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    丁香油β-環(huán)糊精微球的制備及其性能研究*

    2014-06-09 02:18:36楊黎燕楊禮誠楊禮銘余麗麗
    化工科技 2014年4期
    關(guān)鍵詞:丁香油包合物環(huán)糊精

    楊黎燕,楊禮誠,楊禮銘,余麗麗

    (1.西安醫(yī)學(xué)院 藥學(xué)院,陜西 西安 710021;2.西安高新唐南中學(xué)高中部,陜西 西安 710075)

    丁香油(Clove oil)為桃金娘科植物丁香的干燥花蕾(公丁香)經(jīng)蒸餾所得的揮發(fā)油(古代則多為母丁香所榨出之油),它是一種名貴中藥,具有暖胃、溫腎之功效,治胃寒痛脹、呃逆、吐瀉、痹痛、疝痛、牙痛、口臭等,其揮發(fā)油具有較強(qiáng)的藥理活性,是主要的有效成分[1]。但揮發(fā)油的穩(wěn)定性較差,在中藥制劑的生產(chǎn)和貯藏過程中易損,影響藥效。為提高其穩(wěn)定性,減少散失,近年來將其制成β-環(huán)糊精包合物多有報道[2-4],但包合率和收得率還不高,包合過程中揮發(fā)油有明顯的損失。β-環(huán)糊精經(jīng)高分子化后形成聚合物微球,內(nèi)部結(jié)構(gòu)疏松成蜂窩狀,具有交聯(lián)三維網(wǎng)狀結(jié),既保留了β-環(huán)糊精原有的空腔環(huán)內(nèi)疏水、環(huán)外親水的空腔構(gòu)造,又增強(qiáng)了β-環(huán)糊精空穴的疏水性,促進(jìn)了包合作用的進(jìn)行。作為藥物載體,可用效地應(yīng)用于藥物控制釋放[5]。因此,研究以β-環(huán)糊精為原料,反相乳液法制備β-環(huán)糊精微球,飽和水溶液法得到β-環(huán)糊精聚合物微球(β-CDP)包合丁香油,考察單因素對其制備工藝的影響及緩釋性、熱穩(wěn)定性能,并與β-環(huán)糊精包合物做一對比研究,得出結(jié)論。

    作者采用飽和水溶液法合成丁香油β-CDP微球,考察β-CDP微球與丁香油的投料比、包合溫度以及包合時間對包合效果的影響并考察其釋香性能、熱穩(wěn)定性情況,與丁香油β-環(huán)糊精做一對比。

    1 實驗部分

    1.1 試劑與儀器

    β-CDP微球:自制;丁香油:批號F2000223,中國醫(yī)藥集團(tuán)上?;瘜W(xué)試劑公司;環(huán)氧氯丙烷:天津博迪化工股份有限公司;Span80:天津化學(xué)試劑有限公司;Tween20:天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司;鹽酸:廣州化學(xué)試劑廠;無水乙醇,天津市河?xùn)|區(qū)紅巖試劑廠;丙酮:利安隆博華醫(yī)藥化學(xué)有限公司;均為分析純試劑;煤油:市售;實驗用水為蒸餾水。

    85-2磁力加熱攪拌器:上海浦東物理光學(xué)儀器廠;DZF-6050真空干燥箱:上?,槴\實驗設(shè)備有限公司;揮發(fā)油提取器:津南玻璃儀器儀表廠;JJ-1電動攪拌器、HH-WO-501恒溫水浴鍋:江蘇省金壇市醫(yī)療儀器廠;TDL-40B離心機(jī):上海安亭科學(xué)儀器廠。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 空白β-CDP微球的制備

