連續(xù)能量點截面庫CENACE-1.0的能量平衡檢查

趙秋娟，吳海成，葛智剛

(中國原子能科學(xué)研究院 中國核數(shù)據(jù)中心，北京 102413)

在核反應(yīng)過程中會產(chǎn)生γ射線、中子、各種帶電粒子及反沖核。由于γ射線和中子不帶電，自由程長，易于穿過物質(zhì)。而帶電粒子，如質(zhì)子、氘、氚、α粒子及核反應(yīng)中的各種反沖核，由于與核外電子和其他核之間的庫侖場的相互作用，都會滯留在物質(zhì)內(nèi)部離反應(yīng)位置很近之處，將其動能全部損耗，并轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的熱量[1]，即核釋熱。釋熱是核裝置的一重要參量，代表著反應(yīng)產(chǎn)物的流失，如在動力反應(yīng)堆中，會影響諸如包殼和結(jié)構(gòu)組件等外圍系統(tǒng)的設(shè)計[2]。

KERMA(kinetic energy released in materials)系數(shù)是釋熱的響應(yīng)函數(shù)，因此釋熱通常用KERMA系數(shù)來描述。正確計算KERMA系數(shù)對于確定核工程中材料、元件的熱力學(xué)性能和輻射損傷，熱工系統(tǒng)在傳熱、載熱和冷卻方面的設(shè)計，以及在核醫(yī)學(xué)中確定放射治療的輻照劑量，均起關(guān)鍵作用[1]。

美國LANL研制的NJOY99程序[2]中有一功能模塊HEATR，用于計算中子KERMA系數(shù)。HEATR模塊有一選項，評價工作者可通過HEATR模塊計算KERMA系數(shù)的運(yùn)動學(xué)上下限，并將它們與能量平衡方法的計算結(jié)果進(jìn)行比較，判斷計算結(jié)果是否在上下限范圍內(nèi)，并以此為判據(jù)進(jìn)行能量平衡檢查，作為微觀評價數(shù)據(jù)庫優(yōu)劣的一項重要指標(biāo)。

2008年，美國LANL以ENDF/B-Ⅶ.0評價核數(shù)據(jù)庫為基礎(chǔ)，發(fā)布了新版ACE格式連續(xù)能量點截面庫ENDF70[3]。該數(shù)據(jù)庫經(jīng)過了11項檢查程序的測試，以提供質(zhì)量保證。檢查程序包中CHECK_HEAT程序用來檢查釋熱截面為0或負(fù)的情況，以及自洽性。自洽性的檢查就是使用NJOY99/HEATR模塊內(nèi)置的能量平衡檢查功能進(jìn)行測試的。通過測試發(fā)現(xiàn)，其中一些核素微觀數(shù)據(jù)不自洽，并有35個核素釋熱截面為負(fù)。

2012年，為滿足核能應(yīng)用需求，中國原子能科學(xué)研究院中國核數(shù)據(jù)中心在CENDL-3.1[4]、ENDF/B-Ⅶ.0[5]、JENDL-4.0[6]、JEFF-3.1[7]等評價核數(shù)據(jù)庫的基礎(chǔ)上研制了1套多溫度連續(xù)能量點截面庫CENACE-1.0。為保證該數(shù)據(jù)庫在堆芯釋熱計算中的可靠性，本工作應(yīng)用能量平衡檢查方法，建立1套測試方法，對CENACE-1.0進(jìn)行驗證。

1 原理與方法介紹

1.1 KERMA系數(shù)計算方法[2]

KERMA系數(shù)用來描述一種混合物的釋熱率，由式(1)定義：

(1)

式中：ρi為材料i的數(shù)密度；kij(E)為入射能量為E時對于材料i的j種核反應(yīng)的KERMA系數(shù)；φ(E)為中子或光子在能量E下的標(biāo)量通量。

KERMA系數(shù)就像微觀反應(yīng)截面，只是它的單位是能量乘以截面。直接計算KERMA系數(shù)的方法為：

(2)

