• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    食品基質(zhì)有機磷農(nóng)藥殘留的前處理新方法研究進展

    2015-01-01 02:35:44陳子鍵李美英孫遠明徐振林
    分析測試學(xué)報 2015年11期
    關(guān)鍵詞:碳納米管有機磷回收率

    陳子鍵,王 宇,李美英,孫遠明,徐振林*

    (1.華南農(nóng)業(yè)大學(xué) 食品學(xué)院,廣東省食品質(zhì)量安全重點實驗室,農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品貯藏保鮮質(zhì)量安全風(fēng)險評估重點實驗室,廣東 廣州 510642;2.廣州市食品檢驗所,廣東 廣州 510410)

    有機磷農(nóng)藥(OPPs)是廣譜殺蟲劑,廣泛用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn),但因其使用造成的殘留問題嚴重危害環(huán)境和人體健康。有機磷農(nóng)藥通過對人體中乙酰膽堿酯酶的抑制,引起乙酰膽堿蓄積,使膽堿能神經(jīng)受到持續(xù)沖動,導(dǎo)致先興奮后衰竭的一系列的毒蕈堿樣、煙堿樣和中樞神經(jīng)系統(tǒng)等癥狀,嚴重者可出現(xiàn)呼吸肌麻痹和中間綜合征而死亡[1]。據(jù)統(tǒng)計,1997~2003年全國共報告農(nóng)藥中毒108 372例,其中生產(chǎn)性中毒、生活性中毒分別占總中毒例數(shù)的25.39%和74.61%,病死率為6.86%,且以甲胺磷、對硫磷和氧樂果3種高毒類有機磷中毒為主[2]。

    農(nóng)產(chǎn)品中的色素、有機酸、鞣質(zhì)等物質(zhì)會干擾有機磷農(nóng)藥的測定,因此在測定之前必須通過前處理方法除去雜質(zhì)。目前我國檢測有機磷農(nóng)藥多殘留所使用的前處理方法[3]有機溶劑耗費量大,容易造成樣品損失。因此有必要發(fā)展新的前處理技術(shù)以提高檢測精度和效率。有機磷農(nóng)藥檢測的新型前處理技術(shù)發(fā)展快速,如固相萃取、QuEChERS法、液-液微萃取、微波萃取、磁富集等技術(shù)。本文就食品中有機磷農(nóng)藥殘留的前處理新方法進行了綜述,期望為相關(guān)領(lǐng)域科研工作者提供借鑒。

    1 有機磷農(nóng)藥前處理技術(shù)

    前處理技術(shù)是分析過程中的關(guān)鍵,特別是對于成分復(fù)雜、殘留量低的樣品,合適的前處理技術(shù)可以提高檢測的靈敏度、檢測范圍、精密度和準確度。其中QuEChERS法具有快速、簡單、價廉、有效、穩(wěn)定和安全的特點,廣泛應(yīng)用于有機磷農(nóng)藥殘留的檢測,但該法凈化程度不足,無法濃縮樣品,且采用乙腈作為萃取劑,檢測極性較高的有機磷農(nóng)藥(如甲胺磷、乙酰甲胺磷、氧化樂果等)時回收率較低。近10年來新型前處理方法不斷發(fā)展,傳統(tǒng)萃取方法也得到改進,發(fā)展出一批新的有機磷農(nóng)藥前處理技術(shù),如固相萃取、液-液微萃取、微波萃取、磁富集等,如表1所示。

    表1 有機磷農(nóng)藥各種前處理方法Table 1 Different pretreatment methods of OPPs Detection

    (續(xù)表1)

    1.1 固相萃取(SPE)

    固相萃取(Solid phase extraction,SPE)具有耗時短、溶劑消耗量少、可實現(xiàn)自動化等優(yōu)點,被廣泛用于農(nóng)藥、獸藥、違法添加物等的檢測。

    本課題組[4]建立了一種固相萃取前處理方法,用于提取蔬菜中的有機磷農(nóng)藥,采用GCB/PSA固體萃取柱吸附樣品中的有機磷農(nóng)藥后,以乙腈-甲苯(3∶1)為洗脫劑進行洗脫,所得提取物采用直接競爭酶聯(lián)免疫分析法(dcELISA)進行分析,該方法所產(chǎn)生的基質(zhì)效應(yīng)小,回收率為62.5%~131.7%。閆震等[5]對GB/T 20769-2008[39]檢測方法進行改進,采用TBS柱、PC/NH2柱(石墨化炭黑氨基柱)和NH2柱(氨基柱)為固相萃取柱,對含有不同色素等干擾物的4種基質(zhì)(韭菜、姜、番茄和蘋果)中19種農(nóng)藥殘留進行檢測,其中辛硫磷的回收率分別為75%~102%。De Llasera等[6]探究出一種基質(zhì)固相分散(MSPD)方法,將牛肉或牛肝與固體萃取填料(二氧化硅和C18)混合研磨、裝柱,用去離子水和乙腈按照一定配比梯度洗脫,定量提取樣品中5種有機磷(毒死蜱、毒蟲畏、二嗪磷、殺螟硫磷、甲基對硫磷)并進行HPLC檢測,回收率均高于94%,該方法適合肉類、蔬菜、水果等不易破碎的基質(zhì)樣品。He等[7]制備出一種分子印跡聚合物,該聚合物以馬拉硫磷為模板,由親水性甲基丙烯酸縮水甘油酯限制性材料合成,用作固相萃取吸附劑吸附蜂蜜中的馬拉硫磷、滅線磷、甲拌磷以及極性較高的樂果等有機磷農(nóng)藥,回收率為90.5%~95.7%。Mohd等[8]基于分子印跡固相萃取技術(shù)(MIP-SPE),制備出對二嗪磷、喹硫磷、毒死蜱具有選擇性的SPE柱,用于富集水果中殘留的有機磷農(nóng)藥,回收率均高于91%。

    固相萃取的優(yōu)點在于凈化效果好、基質(zhì)效應(yīng)小、操作方便,但填料重復(fù)利用會導(dǎo)致萃取效果變差,有時會存在回收率偏低的問題,并且不同的樣品回收率差異較大。在固相萃取基礎(chǔ)上發(fā)展的一批新的萃取技術(shù),如固相微萃取、免疫層析、輔助固相萃取等技術(shù),在一定程度上克服了固相萃取的缺點。

