藍(lán)寶石動(dòng)態(tài)損傷的時(shí)間演化特性

操秀霞，李加波，李緒海，周顯明

（中國(guó)工程物理研究院流體物理研究所沖擊波物理與爆轟物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，綿陽(yáng)621900）

1 引 言

藍(lán)寶石在常態(tài)下以剛玉結(jié)構(gòu)存在，是一種重要的陶瓷功能材料，如用作激光基質(zhì)材料，半導(dǎo)體材料的襯底，防止高速?zèng)_擊的軍事裝甲等[1－3]．在高壓研究領(lǐng)域，藍(lán)寶石因具有極好的透明性和高沖擊阻抗已成為常用的窗口材料[4－6]，特別是應(yīng)用于沖擊壓縮下液氫的金屬化研究[7－9]．例如，Neills等[7]利用液氫的阻抗低于藍(lán)寶石的特征，使在基板和窗口間的液氫受到界面反射波的多次加載到達(dá)高溫高壓狀態(tài)，并通過(guò)測(cè)量透過(guò)藍(lán)寶石窗口的光輻射溫度，對(duì)液氫的金屬化進(jìn)行研究．基于上述應(yīng)用，藍(lán)寶石在沖擊壓縮下的動(dòng)態(tài)行為受到廣泛關(guān)注．

當(dāng)沖擊壓力低于hugoniot彈性極限值（HEL）時(shí)，單晶僅發(fā)生晶格（lattice cell）層面上的一維彈性應(yīng)變，這時(shí)晶格的完整性并未受到破壞[10]，而高于 （HEL）時(shí)，因受到剪應(yīng)力作用則會(huì)產(chǎn)生孿晶或位錯(cuò)等塑性變形[11]，并且其自由面粒子速度-時(shí)間演化波剖面呈現(xiàn)出彈－塑性雙波結(jié)構(gòu)[12－14]．通過(guò)對(duì)自由面粒子速度－時(shí)間演化波剖面數(shù)據(jù)分析，Graham R A[15]和 Reinhart W D 等[16]發(fā)現(xiàn)藍(lán)寶石在塑性變形區(qū)會(huì)出現(xiàn)剪切強(qiáng)度下降，并且Kanel等[17]人認(rèn)為m切藍(lán)寶石動(dòng)態(tài)變形比r切或c切樣品更均勻．到目前為止，盡管人們已在實(shí)驗(yàn)和理論上對(duì)藍(lán)寶石的塑性變形進(jìn)行了大量研究，但其變形機(jī)理仍未得到較好解讀．在理論上，關(guān)于藍(lán)寶石塑性變形機(jī)理的描述模型包括剪切帶模型[18]，基于位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)的變形模型[19]，以及分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬[20]等．原則上，MD模擬可以從微觀上給出時(shí)間分辨的動(dòng)態(tài)變形信息，但模擬真實(shí)的固體并且獲得實(shí)驗(yàn)證據(jù)，仍然存在挑戰(zhàn)．在實(shí)驗(yàn)上，目前主要通過(guò)沖擊回收實(shí)驗(yàn)[11]去探索藍(lán)寶石的動(dòng)態(tài)微結(jié)構(gòu)變化．但將觀察到的波后微結(jié)構(gòu)變化，與沖擊壓縮情況相關(guān)聯(lián)，仍存在較大困難．因?yàn)榛厥諏?shí)驗(yàn)中復(fù)雜的卸載歷史，會(huì)對(duì)材料的塑性變形特征產(chǎn)生影響．因此，實(shí)時(shí)測(cè)量材料動(dòng)態(tài)變形的時(shí)間演化特征，對(duì)解讀其變形機(jī)理至關(guān)重要．

