稠油W/O乳狀液增黏原因的灰熵關(guān)聯(lián)研究

溫平安, 唐述凱,3, 李美蓉, 齊霖艷, 郝清滟

(1.勝利油田東勝精攻石油開(kāi)發(fā)集團(tuán)股份有限公司,山東東營(yíng)257015;2.中國(guó)石油大學(xué)(華東)理學(xué)院,山東青島266580; 3.中國(guó)石油大學(xué)(華東)石油工程學(xué)院,山東青島266580)

稠油W/O乳狀液增黏原因的灰熵關(guān)聯(lián)研究

溫平安1, 唐述凱1,3, 李美蓉2, 齊霖艷2, 郝清滟2

(1.勝利油田東勝精攻石油開(kāi)發(fā)集團(tuán)股份有限公司,山東東營(yíng)257015;2.中國(guó)石油大學(xué)(華東)理學(xué)院,山東青島266580; 3.中國(guó)石油大學(xué)(華東)石油工程學(xué)院,山東青島266580)

采用灰熵關(guān)聯(lián)分析法研究了勝利稠油W/O乳狀液增黏倍數(shù)與稠油組成(極性四組分含量、有機(jī)雜原子含量和過(guò)渡金屬含量)和油品性質(zhì)(稠油極性組分的分子質(zhì)量和偶極矩)的關(guān)聯(lián)。結(jié)果表明,在稠油組成中,瀝青質(zhì)和膠質(zhì)的含量、O含量及Ni含量是影響W/O乳狀液增黏倍數(shù)的重要因素;在稠油性質(zhì)中,瀝青質(zhì)的性質(zhì)是影響W/O乳狀液的增黏倍數(shù)的關(guān)鍵因素。

稠油; W/O乳狀液; 增黏倍數(shù); 組成性質(zhì); 灰熵關(guān)聯(lián)

稠油因膠質(zhì)和瀝青質(zhì)的含量較高,黏度較大。同時(shí)由于稠油中含有多種天然表面活性劑,開(kāi)采過(guò)程中在油泵等機(jī)械作用下[1],形成的W/O乳狀液的黏度比脫氣脫水稠油的黏度成倍增大。這正是稠油開(kāi)采成本高、能耗高、采收率低的根本原因之一。

高黏度是稠油區(qū)別于常規(guī)原油的基本特性[2]。汪雙清等[3]研究了稠油的化學(xué)組成與稠油黏度的關(guān)系,指出稠油的黏度隨非烴組分含量的增大而呈指數(shù)增大,隨飽和烴、芳香烴組分的含量增大而呈指數(shù)減小。J.F.Argillier[4]、范洪富[5]、程亮等[6]也對(duì)稠油的高黏度因素進(jìn)行了研究,證實(shí)了非烴組分對(duì)稠油黏度的貢獻(xiàn)。竇丹[7]、王為民等[8]研究含水率、溫度、剪切率對(duì)W/O乳狀液黏度的影響。但是對(duì)于稠油組成性質(zhì)與W/O乳狀液增黏倍數(shù)關(guān)聯(lián)的研究目前還未見(jiàn)報(bào)道。

本文用增黏倍數(shù)衡量乳狀液黏度比脫氣脫水稠油黏度增大的程度,分析稠油組成的極性四組分含量、有機(jī)元素含量、過(guò)渡金屬含量和油品性質(zhì)(稠油極性組分的分子質(zhì)量和偶極矩),采用灰熵關(guān)聯(lián)分析法對(duì)影響稠油增黏的各因素進(jìn)行定量關(guān)聯(lián),探究影稠油W/O乳狀液黏度大增的根本原因,這對(duì)稠油的經(jīng)濟(jì)開(kāi)采具有重要價(jià)值。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器

勝利油田典型區(qū)塊的稠油油樣(由勝利油田采油工藝研究院提供),甲苯、正庚烷、石油醚、無(wú)水乙醇均為分析純。中性氧化鋁(層析用,100～200目,馬福爐中500℃活化5 h)。

