Inconel690（TT）合金高溫高純水中腐蝕疲勞裂紋擴(kuò)展行為研究

周紅梅，張子豪，喻紅梅，鄔忠萍，茍國(guó)慶

（1.成都工業(yè)學(xué)院材料工程學(xué)院，四川成都611730；2.中材成都重型機(jī)械有限公司，四川成都610100；3.西南交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，四川成都610031）

Inconel690（TT）合金高溫高純水中腐蝕疲勞裂紋擴(kuò)展行為研究

周紅梅1，張子豪2，喻紅梅1，鄔忠萍1，茍國(guó)慶3

（1.成都工業(yè)學(xué)院材料工程學(xué)院，四川成都611730；2.中材成都重型機(jī)械有限公司，四川成都610100；3.西南交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，四川成都610031）

690（TT）合金在壓水堆實(shí)際運(yùn)行工況條件下具有腐蝕疲勞斷裂傾向。研究325℃飽和氧高純水中，裂紋尖端處于小范圍屈服時(shí)循環(huán)塑性區(qū)rc對(duì)其疲勞裂紋擴(kuò)展行為的影響，得到以下結(jié)論：rc增大明顯加快裂紋擴(kuò)展速率，但對(duì)環(huán)境影響因子Fen沒有明顯影響，F(xiàn)en保持在1.2～2.2之間；裂紋呈明顯的穿晶型擴(kuò)展，擴(kuò)展過(guò)程中出現(xiàn)的分支和偏離將降低裂紋的擴(kuò)展速率；斷口具有典型的腐蝕疲勞特征，裂紋在三維空間中擴(kuò)展，微觀上疲勞臺(tái)階擴(kuò)展方向并不完全一致。

690（TT）合金；腐蝕疲勞；循環(huán)塑性區(qū)

0 前言

690合金是在600合金基礎(chǔ)上開發(fā)的新一代蒸汽發(fā)生器傳熱管材料，具有比600合金和奧氏體不銹鋼更優(yōu)異的抗應(yīng)力腐蝕、晶間腐蝕等性能，被認(rèn)為是目前最好的傳熱管材料，并已在核電中廣泛應(yīng)用[1]。

關(guān)于690合金的腐蝕疲勞裂紋擴(kuò)展行為，國(guó)外進(jìn)行了較多的研究，主要集中在環(huán)境對(duì)疲勞裂紋擴(kuò)展速率的促進(jìn)作用上。在高溫高純水中，高溶解氧濃度能明顯促進(jìn)疲勞裂紋的擴(kuò)展，且這種促進(jìn)作用在低速率擴(kuò)展時(shí)更為明顯；而在低溶解氧濃度條件下，溫度變化對(duì)疲勞裂紋的擴(kuò)展沒有明顯影響[2-4]。這些研究結(jié)果均是在保證裂紋尖端處于嚴(yán)格線彈性約束條件下得到的，而在壓水堆實(shí)際工況條件下，裂紋尖端有可能處于彈塑形狀態(tài)，特別對(duì)于傳熱管而言，由于其壁厚只有1～1.2 mm，裂紋尖端很可能處于彈塑性狀態(tài)，因而有必要對(duì)彈塑性情況下的腐蝕疲勞裂紋擴(kuò)展行為進(jìn)行研究。

國(guó)內(nèi)對(duì)690合金的研究主要集中顯微結(jié)構(gòu)、均勻腐蝕、點(diǎn)蝕、晶間腐蝕和應(yīng)力腐蝕方面，研究結(jié)果均表明，國(guó)產(chǎn)690合金的性能與進(jìn)口690合金基本相當(dāng)，某些性能甚至優(yōu)于進(jìn)口690合金[5]。而對(duì)于國(guó)產(chǎn)690合金腐蝕疲勞性能的研究，目前鮮有報(bào)道。

本研究結(jié)合國(guó)外對(duì)690合金腐蝕疲勞的研究經(jīng)驗(yàn)和成果，參照ASTM E647疲勞裂紋擴(kuò)展速率測(cè)定標(biāo)準(zhǔn)，研究了裂紋尖端處于小范圍屈服條件下，循環(huán)塑性區(qū)大小對(duì)國(guó)產(chǎn)Inconel690（TT）合金在325℃飽和氧高純水中的疲勞裂紋擴(kuò)展行為。

