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    厭氧氨氧化污水處理工藝及其實(shí)際應(yīng)用研究進(jìn)展

    2014-05-08 03:37:24陳重軍王建芳張海芹沈耀良
    關(guān)鍵詞:硝態(tài)濾液硝化

    陳重軍 ,王建芳,張海芹,沈耀良

    1. 蘇州科技學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 蘇州 215009;2. 江蘇省環(huán)境科學(xué)與工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇蘇州 215009

    厭氧氨氧化(anaerobic ammonium oxidation,Anammox) 反應(yīng)是指在厭氧或者缺氧條件下,厭氧氨氧化微生物以為電子受體,氧化為氮?dú)獾纳镞^(guò)程(van de Graff 等, 1995; 黃孝肖等,2012; 唐崇儉, 2011)。相比傳統(tǒng)硝化-反硝化工藝,該過(guò)程可降低50%的曝氣量、100%的有機(jī)碳源以及90%的運(yùn)行費(fèi)用(Jetten 等, 2001; Tal 等, 2006),且污泥產(chǎn)率低,以厭氧氨氧化為主體的污水處理工藝的研究和開(kāi)發(fā),給我國(guó)目前污水處理界面臨的低碳氮比廢水脫氮難、能耗高、污泥產(chǎn)量大等問(wèn)題帶來(lái)了曙光(Ruiz 等, 2003)。

    近年來(lái),學(xué)者開(kāi)發(fā)了多種厭氧氨氧化為主體的污水處理工藝,其中研究和應(yīng)用最為廣泛的為亞硝化-厭氧氨氧化工藝(Sharon-Anammox)(Shalini和Joseph, 2012)、完全自養(yǎng)脫氮工藝(Completely autotrophic ammonium removal over nitrite, 簡(jiǎn)稱CANON)等。本文在闡明厭氧氨氧化污水處理工藝原理和控制參數(shù)基礎(chǔ)上,對(duì)上述兩種工藝的應(yīng)用進(jìn)行總結(jié)與展望,旨在為開(kāi)發(fā)投資小、運(yùn)行費(fèi)用低、脫氮效率穩(wěn)定的厭氧氨氧化脫氮新技術(shù)提供指導(dǎo)。

    1 Sharon-Anammox工藝

    1.1 工藝原理與控制參數(shù)

    Sharon-Anammox工藝是現(xiàn)在應(yīng)用最為廣泛的厭氧氨氧化工藝,它主要分為兩步,第一步SHARON段,50~60%的氨氮被氧化成亞硝態(tài)氮,第二步Anammox段,剩余的氨氮與新生成的亞硝態(tài)氮進(jìn)行厭氧氨氧化反應(yīng)生成氮?dú)?,并生成部分硝態(tài)氮,兩段反應(yīng)分別在不同的反應(yīng)器中完成,過(guò)程見(jiàn)圖1(Schmidt 等, 2003)。Sharon和Anammox工藝聯(lián)用,僅需將50%的氨氮轉(zhuǎn)化為亞硝態(tài)氮,后續(xù)無(wú)需外加亞硝氮,且大多數(shù)厭氧出水含有以重碳酸鹽存在的堿度可以補(bǔ)償亞硝化所造成的堿度消耗,實(shí)現(xiàn)工藝堿度自平衡(Ahn, 2006; 馬從安和張樹(shù)德,2008)。同時(shí),工藝一般把亞硝化和厭氧氨氧化菌分置在兩個(gè)不同反應(yīng)器內(nèi),或者在一個(gè)反應(yīng)器在不同時(shí)期設(shè)置不同條件,讓兩類菌分別產(chǎn)生作用,實(shí)現(xiàn)了分相處理,為功能菌的生長(zhǎng)提供了良好的環(huán)境(Shalini和Joseph, 2013),并且減少了進(jìn)水中有害物質(zhì)對(duì)厭氧氨氧化菌的抑制效應(yīng)(Vazquez-Padin 等,2009)。Sharon-Anammox聯(lián)合工藝操作簡(jiǎn)單、處理負(fù)荷高,在亞硝化段需氧量低,pH值要求范圍寬,厭氧氨氧化段氧化還原電位低,厭氧環(huán)境好(van Dongen 等, 2001)。相比亞硝化-反硝化工藝,曝氣量大大降低,造成亞硝化段所需溶氧量低,低溶解氧的環(huán)境下,亞硝酸鹽氧化菌(Nitrite Oxidizing Bacteria,NOB)對(duì)氧的親和力低,適合富集氨氧化菌(Ammonia Oxidizing Bacteria,AOB)的生長(zhǎng),為亞硝化反應(yīng)提供了適宜的環(huán)境;而且該聯(lián)合工藝還大大降低了NO和N2O等溫室氣體的排放,NO和N2O僅占氮負(fù)荷的0.203%和2.3%(Kampschreur 等,2008)。

