• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    臘八豆低溫后發(fā)酵過程中的揮發(fā)性成分變化研究

    2014-09-20 12:44:45,,,
    食品工業(yè)科技 2014年17期
    關(guān)鍵詞:雜環(huán)醛類醇類

    ,,,

    (1.湖南農(nóng)業(yè)大學食品科學技術(shù)學院,湖南長沙 410128;2.食品科學與生物技術(shù)湖南省重點實驗室,湖南長沙 410128;3.湖南省發(fā)酵食品工程技術(shù)研究中心,湖南長沙 410128)

    臘八豆低溫后發(fā)酵過程中的揮發(fā)性成分變化研究

    歐陽晶1,2,楊俊換1,蘇悟1,2,蔣立文2,3,*

    (1.湖南農(nóng)業(yè)大學食品科學技術(shù)學院,湖南長沙 410128;2.食品科學與生物技術(shù)湖南省重點實驗室,湖南長沙 410128;3.湖南省發(fā)酵食品工程技術(shù)研究中心,湖南長沙 410128)

    以黃豆為原料、純種毛霉發(fā)酵臘八豆后發(fā)酵過程為研究對象,利用固相微萃取法和氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(SPME-GC-MS)對低溫后發(fā)酵不同時段的臘八豆中揮發(fā)性成分進行了測定。共鑒定出包括烷烴類(2)、烯烴類(29)、雜環(huán)類(6)、醇類(10)、醛類(1)、酮類(1)、酸類(2)、酯類(7)、醚類(3)等9類62種化合物。結(jié)果表明,隨著發(fā)酵的進行,雜環(huán)類、醛類、酮類等風味化合物有所增加,醇類與酸類化合物的減少伴隨著酯類的增加,1-辛烯-3-醇等不良風味逐漸減少,低溫發(fā)酵有利于減少褐變,促進風味物質(zhì)的形成。

    臘八豆,低溫發(fā)酵,揮發(fā)性成分,固相微萃取法與氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用

    臘八豆是我國南方傳統(tǒng)發(fā)酵食品之一,現(xiàn)代工藝以新鮮的黃豆為原料,經(jīng)過蒸煮,接種純種毛霉、密封厭氧發(fā)酵制作而成,使得其具有風味獨特、營養(yǎng)豐富等特點[1]。隨著對傳統(tǒng)發(fā)酵食品微生物發(fā)酵劑、生產(chǎn)工藝、安全控制等方面的深入研究,臘八豆風味的產(chǎn)生與調(diào)控慢慢地引起關(guān)注。對一種產(chǎn)品而言,風味成分是反映其質(zhì)量品質(zhì)的重要指標。而風味化合物除少部分天然存在于動植物原料外,大部分則在加工過程中經(jīng)不同代謝途徑而產(chǎn)生[2]。就發(fā)酵豆制品而言,其風味成分主要來源于發(fā)酵階段原料中的脂肪、淀粉、蛋白質(zhì)經(jīng)微生物酶水解后產(chǎn)生的各類次級產(chǎn)物與小分子風味成分,這使得不同發(fā)酵階段的揮發(fā)性風味物質(zhì)的含量與組成各不相同[3]。因此,分析測定不同發(fā)酵時間臘八豆的揮發(fā)性成分,將為臘八豆的生產(chǎn)工藝和風味的調(diào)控提供有價值的信息。

    工業(yè)化生產(chǎn)發(fā)酵豆常采用恒溫后發(fā)酵技術(shù),這種后發(fā)酵方式能大幅度提高蛋白的轉(zhuǎn)化率,縮短生產(chǎn)周期。但因后發(fā)酵時間較短,風味成分難以凝集,造成風味缺失的現(xiàn)象[4]。低溫后發(fā)酵不僅能保證后發(fā)酵時間,使得體系中的酶系與風味物質(zhì)得到最充分的作用與結(jié)合,并且防止褐變與抑制雜菌的作用[5]。

    固相微萃取法和氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(Solid phase micro-extraction and gas chromatography-mass spectrometry,SPME-GC-MS)是一種利用萃取頭表面的色譜固相相對分析組分的吸附作用對組分進行提取與富集,再以高溫解吸附結(jié)合氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)進行分析鑒定的過程[6]。這種方法摒棄了液液萃取、索氏萃取等傳統(tǒng)方法的大量使用有機溶劑、填充料,處理時間長、操作步驟繁瑣等缺點,廣泛地應(yīng)用于食品揮發(fā)性成分的測定中[7-8]?,F(xiàn)今利用SPME-GC-MS技術(shù)已經(jīng)對曲霉型、細菌型等發(fā)酵豆豉揮發(fā)性成分進行了進行了鑒定,探索出諸如吡嗪類、醇類、酚類等特征風味物質(zhì),卻未見對于臘八豆揮發(fā)性成分探索的先例[9-10]。本研究選取后發(fā)酵30、60、90d的毛霉純種低溫發(fā)酵臘八豆作為對象,利用固相微萃取技術(shù)(SPME)提取樣品中的揮發(fā)性成分,結(jié)合氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(GC-MS),對照計算機譜庫(Nist 2002)鑒定低溫后發(fā)酵不同階段的臘八豆中揮發(fā)性成分,以期為臘八豆品質(zhì)調(diào)控提供理論依據(jù)。

