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    TTF-CA有機(jī)分子晶體多鐵性的數(shù)值研究

    2014-10-19 07:15:58楊敏黃忠兵
    關(guān)鍵詞:電聲格點(diǎn)鐵磁

    楊敏,黃忠兵

    (湖北大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,湖北 武漢430062)

    0 引言

    近年來(lái),多鐵材料(具有磁性和鐵電性共存的單相材料)的研究成為一個(gè)熱門(mén)研究課題[1].許多新型多鐵材料已經(jīng)被發(fā)現(xiàn),相關(guān)的實(shí)驗(yàn)和理論研究對(duì)其晶體結(jié)構(gòu)和多鐵性產(chǎn)生的機(jī)理作了大量的探討[2-4].但是常見(jiàn)的多鐵材料一般都是過(guò)渡金屬?gòu)?fù)合物,具有很強(qiáng)的自旋、晶格、以及電荷自由度之間的相互作用,對(duì)澄清相關(guān)物理特性造成很大的困難.有機(jī)分子晶體材料由于其重量輕、可塑性強(qiáng)、無(wú)毒、以及豐富的物性等優(yōu)點(diǎn)一直受到廣泛的關(guān)注,而有機(jī)多鐵材料的探尋正在成為一個(gè)新的研究方向.通過(guò)電導(dǎo)、介電常數(shù)、以及電極化等特性的實(shí)驗(yàn)研究,Lunkenheimer等人在有機(jī)電荷轉(zhuǎn)移鹽(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Cl中發(fā)現(xiàn)了反鐵磁和電荷序誘導(dǎo)的鐵電性的共存狀態(tài)[5].Thomas等人基于密度矩陣重整化群計(jì)算預(yù)言在融合甘菊藍(lán)(azulene)中存在鐵電和鐵磁共存的室溫多鐵性特征[6].Giovannetti等人采用第一性原理和Hartree-Fock平均場(chǎng)理論相結(jié)合的方法探討了TTF-CA分子晶體中的多鐵性特征[7].此外,Giovannetti等人還結(jié)合第一性原理和量子多體方法研究了TMTTF2-X(tetramethyltetrathiafulvalene)2-X)中的多鐵性特征[8].最近,華中科技大學(xué)姚凱倫教授領(lǐng)導(dǎo)的研究小組基于派爾斯-自旋模型分析了TTF-BA(tetrathiafulvalene-p-bromanil)有機(jī)量子磁體中電極化轉(zhuǎn)變和磁電耦合行為以及各向異性磁相互作用的物理效應(yīng)[9].雖然人們?cè)谟袡C(jī)多鐵性領(lǐng)域開(kāi)展了一些研究工作,但是與過(guò)渡金屬?gòu)?fù)合物多鐵材料類(lèi)似,有機(jī)分子晶體中自旋、晶格以及電荷自由度之間的相互作用對(duì)其磁電耦合具有關(guān)鍵影響,同時(shí)給理論研究帶來(lái)很大的困難,因而結(jié)合各種先進(jìn)的方法進(jìn)行綜合研究可以更準(zhǔn)確地理解有機(jī)多鐵材料的復(fù)雜物性.本文中,我們將超越Giovannetti等人采用的平均場(chǎng)近似,利用數(shù)值計(jì)算方法能?chē)?yán)格處理電子關(guān)聯(lián)這一優(yōu)勢(shì)深入探討TTF-CA分子晶體在電子半填充和偏離半填充時(shí)的多鐵性特征.

    TTF-CA是一種電荷轉(zhuǎn)移化學(xué)鹽類(lèi),并由施主(TTF)和受主(CA)分子交替堆排而成,見(jiàn)圖1所示.由于它具有典型的中性-離子性轉(zhuǎn)變特性,近幾十年來(lái)倍受關(guān)注.在常壓下,TTF-CA在溫度約81 K時(shí)發(fā)生一 級(jí) 中 性-離 子 性 相 變[10-12],晶 體 由P121/n1中心對(duì)稱群的中性態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)镻1n1非中心對(duì)稱群的離子態(tài)[13].晶體對(duì)稱性的破壞改變了同一平面內(nèi)TTF和CA分子的位置,并導(dǎo)致沿堆排軸a長(zhǎng)短鍵的形成,從而出現(xiàn)了二聚化的形成.這種二聚化特征在材料的介電響應(yīng)實(shí)驗(yàn)中得到清晰的體現(xiàn),具體現(xiàn)象是伴隨著在一級(jí)中性-離子性相變發(fā)生了一級(jí)鐵電相變[14-15].