    1.2 分散固相萃取

    分散固相萃取即QuEChERS(Quick-Easy-Cheap-Effective-Rugged-Safe)法,在固相萃取基礎(chǔ)上發(fā)展而來,最早由Anastassiades等[40]在2003年提出,利用乙腈對樣品中的農(nóng)藥浸提后,加入無水硫酸鎂促使分層,再加入PSA吸附劑進行萃取。該方法具有簡便、快速、安全、成本低等特點,廣泛應(yīng)用于食品中農(nóng)藥、獸藥、毒素的檢測[41-43]。Lehotay[44]對此方法進行了改進,加入醋酸鹽緩沖體系,提高了農(nóng)藥的穩(wěn)定性及回收率,并成為美國農(nóng)業(yè)化學(xué)家協(xié)會(ACOC)的官方方法。

    由于QuEChERS法所用萃取劑可吸附色素、有機酸等極性較高的雜質(zhì),因此對極性較高的有機磷農(nóng)藥如甲胺磷、水胺硫磷等有較強的吸附作用,導(dǎo)致極性較高的有機磷農(nóng)藥回收率偏低。Carneiro[10]使用QuEChERS法提取香蕉中128種農(nóng)藥,其中極性較高的甲胺磷回收率僅為67.5%(10 μg/kg添加量),其余農(nóng)藥的回收率均為70%~120%。Wang等[11]采用經(jīng)Lehotay[44]改進后的QuEChERS法萃取蔬菜中的乙酰甲胺磷和甲胺磷,經(jīng)GC-MS/MS檢測,回收率僅為71.87%~81.45%。經(jīng)過多年發(fā)展,該問題正在逐步得以解決。2015年,Golge等[9]將改進的QuEChERS法用于西紅柿中樂果、對硫磷、二嗪磷、滅線磷等109種農(nóng)藥的提取,對有機磷等農(nóng)藥的回收率為80.4%~108.7%,其中極性較高的樂果回收率為100.8%~104.5%。

    QuEChERS法經(jīng)過多年發(fā)展,已經(jīng)是一種成熟技術(shù),廣泛應(yīng)用于農(nóng)產(chǎn)品中農(nóng)藥殘留的檢測。為適應(yīng)不同的檢測要求,所采用的提取溶劑和萃取劑也在不斷改進,加之操作簡單、成本低、省時、安全等特點,使其有望成為農(nóng)藥、獸藥殘留檢測應(yīng)用最廣泛的前處理技術(shù)之一。

    1.3 固相微萃取(SPME)

    固相微萃?。?5](Solid phase microextraction,SPME)是一種無溶劑萃取技術(shù),利用物質(zhì)在溶劑與纖維上萃取涂層之間的分配比不同進行分離,將萃取纖維暴露于頂空或樣品中進行萃?。?6],常與氣相色譜聯(lián)用。

    Filho[12]利用SPME技術(shù)對芒果中的二嗪磷等農(nóng)藥進行萃取,浸提溶劑為5%NaCl的異丙醇-水(20∶80)混合溶液,用鹽酸調(diào)至pH 3.0,經(jīng)攪拌提取、離心后得上清液,聚丙烯纖維直接浸漬上清液,250 r/min條件下50℃浸漬30 min,吸附后纖維置于GC注射器中280℃解吸5 min,經(jīng)GC-MS檢測,回收率為52.25%~117.5%。

    隨著固相微萃取技術(shù)的發(fā)展,纖維涂層種類的開發(fā)和應(yīng)用逐漸得到重視。合適的涂層不僅能提高萃取效率,而且能減少基質(zhì)的影響。Jafari等[13]開發(fā)出一種聚吡咯/蒙脫土納米復(fù)合材料,通過在鎳鉻絲施加恒定電勢使該納米復(fù)合材料直接沉積在鎳鉻絲表面,形成一種固相微萃取纖維,吸附樣品中的二嗪磷和倍硫磷。該纖維的吸附力極強,2.0 g樣品(黃瓜、生菜、蘋果)與4 mL水混合攪拌,45℃水浴保溫,離心后纖維浸入上清液中45℃保溫吸附30 min,即可進行GC檢測,回收率為72%~98%。Saraji等[14]通過將烷氧基硅烷(TEOS和TMOS)水解之后,再與羧基進行縮合反應(yīng),制備出一種溶膠-凝膠/納米粘土復(fù)合材料,涂覆于不銹鋼纖維表面,形成一種新型固相微萃取纖維。該涂層的吸附能力高于聚吡咯/納米溶膠凝膠、聚二甲基硅氧烷、聚二甲基硅氧烷/二乙烯基苯和聚丙烯酸,用于吸附河水、井水等水體中有機磷農(nóng)藥(二嗪磷、對硫磷、倍硫磷和毒死蜱),回收率為86%~104%。

    相對于傳統(tǒng)的固相萃取,固相微萃取的突出特點在于幾乎不使用萃取溶劑,即可實現(xiàn)微量萃取和濃縮樣品。但由于需要特殊的萃取裝置,成本較高,并且纖維脆弱易斷,因此應(yīng)用率不及固相萃取。

    1.4 液-液微萃取(LLPME)

    液-液微萃取(Liquid-liquid microextraction,LLPME)因具有消耗有機溶劑少、操作簡便、形式靈活多樣及富集效果好等優(yōu)點而被廣泛應(yīng)用于環(huán)境樣品分析[47],主要包括三相中空纖維液-液-液微萃取、分散液-液微萃取(DLLME)、濁點萃取(CPE)、單滴微萃取(SDME)以及室溫離子液體萃取(RTILE)等[48]。

    三相中空纖維(Hollow fiber,HF)液-液-液微萃取:該方法是利用有機磷農(nóng)藥在多孔中空纖維的中空接受相、管壁毛細管萃取相和樣品溶液的分配比不同,使樣品經(jīng)多孔毛細管壁中的萃取相進行萃取,再萃取到中空管中的接受相而實現(xiàn)富集萃取。González[15]基于此方法檢測了嬰兒谷物食品和面粉中的有機磷(乙拌磷、滅線磷等)農(nóng)藥,樣品先經(jīng)乙腈超聲處理,離心過濾得到澄清的提取液,再經(jīng)中空纖維萃取,所使用的萃取相和接受相均為正辛醇,萃取后的物質(zhì)用液相色譜檢測,回收率為94%~106%。

    分散液-液微萃取(DLLME)法:其原理是利用注射裝置使萃取液分散在樣品溶液中,形成數(shù)量眾多的微量體積的萃取液滴,萃取液滴與樣品溶液之間的巨大表面積使之具有很高萃取效率。Wang等[16]設(shè)計出一個由樣品瓶和經(jīng)過切割塑料滴管簡單合成的便于回收萃取液的簡易裝置用于分散液-液微萃取,以正辛醇為萃取劑,添加50 μL到樣品中,1 400 r/min磁力攪拌5 min后,添加20%NaCl用于茶飲料中克百威、西維因和水胺硫磷的提取,回收率為79.4%~114.4%。Bidari等[17]用丙酮超聲輔助提取番茄中甲拌磷、二嗪磷、甲基對硫磷等有機磷農(nóng)藥,再以氯苯作為萃取劑,磷酸三苯酯為內(nèi)標(biāo)物,萃取有機磷農(nóng)藥,回收率為87%~154.8%。Moinfar等[18]采用乙腈/正己烷與茶葉混合磁力攪拌,再將提取液注入水中,水溶性雜質(zhì)被萃取到水相,有機相富集得到甲拌磷、甲基對硫磷、二嗪磷等有機磷農(nóng)藥,回收率為83.3%~117.4%。