在沖擊壓縮下，藍(lán)寶石的光學(xué)性質(zhì)變化與其塑性變形有關(guān)．在彈性區(qū)藍(lán)寶石仍保持良好透明性，而沖擊壓力高于彈性極限值時(shí)，則出現(xiàn)沖擊發(fā)光現(xiàn)象[21－23]．其光輻射被歸結(jié)為主要來(lái)自于沖擊誘導(dǎo)的剪切帶，并且發(fā)光源在空間上呈現(xiàn)出非均勻分布特征．根據(jù)Curran D R[24]等的固體材料的失效破壞理論，剪切帶的動(dòng)態(tài)損傷演化存在三個(gè)階段：成核、生長(zhǎng)以及貫穿失效．在這三個(gè)階段中，剪切帶發(fā)生貫穿失效時(shí)，材料的強(qiáng)度會(huì)突然下降，并在內(nèi)部出現(xiàn)大量缺陷（如裂紋、斷鍵）以及破碎顆粒之間的摩擦發(fā)光現(xiàn)象．因此，相對(duì)成核生長(zhǎng)階段，剪切帶在貫穿失效階段，會(huì)伴隨著材料光學(xué)性質(zhì)的急劇變化．由此可得，通過(guò)觀測(cè)藍(lán)寶石的沖擊發(fā)光隨時(shí)間變化規(guī)律，可研究其動(dòng)態(tài)損傷的演化特征．從文獻(xiàn)報(bào)道看，人們主要采用了時(shí)間積分的光譜儀技術(shù)測(cè)量藍(lán)寶石的沖擊發(fā)光譜[21－22]，并對(duì)其發(fā)光機(jī)理進(jìn)行了討論．由于這種技術(shù)不具有時(shí)間分辨特征，因此無(wú)法從他們的結(jié)果中獲得藍(lán)寶石塑性變形的時(shí)間演化過(guò)程．在本文中，我們采用時(shí)間分辨的多通道高溫計(jì)技術(shù)和DPS系統(tǒng)，測(cè)量了沖擊壓縮下藍(lán)寶石的光輻射歷史和粒子速度波剖面，并對(duì)其隱含的動(dòng)態(tài)損傷時(shí)間演化特征進(jìn)行了研究．

2 實(shí)驗(yàn)方法

本工作使用了m切和r切兩種晶向的藍(lán)寶石單晶，其初始密度為3．989g／cm3，尺寸分別為Φ 12×3mm和Φ25×5mm．為了消除表面初始缺陷對(duì)動(dòng)態(tài)變形的影響，樣品的兩個(gè)端面均進(jìn)行了光學(xué)拋光．另外，r切樣品的一個(gè)端面被鍍上一層～1mm厚的不銹鋼膜．

實(shí)驗(yàn)采用化爆加載方式驅(qū)動(dòng)平板飛片，對(duì)樣品進(jìn)行沖擊加載，裝置示意圖如圖1所示．在本實(shí)驗(yàn)中，我們采用了兩種不同的高能炸藥結(jié)構(gòu)，一種由T／Γ固體炸藥（直徑～100mm，密度為～1．684g．cm－3，爆轟速度為～7．786km．s－1）和炸藥透鏡組成，另一種為液體硝基甲烷NN1（直徑～200mm，密度為1．128g．cm－3，爆轟速度為6．29 km．s－1），具體實(shí)驗(yàn)使用參數(shù)見(jiàn)表1．為了保證沖擊壓縮波在藍(lán)寶石中傳播過(guò)程中，藍(lán)寶石不會(huì)受到飛片后界面反射稀疏波，采用不銹鋼304SS和Cu圓片做飛片，其直徑分別為96．00±0．04mm和200．00±0．02mm，厚度在3．000mm～4．040 mm范圍．為了防止腔體壓縮空氣對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的干擾，將一塊不銹鋼金屬板（Φ40×0．7mm）置于藍(lán)寶石樣品表面（r切藍(lán)寶石為鍍膜面與基板接觸），并且對(duì)金屬基板的一個(gè)端面（與藍(lán)寶石接觸端面）精拋光為鏡面．此外，為了防止腔體空氣對(duì)飛片速度的影響，以及抑制基板／樣品界面的間隙發(fā)光效應(yīng)，對(duì)腔體和基板／樣品界面抽真空至～10 Pa．實(shí)驗(yàn)中，樣品盒均為304不銹鋼．

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig．1 Schematic ofexperimental setup