    圖1 TTF和CA分子沿堆排軸a的分布示意圖

    1 計(jì)算方法

    為了理解TTF-CA的晶體結(jié)構(gòu)和鐵電相變機(jī)理,我們采用一維派爾斯-哈伯德模型描述TTF和CA分子上相互作用的多電子體系[16-19],其哈密頓量為:

    第一項(xiàng)表示近鄰格點(diǎn)之間(即TTF和CA之間)的電子躍遷運(yùn)動(dòng),第二項(xiàng)是代表TTF和CA分子不同的離子勢(shì)能,第三項(xiàng)是上下自旋電子占據(jù)同一格點(diǎn)產(chǎn)生的庫(kù)侖相互作用能量,第四項(xiàng)是格點(diǎn)偏離平衡位置的勢(shì)能.這里ciσ代表格點(diǎn)i上自旋狀態(tài)為σ電子的湮滅算符;t代表電子跳躍強(qiáng)度;ui為描述TTF和CA離子偏移平衡位置的形變參數(shù);電聲子耦合系數(shù)為α,δ代表TTF和CA分子的離子勢(shì)能強(qiáng)度;U代表在位庫(kù)侖相互作用強(qiáng)度.

    在零溫和給定電子數(shù)的情況下,哈密頓式(1)中的多電子基態(tài)波函數(shù)可由數(shù)值精確對(duì)角化[20]和約束路徑量子蒙特卡羅方法[21]嚴(yán)格得到,然后可以計(jì)算基態(tài)能量和格電電子占據(jù)數(shù)、磁矩以及格點(diǎn)之間的自旋關(guān)聯(lián)等物理量.形變參數(shù)ui通過(guò)基態(tài)能量作為ui函數(shù)的極低值加以確定.當(dāng)晶格處于未形變狀態(tài)時(shí),ui=0,而當(dāng)晶格處于二聚化狀態(tài)時(shí),ui=(-1)iu0.在數(shù)值精確對(duì)角化方法中,由于多電子構(gòu)成的希爾伯特空間隨格點(diǎn)數(shù)指數(shù)增加,該方法主要用以計(jì)算10個(gè)和14個(gè)格點(diǎn)的系統(tǒng).采用Hartree-Fock近似方法,式(1)改寫(xiě)為以下形式:式(2)中的單電子哈密頓量可以通過(guò)自洽方法加以求解,當(dāng)自洽收斂后得到體系的近似基態(tài)波函數(shù)(由單個(gè)斯萊特行列式表示).

    2 計(jì)算結(jié)果與討論

    通過(guò)擬合第一性原理得到的能帶結(jié)構(gòu),可以導(dǎo)出近鄰電子躍遷強(qiáng)度t=0.2 e V,δ=0.06 eV[22-23].我們選取參數(shù)范圍U=0 t~8 t,其包含了從弱電子關(guān)聯(lián)U=0 t~2 t到強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)U>4 t(4 t為能帶的寬度)的整個(gè)區(qū)間.電聲子耦合系數(shù)為α取值為0.0~0.8,包含了從弱電聲子相互作用到強(qiáng)電聲子相互作用的整個(gè)范圍.下列圖中和表格中的能量E和庫(kù)侖相互作用U均以t為單位.

