南北極區(qū)冬春季節(jié)大氣平流層CO次峰現(xiàn)象

史華鋒 李倩邵愛梅卞建春呂達(dá)仁

1蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，蘭州730000

2中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所中層大氣和全球環(huán)境探測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100029

3中國(guó)人民解放軍93601部隊(duì)，大同037006

1 引言

CO作為一種重要的大氣污染物，其在大氣中的濃度分布和時(shí)空變化受到了廣泛關(guān)注。在大氣對(duì)流層，通過相應(yīng)的化學(xué)反應(yīng)過程，CO對(duì)大氣中OH和臭氧等重要成分的濃度具有顯著的調(diào)制作用，從而影響了大氣化學(xué)系統(tǒng)進(jìn)而產(chǎn)生了相應(yīng)的氣候效應(yīng)。此外，較長(zhǎng)的化學(xué)壽命和較大的濃度梯度，也使CO常被用作研究大氣運(yùn)動(dòng)和污染物輸送的示蹤物，例如近年來在亞洲夏季風(fēng)區(qū)上對(duì)流層—下平流層衛(wèi)星觀測(cè)到的CO等污染物積聚形成的“污池”現(xiàn)象（Park et al.，2008），進(jìn)一步揭示了亞洲夏季風(fēng)在大氣平流層—對(duì)流層交換過程中的重要作用。

大氣對(duì)流層CO主要來自于含碳物質(zhì)的不完全燃燒、生物活動(dòng)和CH4氧化，通過和OH的化學(xué)反應(yīng)被清除。大氣平流層CO主要來自于CH4與O、Cl和 OH等成分的氧化反應(yīng)。同樣，平流層中的CO也會(huì)與該區(qū)域較為富集的OH產(chǎn)生化學(xué)反應(yīng)。大氣平流層上部及大氣中間層的CO主要來自于該層次大氣中CO2的光解，因而中高層大氣中的CO濃度較高（Hays and Olivero, 1970）。圖1為Aura-MLS衛(wèi)星觀測(cè)（詳細(xì)介紹見 2.觀測(cè)資料）南北緯82°之間、垂直方向215～0.1 hPa的2005～2010年CO濃度多年緯向平均分布。該圖展示了地球大氣中CO的平均分布狀況。可以看出，大氣中CO在垂直方向存在明顯的濃度梯度分布。其中，熱帶地區(qū)大氣對(duì)流層頂附近CO濃度較高，得益于熱帶地區(qū)旺盛的垂直向上輸送過程。而相應(yīng)的平流層中下部（100～10 hPa）CO濃度較低。自平流層上部開始，CO2的光解則使CO濃度急劇增大，在0.1 hPa高度平均濃度（本文所指濃度均為體積混合比濃度）高達(dá)0.5～1.5 ppm（10?6，下同）。

在中層大氣存在著極向極的大尺度環(huán)流（Shepherd，2007），其上升支位于夏半球，下沉支位于冬半球。通過對(duì)具有中間層“屬性”的大氣成分（CO、H、NOx）的觀測(cè)證明冬半球的下沉運(yùn)動(dòng)貫穿中間層—平流層，中間層的空氣可下沉至平流層中部（Fisher et al.，1993；Filipiak et al.，2005；Engel et al.，2006）。這種季節(jié)性的下沉運(yùn)動(dòng)在圖1中表現(xiàn)為在平流層上部自赤道向高緯地區(qū)CO濃度的顯著增加?；诘鼗鵆O的觀測(cè)研究，Solomon et al.（1985）很早就提出將CO作為高層大氣運(yùn)動(dòng)示蹤物，尤其是高緯地區(qū)夏季的上升運(yùn)動(dòng)和冬季的下沉運(yùn)動(dòng)。此后CO被廣泛用于研究中間層及以上大氣的大尺度環(huán)流和平流層—中間層的垂直傳輸(Manney et al.，1999；Allen et al.，2000；de Zafra et al.，2004；Lee et al.，2011)。

圖1 2005～2010年Aura-MLS CO濃度（ppb，10?9，下同）多年緯向平均分布Fig.1 Zonal mean of Aura-MLS (Aura satellite，Microwave Limb Sounder) CO volume mixing ratio (VMR) during 2005–2010