    濁點萃取(CPE):該方法不使用有機溶劑,通過在樣品溶液中加入雙性親和的表面活性劑形成膠束,疏水性目標(biāo)檢測物從水相進入膠束,膠束在低溫下溶解度降低而析出,形成“濁點”而達到分離目的。該方法適合高極性有機磷農(nóng)藥的提取富集。Seebunrueng等[19]使用十二烷基硫酸鈉(SDS)、100 mmol/L四丁基溴化銨(TBAB)和10%NaCl為表面活性劑,用于富集飲用水和水果中的有機磷農(nóng)藥(谷硫磷、甲基對硫磷、毒死蜱等),回收率分別為82.7%~109.1%和80.3%~113.3%。Zhao等[20]用聚乙二醇(PEG6000)和硫酸鈉萃取濃縮果汁中的乙酰甲胺磷、甲胺磷等9種有機磷農(nóng)藥,表面活性劑和水相分離后,用乙酸乙酯萃取表面活性劑中的有機磷農(nóng)藥,再進行氣相色譜分析,回收率為71.6%~93.0%。

    1.5 超聲輔助萃取(USE)

    超聲輔助萃取(Ultrasonic solvent extraction,USE)廣泛應(yīng)用于水果、蔬菜、谷物等食品中的農(nóng)藥檢測,主要用于固相萃取或液相萃取的前處理,特別適用于液-液微萃取,可加速萃取劑分散。利用超聲波使液體高頻振動,可加速有機溶劑滲透和提高農(nóng)藥提取的速度,提高萃取效率和檢測靈敏度。但該方法設(shè)備昂貴,目前應(yīng)用率較低。并且超聲過程中會導(dǎo)致溶液上升,溫度不宜控制,易造成熱不穩(wěn)定農(nóng)藥的分解,影響回收率。超聲輔助萃取有機磷農(nóng)藥的應(yīng)用如表2所示。

    表2 超聲輔助萃取的應(yīng)用Table 2 Applications of ultrasonic-assisted extraction

    1.6 微波輔助萃取(MAE)

    近年來,微波輔助提取法(Microwave-assisted extraction,MAE)已被廣泛用于環(huán)境樣品中有機磷農(nóng)藥的提取,該法具有快速、操作簡單、提取率高、成本低以及低溶劑消耗等優(yōu)點[49],常用于輔助固相萃取和液-液萃取。

    微波輔助萃取可加速溶劑萃取和洗脫。Wu等[25]開發(fā)出一種微波集成系統(tǒng)用于有機磷農(nóng)藥的固相萃取富集,將經(jīng)處理的樣液加入碳纖維固體萃取管中,在300 W功率下萃取5 min,在250 W功率下用乙酸乙酯洗脫,用于大白菜、番茄、黃瓜等蔬菜中有機磷農(nóng)藥(殺螟硫磷、甲拌磷、二嗪磷、甲基對硫磷等)的萃取,除對熱穩(wěn)定性較差的二嗪磷的回收率偏低(71.5%~79.6%)外,其余農(nóng)藥的回收率達到81.5%~105.2%。

    Wang等[26]制備出一種由聚四氟乙烯包裹活性炭的SPE裝置,向SPE柱中加入1 g樣品和8 mL己烷,在400 W和60℃的條件下微波輔助萃取10 min,再用乙酸乙酯超聲洗脫過濾,用于萃取新鮮蔬菜樣品(白菜、西紅柿)和水果樣品(蘋果、葡萄)中的滅線磷、久效磷、甲拌磷等有機磷農(nóng)藥,所得樣品進行GC-MS分析,回收率為93.5%~104.6%。Fuentes等[27]使用微波輔助提取橄欖油中的9種有機磷農(nóng)藥(樂果、二嗪磷、甲基嘧啶磷、甲基對硫磷、馬拉硫磷、倍硫磷、毒死蜱、殺撲磷和甲基谷硫磷),溶劑為乙腈-二氯甲烷(90∶10),250 W預(yù)熱2 min,然后于700 W加熱8 min,回收率為70%~104%。

    微波輔助萃取可滿足檢測需求,并能提高固相萃取和液相萃取的回收率,但不適用于熱穩(wěn)定性較差的農(nóng)藥檢測,并且由于微波裝置成本較高,普及率低,使微波輔助萃取在實際應(yīng)用中受到一定的限制。

    1.7 免疫親和層析

    免疫親和層析(Immunoaffinity chromatography,IAC)利用抗原或抗體分子作為配基,基于免疫特異性識別原理,識別并親和吸附某一組分,再進行層析分離。IAC具有高度專一性,親和力極強(結(jié)合常數(shù)K在108~109之間)[50],并且很少使用或不使用有機溶劑,可重復(fù)利用,易于自動化操作。在食品安全檢測領(lǐng)域,可用于檢測農(nóng)藥、獸藥、毒素等危害因子[28,51-52]。

    在有機磷農(nóng)藥多殘留分析中,IAC所使用的抗體通常為廣譜抗體,可對不同種類的有機磷農(nóng)藥進行親和吸附,但由于各種農(nóng)藥之間的親和力有所不同,因此回收率差異較大。本課題組[28]開發(fā)出一種能有效降低基質(zhì)效應(yīng)的IAC技術(shù),使用針對有機磷農(nóng)藥多殘留的單克隆抗體,用于河水、土樣中13種有機磷農(nóng)藥的富集,將經(jīng)過預(yù)處理的樣品用飽和磷酸緩沖液加載到IAC柱,以含80%甲醇的0.01 mol/L磷酸鹽緩沖液為流動相,洗脫IAC柱,洗脫液經(jīng)HPLC-MS/MS分析,回收率為60.2%~107.1%。除抗體外,免疫親和柱種類也是影響IAC技術(shù)的因素。Prince等[29]通過比較固定化酰肼柱和玻璃珠柱對二嗪磷的親和效果發(fā)現(xiàn),玻璃珠柱對二嗪磷的結(jié)合量比固定化酰肼柱高,并且樣品通過重力裝柱的流量,前者是后者的4倍,最佳洗脫配方為50%甲醇,用于河水和蘋果汁中二嗪磷含量的測定,回收率分別為84.7%和112%。

