哂斜缺砻娣e大、空隙結(jié)構(gòu)發(fā)達、吸附能力強、化學(xué)穩(wěn)定性好、機械強度高及可再生性能好等優(yōu)點成為了吸附法脫硫應(yīng)用中廣泛采用的吸附劑材料[2?4]。變壓吸附(PSA)分離氣體是利用吸附劑對不同氣體在吸附量、吸附速度、吸附力等方面的差異以及吸附量隨壓力變化的特性，通過控制壓力，即周期性改變床層壓力，使吸附質(zhì)在高壓下吸附，在低壓下解吸，實現(xiàn)吸附與解吸過程的交替進行，將氣體混合物進行分離的循環(huán)操作過程[5]。PSA技術(shù)廣泛應(yīng)用于環(huán)境保護中氣態(tài)污染物提純和分離。Tang等[6]采用PSA技術(shù)凈化分離了丙酮和甲苯的混合氣體，并對變壓吸附過程中的傳熱傳質(zhì)的耦合效應(yīng)進行了數(shù)值模擬。Grande等[7]采用Skarstrom單柱循環(huán)工藝，對模擬天然氣CH4/N2真空變壓吸附(VSA-PSA)分離進行了研究，結(jié)果表明：分離后CH4純度超過93%，回收率超過40%。Miyajima等[8]通過模擬工業(yè)四塔變壓吸附分離CO，通過減少回流凈化的CO的量，實現(xiàn)CO體積分數(shù)≥99%的產(chǎn)品氣。Gales等[9]采用變溫變壓吸附技術(shù)同時回收廢氣中的丙酮、乙酸、乙酯、乙醇，其中丙酮的回收率可達98%。陶北平等[10]利用PSA法治理PVC分餾尾氣并回收其中有效組分，能使尾氣中VCM和C2H2回收率大于99.9%。李立清[11]采用活性炭C40/4常壓吸附和真空脫附分離混合氣中的甲苯及二甲苯，其甲苯和二甲苯回收率均可達95%以上。Nastaj等[12]采用真空變壓吸附與變溫吸附相結(jié)合的方法，利用活性炭Sorbonorit 4從廢氣中去除異丙醇。Chihara等[13]選用高硅沸石吸附劑，利用兩塔PSA工藝分別在0.2 MPa壓力下吸附和0.04 MPa壓力下脫附處理，回收CH2Cl2氣體。但是采用活性炭為吸附劑，利用PSA技術(shù)濃縮煙氣中SO2的應(yīng)用則鮮有報道。針對PSA技術(shù)濃縮煙氣中的SO2方面的應(yīng)用很少，為了更好地研究和設(shè)計PSA處理SO2工藝，尋找最佳操作條件，本文作者研究一套二床五步式變壓吸附循環(huán)系統(tǒng)，考察固定床的兩床變壓吸附處理SO2與空氣的混合氣體的動態(tài)過程，分析活性炭變壓吸附SO2過程中的傳熱傳質(zhì)規(guī)律和脫附狀態(tài)下脫附氣的濃縮率的變化規(guī)律，以便實現(xiàn)常壓低溫條件下煙氣脫硫—濃縮—再生的連續(xù)操作，為脫硫工業(yè)化應(yīng)用提供合理依據(jù)。

1 實驗材料

吸附劑為柱狀活性炭(寧夏華輝炭業(yè)化工有限公司)，具體物理性能參數(shù)如表1所示。表1中，吸附質(zhì)為SO2，其純度≥99.9%。原料氣體組成如下：SO2的體積分數(shù)為6.88×10?4，平衡氣體為空氣；混合氣體進氣流量為1.60 m3/h，吹掃脫附進氣流量為1.3 m3/h，真空脫附進氣流量為0.9 L/min。吸附前在403 K溫度下于烘箱內(nèi)干燥3 h，隨后在烘箱內(nèi)冷卻至室溫后，裝入吸附柱。

表1 活性炭的物理參數(shù)

2 實驗裝置與方法

變壓吸附實驗裝置主要由氣體發(fā)生源、吸附柱、尾氣處置系統(tǒng)和測試與控制系統(tǒng)組成，如圖1所示。實驗尾氣通過尾氣吸附柱后經(jīng)管道排放至室外。

1—硅膠干燥柱Ⅰ；2—載氣流量計；3—SO2鋼瓶；4—SO2流量計；5—氣體混合器；6—壓縮機；7—硅膠干燥柱Ⅱ；8—吹掃脫附流量計；9—真空脫附流量計；10—變壓吸附床Ⅰ；11—變壓吸附床Ⅱ；12—真空泵；13—尾氣處理吸附柱