衛(wèi)星觀測(cè)是研究中層大氣化學(xué)系統(tǒng)和動(dòng)力結(jié)構(gòu)的重要手段（呂達(dá)仁和陳洪濱，2003；陳洪濱，2009）。搭載于加拿大SCISAT-1衛(wèi)星的傅里葉變換光譜儀（ACE-FTS）和美國(guó) Aura衛(wèi)星的微波臨邊探測(cè)器（MLS）是目前仍在運(yùn)行的兩種衛(wèi)星觀測(cè)儀器，并已積累了較長(zhǎng)時(shí)間的觀測(cè)資料（詳細(xì)介紹見2.觀測(cè)資料）。我們?cè)趯?duì)2004～2008年的ACE-FTS的CO廓線資料進(jìn)行分析時(shí)發(fā)現(xiàn)，冬春季節(jié)南北半球高緯地區(qū)有相當(dāng)一部分廓線在平流層中部存在次峰值現(xiàn)象，采用 Manney et al.（2007）提出的ACE-FTS與Aura-MLS的采樣比較方法，使用Aura-MLS資料對(duì)這一現(xiàn)象進(jìn)行了確認(rèn)。此前Clerbaux et al.（2005）曾分析了 ACE-FTS衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)前八個(gè)月的資料，文中的廓線圖在平流層也展現(xiàn)了 CO次峰值現(xiàn)象，但該研究并未就此現(xiàn)象給予進(jìn)一步的詳細(xì)分析。本文將利用ACE-FTS和Aura-MLS衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)，結(jié)合MERRA氣象再分析資料，深入研究極區(qū)大氣平流層CO次峰現(xiàn)象的時(shí)空特征及其形成機(jī)制。

2 觀測(cè)資料

2.1 ACE-FTS

大氣化學(xué)實(shí)驗(yàn)（Atmospheric Chemistry Experiment，簡(jiǎn)稱 ACE）是由加拿大主持的一項(xiàng)地球大氣衛(wèi)星探測(cè)計(jì)劃（Bernath et al.，2005）。隸屬于ACE的衛(wèi)星SCISAT-1于2003年8月12日發(fā)射，圓形極地軌道，高度650 km，傾角74°。SCISAT-1搭載的主要儀器之一是一個(gè)高光譜分辨率（0.02 cm?1）的傅里葉變換光譜儀（Fourier Transform Spectrometer，簡(jiǎn)稱 FTS），工作波段 750～4400 cm?1，通過太陽掩星方式探測(cè)南北緯 85°之間、云頂至 110 km高空范圍內(nèi)的大氣溫、濕和幾十種大氣成分垂直分布。ACE-FTS 的 CO資料垂直分辨率為 3～4 km。初期的數(shù)據(jù)驗(yàn)證工作和隨后的伴隨驗(yàn)證均表明，F(xiàn)TS對(duì)CO的觀測(cè)誤差很小，上對(duì)流層至40 km優(yōu)于5%，40 km以上優(yōu)于10%（Clerbaux et al.，2008）。本文將誤差小于10%作為遴選數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)。

本文采用的ACE-FTS CO資料包括v2.2（2004年1月至2007年8月）版本和v3.0（2008年1月至2008年6月）版本，共12402條大氣CO廓線。圖2為ACE-FTS觀測(cè)資料2004年1月至2008年6月所有廓線的全球分布圖。該圖顯示，ACE-FTS在中高緯度的觀測(cè)密度比在低緯度大的多，這是由于 ACE主要科學(xué)目標(biāo)之一是研究高緯地區(qū)的大氣化學(xué)、動(dòng)力過程。

圖2 2004年1月至2008年6月ACE-FTS 所有廓線觀測(cè)點(diǎn)的全球分布Fig.2 Global scatter distribution of the geographical locations of ACE-FTS satellite observation from January 2004 to June 2008

