土壤中多環(huán)芳烴污染及其環(huán)境行為研究進(jìn)展

吳維興

(海南現(xiàn)代農(nóng)業(yè)工程規(guī)劃設(shè)計(jì)有限公司，海南?？?70208)

多環(huán)芳烴(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，PAHs)是一種含有2個(gè)或2個(gè)以上苯環(huán)并以線狀、角狀或簇狀形式排列的有機(jī)化合物，是環(huán)境中廣泛存在的一類持久性污染物。多環(huán)芳烴來源廣泛，其物理化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，易在生物體內(nèi)產(chǎn)生富集并沿食物鏈傳遞，具有慢性毒性和致癌、致畸、致突變的“三致”作用［1－3］。目前已報(bào)道的致癌性多環(huán)芳烴及其衍生物種類已經(jīng)超過400種，其中16種多環(huán)芳烴已被美國環(huán)保局列入“優(yōu)先污染物”黑名單中，也有7種多環(huán)芳烴被列入“中國環(huán)境優(yōu)先控制污染物”黑名單［4］。雖然多環(huán)芳烴在環(huán)境中的殘留量較低，但其分布較廣泛。人們易通過大氣、水、食品、吸煙等途徑攝取多環(huán)芳烴。目前，多環(huán)芳烴已成為人類癌癥的重要誘因［5］。因此，多環(huán)芳烴在環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化等環(huán)境行為及其生態(tài)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)已受到國內(nèi)外學(xué)者的普遍關(guān)注。筆者概述了土壤環(huán)境中多環(huán)芳烴的來源、分布狀況及其在土壤中的遷移、轉(zhuǎn)化降解等環(huán)境行為和歸宿，以期為土壤中多環(huán)芳烴污染控制與治理、土壤多環(huán)芳烴污染生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)提供理論支持。

1 土壤環(huán)境中多環(huán)芳烴的來源及分布

土壤是重要的環(huán)境載體，是各種污染物的“源”和“匯”。因此，土壤中多環(huán)芳烴的污染不容忽視。土壤中多環(huán)芳烴的來源主要包括火山活動和微生物內(nèi)源合成等天然源以及來自化石燃料如煤、石油等的不完全燃燒以及大氣沉降、污水灌溉等。石油開采與石化產(chǎn)品的生產(chǎn)、運(yùn)輸中的泄漏等以及被大氣顆粒物吸附的多環(huán)芳烴也可通過沉降、吸附和沉積作用進(jìn)入土壤系統(tǒng)，使得土壤成為環(huán)境中多環(huán)芳烴的重要?dú)w屬之一［6］。Nelson等［7］研究表明，土壤中多環(huán)芳烴90%以上來自大氣沉降。閆麗麗［8］通過對上海市不同功能區(qū)的降雨監(jiān)測結(jié)果表明，上海市多環(huán)芳烴的沉降速率為24.23 mg/m2，多環(huán)芳烴的年均沉降量為590 μg/m2，每年約4 148 kg多環(huán)芳烴被沉降到上海的地表。由表1可知，不同地區(qū)土壤和沉積物中均有多環(huán)芳烴檢出，且殘留量較高。

表1 部分地區(qū)土壤/沉積物中多環(huán)芳烴含量 ng/g

2 多環(huán)芳烴在土壤中的吸附－解吸

進(jìn)入土壤環(huán)境中的多環(huán)芳烴會發(fā)生復(fù)雜的環(huán)境行為，包括吸附、降解、遷移等過程。一部分會降解或轉(zhuǎn)化為無害或有害的衍生物質(zhì);一部分會被土壤所吸附，在土壤中蓄積，對土壤環(huán)境造成長期、潛在的生態(tài)環(huán)境影響。土壤的理化性質(zhì)、多環(huán)芳烴的自身特性以及其他環(huán)境條件等會影響多環(huán)芳烴等有機(jī)污染物在土壤中的環(huán)境行為。吸附是多環(huán)芳烴重要的環(huán)境行為之一，包括物理和化學(xué)吸附2種機(jī)制。近年來，對于多環(huán)芳烴在土壤中的環(huán)境行為亦有較多報(bào)道。羅雪梅等［21］研究表明，黃河三角洲濕地土壤對多環(huán)芳烴的吸附速率較快，土壤對多環(huán)芳烴的吸附作用主要是其在土壤有機(jī)質(zhì)上的分配作用。許曉偉等［22］研究表明，沉積物和土壤顆粒物的有機(jī)碳標(biāo)化分配系數(shù)(Koc)與菲的辛醇－水分配系數(shù)存在重要的聯(lián)系，且顆粒物有機(jī)質(zhì)含量與性質(zhì)對菲的吸附解吸滯后效應(yīng)有明顯的影響。Cofield等［23］研究表明，受多環(huán)芳烴污染后的土壤憎水性增強(qiáng)，土壤潤濕性降低，且污染后土壤對植物、土壤微生物等具有重要影響。楊毅等［24］研究表明，富碳沉積物對菲的吸附為非線性吸附，其吸附機(jī)制包括“填空”和“分配”2種作用。