某些材料的上述數(shù)據(jù)在ENDF/B-Ⅵ中得到補(bǔ)充，但更早的ENDF/B版本并不包含計算式(2)所需的詳細(xì)的譜信息。

因此，NJOY99對很多材料的KERMA系數(shù)是通過能量平衡方法來計算的，從可獲得的能量中減去分配給中子和光子的能量便可得到被帶電粒子帶走的能量：

(3)

本方法適用于ENDF/B-Ⅴ，因為ENDF/B-Ⅴ包含中子和光子的譜數(shù)據(jù)，但不包括直接方法中所需的帶電粒子的譜數(shù)據(jù)。

由于ENDF/B文件通常不提供所有分反應(yīng)道的光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)，而是經(jīng)常使用諸如去彈性(MT=3)和非彈性(MT=4)這樣的等和反應(yīng)。對于這些等和反應(yīng)依然可能計算分KERMA系數(shù)，只需將式(3)進(jìn)行如下變換：

(4)

式中，j遍歷J中所有的中子，l遍歷J中所有的光子。HEATR模塊依次遍歷ENDF/B文件中的所有中子反應(yīng)。如果要使用能量平衡方法，HEATR計算第1項中所需的中子貢獻(xiàn)。該值為：

(5)

當(dāng)中子求和完成后，代碼接著處理光子產(chǎn)生文檔。如果評價數(shù)據(jù)中不包括光子數(shù)據(jù)，HEATR只返回第1項的求和結(jié)果。這就相當(dāng)于假設(shè)所有光子能量沉積在產(chǎn)生處，和材料中沒有光子輸運(yùn)源產(chǎn)生的貢獻(xiàn)是一致的。

1.2 能量平衡檢查的基本思想[2]

NJOY99/HEATR模塊為用戶提供了一很有用的選項，即用戶可對所請求的材料進(jìn)行能量平衡檢查。因此，評價工作者可通過核對ENDF/B文件，檢驗中子/光子的能量平衡的一致性，以改進(jìn)將來的評價。

能量平衡檢查的基本思想就是用運(yùn)動學(xué)方法給出KERMA系數(shù)的運(yùn)動學(xué)上下限，若KERMA系數(shù)計算結(jié)果在上下限范圍內(nèi)，則證明能量是平衡的，否則，能量是不平衡的。KERMA系數(shù)的運(yùn)動學(xué)上下限的計算公式是在給定極端假設(shè)的條件下得出的，所謂運(yùn)動學(xué)上限就是通過一定假設(shè)使中子和光子帶走的動能最小時的限值，反之，假設(shè)中子和光子帶走的動能最大時的限值為運(yùn)動學(xué)下限。例如，對于(n，2n)和(n，3n)反應(yīng)就是假設(shè)1個出射中子的動能ER為0給出的運(yùn)動學(xué)上限，通過假設(shè)出射中子對反沖核的反沖效應(yīng)相互抵消給出的運(yùn)動學(xué)下限，即對于(n，2n)反應(yīng)：

ER,min=0

(6)

(7)

對于(n，3n)反應(yīng)：

ER,min=0

(8)

(9)

對于其他類型反應(yīng)的運(yùn)動學(xué)上下限，計算公式參考NJOY99手冊[2]。

1.3 CENACE-1.0常溫庫的能量平衡檢查方法

在核數(shù)據(jù)的評價中，經(jīng)常存在評價數(shù)據(jù)的能量不平衡問題，即計算值不在上下限范圍內(nèi)，導(dǎo)致KERMA系數(shù)計算結(jié)果不合理，ACE文檔中平均釋熱截面曲線出現(xiàn)負(fù)值或異常走向。上述情況存在有可能造成反應(yīng)堆釋熱和輻射損傷計算產(chǎn)生較大偏差。為彌補(bǔ)釋熱率計算的不確定性，核工程中通常需在計算中考慮一定的設(shè)計冗余，降低了反應(yīng)堆的經(jīng)濟(jì)性。因此，有必要從數(shù)據(jù)庫中識別平均釋熱截面不合理，特別是出現(xiàn)負(fù)值的核素，為數(shù)據(jù)庫的應(yīng)用提供可靠性分析，為數(shù)據(jù)庫的修正和微觀評價核數(shù)據(jù)的重新評價提供反饋。