FM200型高剪切分散乳化機(jī),上海弗魯克流體機(jī)械制造有限公司;Brookfield DV-Ⅱ+Pro型數(shù)顯黏度計(jì),美國(guó)BROOKFIELD公司;DIS-Ⅱ型石油含水電脫分析儀,山東中石大石儀科技有限公司; Kanuer-700相對(duì)分子質(zhì)量測(cè)定儀,KNAUER公司; Contr AA 700原子吸收光譜儀,德國(guó)耶拿公司; VARIO ELⅢ元素分析儀,Elementar公司;PCM-1A型介電常數(shù)測(cè)定儀,南京南大萬(wàn)和科技有限公司;2W型阿貝折光儀,上海西光實(shí)業(yè)有限公司。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 凈化油黏度及W/O乳狀液黏度的測(cè)定 用石油含水電脫分析儀將原油脫水制得凈化油;用高剪切分散乳化機(jī)在油水體積比為5∶5,轉(zhuǎn)速8 000 r/min下乳化5 min制得W/O乳狀液。采用美國(guó)Brookfield公司黏度計(jì)測(cè)定凈化油及W/O乳狀液的黏度,計(jì)算增黏倍數(shù),測(cè)試溫度為75℃。

1.2.2 稠油各組分相對(duì)分子質(zhì)量的測(cè)定 采用Kanuer-700相對(duì)分子質(zhì)量測(cè)定儀,利用VPO法測(cè)定稠油各組分的平均相對(duì)分子質(zhì)量,溶劑為甲苯,測(cè)定溫度為60℃。

1.2.3 元素分析 采用VARIO ELⅢ元素分析儀測(cè)定各油樣中C、H、O、N、S的含量,采用Contr AA 700原子吸收光譜儀測(cè)定過(guò)渡金屬Ni、Fe、V的含量。

1.2.4 稠油極性組分偶極矩的測(cè)定 采用阿貝折光儀測(cè)定組分溶液的折光率;采用介電常數(shù)測(cè)定儀測(cè)定組分的電容值,通過(guò)溶液電容計(jì)算得到溶液的介電常數(shù)。利用介電常數(shù)、折光率平方隨溶液濃度的變化率計(jì)算組分的平均偶極矩[8]。

1.2.5 灰關(guān)聯(lián)熵分析法 依照文獻(xiàn)[6]建立灰關(guān)聯(lián)熵分析法,以稠油W/O乳狀液增黏倍數(shù)為參考列x0(j)(j=1,2,…,n),稠油各化學(xué)組分、油品性質(zhì)為對(duì)比列xi(j)(i=1,2,…,m),編程運(yùn)算灰熵關(guān)聯(lián)度。

2 結(jié)果與討論

2.1 稠油極性四組分含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)

在稠油膠體分散體系中,其極性四組分含量與其凈化油黏度有著密切的關(guān)系[6]。對(duì)于乳狀液來(lái)說(shuō),連續(xù)相黏度直接影響乳狀液的黏度。勝利油田稠油極性四組分含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)結(jié)果見(jiàn)表1。

表1 稠油極性四組分含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)結(jié)果Table 1 The correlation result of the polar fractions content of heavy oil and W/O emulsion viscous multiples

由表1可知,稠油極性四組分含量與增黏倍數(shù)的灰熵關(guān)聯(lián)順序是(膠質(zhì)+瀝青質(zhì))>瀝青質(zhì)>膠質(zhì)>芳香分>飽和分。

膠質(zhì)和瀝青質(zhì)的存在使原油的黏度大大增加,在原油中起著主要的增黏作用[9]。這是因?yàn)槟z質(zhì)和瀝青質(zhì)是稠油組成中極性最強(qiáng)的組分,特別是瀝青質(zhì)。二者在極性的作用下,分子內(nèi)和分子間即使在較低的濃度下也極易發(fā)生締合,并且分子極性越強(qiáng)這種締合現(xiàn)象越容易發(fā)生[10]。這種主要來(lái)自二者分子單元中芳香平面結(jié)構(gòu)之間的作用力要強(qiáng)于瀝青質(zhì)分子間自聚的締合作用力。因此,在稠油組成與W/O乳狀液的增黏倍數(shù)的灰熵關(guān)聯(lián)中,膠質(zhì)和瀝青質(zhì)含量總和與增黏倍數(shù)的灰熵關(guān)聯(lián)度(0.989 9)最大。

