煙用接裝紙質(zhì)控樣品的制備與應(yīng)用

斯文，黃華，王雨凝，朱書(shū)秀，陸明華

（浙江中煙工業(yè)有限責(zé)任公司技術(shù)中心，杭州 310024)

煙用接裝紙質(zhì)控樣品的制備與應(yīng)用

斯文，黃華，王雨凝，朱書(shū)秀，陸明華

（浙江中煙工業(yè)有限責(zé)任公司技術(shù)中心，杭州 310024)

采用深珠光印字煙用接裝紙作為質(zhì)控樣品，用微波消解處理質(zhì)控樣品，以電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICPMS)對(duì)樣品的鉻、砷、鉛含量進(jìn)行定值，并進(jìn)行不確定度評(píng)定。利用方差分析評(píng)價(jià)均勻性，ADF檢驗(yàn)評(píng)價(jià)穩(wěn)定性。經(jīng)F檢驗(yàn)表明在95%的置信區(qū)間，制備的煙用接裝紙質(zhì)控樣品均勻性良好；經(jīng)ADF檢驗(yàn)表明，各元素在1%的顯著水平下穩(wěn)定可靠，樣品穩(wěn)定性良好。將煙用接裝紙質(zhì)控樣品用于質(zhì)控，并繪制Levy-Jennings質(zhì)控圖，質(zhì)控效果良好。

電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)；煙用接裝紙質(zhì)控樣品；重金屬元素；均勻性；穩(wěn)定性；Levy-Jennings質(zhì)控圖

質(zhì)控樣品在分析實(shí)驗(yàn)中占據(jù)著舉足輕重的地位。由于化學(xué)分析樣品復(fù)雜，基質(zhì)效應(yīng)較大，因此常常需要質(zhì)控樣品評(píng)估方法，校驗(yàn)儀器，監(jiān)控檢測(cè)過(guò)程的重復(fù)性和穩(wěn)定性，從而確保分析數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度和可信度［1-3］。目前，煙草行業(yè)開(kāi)展的煙用接裝紙重金屬含量檢測(cè)工作中，檢驗(yàn)員大多選用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心研制的灌木枝葉成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)作為質(zhì)控樣［4-6］。此樣品易存放，便于測(cè)量，重金屬含量與接裝紙相近，但由于生產(chǎn)工藝及基體性質(zhì)與接裝紙差異較大［7-9］，其應(yīng)用范圍和參考價(jià)值存在局限性。因此筆者研制了一種與煙用接裝紙基體性質(zhì)相同且穩(wěn)定性和均勻性好的煙用接裝紙質(zhì)控樣品，為鉻、砷、鉛等重金屬元素的準(zhǔn)確測(cè)定提供技術(shù)保障。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 主要儀器與試劑

電感耦合等離子體質(zhì)譜儀：Elan DRC-e型，美國(guó)PE公司；

微波消解儀：Mars5型，美國(guó)CEM公司；

電子天平：MettlerXS204型，瑞士梅特勒-托利多公司；

超純水處理系統(tǒng)：Milli-Q Synthesis型，美國(guó)Millipore公司；

深珠光印字煙用接裝紙：龍游塔恩紙業(yè)有限公司；

HNO3，H2O2，HF：優(yōu)級(jí)純，美國(guó)ACROS公司；

Ba，Cd，Ce，Cu，In，Mg，Pb，Rh，U調(diào)諧液：10 μg/L，美國(guó)PE公司；

環(huán)境混合標(biāo)準(zhǔn)溶液：10 mg/L，美國(guó)PE公司；

Rh標(biāo)準(zhǔn)溶液：1 000 mg/L，美國(guó)PE公司；

液氬：純度為99.999%，杭州今工特種氣體有限公司。

1.2 質(zhì)控樣品制備與樣品處理

采用深珠光印字煙用接裝紙作為質(zhì)控樣品。

準(zhǔn)確稱(chēng)取深珠光印字煙用接裝紙樣品0.2 g，置于四氟乙烯-全氟正丙基乙烯基醚共聚物(PFA)消解罐中，加入5 mL HNO3，2 mL H2O2，1 mL HF，放入微波消解儀內(nèi)消解。消解結(jié)束后，將消解罐內(nèi)樣品轉(zhuǎn)移至聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯(PET)樣品瓶中，用超純水洗滌消解罐3次以上，洗液轉(zhuǎn)移至樣品瓶中，定容至40 mL后靜置過(guò)夜。