2.2 Aura-MLS

微波臨邊探測(cè)器（Microwave Limb Sounder，簡(jiǎn)稱 MLS）是美國(guó)地球觀測(cè)系統(tǒng)（Earth Observing System，EOS）Aura衛(wèi)星載荷儀器之一（Waters et al.，2006）。Aura-MLS通過探測(cè)衛(wèi)星軌道前方地球大氣切線方向的熱輻射對(duì)大氣成分、溫度和冰云等進(jìn)行觀測(cè)。該衛(wèi)星于2004年7月15日發(fā)射，近極地太陽同步軌道，高度705 km。Aura-MLS每天可獲得多達(dá)3500條的CO廓線資料，范圍覆蓋南北緯82°之間，垂直可用范圍215～0.0046 hPa，垂直分辨率3.5～5.0 km。本文所用的 Aura-MLS CO衛(wèi)星資料為第二級(jí)（Level 2）v3.3版。表1所列為MLS CO在不同高度上的水平分辨率、觀測(cè)精度和系統(tǒng)偏差（Pumphrey et al.，2007； Livesey et al.，2008）。由于觀測(cè)存在較大的隨機(jī)誤差，因此在使用 Aura-MLS資料時(shí)要盡可能的采用多線平均以去除隨機(jī)誤差的影響。

表1 Aura-MLS CO資料參數(shù)（引自http://disc.gsfc.nasa.gov/）Table 1 Data information summary for Aura–MLS CO(quoted from http://disc.gsfc.nasa.gov/)

本文所用的OH資料也來自于Aura-MLS v3.3版，資料的可用范圍為32～0.0032 hPa，關(guān)于資料的分辨率、觀測(cè)精度和系統(tǒng)偏差及數(shù)據(jù)質(zhì)量控制詳情可參閱Aura-MLS v3.3資料手冊(cè)（http://disc.gsfc.nasa.gov/）和相關(guān)文獻(xiàn)（Pickett et al.，2006）。

2.3 MERRA

MERRA（the Modern-Era Retrospective analysis for Research and Applications）是 GMAO（the Global Modeling and Assimilation Office）利用三維變分資料同化系統(tǒng) GEOS-5 DAS生成的氣象再分析資料（Rienecker et al.，2011），其特點(diǎn)是吸收了大量的衛(wèi)星觀測(cè)資料和輻射觀測(cè)資料，并使用了一系列最新的物理過程方案和資料同化方法。MERRA資料采用同化模式水平分辨率 0.67°×0.5°，垂直方向72層，模式高度 0.01 hPa。其產(chǎn)品分辨率因要素而異，本文使用的風(fēng)場(chǎng)資料即來自 MERRA數(shù)據(jù)集，水平網(wǎng)格距1.25°×1.25°，垂直方向42層，垂直高度至0.1 hPa。

3 研究方法和結(jié)果分析

3.1 現(xiàn)象展示

如前文所述，Aura-MLS的觀測(cè)頻次和空間覆蓋范圍均大于ACE-FTS，在對(duì)比兩種衛(wèi)星資料時(shí)，往往需要考慮如何從 Aura-MLS數(shù)據(jù)中選擇與ACE-FTS數(shù)據(jù)在觀測(cè)時(shí)間和地點(diǎn)上較為一致的觀測(cè)廓線。Manney et al.（2007）提出了一種較為可行的辦法，即在ACE-FTS觀測(cè)時(shí)間前后12小時(shí)，觀測(cè)點(diǎn)南北各1個(gè)緯度之間、東西各8個(gè)經(jīng)度范圍內(nèi)的 Aura-MLS平均廓線被近似認(rèn)為與該 ACE-FTS廓線具有“同性質(zhì)”。

本文采用Manney et al.（2007）提出的方法，對(duì)Aura-MLS和ACE-FTS衛(wèi)星觀測(cè)資料進(jìn)行分析，并挑出兩類衛(wèi)星資料中具有“同性質(zhì)”的廓線進(jìn)行比較。圖3顯示了南北緯70°～80°之間的CO廓線在不同季節(jié)的分布特征。從該圖中可以看到，ACE-FTS和Aura-MLS衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)均顯示在南北半球冬春季節(jié)的平流層中部（約10 hPa）存在CO濃度次峰值現(xiàn)象，其中次峰值出現(xiàn)的位置和峰值濃度均有很好的一致性，而在夏秋季節(jié)則不具備這種特征。圖 3a、b顯示北半球冬季（DJF時(shí)段）CO濃度的峰值高度出現(xiàn)在約8 hPa附近，峰值濃度約300 ppb；春季（MAM時(shí)段）時(shí)峰值高度略有下降，出現(xiàn)在約10 hPa高度，峰值濃度降為約180 ppb。圖3c、d顯示南半球冬季（JJA時(shí)段）峰值高度出現(xiàn)在約8 hPa，峰值濃度約420 ppb；而春季（SON時(shí)段）時(shí)峰值出現(xiàn)的高度沒有出現(xiàn)明顯下降的現(xiàn)象，僅峰值濃度下降為300 ppb左右。綜合比較來看，相較北半球而言，南半球冬春季節(jié)平流層中部CO濃度廓線具有更顯著的次峰值結(jié)構(gòu)特征。