關(guān)于土壤對有機(jī)污染物的吸附機(jī)理，Pignatello等［25－26］曾提出雙模式吸附理論。該理論根據(jù)土壤有機(jī)質(zhì)內(nèi)部的結(jié)構(gòu)，將土壤有機(jī)質(zhì)分為“玻璃態(tài)”和“橡膠態(tài)”2種。土壤中成玻璃態(tài)結(jié)構(gòu)的有機(jī)質(zhì)結(jié)構(gòu)較致密，對有機(jī)物具有較高的吸附能力。而橡膠態(tài)有機(jī)質(zhì)比玻璃態(tài)有機(jī)質(zhì)具有更強(qiáng)的變形性和移動性。當(dāng)溫度升高到一定溫度時(shí)，玻璃態(tài)有機(jī)質(zhì)可以轉(zhuǎn)化為橡膠態(tài)。玻璃態(tài)有機(jī)質(zhì)對有機(jī)污染物的吸附主要包括擴(kuò)散作用和孔洞填充2個(gè)過程。玻璃態(tài)有機(jī)質(zhì)上的“孔洞”具有較多的內(nèi)在吸附位點(diǎn)，能夠吸附更多的有機(jī)污染物分子。玻璃態(tài)有機(jī)質(zhì)對有機(jī)污染物的吸附主要包括表面吸附和分配作用，其等溫吸附曲線為非線性吸附曲線。而有機(jī)污染物在土壤橡膠態(tài)有機(jī)質(zhì)上的吸附以分配作用為主，等溫吸附曲線為線性吸附。

多環(huán)芳烴在土壤中的吸附解吸行為過程會受自身理化性質(zhì)、土壤pH、有機(jī)質(zhì)含量等因素的影響。Shi等［27］研究表明，多環(huán)芳烴在介質(zhì)中顆粒物上的吸附會受到多環(huán)芳烴分子質(zhì)量的影響，隨著分子質(zhì)量的增加，多環(huán)芳烴的疏水性增強(qiáng)，吸附過程變得更加容易。也有學(xué)者認(rèn)為，有機(jī)質(zhì)結(jié)構(gòu)和組成也是多環(huán)芳烴吸附的主要影響因素。Sun等［28］研究表明，多環(huán)芳烴的吸附量與木碳的芳香性正相關(guān)，且由于極性芳香結(jié)構(gòu)中存在著π－π電子供受體的作用，可能會影響多環(huán)芳烴的吸附。孫大志等［29］研究表明，pH會影響砂土對多環(huán)芳烴的吸附，pH越大，砂土對菲的吸附量則越小。此外，溫度也會影響多環(huán)芳烴的吸附解吸行為。朱琨等［30］研究了3種不同溫度下(25、35、45℃)萘和菲在土壤中的吸附特性，發(fā)現(xiàn)萘和菲在土壤中的吸附速率與溫度呈負(fù)相關(guān)。Tremblay等［31］研究發(fā)現(xiàn)，溫度會影響多環(huán)芳烴的水溶解度，從而影響多環(huán)芳烴的吸附強(qiáng)度。石輝等［32］研究表明，土壤對萘的吸附過程屬于吸熱反應(yīng)，其吸附作用依靠熵增來驅(qū)動。但是，在通常情況下大多數(shù)多環(huán)芳烴的吸附過程是放熱反應(yīng)，隨著吸附體系溫度降低，土壤顆粒對多環(huán)芳烴在上的吸附能力增強(qiáng)。

