貴州農(nóng)村地區(qū)室內(nèi)空氣質(zhì)量及細(xì)顆粒物污染特征

馬利英，董澤琴，吳可嘉，潘 軍

1．貴州省環(huán)境科學(xué)研究設(shè)計(jì)院，貴州 貴陽550081

2．上海環(huán)安環(huán)境管理有限公司，上海200233

世界衛(wèi)生組織相關(guān)報(bào)告［1］表明，農(nóng)村使用固體燃料(原煤、秸稈、木柴)所導(dǎo)致的室內(nèi)空氣污染，與人群呼吸系統(tǒng)疾病的發(fā)病率和死亡率有很密切的關(guān)系。固體燃料燃燒會產(chǎn)生嚴(yán)重的室內(nèi)空氣污染，其中細(xì)顆粒物由于可侵入肺部細(xì)胞，對健康影響尤其大，且由于較大的比表面積，更易于吸附重金屬等有害物質(zhì)［2-3］。

根據(jù)Zhang等［4］對貴州省農(nóng)村室內(nèi)空氣中顆粒物成分的研究，碳是燃煤和燃柴村所產(chǎn)生的細(xì)顆粒物PM2.5中的主要成分，分別占55%和44%;有機(jī)碳/元素碳的比值在燃煤和燃柴PM2.5中分別為7.6和10.8;水溶性離子主要為銨離子和硫酸根，分別占PM2.5總質(zhì)量的10.78%和6.44%(燃柴)，9.03%和6.73%(燃煤)。但是目前關(guān)注貴州農(nóng)村室內(nèi)空氣污染的研究較少，缺乏對室內(nèi)空氣質(zhì)量總體的評價(jià)以及對于顆粒物中有害物質(zhì)的分析，而貴州為高氟砷煤的產(chǎn)區(qū)，研究細(xì)顆粒物中相關(guān)污染物的情況，對于掌握貴州農(nóng)村室內(nèi)空氣環(huán)境的特點(diǎn)十分重要。因此，本研究除進(jìn)行室內(nèi)空氣常規(guī)項(xiàng)目監(jiān)測外，增加了對細(xì)顆粒中氟、砷、PAHs的研究，以摸清貴州農(nóng)村室內(nèi)空氣質(zhì)量總體情況以及2種典型燃料(原煤，柴)所產(chǎn)生的細(xì)顆粒物的特征，為室內(nèi)空氣污染對人體健康的影響程度提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 研究對象

研究區(qū)域選擇貴州省煤炭資源較豐富縣的A村和薪柴資源較豐富縣的B村，分別作為燃煤和燃柴的典型村。在煤炭資源豐富的縣，農(nóng)村居民取暖、做飯均使用原煤作為燃料，而無煤炭資源的縣，居民主要使用柴、秸稈等生物質(zhì)能作為生活燃料。該研究分別于2011年11月和12月連續(xù)5 d對燃煤的A村和燃柴的B村進(jìn)行室內(nèi)外空氣中PM2.5、SO2、NOx、CO 進(jìn)行監(jiān)測，并對 PM2.5中砷、氟化物、PAHs進(jìn)行了分析測定。

1.2 采樣點(diǎn)

在2個村寨各選擇1戶居民住宅，A村選擇的是使用煙囪至屋外的煤爐燃原煤的家庭(后面簡稱燃煤家庭)，B村選擇的是使用煙囪至屋外的生物質(zhì)能爐灶燃柴的家庭(后面簡稱燃柴家庭)。分別在其廚房、臥室、室外各布置1個采樣點(diǎn)(分別命名為G1、G2和G3)，廚房采樣點(diǎn)距離爐灶水平距離1 m，采樣高度距離地面約1.5 m。室外采樣點(diǎn)距離其他住戶較遠(yuǎn)，A村室外采樣點(diǎn)距離農(nóng)戶20 m，B村室外采樣點(diǎn)距離農(nóng)戶20 m，四周為農(nóng)田和居民區(qū)，無交通干線及工廠。