2 結(jié)果與討論

2.1 儀器干擾及消除

電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)測(cè)量時(shí)存在大量的同質(zhì)干擾離子［10］，但目前使用的四級(jí)桿質(zhì)譜儀分辨率有限，不能完全分開(kāi)質(zhì)譜干擾。在本實(shí)驗(yàn)所檢測(cè)的重金屬元素中，Cr會(huì)受到ArN，ClO，ArO等化合物的干擾。動(dòng)態(tài)反應(yīng)池(DRC)模式可通過(guò)引入選定的反應(yīng)氣體，借此改變?cè)蓴_離子質(zhì)荷比，控制并消除干擾離子，確保分析結(jié)果的準(zhǔn)確性。DRC模式較常用的反應(yīng)氣有反應(yīng)活性較強(qiáng)的CH4和O2［11-13］。配制質(zhì)量濃度為0，5，10，20，50 μg/L的鉻標(biāo)準(zhǔn)工作溶液，在相同積分時(shí)間條件下，分別選擇通入相同流量的CH4和O2測(cè)定標(biāo)準(zhǔn)工作溶液中52Cr的信號(hào)值，結(jié)果見(jiàn)表1。

表1 DRC模式靈敏度試驗(yàn)結(jié)果(n=3)

由表1可知，反應(yīng)氣CH4和O2的精密度和線性均良好，CH4的靈敏度比O2低5%～10%，O2的消除干擾效果優(yōu)于CH4，這可能與參與反應(yīng)的基體有關(guān)。綜合考慮實(shí)驗(yàn)安全及使用成本，選擇O2作為反應(yīng)氣。

2.2 定值結(jié)果

采用內(nèi)標(biāo)法對(duì)樣品進(jìn)行定值分析。儀器調(diào)諧完畢后，將內(nèi)標(biāo)進(jìn)樣管插入配制好的Rh內(nèi)標(biāo)溶液中，樣品管依次插入各濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液，空白溶液與待測(cè)煙用接裝紙樣品溶液中進(jìn)行測(cè)定。采用行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)YC/T 316-2009 《煙用接裝紙和煙用接裝紙?jiān)堉猩?、鉛、鎘、鉻、鎳、汞的測(cè)定電感耦合等離子體質(zhì)譜法》規(guī)定的方法進(jìn)行測(cè)量。在相同條件下，樣品重復(fù)測(cè)定20次，按式(1)分別計(jì)算樣品中鉻、砷、鉛的含量。

式中：x——試樣中鉻、砷、鉛的含量，mg/kg；

c——試樣中鉻、砷、鉛的質(zhì)量濃度，μg/L；

c0——試劑空白中鉻、砷、鉛的質(zhì)量濃度，μg/L；

V——試樣液的總體積，mL；

m——試樣質(zhì)量，g。

20次平行實(shí)驗(yàn)測(cè)得平均結(jié)果分別為：鉻含量2.701 mg/kg，砷含量0.428 mg/kg，鉛含量0.391 mg/kg。該定值結(jié)果即作為煙用接裝紙質(zhì)控樣品的中心值(靶值)。

2.3 均勻性檢驗(yàn)

當(dāng)紙張組織不均勻或厚薄不一致時(shí)，印刷質(zhì)量就會(huì)受到很大影響，紙上較厚的地方由于受壓較重而墨色深，紙上較薄的地方由于受壓較輕而墨色淡，接裝紙的重金屬主要來(lái)自紙漿及添加劑中的雜質(zhì)、油墨和顏料，因此樣品紙張的均勻性直接影響重金屬含量的分布。