反常的油樣是KD 52-222和3-12-182。油樣KD52-222的膠質(zhì)+瀝青質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為34.86%,其增黏倍數(shù)是6.00;而油樣3-12-182的膠質(zhì)+瀝青質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25.38%,其增黏倍數(shù)卻是10.15,比KD52-222要大。反常的原因可以從有機(jī)雜原子的含量上加以解釋。油樣KD52-222的N、S元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.59%和0.48%,而油樣3-12-182的N、S元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.74%和1.47%,均比油樣KD52-222的N、S含量高,這可能是油樣3-12-182的增黏倍數(shù)比油樣KD52-222增黏倍數(shù)大的原因。由此可知,影響稠油W/O增黏倍數(shù)的因素是多方面的,各因素相互作用共同影響稠油乳狀液的增黏倍數(shù)。

2.2 有機(jī)雜原子含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)

稠油中的O、N、S等有機(jī)雜原子主要富集于膠質(zhì)和瀝青質(zhì)中,它們的存在使膠質(zhì)和瀝青質(zhì)成為極性較強(qiáng)的組分。這種極性作用在稠油形成W/O乳狀液后對(duì)增黏倍數(shù)有重要影響。有機(jī)雜原子含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 有機(jī)雜原子含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)結(jié)果Table 2 The correlation result of the heteroatoms content of heavy oil and W/O emulsion viscous multiples

由表2可知,隨著N、O、S等雜原子含量的增加,稠油乳狀液的增黏倍數(shù)呈現(xiàn)增加的趨勢(shì)。通過(guò)灰關(guān)聯(lián)熵分析得到有機(jī)雜原子含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)度順序是O>N>S。

在瀝青質(zhì)、膠質(zhì)極性分子之間主要存在電荷轉(zhuǎn)移作用、偶極相互作用和氫鍵作用。導(dǎo)致瀝青質(zhì)和膠質(zhì)分子內(nèi)和分子間締合的π-π相互作用,即源于π供體和π受體之間的電荷轉(zhuǎn)移作用。而瀝青質(zhì)和膠質(zhì)分子中的O、N、S等雜原子主要是以雜環(huán)或電負(fù)性取代基的結(jié)構(gòu)形式存在。這些結(jié)構(gòu)會(huì)加強(qiáng)縮合稠芳環(huán)共軛π體系的電荷轉(zhuǎn)移作用。同時(shí)也造成瀝青質(zhì)分子局部電子分布不均而引發(fā)偶極相互作用,兩種電負(fù)性作用增加了芳核片間的迭積程度。而富含雜原子的羧酸類、醇類、吡咯類、吡啶類和胺類等結(jié)構(gòu)單元、芳香環(huán)系以及含S結(jié)構(gòu)能在瀝青質(zhì)分子間形成氫鍵,所以氫鍵作用在瀝青質(zhì)分子締合中占主導(dǎo)作用[5-6]。由于雜原子的電負(fù)性順序是O>N >S,即形成氫鍵的能力O>N>S,因此與有機(jī)雜原子與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的灰熵關(guān)聯(lián)度順序是O >N>S吻合。

較為反常的油樣是3-12-182、辛6×6、CG126。油樣3-12-182的O、N、S含量均較低但增黏倍數(shù)卻較大;油樣辛6×6的O、N、S含量均要大于CG126的,但辛6×6的增黏倍數(shù)反而小于CG126的增黏倍數(shù)。3-12-182的反常原因可以從其過(guò)渡金屬Ni、Fe的含量較高、其極性組分的分子質(zhì)量和偶極矩均較大加以解釋。油樣辛6×6的膠質(zhì)和瀝青質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)(35.21%)遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于CG126的膠質(zhì)和瀝青質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)(43.36%),故其增黏倍數(shù)要小于CG126的增黏倍數(shù)。