3 多環(huán)芳烴在土壤中的遷移與轉(zhuǎn)化

進(jìn)入土壤的多環(huán)芳烴一部分來自隨大氣顆粒物沉降到土壤表面的多環(huán)芳烴，一部分來自以氣相狀態(tài)存在于大氣中的多環(huán)芳烴隨降雨進(jìn)入土壤［33］。多環(huán)芳烴在土壤中會發(fā)生一系列的物理化學(xué)和生物化學(xué)過程，一部分多環(huán)芳烴在土壤微生物、光誘導(dǎo)等作用下發(fā)生降解，轉(zhuǎn)化為酚類、醌類和芳香族羧酸類物質(zhì)，有的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物比原始的多環(huán)芳烴更具毒性;少部分會以揮發(fā)等形式進(jìn)入其他相中;而還有一部分會長期殘留在土壤中，并不斷累積，進(jìn)而對土壤環(huán)境產(chǎn)生持久性的污染［34］。土壤有機(jī)碳含量、土壤粒度、多環(huán)芳烴本身性質(zhì)等均會影響多環(huán)芳烴在土壤環(huán)境中的縱向遷移能力［35］。姚林林［36］對污灌區(qū)土壤剖面上多環(huán)芳烴殘留情況調(diào)查結(jié)果表明，多環(huán)芳烴含量隨土層深度的增加呈減少趨勢，在0～40 cm土層中多環(huán)芳烴含量的變化幅度較大。這主要是因?yàn)橥寥牢阶饔糜绊懚喹h(huán)芳烴向縱深的遷移。韋婧等［37］室內(nèi)土柱淋溶試驗(yàn)結(jié)果表明，低環(huán)的菲和芘在土柱剖面的遷移能力比高環(huán)的苯并［a］芘和二苯并［a，h］蒽在土柱剖面的遷移能力更強(qiáng);從富里酸中提取的溶解性有機(jī)質(zhì)可以作為載體提高這4種多環(huán)芳烴在土壤中的遷移性，促進(jìn)這4種多環(huán)芳烴向深層土壤遷移。王新偉等［38］對多環(huán)芳烴在煤矸石堆積下多環(huán)芳烴的淋溶特征研究結(jié)果亦表明，兩環(huán)多環(huán)芳烴的遷移機(jī)制主要以溶解相形式遷移;三環(huán)多環(huán)芳烴主要以顆粒態(tài)遷移，存在少量溶解相形式;而四環(huán)以上的多環(huán)芳烴則以顆粒相形式遷移。此外，康耘等［39］研究表明，pH會影響多環(huán)芳烴在土壤中的縱向遷移行為，堿性土壤環(huán)境能促進(jìn)多環(huán)芳烴的淋溶、降解和遷移行為，隨著pH的增加，低環(huán)多環(huán)芳烴的遷移淋濾能力增強(qiáng)，而高環(huán)多環(huán)芳烴從土壤表層向深部遷移能力減弱。在土壤－植物系統(tǒng)中，多環(huán)芳烴可以通過植物根系或葉片向植物遷移。汪祖丞［40］研究了多環(huán)芳烴在河口濕地－海灣多介質(zhì)中的遷移機(jī)制，發(fā)現(xiàn)植物葉片不僅能通過根部吸收多環(huán)芳烴，而且能吸收來自大氣環(huán)境中的多環(huán)芳烴;不同植物對多環(huán)芳烴的富集能力存在明顯差異，高環(huán)多環(huán)芳烴向植物遷移的能力較差。Li等［41］研究還表明，有些微生物可以利用多環(huán)芳烴為營養(yǎng)源，從而降低土壤中多環(huán)芳烴的含量。

