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    丹參酮ⅡA原料藥中有機(jī)溶劑殘留量氣相色譜法測(cè)定

    2015-02-22 20:50:39舒金富羅紅梅
    新中醫(yī) 2015年3期
    關(guān)鍵詞:有機(jī)溶劑丹參酮二氯甲烷

    舒金富,羅紅梅

    衢州市食品藥品檢驗(yàn)所,浙江 衢州 324000

    丹參酮ⅡA原料藥中有機(jī)溶劑殘留量氣相色譜法測(cè)定

    舒金富,羅紅梅

    衢州市食品藥品檢驗(yàn)所,浙江 衢州 324000

    目的:采用氣相色譜法測(cè)定丹參酮ⅡA原料藥中乙醇、乙酸乙酯和二氯甲烷的殘留量。方法:采用Agilent DB-624毛細(xì)管色譜柱,以DMF作為溶劑,程序升溫測(cè)定3種有機(jī)溶劑的殘留量。結(jié)果:乙醇、乙酸乙酯和二氯甲烷的檢測(cè)濃度線性范圍分別2.0~400.0 μg/mL(γ=0.9998),2.0~390.0 μg/mL(γ=0.9993),2.0~50.0 μg/mL(γ=0.9992);平均回收率分別為100.1%,98.1%,97.7%;檢測(cè)限分別為0.3 μg/mL、0.32 μg/mL、0.56 μg/mL,定量限為0.64 μg/mL、0.656 μg/mL、1.67 μg/mL。結(jié)論:氣相色譜法簡(jiǎn)便、專(zhuān)屬性強(qiáng),能準(zhǔn)確可靠地檢測(cè)出丹參酮ⅡA原料藥中乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷三種有機(jī)溶劑的殘留量,適合用于丹參酮ⅡA原料藥中溶劑殘留量的測(cè)定。

    丹參酮ⅡA;殘留溶劑;氣相色譜法

    丹參酮ⅡA為唇形科植物丹參Salvia miltiorrhiza Bge的干燥根及根莖,具有擴(kuò)張冠狀動(dòng)脈、增加冠脈血流量、改善心肌收縮力、促進(jìn)心肌再生、抑制內(nèi)源性膽固醇的合成等作用,臨床常用于治療冠心病、心絞痛、心律過(guò)速等[1]。藥物生產(chǎn)過(guò)程中往往會(huì)使用有機(jī)溶劑,其殘留量對(duì)人體均具有不同程度的毒性且會(huì)影響藥物的穩(wěn)定性[2]。丹參酮ⅡA原料藥在生產(chǎn)時(shí)往往會(huì)使用乙醇、乙酸乙酯及二氯甲烷等有機(jī)溶劑,在《中華人民共和國(guó)藥典》2010年版中這些有機(jī)溶劑均為需檢查種類(lèi)。為了保證用藥安全,控制產(chǎn)品的質(zhì)量,本研究采用氣相色譜對(duì)上述3種有機(jī)溶劑的殘留量進(jìn)行了檢測(cè),現(xiàn)報(bào)道如下。

    1 材料與方法

    1.1材料與試劑實(shí)驗(yàn)儀器為Agilent7890A氣相色譜儀、氫火焰離子化檢測(cè)器(FID);Mettler XP205型電子天平。丹參酮ⅡA(TanⅡA,自制);N,N-二甲基甲酰胺(DMF)為色譜純;其余試劑為分析純。

    1.2色譜條件色譜柱:Agilent DB-624毛細(xì)管柱(30 m× 0.324 mm×1.80 μm);柱溫:初始溫度為40℃,以5℃/min的速度升至80℃,保持1 min后,再以50℃/min的速度升溫至220℃,保持2 min;進(jìn)樣口溫度:200℃;檢測(cè)器溫度:250℃;載氣:氮?dú)?;流速?.0 mL/min;進(jìn)樣量:2 mL;分流比:12∶1。

    1.3溶液的制備對(duì)照品溶液:精密稱(chēng)取異丙醇適量,加入DMF溶解并稀釋成為濃度為2000 μg/mL的內(nèi)標(biāo)溶液;精密稱(chēng)取乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷適量,加入DMF分別制成4000 μg/mL、4000 μg/mL、2000 μg/mL的對(duì)照品貯備液。精密移取貯備液適量于20 mL量瓶中,加入內(nèi)標(biāo)溶液1 mL,以DMF將乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷濃度分別稀釋成為250 μg/mL、250 μg/mL、30 μg/mL的混合對(duì)照品樣品溶液;精密稱(chēng)取丹參酮ⅡA0.5 g,置于10 mL量瓶中,加內(nèi)標(biāo)溶液1 mL,再用DMF稀釋至刻度,放至室溫,加DMF進(jìn)行定容,得到50000 μg/mL的混懸液,過(guò)濾取上清即為樣品溶液。

    2 結(jié)果

    2.1系統(tǒng)適用性試驗(yàn)見(jiàn)圖1。移取對(duì)照品溶液按上述色譜條件進(jìn)行測(cè)定,記錄色譜圖。結(jié)果表明,各相鄰色譜峰的分離度均大于2,理論板數(shù)均不低于11000,系統(tǒng)適用性較好。