對CENACE-1.0庫的能量平衡檢查包括對不合理KERMA系數(shù)的檢查和ACE文檔負(fù)釋熱截面的檢查。圖1示出單核、單溫度ACE文檔NJOY99處理流程，圖中的(1)和(2)分別是對不合理KERMA系數(shù)和ACE文檔負(fù)釋熱截面的檢查模塊。

圖1 單核、單溫度ACE文檔NJOY99處理流程

2 CENACE-1.0常溫庫的測試結(jié)果

2.1 不合理KERMA系數(shù)的檢查

為檢查總KERMA系數(shù)的合理性，研制了chk-kerma.pl程序，用于批量分析NJOY99/HEATR模塊內(nèi)置能量平衡檢查功能的輸出結(jié)果，統(tǒng)計總KERMA系數(shù)不合理(含負(fù)值)的情況。對檢查結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，400個核素中，295個核素的總KERMA系數(shù)不合理，存在能量平衡問題。圖2示出不合理KERMA系數(shù)的檢查結(jié)果。所選取的JENDL-4中的很多評價數(shù)據(jù)主要是通過理論計算給出的，未作進(jìn)一步修訂，所以能量平衡較好。

2.2 ACE文檔負(fù)釋熱截面的檢查

為了檢查ACE數(shù)據(jù)庫中的負(fù)釋熱截面，研制了用于釋熱截面檢查的FORTRAN77程序chkACEheat和PERL語言測試腳本chkHeat.pl。檢查發(fā)現(xiàn)有27個核素的釋熱截面出現(xiàn)負(fù)值，即45Sc、92，94，96，97，98Mo、115Cdm、132Te、133Cs、143Ce、145，147Nd、147，149，151Sm、153，155Gd、165Ho、166Hom、166Er、177Hf、181Ta、197Au、196，199，202Hg、209Bi。上述核素除181Ta來自CENDL-3.1庫外，其他核素均來自ENDF/B-Ⅶ.0庫。與以ENDF/B-Ⅶ.0庫和JENDL-4.0庫為基礎(chǔ)研制的常溫ACE庫BL70和JL40相比，CENACE-1.0常溫庫只有27個核素釋熱截面為負(fù)，而BL70和JL40庫分別為35和73個。從這方面來看，CENACE-1.0庫優(yōu)于其他ACE庫。

a——總KERMA系數(shù)不合理核素的來源；b——各評價庫所選核素中KERMA系數(shù)不合理的比例

3 檢查結(jié)果分析與討論

3.1 檢查結(jié)果分類

正常的能量平衡，總KERMA系數(shù)應(yīng)介于運(yùn)動學(xué)上下限之間，如果不在上下限范圍內(nèi)，則證明能量不平衡。能量不平衡的檢查結(jié)果出現(xiàn)了以下4種情況。

1) 快中子區(qū)能量不平衡但無負(fù)值

圖3示出23Na的檢查結(jié)果。從圖3可看出，只在高能區(qū)(106～108eV)評價值超出了上下限，有可能是高閾值的反應(yīng)的中子或光子出射譜不合理。

圖3 23Na的檢查結(jié)果

2) 快中子區(qū)能量不平衡并出現(xiàn)負(fù)值

圖4示出45Sc的檢查結(jié)果。從圖4可看出，在103～106eV能量范圍內(nèi)釋熱截面出現(xiàn)了負(fù)值。經(jīng)分析發(fā)現(xiàn)這個能區(qū)主要是共振俘獲反應(yīng)的貢獻(xiàn)，有可能是共振區(qū)光子發(fā)射評價得不好，使過多的能量被光子帶走，造成帶電產(chǎn)物能量為負(fù)，從而使KERMA系數(shù)出現(xiàn)了負(fù)值。