一束石英光纖（數(shù)值孔徑0．22NA，芯徑200 mm）被置于樣品自由端面中心處，收集藍(lán)寶石的光輻射，并將光信號(hào)傳輸給16通道高溫計(jì)系統(tǒng)（時(shí)間分辨率為～3ns，覆蓋波長(zhǎng)400nm-800 nm）．為了將高溫計(jì)測(cè)得的電壓信號(hào)轉(zhuǎn)換為光譜亮度值，每次實(shí)驗(yàn)前需用溴鎢標(biāo)準(zhǔn)燈對(duì)高溫計(jì)通道進(jìn)行標(biāo)定．此外，本實(shí)驗(yàn)還采用DPS診斷系統(tǒng)測(cè)量藍(lán)寶石的沖擊波速度和粒子速度．當(dāng)測(cè)量m切藍(lán)寶石的粒子速度時(shí)，將兩束光纖置于基板自由面（標(biāo)記為DPS2），獲得基板的粒子速度．在m切藍(lán)寶石實(shí)驗(yàn)中，飛片和基板均為不銹鋼，因此飛片速度為基板粒子速度的2倍．根據(jù)阻抗匹配法[25]，采用實(shí)測(cè)飛片速度和基板以及藍(lán)寶石的雨貢鈕參數(shù)，可計(jì)算出m切藍(lán)寶石中的粒子速度和沖擊壓力．而測(cè)量r切藍(lán)寶石的粒子速度時(shí)，則將與DPS系統(tǒng)相連的兩束光纖置于藍(lán)寶石自由面（標(biāo)記為DPS1），從而獲得基板／藍(lán)寶石界面，以及樣品自由面的運(yùn)動(dòng)情況．

圖2（a）給出了實(shí)測(cè)r切藍(lán)寶石的DPS信號(hào)（Shot S23）．從圖2（a）可看出，當(dāng)沖擊波在t1時(shí)刻到達(dá)基板／藍(lán)寶石界面時(shí)，光信號(hào)強(qiáng)度突然增強(qiáng)，而當(dāng)沖擊波到達(dá)藍(lán)寶石自由面時(shí)（t2時(shí)刻），輻射信號(hào)進(jìn)一步增強(qiáng)，并在t4時(shí)刻后出現(xiàn)強(qiáng)度的明顯衰減．根據(jù)我們開(kāi)發(fā)的計(jì)算程序，可將實(shí)測(cè)DPS信號(hào)轉(zhuǎn)變?yōu)榱Ｗ铀俣葰v史，如圖2（b）所示．由圖可見(jiàn)，基板／樣品界面的表觀粒子速度（ua）保持 ～2．711km／s直到?jīng)_擊波在t2時(shí)刻到達(dá)樣品自由面．隨后，自由面粒子速度剖面表現(xiàn)出一個(gè)明顯的彈－塑性雙波結(jié)構(gòu)，對(duì)應(yīng)的粒子速度分別為ufse和ufsp．根據(jù)自由面速度倍增定律（u＝ufs／2），彈性波粒子速度（ue）和塑性波粒子速度（up）可分別近似為ufse／2和ufsp／2．此外，彈性先驅(qū)波波速De由De＝h／Δte計(jì)算，其中Δte＝t2－t1，h為樣品初始厚度．塑性波速度Dp則由Ahrens關(guān)于彈－塑性波相互作用的理論方法計(jì)算獲得，即

表1 實(shí)驗(yàn)相關(guān)的材料參數(shù)Table 1 Material parameters related to the experiment

其中De1＝De＋ufse，Δtp＝t3－t1．然后，基于測(cè)量的沖擊波速度和粒子速度，r切樣品中沖擊壓力PH和彈性極限值σHEL可由雨貢紐狀態(tài)方程計(jì)算獲得，即

圖2 r切藍(lán)寶石的DPS測(cè)量結(jié)果（shot S23）Fig．2 DPS result from r-cut sapphire（shot S23）