2.3 過(guò)渡金屬含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)

金屬元素含量對(duì)稠油黏度的影響順序?yàn)檫^(guò)渡金屬>非過(guò)渡金屬[6],過(guò)渡金屬含量對(duì)增黏倍數(shù)的影響甚至可能超過(guò)重質(zhì)組分膠質(zhì)和瀝青質(zhì)的影響[9]。過(guò)渡金屬Ni、Fe、V的含量與稠油W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)結(jié)果見(jiàn)表3。

表3 過(guò)渡金屬含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)結(jié)果Table 3 The correlation result of the metallic elements content of heavy oil and W/O emulsion viscous multiples

由表3可知,隨著Ni、Fe、V等過(guò)渡金屬含量的增大,W/O乳狀液增黏倍數(shù)呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)?；异仃P(guān)聯(lián)得出過(guò)渡金屬含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)度順序是Ni>Fe>V。

稠油中Ni等過(guò)渡金屬有相當(dāng)一部分以螯合物金屬卟啉的形式存在[11]。而金屬卟啉是π電子共軛體系,易于瀝青質(zhì)分子之間發(fā)生π-π作用而產(chǎn)生偶極相互作用。這種強(qiáng)烈締合形成宏觀結(jié)構(gòu)“膠?！盵6]。同時(shí),有機(jī)雜原子O、N、S等主要以羰基類、羥基類、吡咯類及吡啶類結(jié)構(gòu)單元存在分散于稠油及其乳狀液體系中,過(guò)渡金屬Ni、Fe、V所具有的空軌道極易與其配位形成以過(guò)渡金屬為中心的配合物,從而形成穩(wěn)定的分子聚集體,因此促使了瀝青質(zhì)大分子結(jié)構(gòu)的形成,導(dǎo)致W/O乳狀液增黏倍數(shù)的增大。因Ni的配位絡(luò)合能力較強(qiáng)[12],故過(guò)渡金屬Ni的含量與稠油W/O乳狀液增黏倍數(shù)的灰熵關(guān)聯(lián)度最大。

2.4 稠油組分分子質(zhì)量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)

平均分子質(zhì)量是稠油組分的一個(gè)重要參數(shù)并影響著W/O乳狀液連續(xù)相的黏度[13],其大小與縮合芳香環(huán)的多少及芳環(huán)上脂肪性支鏈的結(jié)構(gòu)和長(zhǎng)短有密切關(guān)系。稠油組分的分子質(zhì)量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)結(jié)果見(jiàn)表4。

表4 稠油組分分子質(zhì)量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)結(jié)果Table 4 The correlation result of the molecular weight of polar fractionsand W/O emulsion viscous multiples

由表4可知,對(duì)于不同的油樣,其組分分子質(zhì)量的順序是瀝青質(zhì)>膠質(zhì)>芳香分。灰熵關(guān)聯(lián)分析得到稠油組成分子質(zhì)量與增黏倍數(shù)的灰熵關(guān)聯(lián)度順序是瀝青質(zhì)>膠質(zhì)>芳香分。

膠質(zhì)和瀝青質(zhì)是稠油中分子質(zhì)量最大的組分。膠質(zhì)以稠環(huán)芳烴和脂環(huán)為平面結(jié)構(gòu),側(cè)鏈的烷基伸展在平面上[14]。瀝青質(zhì)的芳香度要高于膠質(zhì),因此其分子質(zhì)量也大于膠質(zhì)。同時(shí),瀝青質(zhì)的結(jié)構(gòu)單元中含有更多的可形成氫鍵的羥基、胺基、羧基及羰基等官能團(tuán)。因此,瀝青質(zhì)對(duì)W/O乳狀液的增黏倍數(shù)具有重要影響。

2.5 稠油極性組分偶極矩與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)

稠油因含有有機(jī)雜原子O、N、S等及過(guò)渡金屬Ni、Fe、V等,因此具有較高的極性。稠油極性組分因元素組成不同故其極性大小也不同。稠油極性組分偶極矩與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)結(jié)果見(jiàn)表5。