    向帶有機(jī)械攪拌的三口瓶中加入10 mL的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%的氫氧化鈉溶液和6 g的β-環(huán)糊精,使其在40 ℃下完全溶解,降溫至30 ℃,控制攪拌速度約為800 r/min,緩慢滴加7.34 g的環(huán)氧氯丙烷(ECH),交聯(lián)1.5 h。高速攪拌下,加入1.2 g含有乳化劑[m(Span80)∶m(Tween20)=3∶1]的煤油60 mL,攪拌10 min 之后降低攪拌速度至約800 r/min,水浴鍋升溫至75 ℃,反應(yīng)6 h。反應(yīng)結(jié)束后,靜置,離心,傾去上層油相,并依次用稀鹽酸、無水乙醇、蒸餾水和丙酮充分洗滌。產(chǎn)品置于通風(fēng)櫥內(nèi)晾干,最后在真空干燥箱于60 ℃下干燥至恒重,研缽研磨至粉狀,即得。

    1.2.2 丁香油環(huán)糊精微球包合物的制備

    取一定量合成的β-CDP微球,放入燒杯里,加一定量蒸餾水加熱溶解,制成飽和溶液,放涼至所需溫度,加1 mL丁香油混合,密封,超聲震蕩,恒溫電磁攪拌一定時間后,從溶液中移出,在室溫中放涼,然后放入冰箱里,-5 ℃放置24 h,然后取出初產(chǎn)品離心,少量無水乙醇洗滌包合物,在40 ℃下真空干燥6 h,即可得到丁香油β-CDP微球包合物。

    1.3 評價指標(biāo)

    按《中國藥典》2010年版附錄揮發(fā)油測定法(乙法)操作,取丁香油1 mL,置250 mL圓底燒瓶中,加入蒸餾水100 mL,連接揮發(fā)油提取器,加液體石蠟1 mL到接受器中,以水蒸氣蒸餾法提取至油量不再增加,計算丁香揮發(fā)油空白回收率。按照公式(1)和(2)計算揮發(fā)油包合率(Y1)和揮發(fā)油微球的產(chǎn)率(Y2),綜合評分Y。

    (1)

    (2)

    分別設(shè)定包封率、微球的產(chǎn)率最高分為10分,最低分為1分,按照比例關(guān)系計算出其它得分,然后相加丁香油的包封率和揮發(fā)油微球的產(chǎn)率得分,可以得出每號實驗結(jié)果的經(jīng)驗得分Y0,運(yùn)用SPSS軟件把經(jīng)驗得分Y0作為因變量,將Y1,Y2分別作為自變量,求出它們的線性回歸方程式。再把各號實驗的評分實測值代入線性回歸方程中計算,即得該號實驗的線性回歸綜合評分Y。

    1.4 丁香油微球的熱穩(wěn)定性實驗

    分別取質(zhì)量相同的丁香油β-CDP包合物和丁香油β-CD包合物若干份,密封于玻璃瓶內(nèi),分別置于40、60、80、100 ℃的恒溫干燥箱內(nèi),放置12 h,每隔2 h取樣,測定丁香油含量。

    1.5 丁香油微球的釋香性能

    準(zhǔn)確稱取若干份在最佳工藝條件下制備的丁香油β-CDP 包合物放在不同的培養(yǎng)皿中,暴露于空氣中。室溫下,分別在第 0、1、2、4、6、8、10、12、14、16、20 d拿出其中的一份檢測出各自丁香油的含量,考查其釋香性能。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 單因素實驗

    結(jié)合文獻(xiàn)及前期研究的基礎(chǔ)發(fā)現(xiàn),m(水)∶m(β-CDP微球),β-CDP微球與丁香油的投料比、包合溫度以及包合時間對包合效果的影響較大,故考察這幾個單因素對丁香油環(huán)糊精微球包合物的影響。