4 多環(huán)芳烴在土壤中的降解

多環(huán)芳烴在土壤中的降解轉(zhuǎn)化過程主要包括揮發(fā)作用、光氧化作用、化學(xué)氧化作用、生物積累及生物降解等。其中，土壤微生物降解是多環(huán)芳烴在土壤中轉(zhuǎn)化的主要途徑。土壤微生物對多環(huán)芳烴的降解途徑主要包括:一是土壤微生物將多環(huán)芳烴作為其代謝過程的唯一碳源和能源;二是多環(huán)芳烴與其他有機(jī)質(zhì)結(jié)合發(fā)生共代謝作用。對于三環(huán)和三環(huán)以下低分子量多環(huán)芳烴類化合物，微生物一般為第一種代謝途徑;而大多數(shù)細(xì)菌對四環(huán)或四環(huán)以上的多環(huán)芳烴的礦化作用主要是共代謝途徑［42］。芘和熒蒽等多環(huán)芳烴組分可作為分枝桿菌屬(Mycobacterium sp.)和革蘭氏陽性細(xì)菌代謝過程中的唯一碳源和能源，同時(shí)分枝桿菌屬降解菌在代謝過程中分泌的分枝菌酸能夠促進(jìn)芘和熒蒽的降解［43］。而多環(huán)芳烴不能作為白腐真菌唯一的碳源和能源，只能與其他碳源產(chǎn)生共代謝作用［44］。雖然微生物對多環(huán)芳烴的降解途徑較多，但是大多數(shù)降解途徑中都要形成幾種共同的中間代謝產(chǎn)物，即先生成鄰苯二酚或取代鄰苯二酚，再通過1，2－雙加氧酶(Catechol 1，2－dioxygenase，C120)催化的鄰裂途徑或 2，3－雙加氧酶(Catechol 2，3－d ioxygenase，C230)催化的間裂途徑裂解開環(huán)，最終進(jìn)入三羧酸循環(huán)過程［45］。

影響多環(huán)芳烴在土壤中降解的影響較多。除了多環(huán)芳烴本身的物理、化學(xué)性質(zhì)以外，還會受到土壤溫度、濕度、土壤類型、通氣狀況、養(yǎng)分條件等外在因素的影響。pH作為描述土壤形成與熟化程度的重要指標(biāo)，對土壤養(yǎng)分轉(zhuǎn)化、有效性及有機(jī)污染物的土壤環(huán)境行為有重要影響。在不同pH下，土壤微生物對多環(huán)芳烴不同組分的降解機(jī)制不同。在偏酸性條件下，苯并［a］芘的降解率較高，而在接近中性土壤環(huán)境中菲的降解率較高［46］。張衛(wèi)等［47］研究了菲在土壤中的微生物特征，發(fā)現(xiàn)在15～35℃之間，隨著溫度的升高，菲的降解速率加快，且在一定范圍內(nèi)，升高底物濃度可促進(jìn)菲的降解，此外土壤重金屬離子(Fe3+、Co2+、Cu2+)對優(yōu)勢菌降解菲的能力存在抑制作用。多環(huán)芳烴在土壤中的降解還受到植物的影響。植物自身能夠分泌各種胞外酶。在胞外酶的作用下，多環(huán)芳烴被轉(zhuǎn)化為植物細(xì)胞直接吸收的小分子物質(zhì)［48］。Huang 等［49］研究結(jié)果亦表明，在微生物降解、植物修復(fù)等的聯(lián)合作用下，牛毛草能有效去除土壤中的多環(huán)芳烴，且聯(lián)合降解效率比單一生物高50%以上，聯(lián)合處理后土壤中大多高疏水性多環(huán)芳烴也可被有效降解［49］。

5 展望

多環(huán)芳烴作為環(huán)境中普遍存在的一種持久性有機(jī)污染物，其環(huán)境行為、生態(tài)毒理效應(yīng)已受到國內(nèi)外學(xué)者的普遍關(guān)注。目前，對于多環(huán)芳烴在土壤、水等環(huán)境介質(zhì)中的殘留水平和生態(tài)毒理效應(yīng)的研究較廣泛;對于可降解多環(huán)芳烴微生物的分離、篩選、培養(yǎng)及微生物降解多環(huán)芳烴的途徑與機(jī)理的研究已有較多報(bào)道;而目前對于植物去除多環(huán)芳烴的機(jī)理和去除能力的研究較少，植物根系分泌物對多環(huán)芳烴降解過程的影響特征、規(guī)律研究亦較少。因此，篩選具有高效去除多環(huán)芳烴能力的植物十分必要，同時(shí)植物富集多環(huán)芳烴的代謝途徑和代謝產(chǎn)物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)還有待進(jìn)一步研究。如何改變多環(huán)芳烴結(jié)構(gòu)、降低其毒性以及采用物理、化學(xué)與生物復(fù)合的污染修復(fù)措施是今后多環(huán)芳烴污染修復(fù)研究的重點(diǎn)。

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