    表1 不同發(fā)酵時間臘八豆揮發(fā)性成分Table 1 Volatile compounds of fermented soybean in different fermentation time

    續(xù)表

    1 材料與方法

    1.1材料與儀器

    黃豆 購買于湖南農(nóng)業(yè)大學東之源超市;M263毛霉 由湖南農(nóng)業(yè)大學微生物教研室提供。

    GL-3250磁力攪拌器 海門市其林貝爾儀器制造有限公司;固相微萃取(SPME)裝置 美國Supelco公司;GC/MS-QP2010氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀 日本島津公司。

    1.2實驗方法

    1.2.1 臘八豆的制備 市售的黃豆去雜、去癟豆,用清水洗凈,然后在室溫的條件下浸泡3~6h;將水分濾去,常壓蒸煮30min后放置在無菌的環(huán)境中自然冷卻至室溫,將制備好的純種毛霉菌種接種至熟豆中,20~25℃制曲,經(jīng)48~72h成熟后拌入適量的鹽、酒、姜、干辣椒粉于20℃的條件下進行恒溫后發(fā)酵。

    1.2.2 實驗設(shè)計 利用SPME-GC-MS測定臘八豆低溫后發(fā)酵30、60、90d的揮發(fā)性成分。

    1.2.3 揮發(fā)性成分的萃取及分析

    1.2.3.1 揮發(fā)成分萃取 萃取頭的活化:為去除萃取頭上的雜質(zhì),固相微萃取之前,必須對萃取頭進行活化。將50/30μm(DVB/CAR/PDMS)萃取頭在270℃的條件下老化1h,直至色譜檢測無干擾峰出現(xiàn)。

    固相微萃取(SPME):取若干臘八豆樣品以1∶2的比例加入蒸餾水,攪打成泥狀,取9g臘八豆泥,加入至20mL的頂空進樣瓶中,用密封墊與鋁帽進行密封,密封后在70℃的條件下利用磁力攪拌器加熱平衡15min,將已活化的萃取頭通過隔墊插入頂空進樣品內(nèi),推出纖維頭,使之距樣品液面約5mm,頂空吸附40min,收回纖維頭。

    1.2.3.2 提取物分析 將萃取后的萃取頭插入氣相色譜進樣口解析5min,利用GC/MS得到總離子流色譜圖。

    色譜條件:色譜柱:DB-5MS(30m×0.25mm,0.25μm);載氣:He;流速:1mL/min;進樣口溫度:250℃;進樣方式:不分流進樣;程序升溫:起始溫度為60℃,保留1min,后以6℃/min升溫至100℃,無保留,再以5℃/min升溫至200℃,無保留。

    質(zhì)譜條件:離子源溫度:200℃;電離方式:EI;電子能量:70eV;燈絲電流:150μA;掃描質(zhì)量范圍45~500m/z[11]。

    采用計算機譜庫(Nist 2002)檢索分析與峰面積歸一化法得到各揮發(fā)性成分名稱及相對含量。

    2 結(jié)果與分析

    2.1低溫發(fā)酵30、60、90d的臘八豆揮發(fā)性成分統(tǒng)計

    低溫發(fā)酵30、60、90d的臘八豆揮發(fā)性成分質(zhì)譜圖如圖1、各揮發(fā)性成分名稱與相對含量如表1。

    從圖中可知,譜圖峰形對稱,出峰勻稱,峰重疊現(xiàn)象少,不同樣品之間峰形具有明顯區(qū)別,說明SPME-GC-MS條件適宜,能客觀地反應(yīng)不同后發(fā)酵時間臘八豆的揮發(fā)性成分變化。

    續(xù)表

    圖1 發(fā)酵30 60、90d的臘八豆揮發(fā)性成分質(zhì)譜圖Fig.1 GC-MS chromatograms of volatile compounds of fermented soybean of 30d fermentation, 60d fermentation 90d fermentation

    從臘八豆的發(fā)酵過程中共檢出62種揮發(fā)性成分,其中烷烴類化合物2種、烯烴類化合物29種、雜環(huán)類化合物6種、醇類化合物10種、醛類化合物1種、酮類化合物1種、酸類化合物2種、酯類化合物7種、醚類化合物3種。

    從發(fā)酵30d的臘八豆中共檢出35種揮發(fā)性成分,其中酸類化合物2種(41.17%);醇類化合物5種(40.97%);烯烴類化合物19種(7.28%);酯類化合物3種(4.18%);雜環(huán)化合物2種(3.83%);醛類化合物1種(1.05%);醚類化合物2種(0.71%);烷烴類化合物1種(0.08%)。主要香味成分包括1-丙基醋酸(41.11%)、3-甲基-2-環(huán)氧乙醇(32.25%)、桉油醇(3.84%)、1-甲氧基-4-[(Z)-1-丙烯基]苯(3.78%)、1-辛烯-3-醇(3.71%)、大蒜素(2.92%)、乙烷基己酸酯(1.39%)、苯甲醛(1.05%)。這些香氣成分占總峰面積的90.05%。