    2.1.1 m(水)∶m(β-CDP微球)的影響

    取1 gβ-CDP微球,按1.3.2項下包合物制備方法,在m(水) ∶m(β-CDP微球)分別為5∶1、10∶1、20∶1、30∶1、40∶1即水的質(zhì)量分別為5、10、20、30、40 g時,于30 ℃恒溫水浴中,反應(yīng)1 h制備丁香油β-CDP微球包合物,按公式(1),公式(2)計算包合物的包封率、產(chǎn)率,按1.4項得出綜合評分Y,見圖1。

    m(水)∶m(β-CDP微球)a

    m(水)∶m(β-CDP微球)b 圖1 m(水) ∶m(β-CDP微球)的影響

    由圖1a可知,隨著水的質(zhì)量增加即m(水)∶m(β-CDP微球)的增加,包封率、產(chǎn)率逐漸增加,當(dāng)達(dá)到20 g時,包封率,產(chǎn)率均趨于平緩,包合率開始出現(xiàn)下降趨勢。其原因可能是剛加水時,水越多,微球分散效果越好,和揮發(fā)油接觸越充分,包結(jié)效果越好,但水太多時,微球和丁香油濃度降低,包結(jié)效果下降。

    根據(jù)綜合評分方法得出Y=0.288Y1+0.337Y2-18.780,由圖1b可知,綜合評分先升高后趨于穩(wěn)定,當(dāng)m(水) ∶m(β-CDP微球)=20∶1時,綜合評分較好。因此,選擇m(水) ∶m(β-CDP微球)=20∶1。

    2.1.2 包合溫度的影響

    固定m(水) ∶m(β-CDP微球)=20∶1,其它條件不變,分別于30、40、50、60 ℃下,制備丁香油β-CDP微球包合物,計算產(chǎn)物的包合率、產(chǎn)率,得出綜合評分Y,考察包合溫度對包合效果的影響。

    t/℃a

    t/℃b 圖2 包合溫度的影響

    由圖2a可知,隨著溫度的增加,包封率先升高后降低,至溫度約45 ℃時產(chǎn)率下降較為明顯,包合率自40 ℃起呈緩慢下降趨勢。再升高溫度,由于揮發(fā)油的揮發(fā),不利于其含油量的升高。根據(jù)綜合評分Y=0.315Y1+0.572Y2-38.476,由圖2b可知,40 ℃時綜合評分最高,因此確定溫度為40 ℃較為適宜。

    2.1.3 β-CDP微球與丁香油的投料比

    其它條件不變,固定m(水) ∶m(β-CDP微球)=20∶1,于40 ℃條件下,分別按β-CDP微球與丁香油投料比(g/mL)為1∶1、2∶1、3∶1、4∶1,同上,考察β-CDP微球與丁香油投料比對包合效果的影響。

    β-CDP微球與丁香油投料比/(g·mL-1)a

    β-CDP微球與丁香油投料比/(g·mL-1)b 圖3 β-CDP微球與丁香油投料比的影響

    由圖3a可知,隨著β-CDP微球與丁香油投料比增加,包合率先升高后降低;產(chǎn)率呈緩慢上升的趨勢。β-CDP微球與丁香油投料比≈2∶1時,包合率最大,之后出現(xiàn)下降。綜合評分得出Y=0.525Y1+0.694Y2-67.231,結(jié)果見圖3b,結(jié)合綜合評分,考慮能耗方面,選β-CDP微球與丁香油的投料比為2∶1即微球用量2 g較好。

    2.1.4 包合時間

    在m(水) ∶m(β-CDP微球)=20∶1,40 ℃,β-CDP微球2 g,丁香油1 mL,考察包合時間對包合效果的影響。結(jié)果見圖4。

    由圖4a可知,隨著包合時間的增加,包合率緩慢降低,產(chǎn)率先升高后降低趨于平緩,原因可能是隨時間增加,β-CDP充分包合揮發(fā)油,當(dāng)達(dá)到一定時間后,包合處于飽和狀態(tài),不再增多。包合時間過長,反而不利于揮發(fā)油的包合。由圖4看出當(dāng)包合時間為2 h時,產(chǎn)率最好。結(jié)合圖4b綜合評分Y=0.48Y1+0.625Y2-49.593結(jié)果,包合時間選取2 h較好。