本文研究發(fā)現(xiàn)，冬春季節(jié)平流層中部CO濃度次峰現(xiàn)象不僅出現(xiàn)在高緯地區(qū)，甚至可擴(kuò)展到南北緯 50°附近，但是相對(duì)高緯地區(qū)，次峰現(xiàn)象在中緯地區(qū)出現(xiàn)的幾率較低。而這一現(xiàn)象分別開始于2～3月份（北半球）和8～9月份（南半球），即冬半球的晚冬初春季節(jié)。

利用衛(wèi)星觀測(cè)資料對(duì)南北半球極區(qū)大氣平流層CO濃度分布進(jìn)行2005～2010多年單日平均（圖

4），結(jié)果表明當(dāng)次峰值現(xiàn)象出現(xiàn)時(shí)，CO濃度分布具有在垂直方向上呈懸球狀的空間分布結(jié)構(gòu)，即在平流層的中部出現(xiàn)一個(gè)較大的CO富集區(qū)，隨高度增加CO的濃度減少，在平流層頂附近時(shí)濃度又隨高度增加。

圖3 Aura-MLS和ACE-FTS南北緯70°～80°不同季節(jié)CO濃度（ppb）垂直廓線族。MAM：3～5月；JJA：6～8月；SON：9～11月；DJF：12～2月Fig.3 Comparisons of the CO concentration vertical profiles (ppb) located in latitudes 70–80 between Aura-MLS and ACE-FTS.MAM (Mar–Apr–May), JJA(Jun–Jul–Aug), SON (Sep–Oct–Nov), and DJF (Dec–Jan–Feb), respectively

圖4 Aura-MLS CO 濃度（ppb）2005～2010年多年單日平均在不同高度上的水平分布。（a）2月14日北半球；（b）8月28日南半球。左起第一列：1.0 hPa高度；第二列：2.1 hPa高度；第三列：4.6 hPa高度；第四列：10 hPa高度Fig.4 Distribution of daily mean CO mixing ratio (ppb) from Aura-MLS data (2005–2010) at different pressure levels for (a) the Northern Hemisphere on February 14 and (b) the Southern Hemisphere on August 28

3.2 機(jī)制分析

本節(jié)首先對(duì) 2005～2010年南北半球高緯地區(qū)大氣平流層CO濃度變化進(jìn)行了分析，并具體以較為典型的2007年南半球冬春季節(jié)極區(qū)平流層CO的濃度變化為例，探討CO次峰現(xiàn)象的形成機(jī)制。

圖5展示了2005～2010年南北半球平流層中上部不同高度高緯至極地地區(qū)（緯度 60°～82°之間）Aura-MLS CO平均濃度隨時(shí)間的變化。在北半球（圖5a）1 hPa高度上 CO的濃度峰值出現(xiàn)于11月至來年1月；而在南半球（圖5b）1 hPa高度上 CO的濃度峰值則出現(xiàn)于4月至9月，持續(xù)時(shí)間幾乎是北半球的兩倍，表明了南北半球平流層大氣化學(xué)系統(tǒng)時(shí)空特征上的差異。相較于1 hPa高度，較低高度上的極區(qū)大氣中也同樣依次對(duì)應(yīng)出現(xiàn)了CO的濃度峰值，但隨高度下降該峰值發(fā)生時(shí)間相應(yīng)延遲，同時(shí)峰值濃度減小，持續(xù)時(shí)間縮短。通過圖5可以看出，南半球和北半球的大氣平流層中上層CO濃度峰值都存在著顯著的年際變化，其中北半球的峰值結(jié)構(gòu)年際變化過程更為復(fù)雜，例如 2005～2006年北半球極區(qū)冬季平流層頂CO濃度的表現(xiàn)為雙峰結(jié)構(gòu)，值得關(guān)注的是在此期間出現(xiàn)了近年來北半球最強(qiáng)的平流層爆發(fā)性增溫過程（Manney et al.，2008）。平流層大氣CO濃度是極低的，水平方向的輸送不會(huì)引起極區(qū)CO濃度的顯著上升，只有通過平流層以上大氣的下沉過程才有機(jī)會(huì)造成平流層大氣中 CO濃度的上升，因此大氣中自上而下的CO峰值濃度的遞減和時(shí)間位相上的滯后是冬季中間層大氣成分向平流層大氣垂直輸送過程的反映。