    1.8 納米材料富集

    納米材料的快速發(fā)展,使食品安全檢測方法發(fā)生了重大變化。納米材料憑借其獨特的物理和化學(xué)性質(zhì)以及良好的生物兼容性,被廣泛用于食品危害物質(zhì)的快速檢測,該類技術(shù)具有靈敏度高、重復(fù)性好、準確度高、檢測速度快等優(yōu)點,是食品安全領(lǐng)域的研究熱點。

    碳納米管(Carbon nanotubes,CNTs)最先由日本科學(xué)家Iijima在1991年發(fā)現(xiàn)[53],包括富勒烯、單壁碳納米管和多壁碳納米管,具有機械強度高、比表面積巨大、表面可修飾等特點。碳納米管是一種良好的固相萃取劑,常作為固相萃取柱填料或固相微萃取纖維涂層。Wu等[30]用碳納米管作為石英纖維表面涂層,制作成可用于固相微萃取的碳納米纖維,圖1A,B分別為石英纖維的表面和截面圖像。以該纖維對茶葉中的有機磷等農(nóng)藥進行吸附和凈化,并與碳納米管纖維和商業(yè)化吸附劑聚二甲基硅氧烷(PDMS)和聚丙烯酸(PA)纖維進行實驗比較,發(fā)現(xiàn)碳納米管的吸附效率更高,并且使用70次以上而不降低效率,回收率為75.1%~118.4%。

    采用碳納米管對樣品進行富集與凈化,具有操作方便、靈敏度高、效率高、有機溶劑用量低等優(yōu)點,其在富集食品中有機磷農(nóng)藥方面的應(yīng)用見表3。

    圖1 纖維表面的單壁碳納米管SEM圖像[30]Fig.1 SEM images of SWCNTs coated fiber[30]

    表3 碳納米管在食品中有機磷農(nóng)藥檢測的應(yīng)用Table 3 Application of carbon nanotubes in the detection of OPPs in foods

    除碳納米管外,磁納米粒子(Magnetic nanoparticles,MNP)近年來也被用于食品安全分析。磁納米粒子的常用制備材料為Fe3O4,具有巨大的比表面積、可修飾的表面以及磁性,吸附待測物質(zhì)后,利用磁性便可從雜質(zhì)中分離,再利用洗脫劑洗脫待測物質(zhì),具有分離簡單、快捷、高效的優(yōu)點,廣泛應(yīng)用于生物、醫(yī)學(xué)、食品檢測等領(lǐng)域。

    Zheng等[36]通過正硅酸乙酯制備磁納米粒子外殼,以1-乙烯基-3-己基咪唑系離子液體和乙烯的聚合物修飾外殼表面,制備固定磁性納米顆粒(PIL-MNP),用于富集茶飲料中的對硫磷、倍硫磷、辛硫磷、雙硫磷,經(jīng)HPLC檢測,檢出限達0.1 μg/L,回收率為81.4%~112.6%;Li等[37]制備了內(nèi)核為Fe3O4,外殼為TiO2的磁二氧化鈦納米粒子,用十六烷基三甲基表面修飾,富集水中的有機磷農(nóng)藥,HPLC分析的檢出限達26~30 ng/L,回收率為88.5%~96.7%;Zhao等[38]制備出微量水分涂布Fe3O4納米粒子的“磁化水”,加入經(jīng)正己烷稀釋的植物油,以磁納米粒子表面的水分作為萃取劑,渦流振蕩萃取植物油中的高極性有機磷農(nóng)藥(甲胺磷、氧化樂果、久效磷),磁鐵吸附富集后,經(jīng)丙酮洗脫,得到富集后的有機磷農(nóng)藥,經(jīng)GC-MS分析,各農(nóng)藥的回收率為76%~135.9%。由于磁性納米材料有別于其他材料,不依靠離心、過濾、分層等方法,利用外部磁場即可達到快速分離,因此近年來在食品檢測領(lǐng)域中的應(yīng)用越來越廣泛。

    2 有機磷農(nóng)藥殘留檢測前處理技術(shù)的比較

    文中所述的各前處理方法總體有較好的回收率,但QuEChERS等方法所使用的溶劑或萃取劑對于極性較高的有機磷農(nóng)藥萃取效果欠佳,回收率偏低,而固相萃取、液-液微萃取、磁性納米粒子萃取等方法通過改進萃取劑,可對極性較高的有機磷農(nóng)藥有較好的提取率,回收率較高。表4列出了各種前處理方法的特點。

    表4 各種有機磷農(nóng)藥檢測前處理方法的對比Table 4 Comparison of different pretreatment methods of OPPs detection

    (續(xù)表4)

    3 展望

    前處理作為儀器分析中最重要的步驟,直接影響分析方法的靈敏度、精確度和準確度,不當(dāng)?shù)那疤幚矸绞讲坏珶o法去除雜質(zhì),而且會干擾分析,并有可能損壞儀器。食品是一種成分復(fù)雜、形態(tài)各異的基質(zhì),從食品中提取和分析其中的有機磷農(nóng)藥,需要合適的萃取方法。近年來隨著檢測技術(shù)的提高,前處理方法朝著簡便、快速、高效,以及有機溶劑用量低的方向發(fā)展,但已有的部分前處理方法因成本較高等原因而不能普及。因此,應(yīng)著力推進新型前處理技術(shù)的研發(fā)改良以及應(yīng)用推廣,從而為食品安全提供良好的技術(shù)支持和保障。

    [1]Zhang C X,Hou M,Bao H Y,Liu M,Wu H T,Song Y,Wang H J.J.Qinghai Normal Univ.:Nat.Sci.(張呈祥,侯明,鮑海詠,劉梅,吳海濤,宋玉,汪浩杰.青海師范大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版),2012,(1):54-61.

    [2]Chen S Y,Wang H F,Yin Y.Chin.J.Ind.Hyg.Occup.Dis.(陳曙旸,王鴻飛,尹萸.中華勞動衛(wèi)生職業(yè)病雜志),2005,23(5):336-339.

    [3]GB/T 5009.20 -2003.Determination of Organophosphorus Pesticide Residues in Foods.National Standards of the People’s Republic of China(食品中有機磷農(nóng)藥殘留的測定.中華人民共和國國家標(biāo)準).

    [4]Xu Z L,Sun W J,Yang J Y,Jiang Y M,Campbell K,Shen Y D,Lei H T,Zeng D P,Wang H,Sun Y M.J.Agric.Food Chem.,2012,60(9):2069-2075.

    [5]Yan Z,Nie J Y,Xu G F,Li H F,Li J,Li Z X,Wu Y L,Kuang L X.J.Instrum.Anal.(閆震,聶繼云,徐國鋒,李海飛,李靜,李志霞,毋永龍,匡立學(xué).分析測試學(xué)報),2014,(9):1000-1009.

