羅子溝盆地有機(jī)質(zhì)熱演化對砂巖物性的改造作用

柳 蓉，楊小紅，董清水，劉冬青，林 斌，徐銀波，張 超

1.吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，長春 130061

2.吉林大學(xué)東北亞生物演化與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長春 130026

3.油頁巖與共生能源礦產(chǎn)吉林省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長春 130026

0 前言

20世紀(jì)70年代，在砂巖中發(fā)現(xiàn)大量的次生孔隙。80—90年代，由于有機(jī)酸具有強(qiáng)溶蝕能力和對陽離子的絡(luò)合遷移能力，人們普遍認(rèn)為有機(jī)酸對次生孔隙的形成具有巨大的貢獻(xiàn)［1］。國內(nèi)外許多學(xué)者通過實(shí)驗(yàn)?zāi)M和油田勘探實(shí)踐詳細(xì)地論述了有機(jī)酸成分、影響有機(jī)酸產(chǎn)量的各個(gè)因素和有機(jī)酸對砂巖物性的改造機(jī)理［2－6］。然而，關(guān)于大量產(chǎn)生有機(jī)酸的熱演化階段，不同的學(xué)者有不同的見解。一些學(xué)者研究認(rèn)為古溫度為80～120℃，對應(yīng)鏡質(zhì)體反射率Ro＝0.50%～0.70%，即有機(jī)質(zhì)成熟階段早期大量產(chǎn)生有機(jī)酸［7－9］，同時(shí)伴生有大量的次生孔隙。有的學(xué)者認(rèn)為有機(jī)酸產(chǎn)生的溫度范圍跨度比較大［5，10－11］，但是當(dāng)?shù)?溫 低于80 ℃ 時(shí)，微 生 物 作 用 會消耗掉有機(jī)酸，所以一般地溫80℃或者鏡質(zhì)體反射率Ro＝0.50%～0.60%定為有機(jī)酸生成并能保存在砂巖儲集層中的最低值［12］。另外有學(xué)者認(rèn)為，在有機(jī)質(zhì)熱演化階段為成熟期，即Ro＜0.5%時(shí)，有機(jī)酸就 已 經(jīng) 大 量 產(chǎn) 出［11，13－14］。Surdam 和 Boudou 均研究認(rèn)為有機(jī)質(zhì)未熟—低熟階段能夠產(chǎn)生大量的有機(jī)酸，同時(shí)干酪根的核磁共振（NMR）譜圖也證明了這一觀點(diǎn)［11］。

本次研究的羅子溝盆地大砬子組泥頁巖中有機(jī)質(zhì)鏡質(zhì)體反射率Ro＝0.40%～0.44%，巖石熱解Tmax＝435～455℃，為有機(jī)質(zhì)熱演化未熟—低熟階段；砂巖為巖屑長石砂巖和長石砂巖，長石和巖屑內(nèi)次生孔隙十分發(fā)育，石英次生加大邊和自生石英發(fā)育。筆者結(jié)合砂巖的物性特征，提出了研究區(qū)有機(jī)酸大量存在并造成溶蝕作用的證據(jù)，證明了未熟—低熟的有機(jī)質(zhì)熱演化階段能夠產(chǎn)生大量的有機(jī)酸及其對砂巖物性的改造作用，從而擴(kuò)展了次生孔隙發(fā)育的有利區(qū)帶。由于我國富含未熟—低熟有機(jī)質(zhì)的泥頁巖分布范圍廣，所占泥頁巖的比重大，所以，通過研究對于油田開發(fā)和次生孔隙發(fā)育帶的預(yù)測具有一定的指導(dǎo)意義。

1 盆地概況

羅子溝盆地位于吉林省汪清縣羅子溝鎮(zhèn)，面積約為200km2。區(qū)域構(gòu)造歸屬兩江—安圖北東向構(gòu)造帶北端，北東向構(gòu)造與早期的北西向構(gòu)造復(fù)合控制了盆地的形成，總體為一坳陷型盆地。區(qū)內(nèi)發(fā)育北東向、南北向和北西向3組主控?cái)嗔?，盆地呈近南北向展布①董清水，朱建偉，柳蓉，?延邊地區(qū)石油地質(zhì)條件戰(zhàn)略調(diào)查報(bào)告.長春：吉林大學(xué)，2013.（圖1）。