除了垂直輸送過程（下文以S1表示），高緯地區(qū)大氣平流層中CO濃度變化還取決于其他幾個(gè)因素：CO2的光解和CH4氧化，OH對(duì)CO的氧化清除，水平輸送過程（以S2表示），中括號(hào)表示該種大氣成分的濃度，即存在以下關(guān)系：

圖5顯示在中間層—平流層垂直運(yùn)動(dòng)極弱的夏半年，平流層中的CO濃度極低且很穩(wěn)定，這一較低的濃度水平主要是由CO2光解、CH4氧化和OH清除之間的化學(xué)平衡來維持的。冬春季節(jié)光照減弱，溫度降低，極渦內(nèi)的大氣成分化學(xué)活性下降，來自中間層的下沉空氣使極區(qū)CH4濃度降低（劉傳熙等，2009），ACE-FTS衛(wèi)星資料分析結(jié)果顯示這種下沉運(yùn)動(dòng)對(duì)CO2影響不大（具體表現(xiàn)為CO2在中層大氣垂直濃度分布基本一致，圖略），因此可忽略CO2光解、CH4氧化對(duì)CO濃度變化的影響。OH的濃度很低，但是化學(xué)活性很強(qiáng)，其對(duì)CO的化學(xué)清除作用不可忽略。此外冬末春初時(shí)平流層極渦變?nèi)醪②呌诒罎?，為極渦內(nèi)外空氣的交換創(chuàng)造了條件（Manney et al., 2009）。接下來本文將進(jìn)一步分析S1、S2和OH濃度變化對(duì)極區(qū)平流層CO濃度的影響。此外，在大氣平流層中O3對(duì)CO的作用比較微弱（Solomon et al., 1985；Minschwaner et al., 2010），因此本文不針對(duì) O3與 CO的相互作用展開深入討論。