    [6]De Llasera M P G,Reyes-Reyes M L.Food Chem.,2009,114(4):1510-1516.

    [7]He J,Song L X,Chen S,Li Y Y,Wei H L,Zhao D X,Gu K R,Zhang S S.Food Chem.,2015,187:331 -337.

    [8]Sanagi M M,Salleh S,Ibrahim W A W,Naim A A,Hermawan D,Miskam M,Hussain I,Aboul- Enein H Y.J.Food Compos.Anal.,2013,32(2):155 -161.

    [9]Golge O,Kabak B.Food Chem.,2015,176:319-332.

    [10]Carneiro R P,Oliveira F A S,Madureira F D,Silva G,Souza W R,Lopes R P.Food Control,2013,33(2):413-423.

    [11]Wang X Y,Zhang H,Xu H,Qi P P,Ji X F,Wang Q,Wang X Q.Food Anal.Methods,2013,6(1):133-140.

    [12]Menezes F A,Santos F N,de Paula Pereira P A.Talanta,2010,81(1/2):346-354.

    [13]Jafari M T,Saraji M,Sherafatmand H.Anal.Chim.Acta,2014,814:69-78.

    [14]Saraji M,Jafari M T,Hossein S.Anal.Chim.Acta,2015,407(4):1241-1252.

    [15]González-Curbelo M A,Hernández- Borges J,Borges- Miquel T M,Rodríguez- Delgado M A.J.Chromatogr.A,2013,1313:166-174.

    [16]Wang X H,Cheng J,Zhou H B,Wang X H,Cheng M.Anal.Chim.Acta,2013,787:71-77.

    [17]Bidari A,Ganjali M R,Norouzi P,Hosseini M R M,Assadi Y.Food Chem.,2011,126(4):1840-1844.

    [18]Moinfar S,Hosseini M R M.J.Hazard.Mater.,2009,169(1/3):907 -911.

    [19]Seebunrueng K,Santaladchaiyakit Y,Soisungnoen P,Srijaranai S.Anal.Bioanal.Chem.,2011,401:1703-1712.

    [20]Zhao W J,Sun X K,Deng X N,Huang L,Yang M M,Zhou Z M.Food Chem.,2011,127(2):683-688.

    [21]Wu C X,Liu N,Wu Q H,Wang C,Wang Z.Anal.Chim.Acta,2010,679(1/2):56-62.

    [22]Cinelli G,Avino P,Notardonato I,Russo M V.Anal.Methods,2014,6(3):782 -790.

    [23]Jia C,Zhu X,Chen L,He M,Yu P,Zhao E.J.Sep.Sci.,2010,33(2):244 -250.

    [24]Pena A,Ruano F,Mingorance M D.Anal.Bioanal.Chem.,2006,385:918-925.

    [25]Wu L J,Song Y,Hu M Z,Xu X,Zhang H Q,Yu A M,Ma Q,Wang Z M.Talanta,2015,134:366-372.

    [26]Wang Z M,Zhao X,Xu X,Wu L J,Su R,Zhao Y J,Jiang C F,Zhang H Q,Ma Q,Lu C M,Dong D M.Anal.Chim.Acta,2013,760:60 -68.

    [27]Fuentes E,Baez M E,Quinones A.J.Chromatogr.A,2008,1207(1/2):38-45.

    [28]Xu Z L,Deng H,Deng X F,Yang J Y,Jiang Y M,Zeng D P,Huang F,Shen Y D,Lei H T,Wang H,Sun Y M.Food Chem.,2012,131:1569-1576.

    [29]Prince A E,F(xiàn)an T S,Skoczenski B A,Bushway R J.Anal.Chim.Acta,2001,444(1):37 -49.

    [30]Wu F,Lu W P,Chen J H,Liu W,Zhang L.Talanta,2010,82(3):1038-1043.

    [31]Ravelo-Pérez L M,Hernández-Borges J,Rodríguez-Delgado M A.J.Chromatogr.A,2008,1211(1/2):33 -42.

    [32]Katsumata H,Matsumoto T,Kaneco S,Suzuki T,Ohta K.Microchem.J.,2008,88(1):82 -86.

    [33]Yuan D,Sun Y H,Jia Y X,Sun D J,Ta X C,Zhao H X.J.Hebei North Univ.:Nat.Sci.Ed.(袁丁,孫艷紅,賈艷霞,孫大江,塔秀成,趙海香.河北北方學(xué)院學(xué)報:自然科學(xué)版),2011,(2):59-64.

    [34]Li Y M,Yang M,Tan W,Yang H X,Gao S Q,Li G Z,Wang H B.Sci.Technol.Food Ind.(李楊梅,楊敏,譚偉,楊宏興,高斯祺,李桂鎮(zhèn),王紅斌.食品工業(yè)科技),2014,(19):316-320.

    [35]Hou X,Lei S R,Qiu S T,Guo L G,Yi S G,Liu W.Food Chem.,2014,153:121-129.

    [36]Zheng X Y,He L J,Duan Y J,Jiang X M,Xiang G Q,Zhao W J,Zhang S S.J.Chromatogr.A,2014,1358:39-45.

    [37]Li C Y,Chen L G,Li W.Microchim.Acta,2013,180(11/12):1109-1116.

    [38]Zhao Q,Lu Q,Yu Q W,F(xiàn)eng Y Q.J.Agric.Food Chem.,2013,61(22):5397-5403.

    [39]GB/T20769-2008.Determination of 450 Pesticides and Related Chemicals Residues in Fruits and Vegetables-LC-MS/MS Method.National Standards of the People’s Republic of China(水果和蔬菜中450種農(nóng)藥及相關(guān)化學(xué)品殘留量的測定液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法.中華人民共和國國家標(biāo)準).

    [40]Anastassiades M,Lehotay S J,Stajnbaher D,Schenck F J.J.AOAC Int.,2003,86(2):412 -431.

    [41]Wang L Z,Huang X Y,Chen Y,Lin Z X,Wang G F,Zhou Y.J.Instrum.Anal.(王連珠,黃小燕,陳泳,林子旭,王根芳,周昱.分析測試學(xué)報),2014,(10):1102-1108.

    [42]Guo L Q,Gong X M,Ding K Y,Wang K,Sun J,Zhao H.J.Instrum.Anal.(郭禮強,宮小明,丁葵英,王可,孫軍,趙晗.分析測試學(xué)報),2015,(2):141-146.

    [43]Ma L S,Dai X X,Xie W P,Zhu X P,Yin Y,Zheng G M.J.Instrum.Anal.(馬麗莎,戴曉欣,謝文平,朱新平,尹怡,鄭光明.分析測試學(xué)報),2015,(1):62-66.