    從發(fā)酵60d的臘八豆中共檢出34種揮發(fā)性成分,其中酯類化合物5種(35.06%);醇類化合物8種(30.64%);烯烴類化合物13種(19.5%);醚類化合物2種(5.61%);雜環(huán)化合物2種(5.2%);烷烴類化合物2種(2.48%);醛類化合物1種(1.08%);酮類化合物1種(0.44%);酸類化合物1種(0.05%);。主要香味成分包括乙酸乙酯(25.6%)、戊醇(15.06%)、桉樹醇(6.0%)、乙酸異戊酯(5.79%)、二烯丙基二硫醚(5.3%)、1-甲氧基-4-[(Z)-1-丙烯基]苯(5.1%)、2-羥基丙酸酯(3.16%)、大蒜素(2.92%)、乙醇(2.84%)、β-芳樟醇(2.18%)、1-辛烯-3-醇(2.09%)、4-萜烯醇(1.34%)、苯甲醛(1.08%)、4-松油醇(1.0%)。這些香氣成分占總峰面積的79.46%。

    從發(fā)酵90d的臘八豆中共檢出35種揮發(fā)性成分,其中酯類化合物5種(65.07%);醇類化合物5種(14.41%);雜環(huán)化合物6種(8.38%);烯烴類化合物14種(5.55%);醚類化合物2種(4.35%);醛類化合物1種(1.29%);烷烴類化合物1種(0.17%)。主要香味成分包括乙酸乙酯(48.33%)、甲酸異戊酯(10.71%)、1-甲氧基-4-[(Z)-1-丙烯基]苯(6.88%)、桉樹醇(5.76%)、乙酸異戊酯(5.44%)、乙醇(4.66%)、二烯丙基二硫醚(3.13%)、1-辛烯-3-醇(1.50%)、β-芳樟醇(1.39%)、苯甲醛(1.29%)、4-烯丙基苯甲醚(1.22%)、4-萜烯醇(1.1%)、(R)-1-甲基-4-(1,2,2-三甲基環(huán)戊基)-苯(1.0%)。這些香氣成分占總峰面積的92.41%。

    2.2低溫發(fā)酵30、60、90d臘八豆揮發(fā)性成分分析

    臘八豆的揮發(fā)性成分不僅包括原料大豆所含有常見的醇類、醛類[12],同時也包含后發(fā)酵過程中加入的生姜所含有的莰烯、α-姜黃烯等[13];八角茴香中所含有的草蒿腦、石竹烯等[14];大蒜中所含有的二烯丙基二硫醚、大蒜素等[15]物質(zhì)及酒中含有的乙醇、乙酸乙酯等化合物,并且因為微生物發(fā)酵分泌大量的蛋白酶、淀粉酶、脂肪酶酶系水解原料中的營養(yǎng)物質(zhì)生成脂肪酸、短肽、氨基酸等進而生產(chǎn)大量相應(yīng)雜環(huán)類、醛類、酮類等風味化合物,這些物質(zhì)都在低溫發(fā)酵臘八豆的揮發(fā)性成分中被檢測出來。

    發(fā)酵30d的臘八豆揮發(fā)性物質(zhì)主要以酸類與醇類為主,醇類物質(zhì)的產(chǎn)生可能是因為拌料過程中加入白酒及后發(fā)酵中酵母菌及乳酸菌等次生菌體代謝產(chǎn)生的,酸類的來源可能與大豆中油脂被微生物所產(chǎn)生的脂肪酶降解為低分子量脂肪酸,及有產(chǎn)酸微生物發(fā)酵所致[16]。醇是形成多種物質(zhì)的前體物質(zhì),有機酸經(jīng)酯酶催化生成酯類,具有芳香味。同時本身醇也可以使產(chǎn)品具備微甜醇厚的風味[4]是極為重要的風味物質(zhì)與風味前提物質(zhì)之一。體系中主要揮發(fā)性成分桉油醇具有有樟腦氣息和清涼的草藥味道,大蒜素具有大蒜味與沖鼻氣味,乙烷基己酸酯具有酒香[17],這些都是臘八豆重要的風味構(gòu)成成分。

    發(fā)酵60d的臘八豆揮發(fā)性物質(zhì)主要以醇類與酯類為主,烯烴烷烴類、雜環(huán)類物質(zhì)從種類上有所減少,醇類與酯類在種類上均有一定的增加,從相對含量上,除酸類外,其他都有不同程度的增加。其中戊醇和乙酸乙酯同比發(fā)酵30d的產(chǎn)品揮發(fā)性成分有很大的增加,戊醇的增加可能依然與酵母菌與乳酸菌的代謝有關(guān),其具有酒香風味;酯類的產(chǎn)生可能是醇與酸發(fā)生酯化反應(yīng)的結(jié)果,呈現(xiàn)出微帶果香的酒香。主要的揮發(fā)性物質(zhì)中β-芳樟醇具有花香與木香、4-萜烯醇呈暖的胡椒香、較淡的泥土香和陳腐的木材氣息,4-松油醇具似海桐花的清香,甜的紫丁香、鈴蘭氣息[17],它們都是臘八豆風味的重要組成成分。