1 實(shí)驗(yàn)材料及方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

實(shí)驗(yàn)材料為寶銀公司提供的國(guó)產(chǎn)Inconel690（TT）合金，其主要成分為：w（Ni）=61.03%，w（Cr）= 30.38%，w（Fe）=9.42%，w（Cu）=0.13%，w（Nb）=0.01%，w（Mo）=0.07%。合金經(jīng)真空熔煉加電渣重熔精煉得到φ150 mm鑄錠，隨后熱軋成φ25 mm的棒材。棒材經(jīng)1 090℃保溫1 h固溶后隨即在750℃下保溫15 h脫敏化處理。最終材料的室溫屈服強(qiáng)度為270 MPa，325℃時(shí)屈服強(qiáng)度為220 MPa。

圖1為國(guó)產(chǎn)690（TT）合金經(jīng)10%草酸溶液電解蝕刻后的金相組織，可以明顯看出，經(jīng)TT處理后，國(guó)產(chǎn)690合金的主相為單相奧氏體，基體中分布有少量碳化物，晶粒較為均勻，平均晶粒尺寸約為30～50 μm。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

根據(jù)實(shí)驗(yàn)材料的實(shí)際尺寸，將試樣設(shè)計(jì)為W= 16 mm的CT試樣，試樣主要尺寸如圖2所示。

圖1 國(guó)產(chǎn)690合金顯微組織Fig.1 Microstructure of 690 alloy

圖2 試樣設(shè)計(jì)尺寸Fig.2 Compact tensile specimen design

裂紋尖端處于小范圍屈服時(shí)，在Kmax一定的情況下，循環(huán)塑性區(qū)大小rc由應(yīng)力比R決定。本研究選用Kmax=38 MPa·m1/2，R分別為0.3、0.5、0.7，對(duì)應(yīng)的循環(huán)塑性區(qū)大小為0.21 mm、0.15 mm、0.04 mm；實(shí)驗(yàn)頻率為2 Hz和0.1 Hz；加載波形為三角波。實(shí)驗(yàn)腐蝕環(huán)境為325℃高純水，飽和溶解氧濃度，對(duì)比惰性環(huán)境為室溫空氣環(huán)境。具體實(shí)驗(yàn)方案如表1所示。

表1 實(shí)驗(yàn)方案Tab.1 Experiment scheme

實(shí)驗(yàn)步驟參照標(biāo)準(zhǔn)ASTM-E647進(jìn)行：預(yù)制裂紋→室溫空氣環(huán)境中疲勞裂紋擴(kuò)展實(shí)驗(yàn)→腐蝕環(huán)境中疲勞裂紋擴(kuò)展實(shí)驗(yàn)樣→裂紋擴(kuò)展路徑觀察及DCPD法裂紋測(cè)量尺寸校正→斷口形貌分析。

腐蝕疲勞裂紋擴(kuò)展實(shí)驗(yàn)采用CORTEST腐蝕疲勞實(shí)驗(yàn)裝置來(lái)完成。該裝置主要包括總控制系統(tǒng)、高壓釜系統(tǒng)、直流電位降裂紋尺寸測(cè)量系統(tǒng)、驅(qū)動(dòng)伺服系統(tǒng)及水循環(huán)回路五部分，設(shè)計(jì)壓力30 MPa，最高溫度600℃，溶液流速80 mL/min。其他設(shè)備主要有OLYPUS OLS4000型共聚焦激光電子顯微鏡和NNS400型掃描電鏡，分別用于裂紋擴(kuò)展模式的觀察和疲勞斷口形貌觀察。

1.3 參數(shù)說(shuō)明

當(dāng)裂紋尖端處于小范圍屈服狀態(tài)時(shí)，ASTME647中的K值計(jì)算公式不再適用。斷裂力學(xué)理論指出，當(dāng)裂紋尖端處于小范圍屈服時(shí)，可將塑性區(qū)范圍納入實(shí)際裂紋長(zhǎng)度，將其處理為線彈性狀態(tài)[6]。為此，引入修正參數(shù)λ，修正ASTM-E647中計(jì)算的K值，具體公式為