    包合時間/ha

    包合時間/hb 圖4 包合時間的影響

    綜合單因素結(jié)果得知包合溫度為40 ℃,微球與丁香油的投料比為2∶1,包合時間為2 h,m(水) ∶m(β-CDP微球)=20∶1時,所得包合物各指標(biāo)較為理想。

    2.1.5 微球香精的熱穩(wěn)定性實驗

    分別取質(zhì)量相同的丁香油β-CDP微球包合物和丁香油β-CD包合物若干份,考察其熱穩(wěn)定性能,結(jié)果見圖5、圖6。

    t/h圖5 丁香油β-CDP微球的熱穩(wěn)定性曲線

    t/h圖6 丁香油β-CD包合物的熱穩(wěn)定性曲線

    丁香油β-CDP香精微球的熱穩(wěn)定性40、60 ℃時釋放緩慢,80 ℃+時釋放較為明顯,100 ℃時更加明顯。并且從40 ℃到100 ℃,香精微球的揮發(fā)油相對含量降至54.94%,下降了45.06%。

    丁香油β-CD包合物的熱穩(wěn)定性40 ℃時除前期突增釋放外,其余時間釋放較為平緩,而60、80、100 ℃時釋放較為明顯。從40 ℃到100 ℃,包合物的揮發(fā)油相對含量降至5.26%,下降了94.74%。對比可知,丁香油β-CDP香精微球的熱穩(wěn)定性明顯優(yōu)于丁香油β-CD包合物。

    2.1.6 丁香油β-CDP微球微球的釋香性能

    丁香油β-CDP微球緩釋性能見圖7。

    由圖7看出,丁香油β-CDP 包合物微球緩釋分2個階段,1~10 d和12~20 d 階段,第10至12 d 2點最為陡峭,12 d之后下降稍顯緩慢。整個釋放階段是微球表面的釋放階段進(jìn)入空腔內(nèi)釋放階段的過程,釋放較為緩慢持久。10 d時揮發(fā)油保留率為82.20%,20 d時還保留約55.60%,所以β-CDP 微球是較好的丁香油載體材料。

    t/d圖7 丁香油β-CDP微球緩釋性能

    3 結(jié) 論

    (1) 實驗考察了m(水) ∶m(β-CDP微球),β-CDP微球與丁香油的投料比、包合溫度以及包合時間對包合效果的影響,最終得出當(dāng)包合溫度為40 ℃,微球與丁香油的投料比為2∶1,包合時間為2 h,m(水) ∶m(β-CDP微球)=20∶1時所得包合效果最好。驗證得到丁香油微球平均包封率為78.90%,微球的平均收率為90.08%,綜合評分為17.79。

    (2) 熱穩(wěn)定性實驗表明丁香油β-CDP微球的熱穩(wěn)定性明顯優(yōu)于丁香油β-CD包合物。

    (3) 釋香性能表明丁香油β-CDP微球20 d時還保留 55.60%,所以β-CDP 微球是較好的丁香油載體材料。

    [ 參 考 文 獻(xiàn) ]

    [1] 南京中醫(yī)藥大學(xué).中藥大辭典[M].上海:上??茖W(xué)技術(shù)出版社,2010:106.

    [2] 彭曉霞,李仲,談春霞,等.丁香揮發(fā)油β-環(huán)糊精包合物的制備研究[J].甘肅中醫(yī)學(xué)院學(xué)報,2001,18(3):10-13.

    [3] 韓光,李景華,郭國超,等.14-去氧穿心蓮內(nèi)酯-β-環(huán)糊精包合機(jī)制的研究[J].中草藥,2010,41(2):212-214.

    [4] Baille W E,Huang W Q,Nichifor M,et al.Functionalizedβ-cyclodextrin polymers for the sorption of bile salts[J].J Macromol Sci-Pure Appl Chem A,2000,37 (7):677-690.

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