羅子溝盆地基底為古生界二疊系柯島組淺變質(zhì)巖，區(qū)內(nèi)的巖漿巖主要為海西期花崗巖和燕山期花崗巖，主要分布在南部。沉積蓋層為泉水村組和大砬子組。泉水村組主要在盆地邊部出露，由火山熔巖和碎屑巖組成。盆地內(nèi)主要出露的地層為研究目的層白堊系下統(tǒng)大砬子組。

羅子溝盆地中生界白堊系大砬子組分別為下部砂礫巖段和上部砂頁巖段（圖1）。下部砂礫巖段以黃色凝灰質(zhì)砂礫巖、砂巖、砂質(zhì)頁巖和黃色礫巖為主；上部砂頁巖段分布范圍較大，由互層狀淺灰色砂巖與頁巖組成，共見29層油頁巖，有7層為可采油頁巖，并呈透鏡狀或?qū)訝町a(chǎn)出［15－16］。

本次野外實(shí)測剖面和取樣位置位于公路兩側(cè)的羅子溝小學(xué)東山（大砬子組下部砂礫巖段）和中學(xué)后山剖面（大砬子組上段油頁巖段）（圖1），代表了該盆地大砬子組上下段的主要巖性特征。由于建筑施工對剖面進(jìn)行不斷刨挖，剖面新鮮且地層出露較全。剖面處所取的砂巖和頁巖樣品較完整地揭示了該盆地砂巖物性和頁巖中賦存有機(jī)質(zhì)的特征。本次砂巖樣品的巖石礦物成分鑒定、鑄體薄片鑒定、壓汞測試、孔隙度和滲透率測試由中國石油勘探開發(fā)研究院廊坊分院完成，掃描電鏡和X衍射測試由吉林大學(xué)測試中心完成。

2 砂巖的物性特征

圖1 羅子溝盆地地質(zhì)圖、野外取樣位置圖和盆地綜合柱狀圖Fig.1 Geology map of Luozigou basin，sampling location in the field and comprehensive stratigraphic column

通過薄片鑒定、鑄體薄片、壓汞等手段分別從砂巖的成分和結(jié)構(gòu)特征、發(fā)育的孔隙類型、孔隙的結(jié)構(gòu)特征和滲透率角度對砂巖的物性特征進(jìn)行了全面分析研究。

砂巖以巖屑長石砂巖為主，其次是長石砂巖。石英為單晶石英，平均體積分?jǐn)?shù)為37.90%；長石的平均體積分?jǐn)?shù)為30.02%，以斜長石為主，平均體積分?jǐn)?shù)可達(dá)24.67%，鉀長石平均體積分?jǐn)?shù)僅為5.35%；本區(qū)砂巖樣品中含有體積分?jǐn)?shù)為4.92%的云母；巖屑以基性巖屑為主，平均體積分?jǐn)?shù)為7.12%。本區(qū)砂巖雜基主要為泥質(zhì)雜基，且體積分?jǐn)?shù)多大于15%，說明砂巖以雜砂巖為主，同時(shí)可見少量的鐵質(zhì)膠結(jié)物（表1）。碎屑顆粒之間的膠結(jié)方式為基底式膠結(jié)和孔隙式膠結(jié)，局部可見石英次生加大邊。顆粒在雜基中呈懸浮狀－點(diǎn)狀接觸，磨圓為次棱角—次圓狀，分選差—中等。

本區(qū)砂巖主要為次生孔隙類型，占總孔隙度面孔率的88%，原生孔隙和微裂縫占12%。次生孔隙粒間溶孔占55%，粒內(nèi)溶孔和鑄?？追謩e為27%和6%。粒間溶孔主要由長石、巖屑等顆粒邊部溶解形成，可見溶蝕的港灣狀結(jié)構(gòu)；其次為雜基內(nèi)部顆粒溶蝕形成的微孔隙，孔隙的個(gè)體很小，連通性很差。長石和云母顆粒沿著解理縫發(fā)生溶蝕，基性巖屑內(nèi)部發(fā)生選擇性溶蝕，形成粒內(nèi)溶孔。原生孔隙較少發(fā)育，砂巖內(nèi)部和脆性礦物顆粒內(nèi)部微裂縫較發(fā)育。