1.3 采樣時(shí)間

連續(xù)采樣5 d，A村2011年11月5—9日，B村2011年12月4—8日。采樣期間 11:00—13:00同步測得氣象參數(shù):A村氣壓85.5～88.4 hPa，氣溫14.8～20℃，連續(xù)5 d晴朗，多為北風(fēng)，風(fēng)速0.5～0.8 m/s，相對濕度40% ～62%;B村氣壓94.9～96.4 hPa，氣溫9.5～14.7℃，監(jiān)測期間除第4天小雨，其余4 d晴朗，多為東風(fēng)，風(fēng)速0.2～1.5 m/s，相對濕度58% ～64%。

1.4 采樣模式

時(shí)均濃度:每天采樣 4次(7:00—09:00、11:00—13:00、17:00—19:00、22:00—23:30)，每次采樣1 h，4個樣品分別在4個時(shí)間段內(nèi)采集。

日均濃度:G1、G2和G3每天進(jìn)行24 h采樣，室內(nèi)外同時(shí)進(jìn)行。

1.5 監(jiān)測頻率

連續(xù)5 d，PM2.5、氟化物、SO2、NOx監(jiān)測時(shí)均濃度，PM2.5、氟化物、砷、PAHs監(jiān)測日均濃度，CO 使用現(xiàn)場監(jiān)測儀器進(jìn)行現(xiàn)場監(jiān)測。

1.6 分析方法及儀器

監(jiān)測與分析方法按照國家環(huán)境保護(hù)部頒布的國家標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行詳見表1。

表1 監(jiān)測分析方法及儀器

多環(huán)芳烴(PAHs)分析步驟:濾膜樣品(包括樣品濾膜和采樣的空氣空白濾膜)剪碎后用DCM超聲抽提3次，每次20 min，抽提液過濾合并，過濾后，經(jīng)K-D濃縮后用硅膠層析柱分離出多環(huán)芳烴，濃縮至0.1～0.5 mL，整個操作盡量避光進(jìn)行。加入內(nèi)標(biāo)后分析美國EPA推薦的16種優(yōu)控PAHs。

2 結(jié)果與討論

2.1 大氣污染物

大氣污染物主要監(jiān)測 PM2.5、CO、NOx、SO2，監(jiān)測結(jié)果見表2。燃煤和燃柴家庭的室內(nèi)PM2.5質(zhì)量濃度均超過GB 3095—2012環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限值75 μg/m3。燃煤家庭廚房和臥室分別超標(biāo)1.97倍和1.41倍，燃柴家庭分別超標(biāo)0.74和0.06倍，而室外PM2.5質(zhì)量濃度也均超過標(biāo)準(zhǔn)要求。CO、NOx以及SO2濃度較低，除燃煤村廚房內(nèi)SO2和標(biāo)準(zhǔn)值接近外，其余指標(biāo)均遠(yuǎn)小于標(biāo)準(zhǔn)值(CO 限值 10 mg/m3，NOx限值 0.1 mg/m3，SO2限值0.15 mg/m3)。

表2 不同燃料類型家庭室內(nèi)外污染物日均質(zhì)量濃度

該結(jié)果與Wang等［5］對貴州省典型燃煤村使用有煙囪的鐵爐子測得的PM2.5(197±8.91)μg/m3相似，高于Zhang等［4］對貴州省使用蜂窩煤的住戶測得的室內(nèi)PM2.5質(zhì)量濃度(120±40)μg/m3，表明蜂窩煤產(chǎn)生的PM2.5濃度比原煤低。其他對農(nóng)村使用固體燃料的監(jiān)測結(jié)果見表3。

表3 農(nóng)村地區(qū)使用固體燃料室內(nèi)空氣質(zhì)量 mg/m3

從表3看出，燃柴產(chǎn)生的污染物水平低于燃煤。就PM水平來看，貴州和其他省相似，但CO和SO2水平較其他省低。

在貴州普定縣［9］的一項(xiàng)研究中，使用無煙囪煤爐的廚房內(nèi)PM4質(zhì)量濃度為(1 944±872)μg/m3，CO 質(zhì)量濃度為(3.73 ±1.86)mg/m3，SO2質(zhì)量濃度為(1.06±0.27)mg/m3，遠(yuǎn)高于本項(xiàng)目污染水平，表明進(jìn)行燃煤爐改造(安裝煙囪)后，室內(nèi)PM濃度能大幅降低。而在甘肅燃柴村［10］進(jìn)行的研究結(jié)果表明，改造后PM4質(zhì)量濃度從3.4 mg/m3降至0.06 mg/m3，CO質(zhì)量濃度從97 mg/m3降至 6 mg/m3，降低百分率分別達(dá)到98.2%和93.8%。燃煤爐灶改良也能取得顯著的PM4和SO2削減效果，在陜西省陜南地區(qū)燃煤家庭研究［11］結(jié)果表明，爐灶改造后，室內(nèi)SO2質(zhì)量濃度從2.14 mg/m3降至0.240 mg/m3，PM4質(zhì)量濃度從0.24 mg/m3降至0.083 mg/m3。進(jìn)行爐灶改造、改善通風(fēng)條件，能較大幅度降低室內(nèi)空氣污染。