2.1 氣體發(fā)生源

實驗通過真空泵(MPC901ZP型，德國)抽取的室內(nèi)空氣先經(jīng)過裝填硅膠的干燥柱，去除空氣中的水分。經(jīng)干燥后的空氣被分成2部分：一部分用于真空吹掃，另一部分直接進入氣體混合器與SO2混合，形成一定濃度的SO2與空氣混合氣體。通過調(diào)節(jié)吹掃氣流量計(LZB-2，浙江余姚)來調(diào)節(jié)實驗用脫附柱中真空度。

2.2 吸附床

采用小型的兩床五步變壓吸附實驗裝置。采用2個不銹鋼的柱子作為吸附床。吸附床內(nèi)徑為50 mm，管內(nèi)可裝填1.20 m高的吸附劑。

為忽略環(huán)境溫度對變壓吸附過程中溫度變化影響，對柱體進行絕熱處理。分別在2個柱子的高為750 mm處設(shè)置柱內(nèi)壓力測試點；在2個柱子的高為80，150，220，600，1 050和1 200 mm處設(shè)置溫度測點。為監(jiān)測吸附柱內(nèi)氣相質(zhì)量濃度測點分別在柱高為150，600，1 050和1 200 mm處設(shè)置SO2質(zhì)量濃度測點。各吸附柱溫度()，壓力()及質(zhì)量濃度()測點設(shè)置如圖2所示。

圖2 吸附床測試點位置示意圖

2.3 變壓實驗方法

2.3.1 變壓吸附控制流程

傳統(tǒng)的變壓吸附為兩床四步式循環(huán)[14]，通常包括充壓、吸附、放空與吹掃。在工業(yè)實踐中將前2步合稱為加壓吸附階段，后2步合稱為泄壓吹掃階段。本文為詳細考察柱內(nèi)氣體壓力、氣速等參數(shù)以及不同脫附方式對循環(huán)過程的影響將其改為兩床五步式循環(huán)。該循環(huán)包括加壓吸附(常壓)、均壓、吹掃脫附、真空脫附和均壓5個階段。具體過程如圖3所示。

圖3 變壓吸附循環(huán)示意圖

階段Ⅰ為吸附段。柱A此時處于吸附周期，同時柱B先進行吹掃脫附而后進行真空脫附。利用空氣壓縮機將SO2與空氣的混合氣體送入柱A進行吸附。為充分考察過程中的熱質(zhì)變化，將吸附段時間長度設(shè)為300 s。相應(yīng)的柱B的吹掃脫附和真空脫附時間分別設(shè)置為30 s和270 s；在該階段控制柱內(nèi)混合氣體流量為1.60 m3/h。

階段Ⅱ為均壓段。將2個吸附柱連通盡可能在較短時間內(nèi)達到壓力平衡，將該段時間設(shè)置為3 s。

階段Ⅲ為吹掃脫附。該階段利用真空泵抽取柱A內(nèi)氣體，控制壓力在一定水平(比標(biāo)準(zhǔn)大氣壓低約58 kPa)，同時在柱B內(nèi)進行吸附。為使2個吸附柱無間歇地運行，將該時間長短設(shè)置為30 s；控制柱內(nèi)混合氣體流量為1.3 m3/h。

階段Ⅳ為真空脫附。該階段利用真空泵抽取柱A內(nèi)氣體，將柱內(nèi)可能做到真空(比標(biāo)準(zhǔn)大氣壓低約91 kPa)，同時在柱B內(nèi)進行吸附。為使兩柱無空歇時間，也將該時間長短設(shè)置為270 s；控制吸附柱內(nèi)混合氣體流量為0.9 L/min；

階段Ⅴ為均壓。與階段Ⅱ的均壓相同。

整個變壓吸附濃縮過程采用組態(tài)王控制軟件控制整個裝置的連續(xù)運行，采用煙塵煙氣檢測儀(雷博3020，中國山東)測量進出口處的氣相中SO2的質(zhì)量濃度。

2.3.2實驗方法

1) 稱取一定質(zhì)量已干燥處理的活性炭，裝入吸附柱，柱高1.20 m。

2) 稱取一定質(zhì)量已脫水處理的硅膠，裝入干燥柱。

3) 啟動組態(tài)王控制軟件自動控制系統(tǒng)，設(shè)置氣閥開關(guān)時間、檢測項目、檢測間隔時間、顯示形式等，實施變壓吸附監(jiān)控。