壓汞曲線為細(xì)歪度、緩峰的細(xì)喉型曲線，表現(xiàn)為隨壓力增加，最初毛細(xì)管壓力曲線壓力值迅速上升，但汞飽和度變化很小，為一陡斜段。當(dāng)壓力增加到一定程度時(shí)，汞飽和度隨壓力增加迅速增加，曲線緩慢上升（圖2）。該緩斜段斜率大，但是位置較高，所需的毛細(xì)管壓力大，后面沒有明顯的陡斜段，說明巖石孔喉分選不均，且整體偏細(xì)。孔隙結(jié)構(gòu)的特征參數(shù)如表2所示，排驅(qū)壓力為0.60～2.15MPa，平均為1.32MPa，最大喉道半徑為0.34～1.23μm，平均為0.71μm?？缀淼闹兄蛋霃酱砹似骄缀戆霃降拇笮?，分布范圍為0.03～0.13μm，平均值為0.07μm，與中值壓力呈現(xiàn)很好的負(fù)相關(guān)性；孔喉的分選系數(shù)為1.79～2.43，均值為2.12；負(fù)偏態(tài)，平均孔喉比平均值為2.77，平均配位數(shù)平均值為2.14，面孔率平均值為3.54%。

圖2 砂巖的特征壓汞曲線Fig.2 Mercury injection curves of sandstones

表1 羅子溝盆地大砬子組砂巖碎屑成分體積分?jǐn)?shù)Table 1 Sandstone clastic components contents of Dalazi Formation in Luozigou basin %

表2 羅子溝盆地砂巖的壓汞參數(shù)和鑄體薄片參數(shù)Table 2 Mercury injection and cast thin section parameters of Luozigou basin

3 羅子溝盆地大砬子組有機(jī)質(zhì)熱演化過程對砂巖物性改造作用的探討

羅子溝盆地泥頁巖中賦存的有機(jī)質(zhì)埋藏深度不超過1 000m，鏡質(zhì)體反射率Ro＝0.40%～0.44%，處于熱演化的未熟—低熟階段。根據(jù)前人研究，有機(jī)質(zhì)熱演化對砂巖的改造作用實(shí)質(zhì)就是演化過程中有機(jī)酸以及伴生的CO2對砂巖孔隙度滲透率的改造作用［17－18］。

3.1 有機(jī)質(zhì)熱演化對砂巖物性改造作用的證據(jù)

羅子溝盆地砂巖次生孔隙極為發(fā)育，其形成原因需要開展進(jìn)一步研究。前人研究表明砂巖的次生孔隙與有機(jī)質(zhì)的熱演化密切相關(guān)［19－20］。筆者就未熟—低熟的有機(jī)質(zhì)熱演化過程能夠產(chǎn)生有機(jī)酸，并且對砂巖的物性改造作用開展了研究，論證如下。

1）羅子溝盆地泥頁巖具備產(chǎn)生溶蝕物質(zhì)——有機(jī)酸的物質(zhì)條件。有機(jī)質(zhì)熱演化過程有機(jī)酸的總產(chǎn)量與單位質(zhì)量干酪根產(chǎn)酸量、泥頁巖厚度和有機(jī)質(zhì)豐度呈正相關(guān)［4］，有機(jī)質(zhì)類型是單位質(zhì)量干酪根產(chǎn)酸量的決定因素。大砬子組泥頁巖分布廣泛，最大厚度可達(dá)20m，最小厚度5m，平均厚度12.5m；含油率為3.51%～14.37%，平均6.04%；有機(jī)碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高，最大可達(dá)17.96%。顯微組分鏡檢和巖石熱解參數(shù)分析表明，顯微組分主要為殼質(zhì)組分和鏡質(zhì)組分，氫指數(shù)為237～492，綜合判斷有機(jī)質(zhì)類型為II型。綜上所述，研究區(qū)具備生成有機(jī)酸的物質(zhì)基礎(chǔ)。

