徑向倒料行波堆MA嬗變可行性分析

鄭美銀，田文喜，初 曉，張大林，蘇光輝，秋穗正

（西安交通大學(xué) 動(dòng)力工程多相流國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，陜西 西安 710049）

隨著核電事業(yè)的發(fā)展和世界范圍內(nèi)反應(yīng)堆運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)的積累，長壽命高放射性廢物的累積越來越嚴(yán)重。分離嬗變技術(shù)能提高核燃料利用率并有效處理次錒系核素（MA）和長壽命裂變產(chǎn)物（LLFP）。在分離嬗變技術(shù)的基礎(chǔ)上，鈉冷快堆［1］、壓水堆［2］、加速器 驅(qū) 動(dòng)次臨界裝置［3］、熔鹽堆［4］和聚變堆［5］等均被用來進(jìn)行MA 嬗變研究。行波堆同樣可用于MA 嬗變研究。理論分析［6］和數(shù)值研究［7］表明，行波堆可使用低富集度核燃料或乏燃料，達(dá)到較高的燃耗，乏燃料不需后處理而直接進(jìn)行深埋儲(chǔ)存?；谛胁ǘ鸭夹g(shù)的核燃料利用體系是對(duì)閉式燃料循環(huán)體系的豐富。為進(jìn)一步挖掘行波堆在核燃料利用方面的潛力，本文對(duì)行波堆嬗變MA 進(jìn)行可行性分析。采用均勻添加的方式將MA 添加到堆芯燃料組件中，采用自主開發(fā)的MCNPORIGEN（MCORE）耦合程序進(jìn)行燃耗和中子學(xué)計(jì)算，分析嬗變率和嬗變量隨MA 質(zhì)量份額的變化。同時(shí)分析MA 質(zhì)量份額對(duì)堆芯有效增殖因數(shù)、多普勒反饋系數(shù)、空泡系數(shù)和有效緩發(fā)中子份額等堆芯安全參數(shù)的影響。

1 堆芯簡介

采用棋盤式徑向倒料鈉冷行波堆進(jìn)行MA嬗變分析。堆芯熱功率為1 250 MW，活性區(qū)高度為2.5m，等效半徑為2.0 m。采用U＋5%Zr合金作燃料，鈉作冷卻劑，HT-9合金作結(jié)構(gòu)材料，B4C作吸收材料。U＋5%Zr合金理論密度為16.0g／cm3，鈉密度為0.85g／cm3，HT-9合金密度為7.9g／cm3，B4C密度為2.5g／cm3。燃料、冷卻劑和結(jié)構(gòu)材料的體積份額分別為56.0%、24.0%和20.0%。

堆芯分為內(nèi)堆芯和外堆芯，包含396個(gè)燃料組件、13個(gè)控制和停堆組件、54個(gè)吸收組件和一定數(shù)量的屏蔽組件。燃料組件包含72個(gè)14.0%富集度的點(diǎn)火組件、54個(gè)11.0%富集度的點(diǎn)火組件和270個(gè)低富集度的增殖組件，行波堆堆芯布置如圖1所示。所有點(diǎn)火組件均布置在內(nèi)堆芯；30個(gè)增殖組件棋盤式布置在內(nèi)堆芯，其余增殖組件布置在外堆芯；54個(gè)吸收組件棋盤式布置在外堆芯內(nèi)側(cè)，用來吸收該區(qū)域多余的中子并降低該區(qū)域功率。內(nèi)堆芯用于增殖和燃燒，外堆芯用于儲(chǔ)存增殖組件和乏燃料組件。

圖1 行波堆堆芯布置Fig.1 Core layout of TWR

396個(gè)燃料組件被分為66組，每組包含6個(gè)組件，同組燃料組件與堆芯中心距離相同。組件總體按從外向內(nèi)的方式步進(jìn)倒料。外堆芯的增殖組件在燃燒前先移動(dòng)到內(nèi)堆芯增殖位置進(jìn)行增殖，燃燒過的組件從內(nèi)堆芯中心區(qū)域移動(dòng)至外堆芯外側(cè)。倒料周期為2a，為充分利用點(diǎn)火組件，前6a點(diǎn)火組件不倒料，增殖組件正常倒料，內(nèi)堆芯內(nèi)側(cè)的增殖組件移動(dòng)至外堆芯外側(cè)。