從深珠光印字煙用接裝紙樣品的外、中、內(nèi)3層各隨機(jī)抽取10份樣品，作為均勻性檢驗(yàn)的樣本。由同一操作員按相同的方法，使用相同的測(cè)試設(shè)備，在短時(shí)間間隔內(nèi)分別測(cè)定樣品中重金屬含量，然后對(duì)得到的測(cè)量值進(jìn)行均勻性檢驗(yàn)，并借助SPPS17.0軟件對(duì)測(cè)試結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 均勻性檢驗(yàn)結(jié)果

方差分析通過(guò)F檢驗(yàn)判斷多個(gè)均值是否存在顯著差異。如果F分布給出相應(yīng)的相伴概率值(即P值)小于設(shè)定的顯著性水平α，則認(rèn)為控制變量不同水平下各總體均值有顯著差異，反之則認(rèn)為控制變量不同水平下各總體均值沒(méi)有顯著差異。從表2的數(shù)據(jù)可以看出，在顯著性水平α=0.05的條件下，鉻、砷、鉛元素測(cè)定結(jié)果均不存在顯著性差異，可認(rèn)為3種重金屬元素在樣品中均勻分布。

2.4 穩(wěn)定性檢驗(yàn)

穩(wěn)定性是指所研究的物質(zhì)在規(guī)定的貯存和使用條件下，以及在規(guī)定的時(shí)間間隔內(nèi)，這種物質(zhì)的特性量值或結(jié)構(gòu)或組分保持在規(guī)定的范圍之內(nèi)的能力［14］。

在12個(gè)月的時(shí)間內(nèi)，對(duì)不同存放期的深珠光印字煙用接裝紙樣品進(jìn)行穩(wěn)定性檢驗(yàn)。監(jiān)測(cè)按先密后疏的原則，分別在第1，2，4，6，9，12個(gè)月實(shí)施。每次從樣品中隨機(jī)抽取5份，每份均由同一操作員按相同的方法，使用相同的測(cè)試設(shè)備，分別平行測(cè)定兩次重金屬含量，然后借助Eviews軟件對(duì)測(cè)試結(jié)果進(jìn)行ADF檢驗(yàn)，結(jié)果見(jiàn)表3。

表3 穩(wěn)定性檢驗(yàn)結(jié)果

根據(jù)時(shí)間序列數(shù)據(jù)穩(wěn)定性單位根檢驗(yàn)，當(dāng)ADF檢驗(yàn)值小于顯著性水平為1%，5%，10% 3個(gè)臨界值中的至少一個(gè)，則認(rèn)為該時(shí)間序列數(shù)據(jù)隨機(jī)過(guò)程的特征不隨時(shí)間變化而變化，即符合穩(wěn)定性要求。

對(duì)表3中數(shù)據(jù)進(jìn)行逐項(xiàng)分析可知，鉻、砷、鉛3項(xiàng)數(shù)據(jù)在1%的顯著水平下穩(wěn)定可靠，可認(rèn)為該煙用接裝紙樣品在12個(gè)月內(nèi)是穩(wěn)定的。

2.5 不確定度評(píng)定

為了表征賦予被測(cè)量之值的分散性，測(cè)量不確定度往往用標(biāo)準(zhǔn)差表示［15-16］。經(jīng)分析，煙用接裝紙質(zhì)控樣品定值結(jié)果的不確定度主要來(lái)源有樣品重復(fù)性測(cè)量引起的不確定度、定值儀器產(chǎn)生的不確定度、樣品均勻性引入的不確定度、樣品穩(wěn)定性引入的不確定度。

2.5.1 樣品重復(fù)性測(cè)量引起的不確定度

在相同條件下，樣品重復(fù)進(jìn)行20次的獨(dú)立測(cè)量，計(jì)算20次測(cè)量結(jié)果的實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)偏差s，通過(guò)s求得樣品重復(fù)性測(cè)量引起的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度u1=0.004 5。

2.5.2 定值儀器產(chǎn)生的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度

定值儀器產(chǎn)生的不確定度計(jì)算方式同2.5.1，當(dāng)用ICP-MS對(duì)質(zhì)控樣品進(jìn)行定值分析時(shí)，計(jì)算20次儀器信號(hào)強(qiáng)度的標(biāo)準(zhǔn)偏差s，通過(guò)s計(jì)算求得定值儀器產(chǎn)生的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度u2=0.002 0。