2.2 PM2.5中污染物

2.2.1 PAHs

選擇美國環(huán)保局推薦的16種優(yōu)控PAHs進(jìn)行了監(jiān)測，結(jié)果見表4。從表4可以看出:貴州農(nóng)村地區(qū)大氣細(xì)顆粒物中PAHs濃度根據(jù)地點(diǎn)從高到低順序依次為廚房＞臥室＞室外;根據(jù)燃料種類從高到低順序依次為燃煤＞燃柴。

燃煤村廚房、臥室、室外PAHs質(zhì)量濃度均值分別為 53.92、32.64、3.37 ng/m3，而燃柴村廚房、臥室、室外分別為 10.34、4.96、3.86 ng/m3。表明廚房燃料燃燒是農(nóng)村室內(nèi)最主要的PAHs污染源。因此，以下比較均以廚房內(nèi)濃度為例。

由于缺乏農(nóng)村環(huán)境中PAHs的監(jiān)測文獻(xiàn)，僅以城市環(huán)境中PAHs的質(zhì)量濃度進(jìn)行比較。檢索文獻(xiàn)得到不同地方大氣顆粒物中PAHs質(zhì)量濃度見表5。可見，室外總體PM2.5中PAHs濃度低于城市顆粒物中PAHs，主要原因是城市中PAHs除冬季燃煤取暖外，還有來自交通、工業(yè)源的排放等。

表4 2個村寨PAHs監(jiān)測結(jié)果 ng/m3

表5 城市大氣顆粒物中PAHs質(zhì)量濃度 ng/m3

貴州農(nóng)村燃煤、燃柴產(chǎn)生的各單體PAHs質(zhì)量濃度分布為 ND～19.32、ND～2.24 ng/m3，苊烯、苊、芴這3種多環(huán)芳烴在燃煤和燃柴的室內(nèi)外均未檢出。燃煤產(chǎn)生的各單體、總PAHs均比燃柴高很多，總質(zhì)量濃度燃煤是燃柴的5.2倍，這一結(jié)果與于國光等［16］的研究結(jié)果(5倍)相似;差別最大的是茚并(1，2，3-cd)芘，燃煤是燃柴的24.4倍;其余的單體質(zhì)量濃度，燃煤是燃柴的1.4～8.2倍。有研究［15］表明，燃煤源所產(chǎn)生的PAHs中苯并(a)芘與苯并(ghi)苝比值為0.90～6.60，本項(xiàng)目燃煤村室內(nèi)外中苯并(a)芘與苯并(ghi)苝之比為1.1～3.9，位于該范圍內(nèi)，表明本研究的燃煤村中，煤的燃燒是PAHs的主要來源。燃煤源所導(dǎo)致的大氣PM2.5中和苯并(b)熒蒽含量較高，分別占總 PAHs的15.9%和35.8%;燃柴源中含量較高的成分為苯并(b)熒蒽和苯并(a)芘，分別占21.7%和21.2%。2種污染源中不同環(huán)數(shù)的多環(huán)芳烴占總濃度的百分比見圖1。

圖1 顆粒物中不同環(huán)數(shù)PAHs組成

所得PAHs組分以中高環(huán)為主:燃煤源中，4、5環(huán)占比最高，分別為29.7%和48.4%;燃柴源中也為 4、5環(huán)占比最高，分別為 28.6%和48.6%。通常認(rèn)為，環(huán)數(shù)越高的有機(jī)污染物，致癌風(fēng)險(xiǎn)越高。