3 結(jié)果與討論

共開(kāi)展了4發(fā)實(shí)驗(yàn)，實(shí)測(cè)藍(lán)寶石的雨貢紐態(tài)數(shù)據(jù)總結(jié)于表2，沖擊壓力為52GPa～67GPa．圖3給出了典型的沖擊壓縮下藍(lán)寶石的光輻射歷史與粒子速度剖面的比較．從圖3可看出，當(dāng)沖擊波在t1時(shí)刻進(jìn)入藍(lán)寶石時(shí)，藍(lán)寶石的光輻射開(kāi)始隨時(shí)間呈逐漸增長(zhǎng)，直至沖擊波到達(dá)藍(lán)寶石自由面；在整個(gè)光測(cè)時(shí)間內(nèi)（t1－t2時(shí)間段），實(shí)測(cè)基板／藍(lán)寶石界面粒子速度恒定值，這表明光觀測(cè)區(qū)域并未受到來(lái)自飛片自由面或樣品邊側(cè)的稀疏波干擾．

圖3 藍(lán)寶石的光譜輻亮度歷史（僅給出3個(gè)波長(zhǎng)）與粒子速度剖面的比較Fig．3 The spectral radiance history of sapphire compared with its apparentparticle velocity history

將不同壓力下r切藍(lán)寶石的光輻射歷史進(jìn)行了比較，如圖4所示．從圖4可看出，在～52GPa壓力點(diǎn)處，藍(lán)寶石的光輻亮度值隨時(shí)間呈線性增長(zhǎng)（增長(zhǎng)斜率為～0．125TW．m－3．Sr－1／ms），直到?jīng)_擊波達(dá)到自由端面．當(dāng)壓力高達(dá)～58GPa時(shí)，藍(lán)寶石的光輻亮度值先隨時(shí)間呈線性增長(zhǎng)（增長(zhǎng)斜率為～0．132TW．m－3．Sr－1／ms），但卻在tb時(shí)刻后（～250ns）以斜率為1．53TW．m－3．Sr－1／ms發(fā)生突然急劇增長(zhǎng)．當(dāng)壓力升高到～67GPa時(shí)，光輻亮度歷史則在ta時(shí)刻處開(kāi)始急劇增長(zhǎng)，比～58GPa壓力點(diǎn)提前～50ns，并且其增長(zhǎng)斜率（～2．17 TW．m－3．Sr－1／ms）更大，呈現(xiàn)出壓力相關(guān)性．

表2 實(shí)測(cè)藍(lán)寶石的雨貢紐態(tài)Table 2 Measured Hugoniot data of sapphire

圖4 不同沖擊壓力處藍(lán)寶石的光輻亮度歷史比較（r切藍(lán)寶石，厚度為5mm，光輻射波長(zhǎng)為700nm）Fig．4 Spectral radiance history of sapphire under different shock pressure（r-cut sapphire，5mm thickness，700nm radiation wavelength）

圖5給出了相近壓力下，實(shí)測(cè)m切和r切藍(lán)寶石的光輻亮度歷史比較．由圖6可見(jiàn)，隨著間隙發(fā)光干擾的衰減，m切藍(lán)寶石的光輻亮度值開(kāi)始隨時(shí)間呈線性增長(zhǎng)，但卻在tm時(shí)刻出現(xiàn)急劇增加．與相近壓力下r切藍(lán)寶石比較，m切樣品中出現(xiàn)急劇增加的弛豫時(shí)間僅為～109ns，比r切樣品短～141ns．此外，m切藍(lán)寶石的光輻亮度值高于r切藍(lán)寶石，這表明m切藍(lán)寶石的透明性可能并不比r切樣品更好，不同于Kanel等[17]預(yù)測(cè)m切藍(lán)寶石的透明性最好的結(jié)論．

圖5 m切和r切藍(lán)寶石的光輻射歷史比較Fig．5 A comparison of the spectral radiance history from r-cut and m-cut sapphire

在研究脆性材料的光輻射特征時(shí)，Plank灰體輻射公式[26]常被用于擬合實(shí)測(cè)光輻亮度值，得到光輻射溫度T和表觀發(fā)射率ε．根據(jù)灰體輻射公式，光輻射波長(zhǎng)λ在時(shí)刻t處的光譜輻亮度值I（λ，t）可表示為，