圖6a顯示8月份平流層上部CO濃度基本保持不變，從9月初開始，平流層上部CO濃度迅速下降，并首次低于平流層中部的CO濃度，相應(yīng)的廓線分析顯示（圖未給出）CO垂直分布出現(xiàn)次峰值現(xiàn)象，此后僅一個(gè)月時(shí)間，平流層上部（1 hPa高度左右）CO濃度便迅速降低并恢復(fù)至夏半年水平，而平流層中部（10 hPa高度左右）CO濃度峰值則一直持續(xù)至11月底。圖6b顯示8～11月份高緯地區(qū)OH濃度整體處于穩(wěn)步回升階段。OH主要來自于光解反應(yīng)，與太陽光照密切相關(guān)，OH濃度的回升與太陽直射點(diǎn)的南移相對(duì)應(yīng)。但是平流層中部的OH濃度遠(yuǎn)低于上部（請(qǐng)注意圖中為指數(shù)色標(biāo)），即使在 11月末，平流層中部的 OH濃度也只有約0.01 ppb。圖6c顯示8～11月份環(huán)南緯60°的西風(fēng)大值中心隨著時(shí)間推移向下移動(dòng)，與CO濃度峰值的變化特征相對(duì)應(yīng)。8～11月份平流層中下部始終維持西風(fēng)環(huán)流，但是在九月中旬，平流層上部的西風(fēng)環(huán)流逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)闁|風(fēng)環(huán)流，結(jié)合溫度場(chǎng)的變化特征（圖未給出），該過程對(duì)應(yīng)了南半球高緯平流層的最后一次增溫過程。圖6d為南緯60°經(jīng)向風(fēng)V北風(fēng)分量的緯向平均隨時(shí)間的變化，代表了中緯地區(qū)大氣向極區(qū)大氣輸送的特征。與緯向風(fēng)U的變化特征相比，經(jīng)向風(fēng)V的北風(fēng)分量變化較為復(fù)雜，八月上旬和中旬平流層上部北風(fēng)分量的分別出現(xiàn)兩次異常加強(qiáng)，自9月初開始，北風(fēng)分量持續(xù)增強(qiáng)，并在緯向風(fēng)由西風(fēng)環(huán)流轉(zhuǎn)變?yōu)闁|風(fēng)環(huán)流的同時(shí)V風(fēng)速達(dá)到極大，這一變化與CO的濃度的變化密切對(duì)應(yīng)。圖6e為南緯60°經(jīng)向風(fēng)北風(fēng)分量的平均渦動(dòng)V′隨時(shí)間的變化，代表了中緯地區(qū)向極區(qū)大氣渦動(dòng)輸送的變化（負(fù)值代表指向極區(qū)的渦動(dòng)輸送，正值相反）。V′與經(jīng)向風(fēng)V的北風(fēng)分量的變化特征相似，但在平流層上部的變化幅度最大，而在平流層中下部變化幅度較小。綜合對(duì)比以上分析可以發(fā)現(xiàn)，平流層上部CO濃度的急劇變化與緯向風(fēng)的減弱及逆轉(zhuǎn)、經(jīng)向輸送的增強(qiáng)和OH濃度的指數(shù)式增加相對(duì)應(yīng)，而這些因素都能夠影響到大氣中CO的濃度并在冬春季節(jié)導(dǎo)致平流層上層CO濃度降低。與此同時(shí)，平流層中下部CO濃度的緩慢變化則與始終維持的西風(fēng)環(huán)流、較弱的經(jīng)向輸送和極低的OH濃度相對(duì)應(yīng)。

圖5 南北緯60°～82°之間Aura-MLS CO平均濃度（ppb）隨時(shí)間的變化：（a）北半球；（b）南半球Fig.5 Variation of the Aura-MLS CO mixing ratio (ppb) averaged over latitudes 60°～82°: (a) Northern Hemisphere; (b) Southern Hemisphere

此外值得關(guān)注的是以CO的800 ppb（約0.5 hPa高度極區(qū)大氣的平均CO濃度）等值線的變化來看，圖 6a顯示至少在八月初 800 ppb等值線便開始收縮，意味著此時(shí)中間層大氣中的CO向下輸送被減弱，因而削弱乃至切斷了極區(qū)平流層CO的主要來源。

4 結(jié)論和討論

在 ACE-FTS 和 Aura-MLS 衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù) CO廓線資料的分析中，我們發(fā)現(xiàn)冬春季節(jié)高緯地區(qū)大氣平流層中部存在著CO濃度的次峰值現(xiàn)象，并對(duì)

這一現(xiàn)象出現(xiàn)的范圍和時(shí)間進(jìn)行了詳細(xì)的分析。分析結(jié)果表明平流層CO次峰值現(xiàn)象具有顯著的空間分布特性和季節(jié)變化特征，該現(xiàn)象主要出現(xiàn)在高緯地區(qū)，偶爾可擴(kuò)展到南北緯 50°附近，但是相對(duì)高緯地區(qū)，次峰現(xiàn)象在中緯地區(qū)出現(xiàn)的幾率較低。通常這一現(xiàn)象出現(xiàn)于晚冬初春季節(jié)，其中北半球 CO次峰現(xiàn)象相較南北球 CO次峰現(xiàn)象持續(xù)時(shí)間較短、強(qiáng)度較弱。當(dāng)次峰現(xiàn)象出現(xiàn)時(shí)，相應(yīng)時(shí)期大氣中 CO的緯向平均呈現(xiàn)為懸球狀的空間分布特征，即在極區(qū)大氣平流層中部CO的濃度較高，而在平流層上部CO的濃度較低。