4) 啟動真空泵。調(diào)節(jié)載氣氣閥和吹掃氣流量計，使吸附和脫附柱在設(shè)定的空塔速度和真空度下不間斷運行，直至外排氣SO2氣體質(zhì)量濃度為0。

5) 打開SO2鋼瓶氣體，調(diào)節(jié)SO2氣閥，開始配氣，使裝置在一定SO2質(zhì)量濃度下進行變壓吸附。

6) 當(dāng)變壓吸附達到動態(tài)平衡，即吸附柱不同位置的氣體質(zhì)量濃度處于恒定并維持1 d以上時，認為變壓吸附已達到動態(tài)平衡，停止試驗。

3 結(jié)果與討論

3.1 變壓吸附過程壓力變化規(guī)律

變壓吸附過程中吸附床內(nèi)的壓力是周期性變化的，圖4所示為2個柱子的壓力變化曲線。當(dāng)柱B在高壓(比標(biāo)準(zhǔn)大氣壓略大5 kPa)吸附時，則柱A先處于吹掃低壓(比標(biāo)準(zhǔn)大氣壓低約58 kPa)脫附狀態(tài)，隨后處于真空低壓(比標(biāo)準(zhǔn)大氣壓低約91 kPa)脫附狀態(tài)；當(dāng)吸附和脫附過程完成時，進行均壓，2個柱內(nèi)的壓力在短時間內(nèi)迅速達到平衡，該實驗中均壓時間為3 s，且2個柱子在均壓時段內(nèi)都達到了壓力平衡。由圖4可見：在吸附段的前3 s時，吸附升壓迅速增大，壓力迅速趨于穩(wěn)定，然后達到工作壓力106 kPa；在吹掃脫附段的前3 s柱內(nèi)壓力迅速降到其工作壓力，隨后在真空脫附段的前10 s柱內(nèi)壓力迅速達到其工作壓力。由于該時間很短，故可以認為吸附和脫附時的壓力是穩(wěn)定的。

1—柱A；2—柱B

3.2 變壓吸附過程溫度變化規(guī)律

圖5所示為柱A第100，200和400個周期內(nèi)在高度分別為80，150，220，600，1 050和1 200 mm處的溫度1，2，3，4，5和6的變化曲線。

由圖5可知：變壓吸附過程的多個周期內(nèi)溫度變化趨勢幾乎一樣，在柱A高度分別為80，150和220 mm處的溫度1，2和3隨著吸附時間上升，分別在吸附段末期300 s處達到峰值，然后在脫附段3個測點近乎線性下降；在吸附段1以較快的速度增長，2和3增長緩慢，吸附段末期1＞2，而到脫附段末期1＜2。這是因為吸附柱底部的吸附劑先吸附和脫附，產(chǎn)生吸附熱和脫附熱，從而造成溫度的劇烈變化。這一現(xiàn)象說明在第100個循環(huán)周期內(nèi)傳質(zhì)區(qū)主要發(fā)生在1測點所在位置即高為80 mm處。而高度分別為600，1 050和1 200 mm處的溫度4，5和6分別在吸附段的0~50 s以很大的斜率增加，溫度達到最大值，隨后緩慢下降；當(dāng)?shù)竭_脫附階段時，三者先是快速下降，然后緩慢上升。這也說明高度600 mm以上的吸附柱不是主要的傳質(zhì)區(qū)，在吸附段溫度快速上升是由傳熱引起，而脫附段溫度快速下降是由脫附時吸附柱內(nèi)壓力降低，從而導(dǎo)致溫度急劇下降；隨后緩慢上升是脫附壓力已經(jīng)達到穩(wěn)定，吸附柱的底部溫度比頂部的高，引起吸附柱內(nèi)傳熱。

周期/個：(a) 100；(b) 200；(c) 400

隨著變壓吸附循環(huán)的進行，1，2和3下降，在100個周期內(nèi)其峰值分別為33.3，29.8和28.5 ℃；到達第400周期時，其峰值分別為31.1，28.8和27.8 ℃。這說明傳質(zhì)區(qū)在向吸附柱的頂端移動。在吸附段的0~150 s，1＜3＜2，這可能是因為在吸附和脫附階段中脫附熱和吸附熱是一對可逆值。然而，在實際中吸附熱和脫附熱并不相等，脫附熱比吸附熱大。4，5和6增加，這是因為氣相各組分在自下向上的流動中被吸附，使得氣體在到達高處時降低了質(zhì)量濃度，進而降低了被吸附量，使得因吸附而產(chǎn)生的吸附熱響應(yīng)減少，且傳質(zhì)區(qū)之外的溫度變化主要由熱傳遞引起。

