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    CSe2和SeC2的基態(tài)結(jié)構(gòu)與抗氧化活性

    2014-10-28 03:42:54
    關(guān)鍵詞:能隙基態(tài)自由基

    阮 文

    CSe2和SeC2的基態(tài)結(jié)構(gòu)與抗氧化活性

    阮 文

    (井岡山大學(xué)數(shù)理學(xué)院,江西,吉安 343009)

    CSe2和SeC2, 能隙, 絕熱電離勢和電子親和能, 抗氧化活性

    人體生命活動過程中不可避免會產(chǎn)生大量自由基,自由基的氧化性是各種疾病形成的最大原因,飲食不健康、日曬、心理和生理壓力、環(huán)境污染等都能讓人體自由基泛濫[1]。雖然人體在產(chǎn)生自由基的同時也自然地產(chǎn)生著抵抗自由基的抗氧化物質(zhì),以抵消自由基對人體細(xì)胞的氧化攻擊,但通過食物適當(dāng)補(bǔ)充抗氧化物質(zhì)有利于機(jī)體減少自由基的產(chǎn)生或加速其清除,因而對人體的健康也是非常有益的。

    研究表明,硒及含硒物質(zhì)具有清除自由基、預(yù)防癌癥、養(yǎng)顏抗衰、保護(hù)肝臟、抵抗有害重金屬、免疫調(diào)節(jié)等多方面的作用[2-6],世界衛(wèi)生組織認(rèn)為硒是人類和動物生命中必需的微量元素??梢娙梭w適量補(bǔ)充硒或含硒物質(zhì)是很有必要,補(bǔ)充硒的途徑主要有兩種,有機(jī)硒化合物和無機(jī)硒化合物。有機(jī)硒化合物毒性低且在激發(fā)免疫反應(yīng)方面比無機(jī)硒顯著,但有機(jī)硒的來源有限。所以,一般補(bǔ)硒的方法是用無機(jī)硒化合物制成口服制劑,利用生物體對無機(jī)硒進(jìn)行有機(jī)化,這也是人體獲取抗氧化活性物質(zhì)一條比較合理的途徑[7]。基于此,本文采用密度泛函理論[8]研究單個無機(jī)硒化合物CSe2和SeC2分子的結(jié)構(gòu),電子性質(zhì)和光譜,并分析其抗氧化活性。

    1 CSe2和SeC2分子基態(tài)的結(jié)構(gòu)和光譜

    圖1 CSe2和SeC2分子的結(jié)構(gòu)

    表1 CSe2和SeC2分子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)

    基態(tài)CSe2和SeC2分子的紅外光譜和Raman光譜見圖2-3所示。在正則振動方式中,對于基態(tài)CSe2分子,由于其對稱伸縮振動不引起偶極矩的變化,故對紅外光譜是非活性的,而兩個彎曲振動又是簡并,所以在四個正則振動頻率中,只有兩個紅外峰分別位于振動頻率318.73(較弱)和1315.14 cm-1(強(qiáng)峰)處;但是在Raman譜中,只有對稱伸縮振動引起分子的極化率發(fā)生變化,其它振動均沒有引起極化率的改變,所以在四個正則振動頻率中, 只有一個Raman峰位于振動頻率377.51 cm-1處。

    圖2 CSe2分子基態(tài)的紅外和Raman光譜

    對于基態(tài)SeC2分子, 在三個正則振動模式中,其偶極矩和極化率都發(fā)生了變化,所以對紅外和Raman光譜都是活性的。因而紅外和Raman都具有三個峰值分別位于振動頻率588.57、617.16和 1225.73cm-1處。

    圖3 SeC2分子基態(tài)的紅外和Raman光譜

    2 電子性質(zhì)與抗氧化活性討論

    計(jì)算得到了基態(tài)CSe2和SeC2分子中原子的電荷的分布,對于基態(tài)CSe2分子,硒原子電荷為0.3026,碳原子電荷為-0.6052;而對于基態(tài)SeC2分子,硒原子電荷為0.4992,碳原子電荷為-0.2496??梢姡瑑煞N情況下均有部分電荷由硒原子轉(zhuǎn)移至碳原子上,表明這些分子中存在部分離子相互作用。

    一般地,分子最高占據(jù)軌道與最低空軌道的能級差—能隙,體現(xiàn)了電子在軌道間的躍遷能力,同時體現(xiàn)了最低空軌道接受電子的程度。能隙越小,最低空軌道越容易接受電子躍遷到最高占據(jù)軌道。基態(tài)CSe2和SeC2分子的能隙分別為4.5837和2.1459 eV。用同樣方法計(jì)算水分子基態(tài)的能隙為9.0783 eV,約為CSe2和SeC2基態(tài)能隙的2倍和4倍,表明基態(tài)CSe2和SeC2比基態(tài)水分子更容易接受電子。電離勢和電子親和能體現(xiàn)了分子得失電子的能力,絕熱電離勢越大,分子失去電子能力越差,計(jì)算CSe2和SeC2基態(tài)分子的絕熱電離勢均在9.3eV以上。說明基態(tài)CSe2和SeC2分子的最高占據(jù)軌道均不易失去電子而被氧化。電子親和能體現(xiàn)了分子得電子的能力,其值越大,分子最低空軌道接受電子的能力越強(qiáng),抗氧化活性越強(qiáng)。計(jì)算結(jié)果可見,基態(tài)CSe2和SeC2分子的最高占據(jù)軌道不易失電子而被氧化,而其最低空軌道卻很容易接受來自自由基的電子,起到抗自由基氧化的作用,從而具有抗氧化活性。

    基于B3LYP/6-311+g(d)方法,對角型CSe2也作了優(yōu)化計(jì)算,得到一個比基態(tài)能量稍高的C2v(1A1)結(jié)構(gòu),其幾何結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)見表1,能量比基態(tài)能量高出2.5088 eV,能隙(3.1005 eV)稍低于基態(tài),為同樣方法下水分子能隙的三分之一,絕熱電子親和能(2.2695 eV)高于基態(tài),絕熱電離勢為8.8994 eV,表明這個結(jié)構(gòu)也具有較強(qiáng)的抗氧化活性。以上分析表明Se-C無機(jī)含硒物質(zhì)的抗氧化活性可能與CSe2或SeC2分子的結(jié)構(gòu)存在一定的關(guān)聯(lián)。比較兩者的電離勢和電子親和能以及能隙,表明基態(tài)SeC2比CSe2的抗氧化活性可能稍強(qiáng)一些。

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    THE GROUND STATES OFCSe2AND SeC2AND THEIR ANTIOXIDANT ACTIVITIES

    RUAN Wen

    (School of Mathematics and Physics, Jinggangshan University,Ji’an,Jiangxi 343009,China)

    CSe2and SeC2; energy gap; adiabatic ionization potentials and electron affinities; antioxidant activities

    O561. 4

    A

    10.3969/j.issn.1674-8085.2014.04.007

    1674-8085(2014)04-0031-04

    2014-03-27;

    2014-05-15

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(11364023); 江西省教育廳科技計(jì)劃項(xiàng)目(GJJ14567); 井岡山大學(xué)博士科研啟動基金項(xiàng)目(JZB11003)

    阮 文(1970-),男,江西吉安人,教授,博士,主要從事分子結(jié)構(gòu)和原子團(tuán)簇的研究(E-mail:ruanwensongyan@126.com ).

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