    我們首先討論當(dāng)填充電子數(shù)與格點(diǎn)數(shù)相同即半填充情況下的計(jì)算結(jié)果.圖2和圖3分別描述10個(gè)格點(diǎn)的一維鏈在U=0 t~8 t,α=0.0~0.8這一參數(shù)空間內(nèi),系統(tǒng)基態(tài)的二聚化參數(shù)u0和近鄰格點(diǎn)間沿z方向的自旋關(guān)聯(lián)函數(shù)〈SziSzj〉.圖2中隨著顏色的變淺,二聚化逐漸增大,其中黑色區(qū)間和灰色區(qū)間的交界區(qū)表示從未形變態(tài)到二聚化態(tài)之間的相邊界;圖3中隨著顏色的加深,近鄰格點(diǎn)間自旋關(guān)聯(lián)增強(qiáng),即系統(tǒng)反鐵磁性增強(qiáng).從圖2可以發(fā)現(xiàn)當(dāng)α取大于0.2的某個(gè)值(具體數(shù)值依賴于U)時(shí),系統(tǒng)處于二聚化狀態(tài),從而可以表現(xiàn)出鐵電性.圖2中白色曲線是根據(jù)式(2)中Hartree-Fock平均場(chǎng)近似得到的相邊界.可以明顯看出,當(dāng)U<2 t時(shí),數(shù)值精確化給出的結(jié)果與平均場(chǎng)給出的結(jié)果符合非常好.物理原因是當(dāng)電子關(guān)聯(lián)較弱時(shí),系統(tǒng)內(nèi)的量子漲落較小,平均場(chǎng)近似能夠較為準(zhǔn)確地描述系統(tǒng)的物理特性.但是當(dāng)U>2 t時(shí),數(shù)值計(jì)算的相邊界顯著低于平均場(chǎng)給出的相邊界,尤其是當(dāng)U大于帶寬4 t時(shí).該結(jié)果不僅修正了平均場(chǎng)的相邊界,而且表明對(duì)處于強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)的有機(jī)分子晶體,即使較弱的電聲子相互作用也可以導(dǎo)致系統(tǒng)出現(xiàn)鐵電特性.從圖3可以發(fā)現(xiàn)當(dāng)U較大且系統(tǒng)處于二聚化狀態(tài)時(shí)(U>2 t,α>0.2),近鄰格點(diǎn)間自旋關(guān)聯(lián)較強(qiáng).圖2和圖3中的結(jié)果說(shuō)明具有較強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)和電聲子相互作用的分子晶體易于表現(xiàn)出多鐵性.

    圖2 二聚化參數(shù)在α和U參數(shù)空間的相圖,白線為Hartree-Fock近似方法的數(shù)據(jù)

    圖3 近鄰自旋關(guān)聯(lián)函數(shù)〈Szi S zj〉在α和U參數(shù)空間的相圖

    表1給出了數(shù)值精確對(duì)角化方法得到的10個(gè)格點(diǎn)和14個(gè)格點(diǎn)系統(tǒng)相邊界對(duì)比數(shù)據(jù),其中αc表示從未形變態(tài)到二聚化態(tài)轉(zhuǎn)變的電聲子耦合系數(shù).當(dāng)U=0.0 t和1.0 t時(shí),兩個(gè)系統(tǒng)的相變界符合很好,而當(dāng)U取更大值時(shí),14個(gè)格點(diǎn)系統(tǒng)的相邊界略低于10個(gè)格點(diǎn)系統(tǒng)的結(jié)果.

    表1 具有10個(gè)格點(diǎn)和14個(gè)格點(diǎn)系統(tǒng)相邊界的對(duì)比數(shù)據(jù)

    為了進(jìn)一步檢驗(yàn)數(shù)值精確對(duì)角化得到的相邊界,我們采用約束路徑量子蒙特卡羅方法對(duì)具有30個(gè)格點(diǎn)和42個(gè)格點(diǎn)的系統(tǒng)進(jìn)行了計(jì)算.圖4表示U分別為1.0 t、2.0 t和4.0 t時(shí),具有30個(gè)格點(diǎn)的系統(tǒng)總能量E隨二聚化參數(shù)u0的演化曲線,圖中不同的符號(hào)代表不同的電聲子耦合系數(shù)α.從圖4(a)~(c)中可以發(fā)現(xiàn)當(dāng)U取值為1.0 t、2.0 t和4.0 t時(shí),相邊界對(duì)應(yīng)的α分別約為0.30、0.25和0.20.該結(jié)果與14個(gè)格點(diǎn)系統(tǒng)的結(jié)果符合很好,證明隨著尺寸的增加,相變邊界點(diǎn)趨于穩(wěn)定存在于某一固定范圍之內(nèi),因而我們的數(shù)值結(jié)果定量地反映了一維分子鏈的物理行為.