圖4 45Sc的檢查結(jié)果

3) 快中子區(qū)的異常突起

圖5 70Ge的檢查結(jié)果

圖5示出70Ge的檢查結(jié)果。從圖5可看出，在106～107eV能量范圍內(nèi)釋熱截面曲線出現(xiàn)了一尖銳的峰。這可能是由于出射中子和光子的雙微分截面能點不足，但通過補(bǔ)充能點的數(shù)目可消除這種異常情況。

4) 評價值超出上下限范圍

圖6示出71Ge的檢查結(jié)果。從圖6可看出，在整個能區(qū)評價值均超過了上下限設(shè)定的范圍。這是因為評價數(shù)據(jù)中缺少光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)。

圖6 71Ge的檢查結(jié)果

3.2 造成能量不平衡的原因及其修訂辦法

從上面的檢查結(jié)果可看出，能量不平衡問題普遍存在于各評價庫中，造成釋熱截面(或KERMA系數(shù))計算結(jié)果不合理。造成能量不平衡問題的原因主要是評價數(shù)據(jù)及其表達(dá)不合理。為降低KERMA系數(shù)不合理在實際應(yīng)用中帶來的問題，在由評價數(shù)據(jù)計算釋熱截面的同時，在HEATR模塊中也根據(jù)核反應(yīng)運(yùn)動學(xué)計算了總KERMA系數(shù)運(yùn)動學(xué)上限并存儲于MT443反應(yīng)道，作為較為合理的替代值使用。該ACE庫中提供的“熱數(shù)”即MT443。準(zhǔn)備采取的臨時措施是用運(yùn)動學(xué)上限替代出現(xiàn)能量平衡問題的KERMA系數(shù)。而進(jìn)一步的修訂則依賴于對微觀評價數(shù)據(jù)的改進(jìn)。如對237Np就是通過在微觀評價數(shù)據(jù)中增加主要反應(yīng)道(裂變和俘獲反應(yīng)道)的光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)來進(jìn)行修訂的。

圖7示出237Np修訂前后KERMA系數(shù)能量平衡檢查結(jié)果。從修訂前后的對比可看出，修訂前由于缺少光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)，使KERMA系數(shù)的評價值超出了上下限，這是因為未給出光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)，就相當(dāng)于假設(shè)所有的光子能量均局部沉積，即本應(yīng)被光子帶走的能量也計入到釋熱中，造成了過多的釋熱。修訂后KERMA系數(shù)的計算結(jié)果得到顯著改進(jìn)。圖8示出237Np修訂前后截面的變化情況。由圖8可見，光子產(chǎn)生截面非常重要，因此，應(yīng)在評價數(shù)據(jù)中給出光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)，尤其是主要反應(yīng)道的光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)。

圖7 237Np修訂前后能量平衡檢查結(jié)果比對

圖8 237Np修訂前后截面的變化

4 總結(jié)

對CENACE-1.0庫的能量平衡檢查結(jié)果發(fā)現(xiàn)，能量不平衡問題普遍存在于各評價庫中，造成釋熱截面(或KERMA系數(shù))計算結(jié)果不合理，但CENACE-1.0庫的計算結(jié)果要比其他ACE庫的好。目前，尚未建立直接修訂ACE文檔中異常釋熱截面的有效手段，有待將來進(jìn)一步發(fā)展相關(guān)方法和程序。通過對可能造成異常檢查結(jié)果原因的分析，發(fā)現(xiàn)評價工作者需從以下3方面改進(jìn)評價數(shù)據(jù)：補(bǔ)充、修訂光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)文檔；更好地選擇出射中子或光子的雙微分截面文檔MF6中能點的數(shù)量；修訂高閾值的反應(yīng)的中子或光子出射譜數(shù)據(jù)。另外，從上述分析也可看出，光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)在KERMA系數(shù)和釋熱截面的計算中扮演著重要角色，所以評價數(shù)據(jù)中應(yīng)給出光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)，尤其是主要反應(yīng)道的光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)。

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