2.5.3 均勻性引入的不確定度

方差分析法是一種通過(guò)對(duì)均勻性及穩(wěn)定性研究的多組數(shù)據(jù)，利用數(shù)理統(tǒng)計(jì)軟件計(jì)算得到組間和組內(nèi)方差，最后得到因樣品不均勻性及不穩(wěn)定性引入不確定度的評(píng)估方法［17］。對(duì)表2均勻性檢驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，由鉻含量數(shù)據(jù)可得均勻性引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度u3=0.027 1。

2.5.4 穩(wěn)定性引入的不確定度

同樣得到穩(wěn)定性引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度u3=0.041 5。

2.5.5 合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度及擴(kuò)展不確定度

由于采用了相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度表示各分量，因此煙用接裝紙質(zhì)控樣品鉻含量定值結(jié)果的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度：

按置信概率為95%，對(duì)應(yīng)的包含因子k=2，則煙用接裝紙質(zhì)控樣品鉻含量定值結(jié)果的擴(kuò)展不確定度：UCr=kuCr=2×0.14=0.28 (mg/kg)。

同樣可得砷、鉛含量定值結(jié)果的擴(kuò)展不確定度分別為0.07 mg/kg和0.05 mg/kg。

2.6 質(zhì)控樣品應(yīng)用

將新制備的煙用接裝紙質(zhì)控樣品實(shí)施應(yīng)用，借助Excel軟件繪制Levy-Jennings質(zhì)控圖（見(jiàn)圖1～圖3），開(kāi)展后期質(zhì)量控制。

圖1 Cr含量測(cè)定質(zhì)控圖

圖2 As含量測(cè)定質(zhì)控圖

圖3 Pb含量測(cè)定質(zhì)控圖

根據(jù)7～10月的Levy-Jennings質(zhì)控圖分析可知，在這4個(gè)月內(nèi)煙用接裝紙鉻、砷、鉛含量測(cè)定的質(zhì)量控制水平較好，未有異常波動(dòng)情況發(fā)生，從而確保了檢測(cè)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和可信度。

3 結(jié)語(yǔ)

制備了一種煙用接裝紙質(zhì)控樣品，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定質(zhì)控樣品的鉻、砷、鉛含量，并對(duì)質(zhì)控樣品的均勻性和穩(wěn)定性進(jìn)行評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，本質(zhì)控樣品合理，針對(duì)性強(qiáng)，操作性好，鉻、砷、鉛3種重金屬含量均勻、穩(wěn)定，可應(yīng)用于后期質(zhì)量控制。

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我國(guó)環(huán)保監(jiān)測(cè)行業(yè)逐步掌握高端產(chǎn)品核心技術(shù)

近年來(lái)，我國(guó)環(huán)保檢測(cè)設(shè)備行業(yè)在不斷進(jìn)步的過(guò)程中發(fā)現(xiàn)了一些問(wèn)題。如企業(yè)運(yùn)行體制不完善、趨同化傾向嚴(yán)重。眾多中小企業(yè)蜂擁而上，缺乏技術(shù)和資金，低水平重復(fù)的較多，儀器的質(zhì)量和性能均不能與國(guó)外進(jìn)口儀器抗衡。產(chǎn)品結(jié)構(gòu)不合理，技術(shù)含量高的產(chǎn)品短缺，低檔產(chǎn)品供大于求。

應(yīng)該說(shuō)，我國(guó)企業(yè)的研發(fā)能力同國(guó)外企業(yè)仍有不小的差距，同時(shí)科研單位與企業(yè)之間也缺乏緊密合作的機(jī)制，科研成果不能快速實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化。政府對(duì)開(kāi)發(fā)研制環(huán)境科學(xué)儀器的投資和風(fēng)險(xiǎn)投資也不足。