2 MA添加方式及計(jì)算工具

2.1 MA 添加方式

MA 的添加方式包括均勻添加［8］、非均勻添加［9］和慢化靶件［10］。在均勻添加方式中，MA 均勻分布在全堆芯燃料組件中；在非均勻添加方式中，部分燃料組件中添加富集的MA；在慢化靶件方式中，含MA 的靶件中添加慢化材料。

本文采用均勻添加方式將MA 添加到燃料組件中。MA 中各核素含量選自壓水堆燃料在33 GW·d／t燃耗后卸料并冷卻3a后的值［11］，MA 的成分列于表1。在初始循環(huán)中，235U是唯一的易裂變材料，因此MA 添加到堆芯后取代相應(yīng)份額的238U，MA 的質(zhì)量份額為2.0%～12.0%。堆芯的倒料策略和倒料周期保持不變。

表1 MA的成分Table 1 MA components

2.2 計(jì)算工具

采用自主開發(fā)的MCORE 耦合程序進(jìn)行中子學(xué)和燃耗計(jì)算。MCNP和ORIGEN 通過改進(jìn)預(yù)測步方法進(jìn)行耦合，MCNP在內(nèi)時(shí)間步的初始時(shí)刻和中間時(shí)刻運(yùn)行。MCNP 為ORIGEN提供各燃耗區(qū)的功率、中子通量密度和各核素反應(yīng)截面信息，ORIGEN 為MCNP提供核素的消耗和衰變信息。MCORE 考慮了各燃耗區(qū)域總核子密度變化對(duì)燃耗計(jì)算的影響，內(nèi)部添加有倒料模塊，可用于軸向和徑向倒料行波堆燃耗計(jì)算［12］。采用NJOY 程序處理ENDF／B-Ⅵ得到連續(xù)能譜核數(shù)據(jù)庫。采用消息傳遞接口技術(shù)（MPI）實(shí)現(xiàn)并行計(jì)算。

采用VVER-1000LEU 組 件 基 準(zhǔn) 題［13］對(duì)MCORE進(jìn)行驗(yàn)證，計(jì)算結(jié)果表明，MCORE 計(jì)算得到的組件有效增殖因數(shù)與基準(zhǔn)值的最大絕對(duì)誤差小于800pcm，各核素質(zhì)量的最大相對(duì)誤差小于3.9%，各燃料棒裂變率與基準(zhǔn)值的最大相對(duì)誤差小于3.0%。采用快堆基準(zhǔn)題［14］對(duì)MCORE進(jìn)行驗(yàn)證，計(jì)算結(jié)果表明，MCORE計(jì)算得到的各核素質(zhì)量、有效增殖因數(shù)、中子吸收及泄漏率均在其他機(jī)構(gòu)計(jì)算結(jié)果范圍內(nèi)。驗(yàn)證結(jié)果表明，MCORE 可用于壓水堆和快堆的燃耗和反應(yīng)性計(jì)算。

3 計(jì)算結(jié)果

3.1 嬗變率和嬗變量

本文中MA 作為整體統(tǒng)一考慮。采用MCORE計(jì)算不同MA 質(zhì)量份額下的嬗變率和嬗變量。嬗變率RMA和嬗變量CMA定義如下：

其 中：MMA，BOL為 堆 芯 MA 的 初 始 添 加 量；MMA，EOL為堆芯MA 的卸料量；P 為堆芯熱功率；t為堆芯壽期。

嬗變率及嬗變量隨MA 質(zhì)量份額的變化如圖2所示，嬗變量隨MA 質(zhì)量份額的增大線性增大，而嬗變率隨MA 質(zhì)量份額的增大呈拋物線變化。當(dāng)MA 質(zhì)量份額小于4.0%時(shí)，嬗變率隨MA 質(zhì)量份額快速增大，之后增加速率減緩；當(dāng)MA 質(zhì)量份額大于8.0%時(shí)，嬗變率隨MA 質(zhì)量份額的增大而減小。

圖2 嬗變率及嬗變量隨MA 質(zhì)量份額的變化Fig.2 MA transmutation efficiency and transmutation amount vs MA weight fraction

3.2 安全參數(shù)

采用MCORE 計(jì)算不同MA 質(zhì)量份額下堆芯有效增殖因數(shù)、多普勒反饋系數(shù)、空泡系數(shù)和有效緩發(fā)中子份額等堆芯安全參數(shù)。

1）堆芯有效增殖因數(shù)