    圖1 SHARON-Anammox工藝的流程圖Fig.1 Simple schematic of SHARON-Anammox process (Schmidt et al, 2003)

    要保證Sharon-Anammox工藝的順利進(jìn)行,首先要保證Sharon段的出水能穩(wěn)定達(dá)到后續(xù)Anammox段的要求,出水亞硝態(tài)氮和氨氮的比例約1~1.3之間。因此,如何保證Sharon段的出水要求是近年來(lái)學(xué)者們研究的熱點(diǎn)。Jetten等認(rèn)為Sharon段適合在搖動(dòng)床反應(yīng)器中進(jìn)行,無(wú)污泥持留,水力停留時(shí)間為1 d,適宜水溫 30~40 ℃,pH值 6.6~7.0 (Jetten 等,1997)。Sharon反應(yīng)主要以AOB為主導(dǎo),一般為革蘭氏陰性菌,嚴(yán)格好氧,無(wú)機(jī)化能自養(yǎng),倍增時(shí)間跨度較大,在8 h到幾天之間(鄭平等, 2004)。亞硝化菌擁有5個(gè)屬:亞硝化單胞菌屬(Nitrosomonas)、亞硝化螺菌屬(Nitrosospira)、亞硝化球菌屬(Nitrosococcus)、亞硝化弧菌屬(Nitrosovibrio)和亞硝化葉菌屬(Nitrosolobus),共計(jì)15個(gè)種(劉杰等,2009)。而Anammox菌屬化能自養(yǎng)的專性厭氧菌,生長(zhǎng)緩慢,倍增時(shí)間長(zhǎng)(約11 d),適宜生長(zhǎng)溫度為20~43 ℃,最佳生長(zhǎng)溫度為40 ℃,pH范圍為6.7~8.3,最佳為8.0 (Chen等, 2013; de Graaf等, 1996)。Anammox菌為革蘭氏陰性球菌,直徑約800~1100 nm,屬于浮霉菌目,Anammox菌科(Anammoxiceae),Anammox菌主要有5個(gè)屬,即“Candidatus Kuenenia”, “Candidatus Brocadia”,“Candidatus Anammoxoglobus”, “Candidatus Scalindua”和“Candidatus Jettenia” (Mansell, 2011)。Sharon段和Anammox段的功能菌群的生理特征和生存環(huán)境存在顯著差異,而該工藝把兩種功能菌設(shè)置在不同環(huán)境中,為發(fā)揮各自的優(yōu)勢(shì)提供了良好的保障。

    1.2 工藝應(yīng)用

    20世紀(jì)末,荷蘭代爾夫特理工大學(xué)大學(xué)將Sharon-Anammox串聯(lián)工藝應(yīng)用于荷蘭Dokhaven城鎮(zhèn)生活污水處理廠實(shí)際污水處理中,開(kāi)創(chuàng)了該工藝應(yīng)用的先河,后續(xù)該工藝也已在歐洲多個(gè)污水處理廠中得到成功應(yīng)用(van der Star 等, 2007)。但高濃度有機(jī)碳源將對(duì)Anammox菌產(chǎn)生抑制作用,因此,Sharon-Anammox串聯(lián)工藝目前主要用于低碳氮比廢水的處理,主要應(yīng)用于垃圾滲濾液、養(yǎng)殖廢水、城鎮(zhèn)污水處理廠厭氧消化液、味精加工廢水等的處理,均取得了優(yōu)異的效果。