    發(fā)酵90d后的臘八豆揮發(fā)性物質(zhì)主要以酯類為主,呈酒香與花香味的乙酸乙酯占到總揮發(fā)性成分的48.33%,醇類與酸類物質(zhì)相對含量有所減少,雜環(huán)類與醛類物質(zhì)相對含量有所增加。此發(fā)酵過程中,酯化反應(yīng)繼續(xù)進行,這可能是酯類物質(zhì)含量與種類都在不斷增加而醇類與酸類物質(zhì)相對含量有所減少的原因,發(fā)酵初期體系中香辛料所含的風味成分都有不同程度減少,而其他類物質(zhì)有所增加可能與體系復雜的生化反應(yīng)使得大分子物降解與風味物質(zhì)的合成有關(guān)。

    整個發(fā)酵過程中,一直含有的物質(zhì)有(+)-環(huán)異蒜頭烯、古巴烯、1-辛烯-3-醇、β-芳樟醇、苯甲醛等,除1-辛烯-3-醇外,其他均對臘八豆的風味具有一定的貢獻。1-辛烯-3-醇呈豆腥味,隨著發(fā)酵的進行其含量在不斷減少。整個低溫發(fā)酵過程中,未檢測到揮發(fā)性酚與吡嗪物質(zhì)的產(chǎn)生,這可能是低溫發(fā)酵過程抑制酶促褐變的根源所在[18]。

    3 結(jié)論

    采用GC/MC技術(shù)測定不同發(fā)酵時間的臘八豆的揮發(fā)性成分,從臘八豆的發(fā)酵過程中共檢出包括烷烴類、烯烴類、雜環(huán)類、醇類、醛類、酮類、酸類、酯類、醚類共62種揮發(fā)性成分,諸如(+)-環(huán)異蒜頭烯、古巴烯、β-芳樟醇、苯甲醛、茴香腦、松油醇等特征物質(zhì)被檢出,與黃紅霞[19]等人的研究結(jié)果相似。

    隨著發(fā)酵的進行,臘八豆中的揮發(fā)性成分在相對含量上逐漸形成,雜環(huán)類,醛類、酮類等風味化合物無論從種類還是相對含量上均有所增加,醇類與酸類化合物的減少伴隨著酯類的增加,1-辛烯-3-醇等不良風味逐漸減少,整個后發(fā)酵階段為檢測到揮發(fā)酚與吡嗪類物質(zhì)。說明酶促褐變程度較低,保證了酶系的充分作用及風味物質(zhì)的生成,保障了臘八

    豆風味的形成。

    但是每種揮發(fā)性香味成分的閾值相差很大,所以相對含量對風味的影響較大,本實驗測定了各揮發(fā)性成分的相對含量,因為方法限制,無法得到各揮發(fā)性成分的香氣活性值,因此無法確定各組分化合物對臘八豆風味的影響,這一點待進一步深入研究。

    [1]鄔玉香,夏延斌,劉愛玲,等.大豆異黃酮在臘八豆生產(chǎn)中的穩(wěn)定性[J].湖南農(nóng)業(yè)大學學報(自然科學版),2002,28(3):237-238.

    [2]夏延斌主編.食品化學[M].北京:中國農(nóng)業(yè)出版社,2005.7

    [3]汪立軍,李里特,齊藤昌義,等.大豆發(fā)酵食品風味物質(zhì)的研究[J].食品科學,2004,25(增刊):66-69.

    [4]張宗舟,張揚.醬油低鹽固態(tài)發(fā)酵工藝的微生物研究[J].中國釀造,2006(10):23-25.

    [5]蔣立文,陶禮秋,劉飛平.臘八豆熟食產(chǎn)品在保質(zhì)期內(nèi)變化的探討[J].中國調(diào)味品,2007(2):50-53.

    [6]馮曉翔,王旭.固相微萃取技術(shù)在色譜分析中的研究進展[J].河南化工,2010,27(1):5-6.

    [7]胡國棟.固相微萃取技術(shù)的進展及其在食品分析中應(yīng)用的現(xiàn)狀[J].色譜,2009(1):1-8.

    [8]孫婕,張華,尹國友,等.固相微萃取技術(shù)在食品分析領(lǐng)域中的應(yīng)用[J].東北農(nóng)業(yè)大學學報,2011(8):154-158.

    [9]秦禮康,丁霄霖.傳統(tǒng)陳窖豆豉粑和霉菌型豆豉揮發(fā)性風味化合物研究[J].食品科學,2005,26(8):257-262.