隨著變壓吸附濃縮SO2氣體過程的進行，傳質(zhì)區(qū)在自上向下移動，但當(dāng)?shù)竭_一定時間以后，吸附量和脫附量開始趨于穩(wěn)定，傳質(zhì)區(qū)也就維持在吸附柱內(nèi)一定的高度，且變壓吸附過程中溫度受吸附熱的影響較大。由此可得出溫度波動較大的區(qū)域即為傳質(zhì)區(qū)主要發(fā)生的區(qū)域；并可以確定出傳質(zhì)區(qū)的情況即柱體任意高度處的溫度變化曲線，可確定傳質(zhì)區(qū)的長度以及傳質(zhì)區(qū)的移動情況。因此，可以通過監(jiān)測柱內(nèi)不同高度處的溫度變化直接表征變壓吸附過程中傳質(zhì)區(qū)的變化。

3.3 吸附段氣相組分質(zhì)量濃度變化規(guī)律

在柱A高度為0.15 m和0.60 m處時，處于變壓吸附周期中的吸附階段的50，110，170，230和290 s的SO2質(zhì)量濃度如圖6所示。

由圖6(a)可知：在柱高為0.15 m時，隨著變壓吸附濃縮SO2氣體的循環(huán)進行，吸附階段的50，110，170，230和290 s的SO2質(zhì)量濃度在變壓吸附循環(huán)的初期相差不大，但是到100個周期以后，50 s的SO2質(zhì)量濃度與110 s的SO2質(zhì)量濃度相比，它們之間的差值開始變大；在250個周期以后，它們以穩(wěn)定的差值同步增大。Zhu等[15]研究發(fā)現(xiàn)活性炭的微孔孔容、超微孔容與SO2吸附量呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系。所以，在變壓吸附前期，由于進口的SO2氣體質(zhì)量濃度比較小，活性炭微孔吸附起主要作用；隨著循環(huán)的進行，由于脫附不完全，還有一部分SO2殘留在微孔中，活性炭微孔內(nèi)吸附相的組分分子逐漸填滿靠近表面的微孔，當(dāng)?shù)竭_250個周期以后，微孔吸附脫附已經(jīng)基本處于動態(tài)平衡。而吸附段的110，170，230和290 s的SO2質(zhì)量濃度曲線幾乎以相同的趨勢增加。這是因為在吸附段的前期，主要為微孔吸附，到吸附段的110 s以后，活性炭表面微孔逐漸填滿，這時主要是表面大孔多分子層吸附。

由圖6(b)可知：在柱高=0.60 m時，吸附階段的50，110，170，230和290 s的SO2質(zhì)量濃度都為0 mg/m3，這說明傳質(zhì)區(qū)沒有移動到0.60 m處。但是從圖6(a)可知：在柱高0.15 m為吸附/解附的傳質(zhì)區(qū)，由此可得：在變壓吸附達到動態(tài)平衡時，柱高=0.60 m以上的活性炭吸附柱沒有用到，所以，為了節(jié)約成本，經(jīng)濟運行，吸附柱的填充高度不應(yīng)高于0.60 m。

H/m：(a) 0.15；(b) 0.60

在柱A高=0.15 m處，處于變壓吸附周期的第400，416，431和445個周期的吸附階段的SO2質(zhì)量濃度如圖7所示。由圖7可知：第400個周期以后的SO2質(zhì)量濃度隨著吸附階段的進行，在吸附段的前期SO2質(zhì)量濃度顯著增大，但是到吸附段的末期SO2質(zhì)量濃度逐漸趨于穩(wěn)定；處于變壓吸附的第400個周期以后的各個吸附周期階段的SO2質(zhì)量濃度曲線變化不大，可以認為柱A在=0.15 m處已經(jīng)處于動態(tài)的吸附/脫附平衡，也說明柱A在=0.15 m處是主要的傳質(zhì)區(qū)。