式中c1＝1．191×10－16W．m2．Sr－1，c2＝1．438×10－2m．K，ε（t）和T（t）分別表示時(shí)刻t處的表觀發(fā)射率和輻射溫度．采用（3）式，利用最小二乘法，對(duì)16個(gè)離散波長(zhǎng)處的光輻亮度歷史進(jìn)行擬合，得到不同壓力下r切藍(lán)寶石的光輻射溫度和發(fā)射率隨時(shí)間變化關(guān)系曲線如圖6所示．從圖中可看出，當(dāng)沖擊壓力為～52GPa時(shí)，輻射溫度趨于一穩(wěn)定值5900±100K，發(fā)射率隨時(shí)間呈線性增長(zhǎng)；而在～58GPa和67GPa壓力點(diǎn)處，擬合溫度分別在ta／tb時(shí)刻處前后，表現(xiàn)出不同的變化特征，即先在6000±200K附近波動(dòng)，然后隨時(shí)間的增加而增加，并且發(fā)射率分別在ta／tb時(shí)刻前后出現(xiàn)不同的增長(zhǎng)斜率，與光輻亮度歷史變化特征類(lèi)似．由于發(fā)射率與發(fā)光源的面積分?jǐn)?shù)呈正比，因此由發(fā)射率隨時(shí)間變化關(guān)系可得，在～58GPa和67GPa壓力點(diǎn)處，發(fā)光源的面積分?jǐn)?shù)在ta／tb時(shí)刻后，會(huì)出現(xiàn)急劇增長(zhǎng)．考慮到剪切帶為藍(lán)寶石光輻射的主要發(fā)光源，并結(jié)合剪切帶的三個(gè)演化階段[24]推測(cè)，藍(lán)寶石在ta／tb時(shí)刻處可能發(fā)生了具有時(shí)間弛豫的剪切帶貫穿失效現(xiàn)象．根據(jù)圖4和圖5給出的光輻亮度歷史隨壓力和晶向關(guān)系變化圖可得，藍(lán)寶石出現(xiàn)失效破壞現(xiàn)象的弛豫時(shí)間隨壓力的升高而變短，并且r切樣品比m切更長(zhǎng)．

圖6 不同沖擊壓力下r切藍(lán)寶石的輻射溫度和發(fā)射率歷史比較Fig．6 Radiance temperature and emissivity of r-cut sapphire shocked at different pressures

4 結(jié) 論

通過(guò)測(cè)量光輻亮度歷史和粒子速度波剖面，本文對(duì)藍(lán)寶石動(dòng)態(tài)損傷變形的時(shí)間演化過(guò)程進(jìn)行了研究．實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在沖擊壓縮下藍(lán)寶石可能存在具有時(shí)間弛豫的失效破壞現(xiàn)象，并且弛豫時(shí)間隨壓力的增加而減小，r切藍(lán)寶石比m切樣品更長(zhǎng)．此外，本文實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)還表明m切藍(lán)寶石的沖擊透明性比r切樣品更差，不同于Kanel等[17]預(yù)測(cè)m切樣品的透明性最好的結(jié)論．

[1]Chen W，Tang H G，Shi C S，etal．Inverstigation on the origin of the blue emission in titanium doped sapphire：Is F＋color center the blue emission center？[J]．Appl．Phys．Lett．，1995，67（3）：317．

[2]Sakai S，Wang T，Morishima Y，etal．A new method of reducing dislocation density in GaN layer grown on sapphire substrate by MOVPE [J]．J．Cryst．Growth．，2000，221（1-4）：334．

[3]Patel P J，Gilde G A，Dehmer P G，etal．Transparent ceramics for armor and EM window applications[A]，Markes A J，Arthurs E G（Eds．），Inorgani．Optical Materials II[C]．Bellingham，WA：Proc．of SPIE 4102，SPIE，2001：p1．

[4]Jones S C，Robinson M C，Gupta Y M．Ordinary refractive index of sapphire in uniaxial tension and compression along the c axis[J]．J．Appl．Phys．，2003，93（2）：1023．