    2.2線性關(guān)系試驗(yàn)見(jiàn)表1。精密移取乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷對(duì)照品混合溶液各2 mL進(jìn)樣,測(cè)得峰面積,以對(duì)照品峰面積/內(nèi)標(biāo)峰面積(y)對(duì)對(duì)照品溶液濃度(x)進(jìn)行線性回歸。結(jié)果顯示,乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷在相應(yīng)的線性范圍內(nèi)線性關(guān)系良好。

    2.3精密度試驗(yàn)取混合對(duì)照品溶液2 mL,重復(fù)檢測(cè)6次,計(jì)算可得出乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷峰面積的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)分別為1.5%、2.2%及2.6%,各溶劑峰面積的RSD均小于5%(n=6),表明精密度較好。

    2.4檢測(cè)限和定量限試驗(yàn)分別取乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷對(duì)照貯備液,用DMF稀釋溶解后進(jìn)樣,以S/N=3計(jì)算檢測(cè)限,以S/N=10計(jì)算定量限。結(jié)果乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷的檢測(cè)限分別為0.3 μg/mL、0.32 μg/mL、0.56 μg/mL,定量限分別為0.64 μg/mL、0.656 μg/mL、1.67 μg/mL。

    2.5回收率試驗(yàn)見(jiàn)表2。稱(chēng)取已知溶劑殘留量的樣品0.25 g,置于10 mL量瓶中,精密移取對(duì)照品貯備液,分別加入高、中、低3種濃度的對(duì)照品貯備液(相當(dāng)于各溶劑限度80%、100%、120%)各3份,加入1 mL內(nèi)標(biāo)液,用DMF稀釋?zhuān)鶕?jù)峰面積計(jì)算回收率及RSD。測(cè)得3種溶劑的平均回收率為97.7%~100.1%;RSD為0.67%~1.29%,均小于5%(n=3)。

    2.6穩(wěn)定性試驗(yàn)取對(duì)照品溶液,室溫下放置0、2、4、8、12 h后分別進(jìn)樣檢測(cè),測(cè)得乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷在12 h的峰面積RSD分別為3.4%、2.1%、3.2%(n=3),表明本溶液在室溫放置12 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.7樣品的測(cè)定精密量取混合對(duì)照品溶液和樣品溶液各2 mL,記錄色譜圖,以峰面積計(jì)算樣品中殘留溶劑的含量,樣品中未檢出乙醇,乙酸乙酯的殘留量分別為0.020%、0.022%、0.021%,二氯甲烷的殘留量分別為 0.011%、0.008%、0.012%,殘留量均<0.03%。

    3 討論

    3.1溶劑的選擇氣相色譜的常用溶劑有水、DMF、乙醇、DMSO(二甲基亞砜)等,丹參酮ⅡA易溶于氯仿,在其他常見(jiàn)的有機(jī)溶劑中溶解度較差[3]。但選用氯仿作為溶劑,其溶劑峰會(huì)對(duì)二氯甲烷的檢出造成干擾;以DMF作用溶劑,大部分樣品均可溶解,且不干擾其他組分的檢出,同時(shí)采用超聲的方式釋放出殘留溶劑,過(guò)濾后取濾液作為檢測(cè)液[4]。對(duì)濾渣進(jìn)行二次處理,試驗(yàn)結(jié)果顯示經(jīng)二次處理后,有機(jī)溶劑殘留量均低于檢出限,說(shuō)明采用DMF作為溶劑測(cè)定效果良好。

    3.2內(nèi)標(biāo)物的選擇采用內(nèi)標(biāo)法有機(jī)溶劑的含量進(jìn)行測(cè)定,可有效減少各種誤差(包括儀器誤差及操作誤差)的出現(xiàn)[5]。內(nèi)標(biāo)物應(yīng)滿足以下要求:試樣中不含有該物質(zhì);與被測(cè)組分性質(zhì)比較接近;不會(huì)與試樣發(fā)生化學(xué)反應(yīng);出峰位置位于被沒(méi)組分附近,且無(wú)組分峰影響[6~7]。本實(shí)驗(yàn)中選擇異丙醇作為內(nèi)標(biāo)物,可以和3種待測(cè)溶劑進(jìn)行有效分離,且在分析中無(wú)峰出現(xiàn),不造成干擾,經(jīng)驗(yàn)證效果滿意。

    3.3色譜柱的選擇由于乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷三種溶劑的極性存在不同程度的差異,在最初采用DB-5MS氣相色譜柱時(shí),分離度較低,峰型并不理想;在嘗試用中等極性的色譜柱Agilent DB-624時(shí),3種有機(jī)溶劑和內(nèi)標(biāo)液間分離度均大于2,且峰型較好,表明采用該色譜柱能將3種有機(jī)溶劑進(jìn)行有效分離。