2）有機(jī)質(zhì)所處未熟—低熟的熱演化階段，能夠產(chǎn)生充足的有機(jī)酸。干酪根熱演化過程中H/C和O/C隨成熟度的增加而較低，演化早期O/C下降程度比成熟晚期更大，即早期干酪根顯著脫氧（圖3）。李汶國［21］總結(jié)了國外一些學(xué)者（B.帝索，1975，1978；J.埃斯皮塔利埃，1977；B.帝索，J.埃斯皮塔利埃等，1974；B.帝索，D.韋爾特，1978）的研究成果，歸納出各類干酪根熱演化過程中元素的變化，其中II型有機(jī)質(zhì)在未成熟階段O/C從0.190變化為0.076，是主要的脫氧階段。羅子溝盆地有機(jī)質(zhì)有機(jī)元素分析顯示，O/C為0.09，說明了未熟—低熟的熱演化過程已顯著脫氧成酸。

異戊間二烯烷烴是研究源巖生物降解作用的有效參數(shù)［22－23］。 研 究 區(qū) 的 有 機(jī) 質(zhì) 中 顯 示，Pr/nC17＝0.77～0.95和Ph/nC18＝9.35～30.57的高值，表明微生物對有機(jī)質(zhì)進(jìn)行了降解作用。由于埋深較淺，淡水注入過程攜帶的甲烷菌等使有機(jī)質(zhì)發(fā)生降解，該過程也產(chǎn)生有機(jī)酸［12］。綜上所述，處于未熟—低熟熱演化階段的有機(jī)質(zhì)能夠生成大量的有機(jī)酸。

圖3 范克雷費(fèi)倫圖Fig.3 Van Krevelen diagram

3）酸性不穩(wěn)定礦物的大量存在并發(fā)生溶蝕，證明了酸性溶蝕作用的存在。研究區(qū)砂巖的主要類型為巖屑長石砂巖、長石砂巖，長石和巖屑的大量存在為發(fā)生溶蝕作用提供了物質(zhì)基礎(chǔ)［15］。鑄體薄片和掃描電鏡下均可見長石和巖屑的溶解作用。長石邊部和雜基顆粒發(fā)生溶蝕，形成粒間溶孔（圖4a）；鉀長石內(nèi)部發(fā)生溶蝕作用，部分形成鑄模孔（圖4b）；斜長石和云母多沿解理縫發(fā)生溶蝕，掃描電鏡下可見呈蜂窩狀溶孔（圖4c），長條狀粒內(nèi)溶孔（圖4d、e）；巖屑內(nèi)部發(fā)生選擇性溶蝕作用（圖4b）。伴隨的自生礦物有石英的自生加大邊和自形的極富硅的石英顆粒（圖4b、f、g），同時(shí)在長石溶蝕作用原地伴生有自生的片狀高嶺石（圖4d）。長石等酸性易溶蝕礦物發(fā)生的溶蝕作用，無疑是有機(jī)酸改造砂巖物性的最好證據(jù)。

此外，值得注意的是有機(jī)質(zhì)演化過程中伴隨有CO2的生成，并且當(dāng)沉積物埋藏小于2 000m時(shí)，大氣降水過程伴隨的CO2對其成巖過程具有一定的影響［24］。Ronald C.Surdam 等［11］研究表明，當(dāng)鋁的硅酸鹽發(fā)生溶解作用時(shí)，三價(jià)鋁離子從系統(tǒng)中發(fā)生遷移，次生孔隙大量生成，并且無碳酸鹽殘留；說明CO2含量較少、分壓較低。研究區(qū)砂巖內(nèi)成分鑒定、X衍射以及掃描電鏡下均無碳酸鹽，溶蝕作用主要發(fā)育在鋁的硅酸鹽內(nèi)，所以研究區(qū)的溶蝕作用主要是由熱演化有機(jī)酸造成的。