“環(huán)保儀器儀表的發(fā)展趨勢(shì)應(yīng)該是在滿足價(jià)格便宜、易于維護(hù)、運(yùn)行穩(wěn)定、適應(yīng)惡劣環(huán)境等基礎(chǔ)上，向自動(dòng)化、智能化和網(wǎng)絡(luò)化方向發(fā)展，由勞動(dòng)密集型向技術(shù)密集型方向發(fā)展，由較窄領(lǐng)域監(jiān)測(cè)向全方位領(lǐng)域監(jiān)測(cè)的方向發(fā)展，由單純的地面環(huán)境監(jiān)測(cè)向與遙感環(huán)境監(jiān)測(cè)相結(jié)合的方向發(fā)展?！敝袊?guó)儀器儀表協(xié)會(huì)副理事長(zhǎng)吳幼華說(shuō)。

除此之外，不少專(zhuān)家建議加大科研投入，借助國(guó)家各種扶持政策，推進(jìn)環(huán)境監(jiān)測(cè)儀器的產(chǎn)業(yè)化和技術(shù)升級(jí)。同時(shí)促進(jìn)監(jiān)測(cè)儀器科研與生產(chǎn)結(jié)合，鼓勵(lì)環(huán)境監(jiān)測(cè)儀器生產(chǎn)企業(yè)、大學(xué)和科研機(jī)構(gòu)采取多種方式開(kāi)展技術(shù)合作，加快環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)的成果轉(zhuǎn)化。

從企業(yè)層面來(lái)講，要促進(jìn)生產(chǎn)企業(yè)的重新組合，提高企業(yè)競(jìng)爭(zhēng)力，加速高新技術(shù)產(chǎn)品的國(guó)產(chǎn)化進(jìn)程。對(duì)國(guó)外已有先進(jìn)的成套技術(shù)的監(jiān)測(cè)儀器，鼓勵(lì)引進(jìn)、消化、吸收國(guó)外的關(guān)鍵技術(shù)，合資生產(chǎn)，再逐步實(shí)現(xiàn)國(guó)產(chǎn)化。

政府層面要加大對(duì)環(huán)境監(jiān)測(cè)儀器的監(jiān)督管理，加快制定、完善相關(guān)的法律法規(guī)。建立和完善環(huán)境自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)運(yùn)營(yíng)市場(chǎng)化機(jī)制與資質(zhì)認(rèn)證認(rèn)可制度，消除運(yùn)營(yíng)市場(chǎng)混亂帶來(lái)的負(fù)面影響。適時(shí)完善環(huán)境監(jiān)測(cè)儀器的發(fā)展規(guī)劃和技術(shù)政策，明確環(huán)境監(jiān)測(cè)儀器發(fā)展方向，指導(dǎo)和規(guī)范環(huán)境監(jiān)測(cè)儀器健康發(fā)展，避免企業(yè)盲從。

（儀器信息網(wǎng)）

Preparation and Application of a Quality Controlling Sample of the Tipping Paper for Cigarette

Si Wen，Huang Hua，Wang Yuning，Zhu Shuxiu，Lu Minghua
(Technology Center of Zhejiang Branch of China Tobacco Industry Co.， Ltd.， Hangzhou 310024，China)

With deep pearl printing tipping paper as the cigarette of quality control sample, the chromium，arsenic，lead in the quality controlling samples were determined by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) with microwave digestion，and the uncertainty of the measurement results were evaluated. The analysis of variance was used to evaluate the homogeneity，the ADF-test was used to evaluate the stability. The analysis of variance showed that the results of sample were not different significantly in the 95% confidence interval，and were considered homogeneous. The ADF-test results showed that the elements were significant at 1% level，and were considered stable. The cigarette paper quality control samples were used for quality control, and map Levy-Jennings quality control, quality control effect was good.

inductively coupled plasma mass spectrometry(ICP-MS); quality controlling sample of the tipping paper for cigarette; heavy metal element; homogeneity; stability; Levy-Jennings quality control picture

O657.3

A

1008-6145(2014)03-0005-04

10.3969/j.issn.1008-6145.2014.03.002

聯(lián)系人：斯文；E-mail: 449367385@qq.com

2014-02-10