    [44]Lehotay S J.J.AOAC Int.,2007,90(2):485 -520.

    [45]Arthur C L,Pawliszyn J.Anal.Chem.,1990,62(19):2145 -2148.

    [46]Jia W,Chu X G,Ling Y,F(xiàn)eng F.J.Instrum.Anal.(賈瑋,儲曉剛,凌云,馮峰.分析測試學(xué)報),2014,33(6):732-738.

    [47]Xie H X,He L J,Wu X L,F(xiàn)an L,Lu K,Wang M M,Meng D W.Chin.J.Anal.Chem.(謝洪學(xué),何麗君,吳秀玲,范璐,盧奎,王美美,孟大維.分析化學(xué)),2008,(11):1543-1546.

    [48]Deng B.Mod.Sci.Instrum.(鄧勃.現(xiàn)代科學(xué)儀器),2010,(3):123-130.

    [49]Li H Z,Wei Y L,You J,Lydy M J.Talanta,2010,83(1):171 -177.

    [50]Xiao F G,Zhao X L,Tang J,Gu X H.Chin.J.Anal.Chem.(肖付剛,趙曉聯(lián),湯堅,顧小紅.分析化學(xué)),2007,(8):40-43.

    [51]Biancardi A,Piro R,Dall’Asta C,Galaverna G.Food Addit.Contam.A,2013,30(2):381 -388.

    [52]Jiang W X,Beloglazova N V,Wang Z H,Jiang H Y,Wen K,Sarah de S,Luo P J,Wu Y N,Shen J Z.Biosens.Bioelectron.,2015,66:124 -128.

    [53]Iijima S.Nature,1991,354:56 -58.