由于棋盤式徑向倒料鈉冷行波堆本身特點(diǎn)，堆芯達(dá)到漸進(jìn)穩(wěn)態(tài)后，有效增殖因數(shù)只會(huì)隨倒料而波動(dòng)［15］，反應(yīng)性損失與常規(guī)快堆存在區(qū)別。本文定義反應(yīng)性損失Δρ如下：

其中：keff，b為堆芯初始循環(huán)（BOL）keff；keff，s為堆芯漸進(jìn)穩(wěn)態(tài)（ASS）keff。

堆芯有效增殖因數(shù)keff及反應(yīng)性損失隨MA質(zhì)量份額的變化如圖3所示。當(dāng)MA 質(zhì)量份額小于4.0%時(shí)，堆芯初始循環(huán)keff隨MA 質(zhì)量份額緩慢減小，之后迅速增大；堆芯漸進(jìn)穩(wěn)態(tài)keff隨MA 質(zhì)量份額線性增加；反應(yīng)性損失Δρ隨MA質(zhì)量份額的增加而減小。MA 的裂變性能優(yōu)于238U，MA 的添加有利于堆芯反應(yīng)性。

圖3 有效增殖因數(shù)和反應(yīng)性損失隨MA 質(zhì)量份額的變化Fig.3 Effective multiplication factor and reactivity loss vs MA weight fraction

2）多普勒反饋系數(shù)

多普勒反饋主要由238U 俘獲截面展寬引起，多普勒反饋系數(shù)KD的計(jì)算公式如下：

其中：T1和T2分別為300K 和1 500K；ρ（T1）和ρ（T2）分別為T1和T2下堆芯的反應(yīng)性。

多普勒反饋系數(shù)隨MA 質(zhì)量份額的變化如圖4所示。BOL和ASS的多普勒反饋系數(shù)均隨MA 質(zhì)量份額的增大而減小，但BOL 的減小速度更快。當(dāng)MA 質(zhì)量份額小于7.0%時(shí)，BOL 的多普勒反饋系數(shù)較ASS 的多普勒反饋系數(shù)大。這表明當(dāng)MA 質(zhì)量份額小于7.0%時(shí)，堆芯多普勒反饋系數(shù)會(huì)隨堆芯的倒料運(yùn)行而惡化。雖然當(dāng)MA 質(zhì)量份額大于7.0%時(shí)堆芯多普勒反饋系數(shù)會(huì)隨堆芯的倒料運(yùn)行而增大，但是當(dāng)MA 質(zhì)量份額過大時(shí)，堆芯多普勒反饋系數(shù)過小。

圖4 多普勒反饋系數(shù)隨MA 質(zhì)量份額的變化Fig.4 Doppler feedback coefficient vs MA weight fraction

3）空泡系數(shù)

空泡系數(shù)通過比較參考堆芯和將參考堆芯冷卻劑密度假定為10-6cm-3時(shí)的反應(yīng)性得到。空泡系數(shù)隨MA 質(zhì)量份額的變化如圖5所示。BOL 的空泡系數(shù)隨MA 質(zhì)量份額快速增大；而ASS的空泡系數(shù)幾乎不隨MA 質(zhì)量份額變化；ASS 的空泡系數(shù)較BOL 的空泡系數(shù)大，這表明堆芯空泡系數(shù)會(huì)隨堆芯的倒料運(yùn)行而惡化。

圖5 空泡系數(shù)隨MA 質(zhì)量份額的變化Fig.5 Void worth coefficient vs MA weight fraction

4）有效緩發(fā)中子份額

本文采用蒙特卡羅方法計(jì)算有效緩發(fā)中子份額［16］，計(jì)算公式如下：

其中：kp為僅考慮瞬發(fā)中子時(shí)的keff；k 為考慮緩發(fā)中子時(shí)的keff。

有效緩發(fā)中子份額隨MA 質(zhì)量份額的變化如圖6所示。BOL 和ASS的有效緩發(fā)中子份額均隨MA 質(zhì)量份額的增大而減小，且BOL的有效緩發(fā)中子份額較ASS的有效緩發(fā)中子份額大。238U 的有效緩發(fā)中子份額較其他錒系核素的大，MA 添加時(shí)替換了相應(yīng)份額的238U，這導(dǎo)致有效緩發(fā)中子份額隨MA 質(zhì)量份額的增大而減小。隨著堆芯的倒料運(yùn)行，238U 逐步消耗，這導(dǎo)致ASS的有效緩發(fā)中子份額較相應(yīng)MA 質(zhì)量份額下BOL的有效緩發(fā)中子份額大。