周期/個：1—400；2—416；3—431；4—445

3.4 吹掃脫附段的脫附氣質(zhì)量濃度的變化規(guī)律

圖8所示為吸附質(zhì)在吹掃階段期間分別處于吹掃脫附5，10，15，20和25 s時，SO2的脫附濃縮率(即吹掃脫附氣質(zhì)量濃度i與進氣質(zhì)量濃度0的比值)的變化曲線。由圖8可知：在變壓吸附初期脫附氣質(zhì)量濃度較低，濃縮效果不是很好；隨著變壓吸附循環(huán)進行，脫附濃縮率以很大的斜率較快增大，在4 h以后，脫附濃度維持在一個比較穩(wěn)定的階段，吹掃脫附5，10，15，20和25 s時的脫附氣質(zhì)量濃度依次降低。吹掃脫附5，10，15，20和25 s的5條曲線的變化趨勢幾乎相等，表明這5個不同脫附時刻的SO2的脫附氣質(zhì)量濃度以幾乎相等的速率變化，而且在5，10，15和20 s時SO2的濃縮曲線相差較大，而在20 s和25 s時的曲線較近，差別較小。這表明在吹掃脫附20 s以后，SO2的脫附氣濃縮率不會發(fā)生太大變化，且此時產(chǎn)生的氣體濃縮率較低。即在20 s以后已經(jīng)不適合回收和濃縮SO2氣體。同時在脫附段20 s時，穩(wěn)定狀態(tài)下SO2的濃縮率下降至1.20左右，脫附段25 s時濃縮率只有1.05。劉偉等[16]認為活性炭是多微孔性多孔介質(zhì)，由于微孔吸附作用存在，微孔內(nèi)的吸附質(zhì)較難脫附，所以，吹掃脫附時刻越短，SO2氣體的濃縮率越高；吹掃脫附的真空度越高，SO2氣體的濃縮效果越好，若將吹掃流量減小，則可以提高吹掃脫附的真空度，使SO2的質(zhì)量濃度效果提高。考慮到濃縮SO2氣體的經(jīng)濟性和濃縮效果，可以將吹掃脫附段時間設(shè)定為15 s。

時間/s：1—5；2—10；3—15；4—20；5—25

3.5 真空脫附段的脫附氣質(zhì)量濃度的變化規(guī)律

圖9所示為變壓吸附處理SO2氣體真空脫附階段里脫附時長分別為40，75，110，145，180，215和250 s時，SO2的脫附濃縮率(即i與0的比值)在變壓吸附11 h的變化曲線。

時間/s：1—40；2—75；3—110；4—145；5—180；6—215；7—250

由圖9可以看出：在不同真空脫附時刻SO2脫附氣體的濃縮率均隨著變壓吸附時間緩慢上升，然后達到1個峰值，隨后緩慢下降，并逐漸趨于穩(wěn)定；在脫附段40 s時，SO2脫附濃縮率不是很穩(wěn)定，波動很大，在變壓吸附10 h以后，濃縮率逐漸趨于0.91，是所有脫附濃縮率對應(yīng)的最小時間段，這可能是因為在真空脫附初期，還殘留吹掃脫附階段質(zhì)量濃度較低的氣和活性炭微孔，SO2較難脫附；隨著脫附階段的進行，SO2的濃縮率快速上升，在脫附段75 s時SO2濃縮率達到3.0，與脫附段40 s時的脫附濃縮率相差很大，這是由于這時真空度已經(jīng)很大，SO2已經(jīng)開始從微孔中大量解吸，脫附濃縮率曲線繼續(xù)上升；在脫附段110 s時，SO2的濃縮率達到最大值，此時，濃縮率為4.2，隨后，SO2的濃縮率緩慢下降，維持在一個比較穩(wěn)定的水平；在脫附段145，180，215和250 s時，SO2的濃縮率分別趨于4.0，3.8，3.0和3.2。

在整個真空脫附階段，真空度越大，脫附氣的濃縮率越高，濃縮效果越好；隨著變壓吸附濃縮SO2氣體的進行，脫附效果降低。且對于真空脫附而言，由于吹掃時氣體流量(0.9 L/min)很小，遠小于混合進氣流量(1.60 m3/h)，使得氣體的濃縮效果較好。由于真空脫附時為達到一定真空度(?91 kPa)，消耗能量較大。為合理利用資源和提高吹掃混合氣體中SO2脫附氣的氣體濃縮率，將真空脫附段時長設(shè)為180 s。