圖6 2007年8～11月南半球高緯地區(qū)各要素隨時(shí)間的變化：（a）南緯60°～82°之間Aura-MLS CO的平均濃度（ppb）；（b）南緯60°～82°之間Aura-MLS OH的平均濃度（ppb）；（c）南緯60°緯向風(fēng)U（m s?1）的緯向平均；（d）南緯60°經(jīng)向風(fēng)V（m s?1）北風(fēng)分量的緯向平均；（e）南緯60°經(jīng)向風(fēng)V（m s?1）北風(fēng)分量的平均渦動(dòng)V'Fig.6 (a) The evolution of the mean mixing ratio of Aura-MLS CO (ppb) averaged in 60°S–82°S; (b) same as in (a), but for the Aura-MLS OH mixing ratio(ppb); (c) the MERRA U-wind (m s?1) averaged at 60°S; (d) same as in (c), but for the southward MERRA V-wind (m s?1); (e) same as in (c), but for the transient southward MERRA V-wind (m s?1).All figures are plotted from Aug to Nov, 2007

基于Aura-MLS 衛(wèi)星觀測(cè)CO資料，在綜合分析了2005～2010年間平流層—中間層CO濃度變化的基礎(chǔ)上，本文以 2007年南半球冬春季節(jié)的 CO濃度變化為例，重點(diǎn)研究了在CO次峰結(jié)構(gòu)形成過程中的相關(guān)因素，并深入探討了各類相關(guān)動(dòng)力傳輸過程和化學(xué)反應(yīng)過程的作用機(jī)制。結(jié)果表明，平流層上部 CO濃度的急劇減少與緯向風(fēng)的減弱及逆轉(zhuǎn)、經(jīng)向輸送的增強(qiáng)和大氣中OH濃度的指數(shù)式增加相對(duì)應(yīng)，而平流層中部CO濃度的緩慢變化則與始終維持的西風(fēng)環(huán)流、較弱的經(jīng)向輸送和極低的OH濃度相對(duì)應(yīng)。

在進(jìn)行CO次峰現(xiàn)象的成因機(jī)制分析中，本文也同時(shí)考慮到CO2光解、CH4氧化等化學(xué)反應(yīng)過程的影響。冬春季節(jié)光照的減弱和氣溫的下降，使極區(qū)的整個(gè)化學(xué)反應(yīng)體系活性下降，因而可忽略CO2光解、CH4氧化對(duì)CO濃度變化的影響。值得關(guān)注的是與來自中間層CO一并下傳的還有大量的氮氧化物 NOx（Engel et al.，2006； Siskind et al.，2007），而 NOx在 CH4氧化為 CO的過程中則是不可或缺的。此外，我們發(fā)現(xiàn)中緯大氣平流層偶爾也會(huì)出現(xiàn)CO次峰現(xiàn)象，而這一現(xiàn)象很可能與極渦的分裂、偏心有關(guān)，同時(shí)一些相應(yīng)的動(dòng)力過程諸如行星波的破碎、平流層爆發(fā)性增溫等對(duì)CO分布變化存在著重要的影響。此外我們也發(fā)現(xiàn)南半球和北半球大氣中間層向大氣平流層傳輸過程持續(xù)時(shí)間及強(qiáng)度存在著顯著差異，以及南、北半球大氣平流層CO空間分布結(jié)構(gòu)也存在著不同，這些都需要進(jìn)行更深入的分析。結(jié)合更為細(xì)致和更長(zhǎng)期的衛(wèi)星觀測(cè)資料分析結(jié)果，同時(shí)結(jié)合目前得到廣泛應(yīng)用的中層大氣化學(xué)傳輸模式（田文壽等，2009），將非常有利于未來對(duì)大氣中CO濃度時(shí)空分布和變化特征與機(jī)制，展開進(jìn)一步的研究工作。

致謝 本文所用衛(wèi)星資料分別來自于NASA的Aura-MLS（http://disc.sci.gsfc.nasa.gov/Aura）和加拿大 CSA 的 ACE-FTS（http://www.ace.uwaterloo.ca/index.html），MERRA同化資料由 NASA的 GMAO（https://gmao.gsfc.nasa.gov/products/）提供，在此對(duì)上述機(jī)構(gòu)一并表示感謝。兩位匿名審稿人提出的寶貴意見，使本文增色不少，謹(jǐn)致以衷心的感謝。

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