表5 稠油組分偶極矩與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)結(jié)果Table 5 The correlation result of the mean dipolemoments of polar fractions and W/O emulsion viscous multiples

由表5可知,稠油極性組分偶極矩的順序是瀝青質(zhì)>膠質(zhì)>芳香分。稠油極性組分的偶極矩與增黏倍數(shù)的灰熵關(guān)聯(lián)順序是瀝青質(zhì)>膠質(zhì)>芳香分。

雜原子及過(guò)渡金屬的含量是影響偶極矩大小的關(guān)鍵因素[6,15]。O、N、S等有機(jī)雜原子及過(guò)渡金屬Ni、Fe、V的含量越高,則組分的偶極矩越大。因有機(jī)雜原子及過(guò)渡金屬大部分集中于瀝青質(zhì)和膠質(zhì)中,故瀝青質(zhì)和膠質(zhì)的偶極矩較大,且瀝青質(zhì)的偶極矩大于膠質(zhì)的。

稠油組分的偶極矩越大,則組分之間的極性作用越強(qiáng)。在這種極性的作用下瀝青質(zhì)分子極易發(fā)生締合形成大分子,從而影響體系黏度。故在與增黏倍數(shù)的灰熵關(guān)聯(lián)分析中,瀝青質(zhì)的偶極矩與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)度(0.988 7)最大。

3 結(jié)論

(1)在稠油極性四組分含量、有機(jī)雜原子含量及過(guò)渡金屬含量與W/O乳狀液增黏倍數(shù)的灰熵關(guān)聯(lián)中,瀝青質(zhì)含量、O含量及Ni含量分別為關(guān)聯(lián)度最大的,是影響稠油W/O乳狀液增黏倍數(shù)的重要因素。

(2)稠油極性組分偶極矩的順序是瀝青質(zhì)>膠質(zhì)>芳香分,并且瀝青質(zhì)的分子質(zhì)量及瀝青質(zhì)的偶極矩與稠油W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)聯(lián)度最大,是影響W/O乳狀液增黏倍數(shù)的關(guān)鍵因素。

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(編輯 宋官龍)

Research of the Gray Entropy Correlation of W/O Emulsion Viscosity Increment of Heavy Oil

Wen Pingan1,Tang Shukai1,3,Li Meirong2,Qi Linyan2,Hao Qingyan2
(1.Shengli Oil Field Dongsheng Jinggong Petroleum Development(Group)Stock Co.,Ltd,Dongying Shandong 257015, China;2.College of Science,China University of Petroleum(East China),Qingdao Shandong 266580,China; 3.Institute of Petroleum Engineering,China University of Petroleum(East China),Qingdao Shandong 266580,China)

The relationships between the W/O emulsion viscous multiples and the compositions of heavy oil(the content of polar fractions,the content of heteroatom,the content of metallic elements),the properties of heavy oil(the molecular weight of polar fractions,the mean dipole moment of polar fractions)were studied by means of gray entropy correlation method.It was shown thatthe content of asphaltene,colloid,O and Ni were all important factors affecting the W/O emulsion viscous multiples in the compositions of heavy oil.The properties of asphaltene played a decisive role in the W/O emulsion viscous multiples among the properties of heavy oil.

Heavy oil;W/O emulsion;Viscous multiple;Chemical composition and properties;Correlation entropy

TE345

A

10.3969/j.issn.1006-396X.2014.03.017

1006-396X(2014)03-0076-05

2013-09-16

2014-01-18

中國(guó)石化總公司資助項(xiàng)目“熱復(fù)合化學(xué)法提高稠油采收率化學(xué)劑體系研究”(209037)。

溫平安(1960-),男,碩士,高級(jí)工程師,從事油田開(kāi)發(fā)研究;Email:wenpingan.slyt@sinopec.com。

李美蓉(1966-),女,碩士,教授,從事油田化學(xué)方面研究;E-mail:lmrong888@163.com。