3.6 脫附氣平均出口質(zhì)量濃度的變化規(guī)律

脫附氣SO2平均出口質(zhì)量濃度采用如下公式計算：

式中：1為吹掃脫附氣的流量；2為真空脫附氣的流量；0=0 s；1=15 s；2=195 s；1和2分別為掃脫附氣和真空脫附氣的質(zhì)量濃度，mg/m3。

圖10和圖11所示分別為脫附氣平均出口質(zhì)量濃度曲線和脫附氣平均濃縮率曲線。從圖10和圖11可以看出：當(dāng)進口質(zhì)量濃度約為1 800 mg/m3時，在變壓吸附初期，脫附氣的平均SO2質(zhì)量濃度僅為2 650 mg/m3，脫附氣的平均濃縮率也只有1.47；隨著變壓吸附的進行，脫附氣的平均SO2質(zhì)量濃度以較快的速度增加，最后在40個周期左右趨于穩(wěn)定，此時脫附氣的平均SO2質(zhì)量濃度超過3 600 mg/m3，脫附氣的平均濃縮率也達到2左右。

圖10 脫附時刻SO2平均出口質(zhì)量濃度ρavg曲線

圖11 脫附時刻SO-2平均濃縮率曲線

4 結(jié)論

1) 不同高度的溫度曲線隨周期數(shù)改變而改變。吸附段溫度快速上升是由傳熱引起的，在變壓吸附過程中溫度變化可體現(xiàn)傳質(zhì)區(qū)的情況。溫度較高，變化較大處即為傳質(zhì)區(qū)發(fā)生的主要區(qū)域。吸附段溫度的劇烈變化說明在本實驗中傳質(zhì)區(qū)主要集中在高度0.08~0.15 m處。

2) 隨著吸附柱高度的增加，吸附和脫附引起的溫差逐漸減小，溫度逐漸降低。吸附床底端由吸附引起的溫度增加比頂端的大，而底端由脫附引起的溫度降低則比頂端小。

3) 氣相組分物質(zhì)質(zhì)量濃度隨吸附柱高度的增加逐漸降低，并且在400個周期以后開始達到穩(wěn)定。

4) SO2在吹掃脫附階段和真空脫附階段的不同脫附時刻，SO2脫附氣濃縮率均隨變壓吸附過程先快速升高，然后趨于穩(wěn)定。當(dāng)達到穩(wěn)定時，SO2的脫附氣濃縮率隨脫附時刻的增加而降低。

5) 在實驗條件下，變壓吸附各階段的最佳時長如下：均壓段3 s，吸附段為170 s，吹掃脫附設(shè)為15 s，真空脫附為180 s。在此最佳時長下，脫附氣的SO2平均濃縮率為2。

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Heat and mass transfer in pressure swing adsorptionof sulfur dioxide gas by activated carbon

LIU Zheng1, 2, LI Liqing1, HUANG Guijie1, 3, YAO Xiaolong1, 4

(1. School of Energy Science and Engineering, Central South University, Changsha 410083, China;2. School of Environment, Guangxi University, Nanning 530004, China;3. Institute of Environment Engineering, Guangzhou Metro Design & Research Institute Co. Ltd., Guangzhou 510010, China;4. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China)

The heat and mass transfer in a fix bed of activated carbon (AC) for SO2adsorption and the variation of the ratio of desorption gas condensability were investigated based on a double bed five steps pressure swing adsorption (PSA). The results show that the temperature curves of different heights change with the change of periodicity, and that mass transfer mainly occurs in the area of 0.08?0.15 m. The concentration of gas phase composition decreases gradually with the increase of adsorption column height. It enters a stability stage after 400 cycles. No SO2is detected when the bed height is higher than 0.60 m. During the purge desorption and vacuum desorption stage, the ratio of desorption gas condensability increases, then tends to stable, and finally declines with the increase of desorption time. In experiment conditions, the best operation time for each stage are adsorption with 170 s, purge desorption with 15 s, vacuum desorption with 180 s, and balance pressure with 3 s. The average condensability of SO2in desorption gas can achieve 2.0.

pressure swing adsorption; temperature; gas phase mass concentration; desorption gas; condensability ratio

10.11817/j.issn.1672-7207.2015.05.052

X51

A

1672?7207(2015)05?1959?08

2014?09?17；

2014?11?17

國家自然科學(xué)基金資助項目(20976200，21376274) (Projects(20976200, 21376274) supported by the National Natural Science Foundation of China)

李立清，教授，博士生導(dǎo)師，從事氣態(tài)污染物凈化技術(shù)的研究；E-mail: liqingli@hotmail.com

(編輯 羅金花)