對多環(huán)芳烴的健康風(fēng)險(xiǎn)研究多以苯并［a］芘的等效毒性(BEQ)為指標(biāo)［17］，本項(xiàng)目得到貴州農(nóng)村地區(qū)燃煤和燃柴的室內(nèi)BEQ分別為13.97和2.62，燃煤室內(nèi)大氣PM2.5中苯并［a］芘等效毒性BEQ 僅低于北京(16.19)［18］和上海(15.77)［19］，高 于 南 京 (7.12)［20］、廣 州 (4.10)［21］、杭 州(4.50)［12］及國外(3.71)［22］等。因此，對燃煤村進(jìn)行燃料/爐灶改造，降低細(xì)顆粒物中PAHs的濃度，對于減少村民健康風(fēng)險(xiǎn)十分必要。

2.2.2 氟化物

貴州省高氟煤地區(qū)煤中氟含量較高(166.99～1 614.46 mg/kg，平均含量為715.20 mg/kg)，遠(yuǎn)超出我國煤中氟的平均含量150 mg/kg［23］。高氟煤通過燃燒進(jìn)入大氣，附著在顆粒物中，進(jìn)入人體呼吸道，或通過熏過的辣椒、玉米等被人體攝入，從而引起氟中毒。

所調(diào)查A村為典型燃煤村，所在區(qū)域氟斑牙發(fā)病率為50% ～60%，而B村為非病區(qū)［24］。病區(qū)攝入氟的方式有3種:膳食(玉米、辣椒等)、飲水、空氣。研究［25］表明:從膳食中攝入占主要部分，為1.84～8.86 mg/(d·人)，而從呼吸道攝入的氟為0.15～2.31 mg/(d·人)，但是攝入超標(biāo)倍數(shù)呼吸道要遠(yuǎn)高于消化道，呼吸道攝入超標(biāo)倍數(shù)為1.7～28.9倍，由此可見，從呼吸道(空氣)中攝入氟對氟斑牙具有極強(qiáng)的致病能力。因此，本項(xiàng)目對大氣PM2.5中氟化物進(jìn)行了檢測，燃煤和燃柴2個村落的室內(nèi)外空氣PM2.5中氟化物時(shí)均濃度樣品全部未檢出，日均濃度樣品只有部分檢出。日均濃度樣品的變化情況見表6。

表6 2個村寨氟化物日均濃度變化情況 μg/m3

這一結(jié)果與徐亞等［26］的研究結(jié)果相似，室內(nèi)PM2.5中氟化物平均質(zhì)量濃度為0.40 μg/m3，室外0.24 μg/m3。而在另外一項(xiàng)研究［27］中發(fā)現(xiàn)，顆粒物中氟化物濃度隨顆粒粒徑的減少而減小，即氟化物主要存在于偏粗的顆粒中，TSP中氟化物占比為16.27%～46.18%;這項(xiàng)研究中測得的氣溶膠態(tài)(PM2.5中)氟為 5.52 ～11.21 μg/m3，僅占空氣中總氟化物的10.06% ～17.14%。而PM2.5中的氟化物和空氣中氣態(tài)氟之間的比值，由于燃煤方式、煤種、爐灶等條件不同而會有所不同。本研究未進(jìn)行氣態(tài)氟化物的監(jiān)測，因此，僅能借鑒其他研究［28］結(jié)果:六盤水地區(qū)燒柴為主的村寨，室內(nèi)質(zhì)量濃度為(0.004±0.002)mg/m3，室外質(zhì)量濃度為(0.004±0.002)mg/m3;燃煤村室內(nèi)質(zhì)量濃度為(0.032±0.016)mg/m3，室外質(zhì)量濃度為(0.033±0.003)mg/m3。除燃柴村外，燃煤村室內(nèi)外均超過GB 3095—2012中氟化物日均質(zhì)量濃度限值(7 μg/m3)，超標(biāo)4.3 ～5.6 倍。

本研究項(xiàng)目較低的PM2.5中氟化物不足以導(dǎo)致50% ～60%的發(fā)病率，而范中學(xué)等［29］在研究中發(fā)現(xiàn)，氟斑牙患病率與室內(nèi)空氣中氟之間無相關(guān)關(guān)系;而韋艷等［28］在研究中發(fā)現(xiàn)，氟斑牙患病率研究與總氟攝入量存在微弱相關(guān)關(guān)系(相關(guān)系數(shù)0.521)，氟斑牙的發(fā)病機(jī)制還需要更多深入的研究。