    [10]余愛農(nóng),楊春海,譚志斗,韓昆侖.細菌型豆豉香氣成分的研究[J].食品科學,2002,23(12):79-81.

    [11]蔣立文,廖盧燕,付振華,等.純種米曲霉發(fā)酵與自然發(fā)酵豆豉揮發(fā)性成分比較[J].食品科學,2010(24):420-423.

    [12]呂小明.菜用大豆食味品質(zhì)研究[D].上海:上海交通大學,2005.

    [13]李計萍,王躍生,馬華,等.干姜與生姜主要化學成分的比較[J].中國中藥雜志,2001,26(11):748-751.

    [14]李祖光,許丹倩,徐振元.八角茴香揮發(fā)性風味成分的研究[J].中國調(diào)味品,2003,35(10):13-15.

    [15]周江菊.頂空固相微萃取氣質(zhì)聯(lián)用分析大蒜揮發(fā)性風味成分[J].中國調(diào)味品,2010,35(9):95-99.

    [16]范琳,蔣立文,陶湘林,等.2種不同工藝醬油原油的揮發(fā)性風味成分的分析[J].中國釀造,2012,31(1):178-183.

    [17]劉樹文.合成香料技術(shù)手冊[M].第一版.北京:中國輕工業(yè)出版社,2000.

    [18]夏巖石.改進臘八豆品質(zhì)的關(guān)鍵技術(shù)研究[D].長沙:湖南農(nóng)業(yè)大學,2005.

    [19]黃紅霞,孟鴛,康旭,等.頂空固相微萃取-氣質(zhì)聯(lián)用技術(shù)分析傳統(tǒng)豆豉中的揮發(fā)性成分[J].農(nóng)產(chǎn)品加工(學刊),2010(9):27-31.

    Determination of changes of volatile substances of fermented soybean in process of Low-temperature post-fermentation

    OuYang-jing1,2,YangJun-huan1,SuWu1,2,JiangLi-wen2,3,*

    (1.Food Science and Technology College of Hunan Agricultural University,Changsha 410128,China;2.Hunan provincial Key Laboratory of Food Science and Biotechnology,Changsha 410128,China;3.Fermented Food engineering and technology Research Center of Hunan province,Changsha 410128,China)

    Soybean was chosen as material of this research,and the process of post-fermentation of fermenting soybean with Mucor was chosen as the researching object. solid phase micro-extraction and gas chromatography-mass spectrometry(SPME-GC-MS)were used to determine the volatile substances of fermented soybean with low-temperature fermenting condition at different time.62 volatile compounds were identified,which could be classified as 9 categories including alkanes(2),olefins(29),aromatics(6),alcohols(10),aldehydes(1),ketones(1),acids(2),esters(7),ethers(3). The results indicated that during the fermentation,the flavor compounds such as aromatics,aldehydes and ketones were increased,the contents of alcohols and acids compounds were reduced while esters compounds were increased,the contents of bad flavor 1-octen-3-ol etc were reduced gradually.Fermentation in low temperature is beneficial to reduce the browning,promote the formation of flavor substances.