    當(dāng)電子數(shù)為半填充時(shí),我們發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)總是處于總自旋為零的反鐵磁狀態(tài),一個(gè)重要的問(wèn)題是當(dāng)電子數(shù)偏離半填充時(shí),系統(tǒng)能否表現(xiàn)出鐵磁與鐵電極化共存的多鐵狀態(tài)?圖5顯示了10個(gè)格點(diǎn)和14個(gè)格點(diǎn)系統(tǒng)當(dāng)電子數(shù)比半填充分別少2個(gè)和4個(gè)電子時(shí)總能量隨二聚化參數(shù)u0的演化行為.圖中給出了沿z方向總自旋Sz為0和1的計(jì)算結(jié)果,Ne代表填充電子數(shù).我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)電子數(shù)比半填充少2個(gè)電子時(shí),兩個(gè)系統(tǒng)均表現(xiàn)出二聚化特征,而且不同Sz的曲線重合在一起,說(shuō)明系統(tǒng)基態(tài)為總自旋S=1的自旋極化(即未飽和鐵磁)狀態(tài).該結(jié)果說(shuō)明當(dāng)電子數(shù)略低于半填充時(shí),系統(tǒng)具有鐵磁與鐵電極化共存的多鐵性狀態(tài).當(dāng)電子數(shù)比半填充少4個(gè)電子時(shí),系統(tǒng)總能量隨u0單調(diào)上升,說(shuō)明未形變狀態(tài)為基態(tài),從而不具有鐵電性.二聚化產(chǎn)生的條件是費(fèi)米波矢kF靠近±π/2,而當(dāng)電子數(shù)偏離半填充較大時(shí)(例如少4個(gè)電子的情況),對(duì)應(yīng)的費(fèi)米波矢距離±π/2較遠(yuǎn),因而難以通過(guò)形成二聚化態(tài)來(lái)降低系統(tǒng)總能量.

    圖4 具有30個(gè)格點(diǎn)的一維鏈總能量隨二聚化參數(shù)u0的演化行為

    圖5 10個(gè)格點(diǎn)(a)和14個(gè)格點(diǎn)(b)系統(tǒng)當(dāng)電子數(shù)

    3 結(jié) 論

    我們基于一維派爾斯-哈伯德模型,采用數(shù)值精確對(duì)角化和約束路徑量子蒙特卡羅數(shù)值方法研究了有機(jī)分子晶體TTF-CA的多鐵性特征.當(dāng)電子數(shù)處于半填充時(shí),數(shù)值模擬結(jié)果證實(shí)當(dāng)電聲子相互作用超過(guò)一定的臨界值且在位庫(kù)侖相互作用U處于中等至強(qiáng)關(guān)聯(lián)區(qū)間時(shí),分子晶體內(nèi)存在反鐵磁和鐵電極化共存的多鐵狀態(tài),而且數(shù)值結(jié)果預(yù)言多鐵性產(chǎn)生的電聲子相互作用強(qiáng)度遠(yuǎn)低于平均場(chǎng)給出的結(jié)果.當(dāng)電子數(shù)略低于半填充時(shí),體系存在鐵磁與鐵電極化共存的多鐵性狀態(tài),但是偏離半填充較大時(shí),系統(tǒng)處于未形變的基態(tài),從而難以形成多鐵性狀態(tài).我們超越平均場(chǎng)的計(jì)算結(jié)果不僅加深了對(duì)TTF-CA多鐵性產(chǎn)生的微觀機(jī)理的理解,而且為尋找鐵磁與鐵電極化共存有機(jī)多鐵性材料提供了思路.

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