圖4 砂巖的鏡下及能譜特征Fig.4 SEM photos and spectrums of sandstone

4）砂巖和泥頁巖的接觸關(guān)系，有利于有機(jī)酸直接作用于砂巖的成巖作用。富含有機(jī)質(zhì)的泥頁巖與砂巖儲層相鄰，可以最大程度地保存和提高孔隙度［11］。研究區(qū)砂巖與有機(jī)質(zhì)的接觸關(guān)系屬于下伏接觸和互層接觸，差異壓實(shí)過程有助于沉積時(shí)所含的水向砂巖中滲透［25－26］，為有機(jī)酸在砂巖內(nèi)運(yùn)移提供載體；同時(shí)，互層和下伏的接觸關(guān)系能夠?yàn)闊嵫莼^程生成的有機(jī)酸提供最短途的運(yùn)移，便利了砂巖內(nèi)部酸性不穩(wěn)定礦物發(fā)生溶蝕作用，物性被改造。此外，砂巖內(nèi)部微裂隙發(fā)育，為酸性流體和溶蝕產(chǎn)物在砂巖內(nèi)部運(yùn)移提供了通道（圖4a、b）。

3.2 有機(jī)質(zhì)熱演化對砂巖物性的改造作用

如表2所示，羅子溝盆地砂巖的孔隙度為16.2%～26.4%，滲透率為0.06～1.96mD，屬于高孔特低滲型儲層。砂巖孔喉特征參數(shù)、平均孔喉比和平均配位數(shù)均表明孔隙結(jié)構(gòu)較差，壓汞曲線特征也表明孔喉整體偏細(xì)，所以巖石的滲透性較差。

研究區(qū)砂巖的次生孔隙發(fā)育是酸性溶蝕作用的結(jié)果。由于砂巖的成分成熟度低，含有大量的酸性易溶物質(zhì)，在酸性介質(zhì)條件下，遭受溶蝕作用，形成了大量的次生孔隙，改善了砂巖的孔隙度。溶蝕生成的產(chǎn)物或原地沉淀形成石英和高嶺石等黏土礦物，或以絡(luò)合物的形式被搬運(yùn)，當(dāng)帶有不同電荷的離子或絡(luò)合物與之相互作用時(shí)便形成沉淀，形成了次生的復(fù)雜化合物（圖4h）。這些化合物以不規(guī)則狀分布在顆粒表面和孔隙內(nèi)部，并且阻塞了喉道，降低了孔隙的孔喉比以及平均配位數(shù)，形成了研究區(qū)砂巖特低滲的特征。

綜上所述，對于塑性組分和雜基含量較大的低成熟度砂巖，巖石抗壓實(shí)能力差，機(jī)械壓實(shí)作用幾乎能使所有的原生孔隙都消失，未熟—低熟的有機(jī)質(zhì)熱演化過程產(chǎn)生的有機(jī)酸對這類砂巖的孔隙度具有很好的改善作用。但是，其形成的次生產(chǎn)物能夠?qū)ι皫r的滲透作用起到一定的破壞作用，使得研究區(qū)砂巖滲透率極低，形成了研究區(qū)砂巖高孔特低滲的物性特征。

4 結(jié)論

1）研究區(qū)砂巖的成分成熟度和結(jié)構(gòu)成熟度低，主要由巖屑長石砂巖和長石砂巖組成。砂巖的孔隙類型以次生孔隙為主，粒間溶孔和粒內(nèi)孔發(fā)育；其次為鑄?？?，微裂隙較發(fā)育。其表現(xiàn)為孔隙度較高，滲透率極低的高孔特低滲型物性特征。

2）研究區(qū)富含未熟—低熟的有機(jī)質(zhì)的泥頁巖有機(jī)碳含量高、厚度大，O/C、Pr/nC17和 Ph/nC18等參數(shù)表明有機(jī)質(zhì)能夠并已經(jīng)生成了大量的有機(jī)酸；酸性易溶礦物的溶蝕以及石英的次生加大和自生石英晶體的出現(xiàn)均已證明了砂巖內(nèi)發(fā)生了酸性溶蝕作用，泥頁巖與砂巖的產(chǎn)狀特征及微裂隙的發(fā)育為發(fā)生酸性溶蝕作用提供了便利條件。

3）有機(jī)酸性流體使酸性不穩(wěn)定礦物溶蝕，形成次生孔隙，較大程度地改善了砂巖的孔隙度。然而當(dāng)基性巖屑和云母等含鎂鐵類礦物較多時(shí)，次生產(chǎn)物的相互作用生成的沉淀物質(zhì)能夠堵塞喉道，從而降低孔隙的滲透率，即形成了本區(qū)高孔特低滲型物性特征。

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