    fermented soybean;low-temperature fermentation;volatile components;SPME-GC-MS

    2013-12-16 *通訊聯(lián)系人

    歐陽晶(1989-),男,在讀研究生,研究方向:食品生物技術(shù)。

    國家自然科學基金項目(31371828)。

    TS264.2

    A

    1002-0306(2014)17-0000-00

    10.13386/j.issn1002-0306.2014.17.001

    猜你喜歡
    雜環(huán)醛類醇類
    固銹材料和低表面處理涂料及其制備方法及涂料工藝
    能源化工(2022年3期)2023-01-15 02:26:43
    不同成熟期番石榴果實香氣成分變化
    N-雜環(huán)化合物:從控制合成到天然物
    連云港市化工園區(qū)VOCs排放情況調(diào)查研究
    人教版高中化學必修與選修之間進階關(guān)系分析
    新型N-雜環(huán)取代苯乙酮衍生物的合成
    合成化學(2015年2期)2016-01-17 09:03:25
    新型含氮雜環(huán)酰胺類衍生物的合成
    合成化學(2015年9期)2016-01-17 08:57:21
    為什么有人討厭香菜?
    HS-SPME同時萃取衍生化定量白酒中反-2-烯醛和二烯醛類化合物
    中型車輛用醇類-汽油機的性能及排放分析
    汽車文摘(2014年8期)2014-12-16 01:54:28
    男女午夜视频在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 久久天堂一区二区三区四区| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 精品国产一区二区三区久久久樱花| av有码第一页| 国产成人系列免费观看| 老熟女久久久| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 精品亚洲成a人片在线观看| 日本欧美视频一区| 美女午夜性视频免费| 青春草视频在线免费观看| 精品国产一区二区三区四区第35| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 中文欧美无线码| 久9热在线精品视频| 中文欧美无线码| 热99re8久久精品国产| 国产精品亚洲av一区麻豆| 多毛熟女@视频| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲成人手机| 久久久久久久国产电影| videosex国产| 亚洲av男天堂| 欧美人与性动交α欧美软件| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲av电影在线进入| 操出白浆在线播放| 国产成人精品久久二区二区免费| av线在线观看网站| 99精国产麻豆久久婷婷| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 色播在线永久视频| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲国产精品999| 最近最新免费中文字幕在线| 久久热在线av| 蜜桃国产av成人99| 欧美激情极品国产一区二区三区| 亚洲熟女精品中文字幕| 国精品久久久久久国模美| 一边摸一边做爽爽视频免费| 亚洲国产精品999| 丝袜人妻中文字幕| 久久久精品94久久精品| 一区二区三区激情视频| 国产精品二区激情视频| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 中文字幕av电影在线播放| 久久久久久免费高清国产稀缺| 午夜福利一区二区在线看| 51午夜福利影视在线观看| 极品人妻少妇av视频| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲视频免费观看视频| 桃红色精品国产亚洲av| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产老妇伦熟女老妇高清| 日本91视频免费播放| 国产av精品麻豆| 日本wwww免费看| 看免费av毛片| 久久人人爽人人片av| 国产主播在线观看一区二区| 老鸭窝网址在线观看| 午夜激情久久久久久久| 亚洲专区国产一区二区| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 色老头精品视频在线观看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 99国产综合亚洲精品| 国产极品粉嫩免费观看在线| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 在线观看www视频免费| 国产欧美日韩一区二区三 | 精品国产国语对白av| 亚洲精品国产av蜜桃| www.av在线官网国产| 国产欧美日韩一区二区精品| 久久青草综合色| 丝袜在线中文字幕| 性高湖久久久久久久久免费观看| 色婷婷av一区二区三区视频| 一本大道久久a久久精品| 久久久国产欧美日韩av| 国产男女超爽视频在线观看| av又黄又爽大尺度在线免费看| 一本综合久久免费| 亚洲成人免费av在线播放| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产1区2区3区精品| 老熟妇仑乱视频hdxx| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 青草久久国产| 我的亚洲天堂| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲欧美精品自产自拍| 久久午夜综合久久蜜桃| 午夜精品国产一区二区电影| 久久人妻熟女aⅴ| 精品久久蜜臀av无| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲国产精品999| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 一级毛片女人18水好多| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 岛国毛片在线播放| 女人精品久久久久毛片| 手机成人av网站| h视频一区二区三区| av超薄肉色丝袜交足视频| 欧美另类一区| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 另类亚洲欧美激情| 久久香蕉激情| av不卡在线播放| 国产日韩欧美在线精品| 久久久久国内视频| 亚洲色图综合在线观看| 在线观看人妻少妇| 国产成人精品无人区| 夫妻午夜视频| 国产视频一区二区在线看| 精品乱码久久久久久99久播| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 免费av中文字幕在线| 午夜福利影视在线免费观看| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 精品一区在线观看国产| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产在线观看jvid| 男女免费视频国产| 狂野欧美激情性xxxx| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 99国产精品一区二区三区| 啦啦啦啦在线视频资源| 乱人伦中国视频| 另类亚洲欧美激情| 黄片小视频在线播放| 亚洲av欧美aⅴ国产| 亚洲伊人久久精品综合| 欧美中文综合在线视频| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 日韩一区二区三区影片| 国产老妇伦熟女老妇高清| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产精品久久久久久精品古装| 免费在线观看影片大全网站| 欧美在线黄色| 国产亚洲精品第一综合不卡| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 日韩 亚洲 欧美在线| 大片免费播放器 马上看| 9191精品国产免费久久| 99国产极品粉嫩在线观看| 亚洲精品国产区一区二| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 日韩制服骚丝袜av| 色播在线永久视频| 久久久久久久大尺度免费视频| kizo精华| 视频区欧美日本亚洲| 最近最新免费中文字幕在线| 老司机在亚洲福利影院| 