式中 a為線彈性條件下裂紋長(zhǎng)度；rp為單向塑性區(qū)大小；KSSY為小范圍屈服條件下的K值；KASTM為ASTM-E647中計(jì)算的K值。

環(huán)境影響因子定義為裂紋在腐蝕環(huán)境中的擴(kuò)展速率與惰性環(huán)境中裂紋擴(kuò)展速率的比值，即

式中 CGRen為腐蝕環(huán)境中的裂紋擴(kuò)展速率；CGRi為惰性環(huán)境中的裂紋擴(kuò)展速率[4]。

裂紋尖端是否處于小范圍屈服可以以rp/a值作為判據(jù)，當(dāng)rp/a在0.02～0.3之間時(shí)，裂紋尖端處于小范圍屈服狀態(tài)[6]。在此rp為1.71 mm，a值控制在8～9 mm，計(jì)算得到rp/a處于0.19～0.23之間，滿足小范圍屈服條件。實(shí)驗(yàn)中為保證裂紋尖端rp值基本恒定，當(dāng)Kmax值下降5%，需及時(shí)調(diào)整載荷。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 裂紋擴(kuò)展速率及Fen

將設(shè)備所采集的裂紋長(zhǎng)度計(jì)算出裂紋擴(kuò)展速率da/dN，并通過(guò)式（3）計(jì)算出相應(yīng)的環(huán)境影響因子Fen。圖3和圖4給出了不同頻率下疲勞裂紋擴(kuò)展速率CGR和環(huán)境影響因子Fen隨循環(huán)塑性區(qū)大小rc的變化趨勢(shì)。由圖3可知，隨著rc的增大，室溫空氣環(huán)境和高溫高純水環(huán)境中的CGR均隨之加快。在同一rc條件下，室溫空氣環(huán)境中的CGR幾乎相等，沒有表現(xiàn)出頻率變化帶來(lái)的影響；而在高溫高純水中，頻率降低，裂紋擴(kuò)展速率加快。Fen則表現(xiàn)出不同的規(guī)律，如圖4所示，頻率為2 Hz時(shí)，隨著rc的增大，F(xiàn)en并沒有明顯的變化；當(dāng)頻率降低為0.1 Hz時(shí)，F(xiàn)en隨著rc的增大表現(xiàn)為先增大后減小的趨勢(shì)，考慮到儀器測(cè)量誤差和人為計(jì)算誤差的存在，可以認(rèn)為0.1 Hz時(shí)rc變化對(duì)Fen沒有明顯影響；隨著頻率的降低，相同rc條件下Fen增大，F(xiàn)en處于1.2～2.2之間。

圖3 CGR同rc的變化趨勢(shì)Fig.3 Relationship between CGR and rc

圖4 Fen隨rc的變化趨勢(shì)Fig.4 Relationship between Fenand rc

2.2 裂紋擴(kuò)展路徑

裂紋擴(kuò)展路徑通過(guò)共聚焦激光電子顯微鏡觀察分析，結(jié)果如圖5所示。由圖5可知，裂紋呈明顯的穿晶型擴(kuò)展。在裂紋擴(kuò)展過(guò)程中存在少量的分支，尤其在rc=0.11 mm、頻率為0.1 Hz時(shí)，在空氣環(huán)境中出現(xiàn)了一條較長(zhǎng)的支裂紋。rc=0.21 mm時(shí)在腐蝕環(huán)境中裂紋擴(kuò)展方向與載荷垂直方向出現(xiàn)了約10°的偏離，另外兩種載荷條件下裂紋擴(kuò)展方向與載荷垂直方向保持了較好的一致性。rc=0.21 mm和rc= 0.11 mm的兩個(gè)試樣由于實(shí)驗(yàn)結(jié)束后未及時(shí)卸載，在高壓釜內(nèi)冷卻后因夾具熱脹冷縮造成過(guò)載，裂紋尖端變形嚴(yán)重，因而觀察到的裂紋寬度較大。