    垃圾滲濾液因含有高濃度氨氮、有機(jī)碳源不足的問(wèn)題,造成達(dá)標(biāo)處理難,是城鎮(zhèn)生活垃圾填埋方式面臨的最大挑戰(zhàn)。而Sharon-Anammox工藝可用來(lái)處理垃圾滲濾液,Liang和Liu(2008)采用固定床生物膜反應(yīng)器實(shí)現(xiàn)Sharon和Anammox串聯(lián),當(dāng)溫度為(30±1)℃,垃圾滲濾液氨氮負(fù)荷為0.27~1.2 kg?m-3?d-1,DO= 0.8~2.3 mg?L-1,Sharon段能穩(wěn)定實(shí)現(xiàn)出水亞硝態(tài)氮和氨氮比例為1.0~1.3之間,適宜后續(xù)Anammox處理,Anammox段溫度控制為(30±1)℃,進(jìn)水氨氮負(fù)荷為0.06~0.11 kg?m-3?d-1,該段有60%的氨氮和64%的亞硝態(tài)氮被去除,整個(gè)工藝對(duì)氨氮、總氮和COD的去除率分別達(dá)97%、87%和89%。Akgul等(2012)采用經(jīng)UASB和MBR處理后的垃圾滲濾液,經(jīng)Sharon-Anammox工藝處理,整個(gè)過(guò)程90%以上的COD和總凱氏氮(TNK)得到去除。Colprim等(2011)采用SBR反應(yīng)器實(shí)現(xiàn)垃圾滲濾液的部分硝化,作為厭氧氨氧化的的預(yù)處理液,研究認(rèn)為pH值是影響亞硝化的重要因素,氨氮氧化實(shí)現(xiàn)半抑制的條件是游離氨質(zhì)量濃度(605.48±87.18)mg?L-1(以N-NH3的質(zhì)量計(jì)),游離亞硝酸質(zhì)量濃度(0.49 ± 0.09)mg?L-1(以N-HNO2質(zhì)量計(jì)),碳酸氫根質(zhì)量濃度(0.01±0.16)mg?L-1(以C質(zhì)量計(jì))。在垃圾滲濾液處理中,一般在Anammox段均會(huì)發(fā)生厭氧氨氧化和反硝化協(xié)同作用,Ruscalleda等(2008)發(fā)現(xiàn)城鎮(zhèn)垃圾滲濾液Sharon-Anammox工藝處理過(guò)程中,(85.1±5.6)%的氨氮通過(guò)厭氧氨氧化去除,而(14.9±5.6)%的氨氮通過(guò)異氧反硝化途徑得以去除。而Chien-Ju等(2011)在SBR反應(yīng)器中處理垃圾滲濾液,發(fā)現(xiàn)通過(guò)Sharon-Anammox工藝和反硝化去除的總氮分別為85%~87%和7%~9%。