天天影视国产精品| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲精华国产精华精| 亚洲avbb在线观看| 欧美人与性动交α欧美软件| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产精品九九99| 免费观看人在逋| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 免费高清在线观看视频在线观看| 欧美另类一区| 亚洲欧美激情在线| 亚洲精品一二三| 中亚洲国语对白在线视频| 午夜激情久久久久久久| 九色亚洲精品在线播放| 国产精品久久久人人做人人爽| 最新的欧美精品一区二区| 欧美精品av麻豆av| 欧美少妇被猛烈插入视频| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 91成年电影在线观看| 一区二区av电影网| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 亚洲人成电影免费在线| 9色porny在线观看| 水蜜桃什么品种好| 久久久精品免费免费高清| 久久久久国内视频| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 1024香蕉在线观看| 欧美在线一区亚洲| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 91老司机精品| 岛国在线观看网站| 十八禁高潮呻吟视频| 国产xxxxx性猛交| 捣出白浆h1v1| 国产伦人伦偷精品视频| 国产一区二区三区av在线| 午夜老司机福利片| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲男人天堂网一区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 99精品久久久久人妻精品| 天天操日日干夜夜撸| 色精品久久人妻99蜜桃| 美女大奶头黄色视频| 性色av乱码一区二区三区2| 亚洲九九香蕉| 美女大奶头黄色视频| 国产免费福利视频在线观看| 香蕉丝袜av| 亚洲人成77777在线视频| 日韩欧美免费精品| 日韩欧美免费精品| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产在视频线精品| 人妻人人澡人人爽人人| 午夜91福利影院| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产免费视频播放在线视频| 啦啦啦在线免费观看视频4| 久久99热这里只频精品6学生| 国产成人精品久久二区二区免费| 一级毛片精品| 亚洲中文日韩欧美视频| 国产1区2区3区精品| 国产在视频线精品| 岛国在线观看网站| www日本在线高清视频| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 少妇 在线观看| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲欧美激情在线| 三上悠亚av全集在线观看| 天天影视国产精品| 亚洲第一青青草原| 黄频高清免费视频| 丝袜人妻中文字幕| 一区二区av电影网| 亚洲综合色网址| 淫妇啪啪啪对白视频 | 成年人午夜在线观看视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 飞空精品影院首页| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产免费av片在线观看野外av| 色94色欧美一区二区| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 亚洲av日韩在线播放| 国产黄频视频在线观看| 国产一区二区在线观看av| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| av一本久久久久| 亚洲国产欧美网| 美国免费a级毛片| 午夜两性在线视频| 国产一级毛片在线| 日韩电影二区| 国产欧美亚洲国产| 大型av网站在线播放| 久久久国产一区二区| 黑人操中国人逼视频| 亚洲中文日韩欧美视频| av不卡在线播放| 国产日韩欧美视频二区| 精品人妻1区二区| 精品人妻在线不人妻| 日本精品一区二区三区蜜桃| 女人久久www免费人成看片| 亚洲性夜色夜夜综合| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲精华国产精华精| 黄片大片在线免费观看| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 青春草视频在线免费观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 一二三四社区在线视频社区8| 日本黄色日本黄色录像| 国产精品国产av在线观看| 午夜福利免费观看在线| 狠狠狠狠99中文字幕| 欧美激情 高清一区二区三区| 捣出白浆h1v1| 国产一区二区三区综合在线观看| 成年美女黄网站色视频大全免费| 日韩制服骚丝袜av| 免费在线观看日本一区| 黄色 视频免费看| 蜜桃在线观看..| 日本a在线网址| 少妇人妻久久综合中文| xxxhd国产人妻xxx| 9热在线视频观看99| 午夜福利乱码中文字幕| 一区二区日韩欧美中文字幕| 宅男免费午夜| 久久99一区二区三区| 久久久久国内视频| 免费在线观看黄色视频的| 男女高潮啪啪啪动态图| 99久久综合免费| 亚洲精品中文字幕在线视频| 两个人免费观看高清视频| 久久中文字幕一级| 精品熟女少妇八av免费久了| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 亚洲av片天天在线观看| 天堂俺去俺来也www色官网| 国产主播在线观看一区二区| 国产精品九九99| 天天操日日干夜夜撸| 久久久久视频综合| 一级毛片女人18水好多| 麻豆乱淫一区二区| 午夜影院在线不卡| av有码第一页| 这个男人来自地球电影免费观看| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 亚洲精品国产色婷婷电影| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 久久九九热精品免费| 黑人猛操日本美女一级片| 不卡av一区二区三区| 日本91视频免费播放| videosex国产| 久久精品亚洲av国产电影网| 国产精品免费大片| av电影中文网址| 天堂俺去俺来也www色官网| 久热这里只有精品99| 男女免费视频国产| 极品人妻少妇av视频| 中国国产av一级| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 久久久久久久大尺度免费视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 免费观看av网站的网址| 欧美日韩一级在线毛片| 正在播放国产对白刺激| 一本久久精品| 97在线人人人人妻| 亚洲人成77777在线视频| 在线观看免费午夜福利视频| 午夜成年电影在线免费观看| 国产亚洲精品一区二区www | 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 人人妻人人澡人人看| 国产精品一区二区在线不卡| netflix在线观看网站| 老汉色∧v一级毛片| 一区福利在线观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 精品国产乱码久久久久久小说| 制服人妻中文乱码| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲第一青青草原| 亚洲av日韩在线播放| 久久久久精品国产欧美久久久 | 丰满少妇做爰视频| 精品亚洲成a人片在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 老司机午夜十八禁免费视频| www日本在线高清视频| 久久毛片免费看一区二区三区| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 久久精品国产综合久久久| 美女午夜性视频免费| av网站免费在线观看视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 狠狠狠狠99中文字幕| 一级毛片女人18水好多| 亚洲成人免费av在线播放| 电影成人av| 久久青草综合色| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲国产精品999| bbb黄色大片| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 丝袜美腿诱惑在线| 夫妻午夜视频| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲人成77777在线视频| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产精品免费视频内射| 十八禁网站免费在线| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 国产欧美亚洲国产| 少妇的丰满在线观看| 久热爱精品视频在线9| 国产一区二区激情短视频 | 99精品久久久久人妻精品| 视频在线观看一区二区三区| 国产人伦9x9x在线观看| 老司机靠b影院| 国产av精品麻豆| 亚洲avbb在线观看| 久久人人爽人人片av| 国精品久久久久久国模美| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产成人精品无人区| 亚洲av片天天在线观看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 一区二区av电影网| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲,欧美精品.| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲专区国产一区二区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 美女主播在线视频| 99国产精品99久久久久| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 国产99久久九九免费精品| 精品国产国语对白av| 国产欧美日韩一区二区三 | 日日摸夜夜添夜夜添小说| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 成人免费观看视频高清| 久久久久国产一级毛片高清牌| 韩国高清视频一区二区三区| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲精品第二区| 视频区欧美日本亚洲| 成人国产av品久久久| 精品少妇黑人巨大在线播放| 两人在一起打扑克的视频| 久久精品国产综合久久久| 在线观看人妻少妇| 国产欧美日韩精品亚洲av| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产成人欧美在线观看 | 国产深夜福利视频在线观看| 国产精品av久久久久免费| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 一本久久精品| 啦啦啦免费观看视频1| av超薄肉色丝袜交足视频| 久久ye,这里只有精品| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 在线精品无人区一区二区三| 91国产中文字幕| 美女福利国产在线| 波多野结衣av一区二区av| av超薄肉色丝袜交足视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 国产精品一二三区在线看| 国产伦理片在线播放av一区| 少妇的丰满在线观看| 老司机靠b影院| 亚洲中文av在线| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 日韩中文字幕欧美一区二区| 精品人妻在线不人妻| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 一本久久精品| 一区二区日韩欧美中文字幕| 国产av又大| 黄片播放在线免费| 99久久人妻综合| 人成视频在线观看免费观看| e午夜精品久久久久久久| 精品福利观看| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 国产一区二区在线观看av| 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 午夜免费成人在线视频| 国产福利在线免费观看视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 嫩草影视91久久| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 日日爽夜夜爽网站| 在线观看一区二区三区激情| 51午夜福利影视在线观看| 免费在线观看日本一区| 丁香六月天网| 国产黄色免费在线视频| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 欧美黄色片欧美黄色片| 国产一区二区在线观看av| 久久国产精品影院| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 欧美久久黑人一区二区| 自线自在国产av| 一区二区三区精品91| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 亚洲七黄色美女视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 日韩欧美国产一区二区入口| 在线看a的网站| 国产精品一区二区免费欧美 | 美女高潮到喷水免费观看| 国产区一区二久久| 手机成人av网站| 捣出白浆h1v1| 免费不卡黄色视频| 下体分泌物呈黄色| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 亚洲欧美清纯卡通| 1024香蕉在线观看| 老司机午夜福利在线观看视频 | 1024视频免费在线观看| 亚洲欧美一区二区三区久久| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产成人av教育| 欧美精品亚洲一区二区| 99精品欧美一区二区三区四区| 两人在一起打扑克的视频| 久久国产精品影院| 欧美激情极品国产一区二区三区| 欧美中文综合在线视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 免费观看av网站的网址| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 国产欧美日韩一区二区三 | 国产精品亚洲av一区麻豆| www.自偷自拍.com| e午夜精品久久久久久久| 国产亚洲av高清不卡| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 美女福利国产在线| 精品一区二区三卡| 日韩制服骚丝袜av| 三上悠亚av全集在线观看| 午夜精品久久久久久毛片777| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 亚洲国产日韩一区二区| 久久99一区二区三区| 亚洲精品av麻豆狂野| 欧美在线黄色| 免费观看a级毛片全部| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 黄色怎么调成土黄色| 欧美+亚洲+日韩+国产| 嫁个100分男人电影在线观看| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产精品.久久久| √禁漫天堂资源中文www| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产黄频视频在线观看| 我要看黄色一级片免费的| 日韩欧美免费精品| 国产精品一区二区在线不卡| 久久久久久人人人人人| 一级,二级,三级黄色视频| 久久国产精品影院| 久久人妻熟女aⅴ| 国产成人免费无遮挡视频| 免费在线观看完整版高清| 国产精品亚洲av一区麻豆| 免费在线观看影片大全网站| 免费看十八禁软件| 97人妻天天添夜夜摸| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产精品.久久久| 久久 成人 亚洲| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 国产亚洲精品第一综合不卡| 各种免费的搞黄视频| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲国产av新网站| 热re99久久精品国产66热6| 69精品国产乱码久久久| 亚洲全国av大片| 制服诱惑二区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 波多野结衣一区麻豆| 国产精品一二三区在线看| 亚洲天堂av无毛| 悠悠久久av| 久久香蕉激情| 99久久人妻综合| 在线av久久热| tube8黄色片| 国产亚洲欧美精品永久| 97在线人人人人妻| 成人国语在线视频| 悠悠久久av| 黄色片一级片一级黄色片| 黄色 视频免费看| 免费在线观看黄色视频的|