圖5 裂紋擴(kuò)展路徑Fig.5 Crack growth path

2.3 斷口形貌

將完成裂紋擴(kuò)展路徑觀察的試樣通過(guò)液氮脆斷，在掃面電鏡下觀察疲勞斷口，結(jié)果如圖6、圖7所示。斷口為明顯的穿晶型，與表面觀察到的裂紋擴(kuò)展路徑一致。斷口具有典型的腐蝕疲勞特征，可以觀察到明顯的河流花樣和疲勞平臺(tái)；隨著rc的減小，斷口逐漸變得粗糙，疲勞平臺(tái)減少；在斷口表面還可觀察到部分微裂紋，見圖6。在疲勞平臺(tái)上可以觀察到沿不同方向擴(kuò)展的疲勞臺(tái)階，疲勞臺(tái)階間距均勻，疲勞臺(tái)階在擴(kuò)展過(guò)程中出現(xiàn)匯合和合并，見圖7。

圖6 斷口形貌Fig.6 Topography of fatigue fracture

3 分析討論

在裂紋尖端Kmax值一定的情況下，rc的大小與ΔK成正比，其相互關(guān)系可表示為

在疲勞斷裂過(guò)程中，ΔK越大，循環(huán)損傷越為嚴(yán)重，表現(xiàn)為裂紋擴(kuò)展速率加快[7]。金屬材料塑變理論認(rèn)為，在循環(huán)損傷區(qū)域聚集著大量的位錯(cuò)和滑移帶等缺陷，當(dāng)材料處于腐蝕環(huán)境中時(shí)，這些缺陷因腐蝕電位較低，將成為微陽(yáng)極而遭到腐蝕。690合金屬于易鈍化金屬，在交變載荷作用下，由于裂紋尖端重復(fù)進(jìn)行膜破-修復(fù)過(guò)程將促進(jìn)裂紋擴(kuò)展[8]。實(shí)驗(yàn)得到的Fen最大值為2.2，說(shuō)明飽和氧高溫高純水對(duì)690合金疲勞裂紋擴(kuò)展的促進(jìn)作用并不明顯，這也表明其對(duì)飽和氧高溫高純水環(huán)境具有較好的腐蝕抗力。

裂紋在擴(kuò)展過(guò)程中出現(xiàn)分支或偏離載荷垂直方向，都將使裂紋尖端的實(shí)際載荷降低，從而表現(xiàn)為裂紋擴(kuò)展速率的降低[9]。在裂紋擴(kuò)展路徑分析時(shí)，觀察到裂紋在擴(kuò)展過(guò)程中出現(xiàn)了少量的分支；而在rc=0.11 mm、f=0.1 Hz時(shí)，室溫空氣環(huán)境中疲勞裂紋擴(kuò)展出現(xiàn)了一條較長(zhǎng)的分支，這將顯著降低裂紋的擴(kuò)展速率，從而在Fen的計(jì)算結(jié)果中出現(xiàn)偏大的現(xiàn)象；rc=0.21 mm，裂紋在腐蝕環(huán)境中擴(kuò)展時(shí)，擴(kuò)展方向偏離載荷垂直方向約10°，這將使得最終的Fen計(jì)算結(jié)果偏低。在頻率為0.1 Hz時(shí)，不同rc條件下Fen偏差在30%以內(nèi)，因而可以認(rèn)為rc的變化對(duì)Fen并沒有明顯的影響。

金相和斷口觀察均表明裂紋為穿晶型擴(kuò)展，說(shuō)明在飽和氧高溫高純水中，690合金的疲勞裂擴(kuò)展屬于機(jī)械疲勞范疇。隨著rc的增大，裂紋擴(kuò)展速率成倍增加，與腐蝕環(huán)境作用的時(shí)間也隨之降低，斷口逐漸變得平整，疲勞平臺(tái)增多，顯現(xiàn)出更多的疲勞斷裂特征。在斷口表面，無(wú)論是在疲勞平臺(tái)區(qū)還是凸出脊上，均能觀察到沿不同方向擴(kuò)展的疲勞臺(tái)階，說(shuō)明疲勞裂紋在三維空間中擴(kuò)展，且在微觀上，裂紋的局部擴(kuò)展方向并不一致。