    3.4溫度的選擇由于乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷三種溶劑和DMF之間沸點(diǎn)存在較大差異,對(duì)于寬沸程樣品應(yīng)采用程序升溫[8]。使柱溫按照一定的程序進(jìn)行升溫,低沸點(diǎn)的組分在較低溫度下分離,高沸點(diǎn)組分在較高溫度下分離,能較快地去除溶劑DMF,縮短分析時(shí)間,峰形理想,達(dá)到最佳的分離效果。

    3.5進(jìn)樣方式的選擇本研究采用頂空進(jìn)樣法測(cè)定3種有機(jī)溶劑的殘留量。頂空氣相色譜法(HS-GC)又稱(chēng)液上氣相色譜分析,是一種聯(lián)合操作技術(shù)。頂空色譜進(jìn)樣器可與國(guó)內(nèi)外各種氣相色譜儀相連接,它將液體或固體樣品中的揮發(fā)性組分直接導(dǎo)入氣相色譜儀進(jìn)行分離和檢測(cè)[9]。相比于經(jīng)典氣相色譜法,頂空進(jìn)樣法可以有效避免樣品對(duì)色譜柱的污染以及樣品基質(zhì)對(duì)檢測(cè)結(jié)果的干擾[10]。

    丹參酮ⅡA原料藥是一種廣泛應(yīng)用于治療心血管病的中成藥制劑,但關(guān)于其殘留溶劑的實(shí)驗(yàn)研究,國(guó)內(nèi)外則少有報(bào)道。本研究根據(jù)人用藥品注冊(cè)技術(shù)規(guī)范國(guó)際協(xié)調(diào)會(huì)(ICH)的要求以及2010年版《中華人民共和國(guó)藥典》中的相關(guān)規(guī)定,選用DMF作為試驗(yàn)的溶解介質(zhì),對(duì)樣品有很好的溶解性,且對(duì)待測(cè)組分無(wú)干擾;采用氣相色譜法對(duì)丹參酮ⅡA原料藥中的乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷三種有機(jī)溶劑的殘留量進(jìn)行了測(cè)定。經(jīng)驗(yàn)證,此實(shí)驗(yàn)方法在線性、定量限、檢測(cè)限、精密度、穩(wěn)定性、回收率等系統(tǒng)適用性方面均表現(xiàn)良好,且具有方法簡(jiǎn)便、專(zhuān)屬性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)。因此頂空氣相色譜法能夠準(zhǔn)確可靠地檢測(cè)出丹參酮ⅡA原料藥中乙醇、乙酸乙酯、二氯甲烷三種有機(jī)溶劑的殘留量,為修訂藥品質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)提供依據(jù),對(duì)于用藥安全和藥品質(zhì)量保障都具有重要意義。

    [1]張兆穎,儲(chǔ)婷,馬偉從,等.丹參酮ⅡA脂質(zhì)體的制備及對(duì)HepG2/ADR細(xì)胞增殖的抑制作用[J].華西藥學(xué)雜志,2014,2(1):33-35.

    [2]劉付建,沈宏林,李衍春,等.氣相色譜法測(cè)定溶劑型木器涂料中13種有機(jī)溶劑含量[J].中南林業(yè)科技大學(xué)學(xué)報(bào),2014,8(8):94-96,119.

    [3]祁彩霞,楊發(fā)勝.氣相色譜法測(cè)定鹽酸左氧氟沙星原料藥中有機(jī)溶劑三氯甲烷殘留[J].中國(guó)藥業(yè),2014,31 (12):73-74.

    [4]王英瑛,李俊.毛細(xì)管氣相色譜法測(cè)定舒必利中有機(jī)溶劑殘留量[J].中國(guó)藥師,2014,14(6):934-936.

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    [6]楊玉琴,李俊.頂空毛細(xì)管氣相色譜法測(cè)定醋酸可的松中6種有機(jī)溶劑殘留量[J].中國(guó)藥師,2014,12(6):937-939.

    [7]孫晉瑞,伊星璐,張昊然,等.氣相色譜法測(cè)定左西孟旦原料藥中6種有機(jī)溶劑殘留量[J].中國(guó)藥房,2014,41(21):1995-1997.

    [8]謝穎,戴丹,謝春燕.氣相色譜法測(cè)定丹參酮ⅡA原料藥中有機(jī)溶劑殘留量[J].華西藥學(xué)雜志,2014,3(1):84-86.

    [9]劉蟬.氣相色譜法測(cè)定維生素E軟膠囊中8種有機(jī)溶劑殘留量[J].安徽醫(yī)藥,2014,8(4):624-626.

    [10]劉薇芝,胡漢昆,鄭保根,等.氣相色譜法測(cè)定磷酸二甲啡烷中有機(jī)溶劑殘留[J].中國(guó)藥師,2014,8(4):563-565.

    (責(zé)任編輯:駱歡歡)

    R284.2

    A

    0256-7415(2015)03-0239-03

    10.13457/j.cnki.jncm.2015.03.115

    2014-10-05

    舒金富(1969-),男,主管藥師,主要從事藥品檢驗(yàn)工作。

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