圖6 有效緩發(fā)中子份額隨MA 質(zhì)量份額的變化Fig.6 Effective delayed neutron fraction vs MA weight fraction

4 結(jié)論

本文在自主設(shè)計(jì)的1 250 MWt棋盤式徑向倒料鈉冷行波堆的基礎(chǔ)上進(jìn)行了MA 嬗變的可行性分析，采用自主開發(fā)的MCNP-ORIGEN耦合程序進(jìn)行了中子學(xué)和燃耗計(jì)算。計(jì)算結(jié)果表明，嬗變量隨MA 質(zhì)量份額的增大線性增大，而嬗變率隨MA 質(zhì)量份額的增大呈拋物線變化。隨MA 的添加，堆芯安全參數(shù)總體呈惡化趨勢：堆芯有效增殖因數(shù)隨MA 質(zhì)量份額的增大而增大，多普勒反饋系數(shù)隨MA 質(zhì)量份額的增大而減小，空泡系數(shù)隨MA 質(zhì)量份額的增大而增大，有效緩發(fā)中子份額隨MA 質(zhì)量份額的增大而減小。

［1］ ZHANG Y，WALLENIUS J，F(xiàn)OKAU A.Transmutation of americium in a medium size sodium cooled fast reactor design［J］.Annals of Nuclear Energy，2010，37（5）：629-638.

［2］ LIU B，WANG K，TU J，et al.Transmutation of minor actinides in the pressurized water reactors［J］.Annals of Nuclear Energy，2014，64：86-92.

［3］ STANCULESCU A.Accelerator driven systems（ADSs）for nuclear transmutation［J］.Annals of Nuclear Energy，2013，62：607-612.

［4］ BECKER B，F(xiàn)RATONI M，GREENSPAN E.Feasibility of a critical molten salt reactor for waste transmutation［J］.Progress in Nuclear Energy，2008，50（2-6）：236-241.

［5］ SIDDIQUE M，KIM M.Conceptual design study of Hyb-WT as fusion-fission hybrid reactor for waste transmutation［J］.Annals of Nuclear Energy，2014，65：299-306.

［6］ CHEN X N，KIEFHABER E，MASCHEK W.Fundamental burn-up mode in a pebble-bed type reactor［J］.Progress in Nuclear Energy，2008，50（2-6）：219-224.

［7］ ZHANG D L，CHEN X N，GABREILLI F.Numerical studies of the nuclear traveling waves in a supercritical water cooled fast reactor［J］.Progress in Nuclear Energy，2011，53（7）：806-813.

［8］ PALMIOTTI G， SALVATORES M， ASSAWAROONGRUENGCHOT M.Impact of the core minor content on fast reactor reactivity coefficients［J］.Journal of Nuclear Science and Technology，2011，48（4）：628-634.

［9］ CALABRESE R，VETTRAINO F，ARTIOLI C，et al.Heterogeneous fuels for minor actinides transmutation：Fuel performance codes predictions in the EFIT case study［J］.Annals of Nuclear Energy，2010，37（6）：867-874.

［10］ALLEN K，KNIGHT T，BAYS S.Actinide destruction and power peaking analysis in a 1 000 MWt advanced burner reactor using moderated heterogeneous target assemblies［J］.Progress in Nuclear Energy，2011，53（4）：375-394.

［11］MUKAIYAMA T，YOSHIDA H，OGAWA T.Minor actinide transmutation in fission reactors and fuel cycle considerations，IAEA-TECDOC-693［R］.Vienna，Austria：IAEA，1993.

［12］ZHENG M Y，TIAN W X，WEI H Y，et al.Development of a MCNP-ORIGEN burn-up calculation code system and its accuracy assessment［J］.Annals of Nuclear Energy，2014，63：491-498.

［13］A VVER-1000LEU and MOX assembly computational benchmark［R］.USA：NEA，2002.

［14］WANG K，LOU T P，GREENSPAN E，et al.Benchmarking and validation of MOCUP［C］∥Proceedings of the Internal Topical Meeting on Advances in Reactor Physics and Mathematics and Computation into the Next Millennium.Pittsburgh：［s.n.］，2000.

［15］ZHENG M Y，TIAN W X，CHU X，et al.Preliminary design study of a board type radial fuel shuffling sodium cooled breed and burn reactor core［J］.Nuclear Engineering and Design，2014，278：679-685.

［16］MEULEKAMP R K，Van DERMARCK S C.Calculating the effective delayed neutron fraction with Monte Carlo［J］.Nuclear Science and Engineering，2006，152（2）：142-148.