[5]Gupta Y M，Horn P D，Burt J A．Effect of tension on R lines in ruby crystals shocked along crystal c axis[J]．1994，76（3）：1784．

[6]Lyzenga G A，Ahrens T J，Nellis W J，etal．The temperature of shock compressed water [J]．J．Chem．Phys．，1982，76（12）：6282．

[7]Holmes N C，Ross M，Nellis W J．Temperature measurements and dissociation of shock-compressed liquid deuterium and hydrogen[J]．Phys．Rev．B．，1995，52（22）：15835．

[8]Weir S T，Mitchell A C，Nellis W J．Metallization of fluid molecular hydrogen at 140GPa（1．4Mbar）[J]．Phys．Rev．Lett．，1996，76（11）：1860．

[9]Ross M．Insulator-metal transition of fluid molecular hydrogen [J]．Phys．Rev．，B1996，54（11）：R9589．

[10]Rigg P A，Gupta Y M．Real-time x-ray diffration to examine elastic-plastic deformation in shocked lithi-um fluoride crystals [J]．Appl．Phys．Lett．，1998，73（12）：1655．

[11]Wang Y，Mikkola D E．Shock deformation of sapphire single crystals[J]．Mater．Sci．Eng．1991，A148（1）：25．

[12]Grady D E．High Pressure Reasearch Applications in Geophysis[M]．New York：Academic．1977：p389．

[13]Munson D E，Lawrence J R．Dynamic deformation of polycrystalline alumina[J]．J．Appl．Phys．，1979，50（10）：6272．

[14]Zhou X M，Li J，Nellis W J，etal．Pressure-dependent Hugoniot elastic limit of Gd3Ga5O12single crystals[J]．J．Appl．Phys．，2011，109（8）：083536-083536-5．

[15]Graham R A，Brooks W P．Shock-wave compression of sapphire from 15to 420kbar．The effects of large anisotropic compressions [J]．J．Phys．Chem．，Solids 1971，32（10）：2311．

[16]Reinhart W D，Chhabildas L C，Vogler T J．Investigating phase transitions and strength in singlecrystal sapphire using shock-reshock loading techniques[J]．Inter．J．Impact Eng．2006，33（1-12）：655．

[17]Kanel G I，Nellis W J，Savinykh A S，etal．Response of seven crystallographic orientations of sapphire crystals to shock stresses of 16-86GPa [J]．J．Appl．Phys．，2009，106（4）：043524-043524-10．

[18]Grady D E．Shock deformation of brittle solids[J]．J．Geophys．Res．，1980，85（B2）：913．

[19]Clayton J D．A continuum description of nonlinear elasticity，slip and twinning，with application to sapphire[J]．Proc．R．Soc．A 2009，465（2101）：307．

[20]Zhang C，Kalia K R，Nakano A，etal．Deformation mechanisms and damage inα-alumina under hypervelocity impact loading [J]．J．Appl．Phys．，2008，103（8）：083508-083508-15．

[21]Hare D E，Holmes N C．Shock-wave-induced optical emission from sapphire in the stress range 12to 45GPa：Images and spectra[J]．Phys．Rev．B．，2002，66（1）：014108-014108-11．

[22]Kondo K． Window problem and complementary method for shock—temperature measurements of iron[A]．Schmidt S C，Shaner J W，Samara G A，Ross M．High-Pressure Science and Technology－1993[C]．New York：American Institute of Physics，1994：1555．

[23]Partouche-Senbban D，Pélissier J L，Anderson W W，etal．Investigation of shock-induced light from sapphire for use in pyrometry studies[J]．Phys．B．，2005，364（1-4）：1．

[24]Curran D R，Seaman L，Shockey D A．Dynamic failure of solids[J]．PhysicsReports．，1987，147（5-6）：253．

[25]McQueen R G，March S P，Taylor J W，etal．The equation of state of solids from shock wave studies[A]．edited by R．Kinslow，High Velocity Impact phenomena．chap．VII[C]．New York：Academic，1970：p312．

[26]Boslough M B．A model for time dependence in shock‐induced thermal radiation of light[J]．J．Appl．Phys．，1985，58（9）：3394．