圖7 斷口形貌Fig.7 Topography of fatigue fracture

4 結(jié)論

（1）隨rc的增大，裂紋擴(kuò)展速率明顯加快，而同一頻率下rc的變化對(duì)Fen沒有明顯的影響。

（2）飽和氧高溫高純水環(huán)境促進(jìn)疲勞裂紋擴(kuò)展速率較空氣環(huán)境中加速1.2～2.2倍。

（3）裂紋為穿晶型擴(kuò)展，擴(kuò)展過(guò)程中伴隨有少量分支和偏折。

（4）斷口呈典型的腐蝕疲勞特征，疲勞臺(tái)階在三維空間中交叉擴(kuò)展。

[1]Karwoski K J，Makar G L，Yoder M G.U.S.Operating ExperienceWithThermallyTreatedAlloy690SteamGenerator Tubes[R].Washington，DC，NRC，2007.

[2] Ahluwalia K.Resistance to Primary Water Stress Corrosion Cracking of Alloy 690 in Pressurized Water Reactors(MRP -258)[R].America，EPRI，2009.

[3] Chopra O K，Soppet W K，Shack W J.Effects of Alloy Chemistry，Cold Work and Water Chemistry on Corrosion Fatigue and Stress Corrosion Cracking of Nickel Alloys and Welds[R].Washington，DC，ANL，2006.

[4] M Higuchi.Revised and new proposal of environmental fatigue life correction factor(Fen)for carbon and low-alloy steels and nickel base alloys in LWR water environments [C].ASME Pressure Vessels and PipingDivisionConference. Vancouver Canada：K.Simith，2006：51-79.

[5]王曉敏.核燃料及材料研究進(jìn)展1992-2012[M].成都：四川大學(xué)出版社，2012：226-241.

[6]趙建生.斷裂力學(xué)及斷裂物理[M].武漢：華中科技大學(xué)出版社，2003：157-161.

[7]Sadananda K，Vasudevan A K.Fatigue crack growth mechanism sin steels[J].International Journal of Fatigne，1999，16（6）：1-4.

[8]王榮.金屬材料的腐蝕疲勞[M].西安：西北工業(yè)大學(xué)出版社，2001：71-88.

[9] Suresh S.Crack deflection:implications for growth of long and short fatigue crack[J].Metallurgical transaction，1983（14）：324-331.

Investigate of corrosion fatigue crack growth behavior of inconel690（TT）alloy in HTP water

ZHOU Hongmei1，ZHANG Zihao2，YU Hongmei1，WU Zhongping1，GOU Guoqing3
（1.College of Materials Engineering，Chengdu Technological University，Chengdu 610031，China；2.SINOMA-Chengdu HeavyMachineryCo.，Ltd.，Chengdu610100，China；3.MaterialScienceand Engineering，SouthwestJiaotong University，Chengdu 610031，China）

690（TT）alloy has corrosion fatigue rupture tendency in PWR environment.When the crack tip is in small range yielding，the effect of cycle plastic zone（rc）size on corrosion fatigue crack growth behavior of 690 alloy in 325℃high-purity water with saturated DO is researched in this paper.The results show that the increase of rc obviously accelerates the crack growth rate(CGR)while has no obvious influence on environment effect factors（Fen）and the Fen keeps between 1.2 and 2.2；the crack shows obvious transgranular growth and some branch and buckling in growth lead to CGR decelerate；The facture has typically corrosion fatigue characteristic，and cracks grow in three-dimensional space and the growth directions of fatigue step are inconsistent.

690（TT）alloy；corrosion fatigue；cycle plastic zone

TG405

：A

：1001-2303（2015）10-0159-05

10.7512/j.issn.1001-2303.2015.10.36

2015-09-29

周紅梅（1986—），女，四川人，碩士，主要從事金屬材料加工的研究工作。