2.2.3 砷

貴州省黔西南為高砷煤產(chǎn)區(qū)，而在畢節(jié)地區(qū)和六盤水地區(qū)有少量分布，根據(jù)對貴州煤炭的成分分析［30］，高砷煤中砷含量為 500 ～12 000 μg/g，是世界煤砷含量平均值 8 μg/g［31］的 62.5 ～1 500倍，而非高砷煤中含量僅為 1.30～2.05 μg/g。燃燒高砷煤作為家用生活燃料，會導(dǎo)致燃煤型砷中毒。已有研究［32］表明，砷易富集到粒徑較小的顆粒物中，PM2.1中砷含量占空氣中砷的比例大于55%(56% ～91%)。因此，本項(xiàng)目對燃料燃燒產(chǎn)生的PM2.5中的砷進(jìn)行了檢測，2個村落的室內(nèi)外空氣中砷的小時(shí)樣全部未檢出，日均濃度樣品只有部分檢出，日均質(zhì)量濃度變化情況見表7。

表7 2個村寨砷日均質(zhì)量濃度變化情況 μg/m3

由表7可見，2個村寨室內(nèi)外空氣PM2.5中砷的含量很低，僅有部分檢出，《工業(yè)企業(yè)設(shè)計(jì)衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》TJ 36—1979中居住區(qū)大氣中有害物質(zhì)的日均最高允許質(zhì)量濃度3.0 μg/m3。由于采樣村寨為非高砷煤區(qū)，因此砷含量低于貴州黔西南州高砷區(qū)室內(nèi)空氣中的砷質(zhì)量濃度(455 μg/m3)，也遠(yuǎn)低于陜西省砷中毒區(qū)［33］測得的室內(nèi)砷質(zhì)量濃度(4.75 μg/m3)。

而大量的研究是針對城市大氣顆粒物中砷的濃度，《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)中砷的參考標(biāo)準(zhǔn)為年均質(zhì)量濃度0.006 μg/m3。大多數(shù)文獻(xiàn)監(jiān)測的是PM2.5中砷濃度，則大氣中總砷濃度要比該值更高，已有的參考文獻(xiàn)中PM2.5中砷均超過該標(biāo)準(zhǔn):佛山市冬季大氣PM2.5中砷超過標(biāo)準(zhǔn)22.4倍［34］，鞍山市大氣PM2.5中年均砷質(zhì)量濃度 27.27 ng/m3，也超過標(biāo)準(zhǔn) 3.5 倍［35］;天津市［36］該值為 281.08 μg/m3;焦作市［37］砷在 PM2.1中質(zhì)量濃度為5.71～19.96 ng/m3。冬季燃煤取暖是大氣顆粒物中砷超標(biāo)的主要原因，另外，交通尾氣排放也對大氣中砷有一定貢獻(xiàn)。

3 結(jié)論

貴州省農(nóng)村地區(qū)室內(nèi)空氣質(zhì)量監(jiān)測指標(biāo)中，除PM2.5濃度超過標(biāo)準(zhǔn)值外，其余指標(biāo) CO、SO2、NOx均能滿足標(biāo)準(zhǔn)要求，但仍需采取室內(nèi)空氣污染干預(yù)措施降低PM2.5濃度，降低居民患COPD等肺部疾病的風(fēng)險(xiǎn)。室內(nèi)大氣PM2.5中PAHs以中高環(huán)成分較多，特別是燃煤家庭室內(nèi)苯并［a］芘的等效毒性較高，對居民健康產(chǎn)生較大風(fēng)險(xiǎn)，對人體危害較大，需采取一定的措施降低PAHs的濃度。PM2.5中氟含量較低，主要是由于氟主要賦存于粗顆粒并呈氣態(tài)存在，而文獻(xiàn)表明研究區(qū)大氣中氟含量是超過標(biāo)準(zhǔn)的，項(xiàng)目區(qū)處于非高砷地區(qū)，PM2.5中砷濃度不高，對人體未造成明顯的健康風(fēng)險(xiǎn)?？傮w而言，農(nóng)村室內(nèi)空氣污染形勢應(yīng)當(dāng)引起重視，應(yīng)開展深入的科學(xué)研究和采取嚴(yán)格的措施，降低室內(nèi)空氣污染以降低對居民健康的風(fēng)險(xiǎn)。

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