    猜你喜歡
    碳納米管有機磷回收率
    不同形態(tài)氮肥對棉花15N回收率和產(chǎn)量的影響
    全國農(nóng)膜回收率年底前達到80%以上
    有機磷化工廢水治理方法探討
    有機磷改性納米SiO2及其在PP中的應(yīng)用
    中國塑料(2016年2期)2016-06-15 20:29:59
    碳納米管陣列/環(huán)氧樹脂的導(dǎo)熱導(dǎo)電性能
    有機磷中毒致周圍神經(jīng)損害的電生理研究
    聚賴氨酸/多壁碳納米管修飾電極測定大米中的鉛
    拓撲缺陷對Armchair型小管徑多壁碳納米管輸運性質(zhì)的影響
    提高梅山鋼鐵企業(yè)生活區(qū)電費回收率的研究實踐
    固相萃取填料對有機磷農(nóng)殘萃取效率
    搡老妇女老女人老熟妇| 欧美3d第一页| 又爽又黄无遮挡网站| 欧美3d第一页| av女优亚洲男人天堂 | 国产精品一区二区三区四区久久| 两个人看的免费小视频| 亚洲美女视频黄频| 1000部很黄的大片| 日本三级黄在线观看| 精品免费久久久久久久清纯| 他把我摸到了高潮在线观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 亚洲男人的天堂狠狠| 在线观看日韩欧美| 高清毛片免费观看视频网站| 91在线精品国自产拍蜜月 | 网址你懂的国产日韩在线| 久久人妻av系列| 91麻豆av在线| 亚洲五月婷婷丁香| 变态另类丝袜制服| 丁香欧美五月| 一区二区三区高清视频在线| 麻豆成人av在线观看| 久久久久国产一级毛片高清牌| 一a级毛片在线观看| 男女那种视频在线观看| 国产成人欧美在线观看| 欧美3d第一页| 国产成人欧美在线观看| 一本精品99久久精品77| 日韩有码中文字幕| 在线免费观看不下载黄p国产 | 综合色av麻豆| 久久精品影院6| 国产精品av久久久久免费| 欧美zozozo另类| 日韩高清综合在线| 亚洲欧美激情综合另类| 特大巨黑吊av在线直播| 国内精品久久久久精免费| 一区二区三区激情视频| 国产高清激情床上av| 91在线精品国自产拍蜜月 | 国产成人精品久久二区二区免费| 午夜福利18| or卡值多少钱| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产亚洲精品av在线| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产午夜精品久久久久久| 国产欧美日韩一区二区精品| 欧美高清成人免费视频www| 成人国产一区最新在线观看| 我要搜黄色片| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 午夜精品在线福利| 国产激情偷乱视频一区二区| 悠悠久久av| 精品乱码久久久久久99久播| 成人性生交大片免费视频hd| 亚洲av成人一区二区三| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 18美女黄网站色大片免费观看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 18禁黄网站禁片免费观看直播| 一个人免费在线观看电影 | 18禁国产床啪视频网站| 国产精华一区二区三区| 日日夜夜操网爽| 午夜视频精品福利| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲人成伊人成综合网2020| 亚洲国产精品合色在线| 色吧在线观看| 可以在线观看的亚洲视频| 国产激情偷乱视频一区二区| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 精品久久久久久久毛片微露脸| 两人在一起打扑克的视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 最好的美女福利视频网| 亚洲国产欧美一区二区综合| 男女那种视频在线观看| 午夜福利在线在线| 免费人成视频x8x8入口观看| 国产综合懂色| 亚洲专区中文字幕在线| 欧美成人性av电影在线观看| 日本在线视频免费播放| 三级国产精品欧美在线观看 | 99国产精品一区二区三区| 国产三级在线视频| a级毛片a级免费在线| 黄色片一级片一级黄色片| 欧美最黄视频在线播放免费| 午夜免费成人在线视频| 91久久精品国产一区二区成人 | 麻豆一二三区av精品| 91字幕亚洲| 九九热线精品视视频播放| 免费在线观看成人毛片| 网址你懂的国产日韩在线| 丰满的人妻完整版| 国产真实乱freesex| 窝窝影院91人妻| 999久久久国产精品视频| 综合色av麻豆| 午夜成年电影在线免费观看| 成人特级黄色片久久久久久久| 99精品欧美一区二区三区四区| 两性夫妻黄色片| 高潮久久久久久久久久久不卡| 1000部很黄的大片| 欧美日韩乱码在线| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲专区中文字幕在线| 国产成人精品久久二区二区91| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲一区二区三区色噜噜| 国产午夜精品久久久久久| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 亚洲最大成人中文| 天堂动漫精品| 欧美丝袜亚洲另类 | 嫁个100分男人电影在线观看| 真实男女啪啪啪动态图| 日韩欧美国产一区二区入口| 国产精品 国内视频| 国产高清videossex| 国产99白浆流出| 亚洲精品美女久久av网站| 欧美日韩一级在线毛片| 99国产精品一区二区三区| 黄色女人牲交| 久久这里只有精品19| 久久久久免费精品人妻一区二区| 午夜免费观看网址| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产精品98久久久久久宅男小说| 国产一区二区激情短视频| 午夜激情欧美在线| 精品福利观看| 午夜福利免费观看在线| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲成人免费电影在线观看| 极品教师在线免费播放| 午夜久久久久精精品| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 欧美日韩乱码在线| 91老司机精品| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 久久精品91无色码中文字幕| 亚洲国产欧美网| www日本黄色视频网| 精品久久久久久久末码| 亚洲av成人一区二区三| 免费电影在线观看免费观看| av片东京热男人的天堂| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 亚洲国产精品999在线| 男女视频在线观看网站免费| 中文字幕高清在线视频| 亚洲激情在线av| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产精品,欧美在线| 麻豆国产av国片精品| 日韩欧美在线乱码| 1024香蕉在线观看| 成人鲁丝片一二三区免费| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲av成人av| 欧美极品一区二区三区四区| 91字幕亚洲| 91在线精品国自产拍蜜月 | 国产极品精品免费视频能看的| 久久久久久国产a免费观看| 中出人妻视频一区二区| 999久久久国产精品视频| 亚洲七黄色美女视频| xxx96com| 日本与韩国留学比较| 欧美黑人巨大hd| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产精品一区二区免费欧美| 91av网一区二区| 日韩高清综合在线| 一个人看视频在线观看www免费 | 亚洲人成电影免费在线| 国产精品一区二区精品视频观看| 中文字幕熟女人妻在线| 亚洲人成网站高清观看| 99re在线观看精品视频| 久久这里只有精品19| 国产精品99久久99久久久不卡| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 少妇的丰满在线观看| 九九在线视频观看精品| a级毛片a级免费在线| 午夜成年电影在线免费观看| 男女午夜视频在线观看| 99在线视频只有这里精品首页| 国产精品亚洲美女久久久| 在线永久观看黄色视频| 欧美黄色淫秽网站| 日本免费一区二区三区高清不卡| 日韩高清综合在线| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 麻豆成人午夜福利视频| 一个人看的www免费观看视频| 国产成年人精品一区二区| 桃色一区二区三区在线观看| 免费在线观看影片大全网站| 51午夜福利影视在线观看| 九色国产91popny在线| 男女午夜视频在线观看| 后天国语完整版免费观看| 人人妻人人看人人澡| 久久这里只有精品中国| 免费在线观看成人毛片| 国产高潮美女av| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 中文字幕av在线有码专区| 精品国产三级普通话版| 国产成人欧美在线观看| 日韩欧美 国产精品| 免费搜索国产男女视频| 国产精品亚洲美女久久久| 1024香蕉在线观看| 欧美成人免费av一区二区三区| 我的老师免费观看完整版| 18禁美女被吸乳视频| 两个人看的免费小视频| 国产高清激情床上av| 午夜激情福利司机影院| 动漫黄色视频在线观看| 亚洲精华国产精华精| 99久久99久久久精品蜜桃| 宅男免费午夜| 嫁个100分男人电影在线观看| 久久精品国产综合久久久| 香蕉av资源在线| 成年免费大片在线观看| 999久久久精品免费观看国产| 性色av乱码一区二区三区2| 国产高清三级在线| 国产高清激情床上av| 久久久久性生活片| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 欧美黑人巨大hd| 韩国av一区二区三区四区| 亚洲精品色激情综合| 人妻久久中文字幕网| 日韩人妻高清精品专区| 最近在线观看免费完整版| 亚洲av五月六月丁香网| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 精品熟女少妇八av免费久了| 中文亚洲av片在线观看爽| 黄频高清免费视频| 国产午夜精品论理片| 国产欧美日韩精品亚洲av| 欧美中文综合在线视频| www日本黄色视频网| 美女 人体艺术 gogo| 女同久久另类99精品国产91| 欧美激情在线99| 亚洲成av人片在线播放无| 精品乱码久久久久久99久播| 欧美国产日韩亚洲一区| 一区福利在线观看| 狂野欧美激情性xxxx| 大型黄色视频在线免费观看| 午夜精品久久久久久毛片777| 成年版毛片免费区| 欧美成人性av电影在线观看| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 成在线人永久免费视频| 中文字幕高清在线视频| 国产精品日韩av在线免费观看| 国产 一区 欧美 日韩| 丁香欧美五月| 狂野欧美激情性xxxx| 男人舔奶头视频| 午夜福利视频1000在线观看| 亚洲av五月六月丁香网| 91在线精品国自产拍蜜月 | 午夜福利18| 亚洲成人久久爱视频| 日韩中文字幕欧美一区二区| 在线观看午夜福利视频| 国产精品一区二区精品视频观看| 精品免费久久久久久久清纯| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 日韩欧美免费精品| 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 亚洲午夜理论影院| 成年女人永久免费观看视频| 脱女人内裤的视频| 黄片小视频在线播放| 成熟少妇高潮喷水视频| 精华霜和精华液先用哪个| 午夜激情福利司机影院| 波多野结衣高清无吗| 亚洲成av人片免费观看| 午夜两性在线视频| 这个男人来自地球电影免费观看| 婷婷精品国产亚洲av| 国产精品女同一区二区软件 | 91av网站免费观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 偷拍熟女少妇极品色| 精品国产乱子伦一区二区三区| 在线永久观看黄色视频| 久久久久精品国产欧美久久久| 一边摸一边抽搐一进一小说| 免费无遮挡裸体视频| 久久中文字幕一级| 中文资源天堂在线| 免费大片18禁| 亚洲专区字幕在线| 叶爱在线成人免费视频播放| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 一个人免费在线观看电影 | 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国产精品国产高清国产av| 日韩欧美免费精品| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产午夜精品论理片| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 亚洲av成人一区二区三| 99国产综合亚洲精品| 久久久久久久久中文| 久久久久久国产a免费观看| 免费观看精品视频网站| 日韩三级视频一区二区三区| 午夜精品一区二区三区免费看| 久久中文看片网| 国产高清videossex| 在线观看一区二区三区| 日本在线视频免费播放| 香蕉av资源在线| 99久久成人亚洲精品观看| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 狂野欧美激情性xxxx| 久久国产乱子伦精品免费另类| 久久久久性生活片| 亚洲自拍偷在线| 国产视频内射| 精品久久久久久,| e午夜精品久久久久久久| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 午夜视频精品福利| 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲专区中文字幕在线| 精品一区二区三区四区五区乱码| 精品人妻1区二区| 很黄的视频免费| 神马国产精品三级电影在线观看| 国内精品久久久久久久电影| 午夜福利在线在线| 久久久国产成人精品二区| 久久人人精品亚洲av| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 欧美又色又爽又黄视频| 亚洲av第一区精品v没综合| 99国产精品99久久久久| 97超视频在线观看视频| 成人三级做爰电影| 精品人妻1区二区| 麻豆成人午夜福利视频| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲熟妇熟女久久| 午夜激情欧美在线| 黄色日韩在线| 中文字幕熟女人妻在线| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产av在哪里看| 午夜福利视频1000在线观看| 免费看光身美女| 亚洲精品美女久久av网站| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 神马国产精品三级电影在线观看| 99riav亚洲国产免费| 国产精品99久久久久久久久| 日本精品一区二区三区蜜桃| 老司机午夜福利在线观看视频| 日本黄大片高清| 老鸭窝网址在线观看| 国产亚洲精品一区二区www| 十八禁网站免费在线| 色av中文字幕| www.自偷自拍.com| 国产精华一区二区三区| 国内精品一区二区在线观看| 九九热线精品视视频播放| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 国产日本99.免费观看| 三级国产精品欧美在线观看 | 国产精品一区二区精品视频观看| 极品教师在线免费播放| 一级毛片女人18水好多| 色在线成人网| 国产美女午夜福利| 亚洲国产高清在线一区二区三| 欧美zozozo另类| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 亚洲 国产 在线| 高清毛片免费观看视频网站| 一本综合久久免费| 精品久久久久久,| 一级作爱视频免费观看| 99视频精品全部免费 在线 | 成年版毛片免费区| 舔av片在线| 一级毛片女人18水好多| 99久久精品热视频| 女人被狂操c到高潮| 此物有八面人人有两片| 国产真实乱freesex| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产人伦9x9x在线观看| 嫩草影视91久久| 午夜福利在线观看吧| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 无遮挡黄片免费观看| a在线观看视频网站| 一区二区三区国产精品乱码| 久久精品影院6| 日本三级黄在线观看| 美女免费视频网站| 欧美色欧美亚洲另类二区| 亚洲专区国产一区二区| 老鸭窝网址在线观看| 白带黄色成豆腐渣| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 宅男免费午夜| www.熟女人妻精品国产| 一区福利在线观看| 国产97色在线日韩免费| 一进一出抽搐gif免费好疼| 在线观看午夜福利视频| 白带黄色成豆腐渣| 久久中文字幕人妻熟女| 国产av麻豆久久久久久久| 久久天堂一区二区三区四区| 婷婷丁香在线五月| 美女免费视频网站| 青草久久国产| 身体一侧抽搐| 欧美成狂野欧美在线观看| 久久精品91蜜桃| 免费观看的影片在线观看| 欧美日韩黄片免| 欧美成狂野欧美在线观看| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 日韩av在线大香蕉| 精品福利观看| 天天躁日日操中文字幕| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 欧美zozozo另类| 国产精品98久久久久久宅男小说| 波多野结衣巨乳人妻| 18禁国产床啪视频网站| av黄色大香蕉| avwww免费| 精品久久久久久成人av| 1000部很黄的大片| 国产亚洲精品久久久com| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国模一区二区三区四区视频 | 真人一进一出gif抽搐免费| 熟女电影av网| 美女cb高潮喷水在线观看 | www.www免费av| 又紧又爽又黄一区二区| a级毛片在线看网站| av天堂中文字幕网| 成人无遮挡网站| 日本成人三级电影网站| 这个男人来自地球电影免费观看| 国产亚洲av高清不卡| 日日干狠狠操夜夜爽| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 天天添夜夜摸| 香蕉久久夜色| 国产三级黄色录像| 窝窝影院91人妻| 久久精品影院6| 淫妇啪啪啪对白视频| 99久久精品热视频| 亚洲第一电影网av| 久久久成人免费电影| 亚洲国产中文字幕在线视频| 午夜福利欧美成人| 国产v大片淫在线免费观看| 国产野战对白在线观看| 国产成人aa在线观看| 嫩草影视91久久| 成人av在线播放网站| 日本免费一区二区三区高清不卡| 99久久国产精品久久久| 人人妻人人澡欧美一区二区| 免费看日本二区| 草草在线视频免费看| 91老司机精品| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 韩国av一区二区三区四区| 国产精品女同一区二区软件 | 欧美日本亚洲视频在线播放| 在线看三级毛片| 国产男靠女视频免费网站| 精品欧美国产一区二区三| 麻豆久久精品国产亚洲av| 成人性生交大片免费视频hd| 神马国产精品三级电影在线观看| 国产亚洲欧美98| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲国产中文字幕在线视频| 丰满的人妻完整版| 久久久精品大字幕| 欧美黄色片欧美黄色片| 国产av一区在线观看免费| 黄片小视频在线播放| 中文字幕久久专区| 久久香蕉国产精品| 国产探花在线观看一区二区| 国产三级黄色录像| netflix在线观看网站| 性色av乱码一区二区三区2| 国内精品一区二区在线观看| 免费搜索国产男女视频| 一个人看的www免费观看视频| 在线观看午夜福利视频| 欧美日韩黄片免| 热99re8久久精品国产| 精品人妻1区二区| 91麻豆av在线| 色综合亚洲欧美另类图片| 两个人看的免费小视频| 麻豆国产97在线/欧美| 欧美日本视频| 免费人成视频x8x8入口观看| 成年女人看的毛片在线观看| bbb黄色大片| 2021天堂中文幕一二区在线观| 人妻久久中文字幕网| 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲国产精品久久男人天堂| 波多野结衣高清作品| 麻豆一二三区av精品| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 两性夫妻黄色片| 国产精品影院久久| 中出人妻视频一区二区| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 欧美一级a爱片免费观看看| 午夜福利免费观看在线| 国内精品一区二区在线观看| 男插女下体视频免费在线播放| 日韩免费av在线播放| 首页视频小说图片口味搜索| 国内揄拍国产精品人妻在线| 最近最新中文字幕大全电影3| 老汉色av国产亚洲站长工具| 波多野结衣巨乳人妻| 99国产综合亚洲精品| 天天一区二区日本电影三级| www.www免费av| 午夜视频精品福利| 亚洲欧美激情综合另类| av中文乱码字幕在线| 色综合欧美亚洲国产小说| 美女午夜性视频免费| 中文在线观看免费www的网站| 在线免费观看的www视频| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 香蕉丝袜av| 精品福利观看| 欧美乱妇无乱码| 午夜视频精品福利| 高清在线国产一区| 91av网站免费观看| 国产高清视频在线播放一区| 高清在线国产一区| 男女之事视频高清在线观看| 大型黄色视频在线免费观看| 最新美女视频免费是黄的| 岛国在线免费视频观看| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 99热这里只有是精品50| 69av精品久久久久久| 国产男靠女视频免费网站| 免费在线观看日本一区| 成人无遮挡网站| 啦啦啦免费观看视频1| 亚洲av成人一区二区三| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 国产伦精品一区二区三区视频9 |