    Sharon-Anammox串聯(lián)工藝在低碳氮比豬場(chǎng)養(yǎng)殖廢水處理過(guò)程中也得到廣泛應(yīng)用(王歡等, 2009)。Yamamoto等(2008)通過(guò)調(diào)控游離氨和硝酸根成功實(shí)現(xiàn)豬場(chǎng)養(yǎng)殖廢水的部分硝化,當(dāng)進(jìn)水氮負(fù)荷為1.0 kg?m?3?d?1(以N質(zhì)量計(jì))時(shí),經(jīng)過(guò)120 d的培養(yǎng),氨氮向亞硝態(tài)氮穩(wěn)定在58%左右,且向硝態(tài)氮的轉(zhuǎn)化率<5%,亞硝化廢水經(jīng)Anammox反應(yīng)器處理,70 d后氮素去除率達(dá)到0.22 kg?m-3?d-1(以N質(zhì)量計(jì)),污泥從紅色變?yōu)榛疑钡?、亞硝態(tài)氮去除量以及硝態(tài)氮生成量之比為1∶1.67∶0.53。Hwang等(2005)采用Sharon-Anammox成功實(shí)現(xiàn)豬場(chǎng)廢水中氨氮的去除,SHARON段進(jìn)水氨氮負(fù)荷為0.97 kg?m-3?d-1(以NH4-N質(zhì)量計(jì))時(shí),其中0.73 kg?m-3?d-1(以NH4-N的質(zhì)量計(jì))被轉(zhuǎn)化成亞硝氮,而在Anammox段,當(dāng)進(jìn)水氮負(fù)荷為1.36 kg?m-3?d-1(以N的質(zhì)量計(jì))時(shí),有0.72 kg?m-3?d-1(以N的質(zhì)量計(jì))被轉(zhuǎn)化為氮?dú)猓钡蛠喯鯌B(tài)氮去除量比值為1∶2.13,Candidatus"Kuenenia stuttgartiensis"是反應(yīng)器中主要種群。但豬場(chǎng)廢水中高濃度的有機(jī)物濃度將會(huì)抑制厭氧氨氧化反應(yīng),Molinuevo等(2009)采用厭氧氨氧化反應(yīng)器處理豬場(chǎng)養(yǎng)殖廢水厭氧消化液,發(fā)現(xiàn)237 mg?L-1COD將完全抑制Anammox菌的活性,但在處理亞硝化出水過(guò)程中,發(fā)現(xiàn)完全抑制質(zhì)量濃度為290 mg?L-1。而Yamamoto等(2011)研究豬場(chǎng)廢水發(fā)現(xiàn),當(dāng)Sharon段出水TOC質(zhì)量濃度達(dá)到200 mg?L-1時(shí),對(duì)后續(xù)Anammox作用沒(méi)有顯著影響,當(dāng)?shù)?fù)荷為2.2 kg?m-3?d-1(以N質(zhì)量計(jì))時(shí),氮去除負(fù)荷高達(dá)2.0 kg?m-3?d-1(以N質(zhì)量計(jì))。另有研究表明,在Anammox處理養(yǎng)殖廢水試驗(yàn)中,當(dāng)進(jìn)水COD質(zhì)量濃度高達(dá)600 mg?L-1時(shí),Anammox菌依然能表現(xiàn)出較高的活性,占據(jù)主導(dǎo)地位(Chen 等, 2013)。不管怎樣,豬場(chǎng)養(yǎng)殖廢水高質(zhì)量濃度的有機(jī)物將對(duì)厭氧氨氧化產(chǎn)生不利影響,因此合理調(diào)節(jié)進(jìn)水中有機(jī)物質(zhì)量濃度是關(guān)鍵,也是限制性步驟,目前一般在Sharon-Anammox工藝前端設(shè)置高負(fù)荷厭氧反應(yīng)器,以降低進(jìn)水中COD質(zhì)量濃度。

    除了垃圾滲濾液和豬場(chǎng)養(yǎng)殖廢水之外,Sharon-Anammox工藝成功應(yīng)用于味精加工業(yè)廢水、污泥脫水液和厭氧消化液等低碳氮比廢水的處理(Zhang 等, 2011),均獲得了較好的效果。陳旭良等(2007)采用Anammox處理混合味精廢水經(jīng)生物除碳和Sharon處理的出水,反應(yīng)器總氮容積去除負(fù)荷可達(dá)457 mg?L-1?d-1,高于傳統(tǒng)硝化-反硝化工藝,可成為傳統(tǒng)硝化/反硝化工藝的替代技術(shù),Anammox菌對(duì)亞硝氮的耐受范圍為96.5~129 mg·L-1。馬富國(guó)等人以污泥脫水液為研究對(duì)象,采用缺氧濾床+好氧懸浮填料生物膜連續(xù)流工藝,在15~29 ℃、DO 6~9 mg·L-1條件下實(shí)現(xiàn)脫水液亞硝化,當(dāng)進(jìn)水氨氮平均濃度為315.8 mg·L-1,平均進(jìn)水氨氮負(fù)荷為0.43 kg·m-3·d-1,進(jìn)水堿度/氨氮為5.25時(shí),出水亞硝氮/氨氮為1.25左右,適合后續(xù)Anammox處理;穩(wěn)定后Anammox反應(yīng)器對(duì)氨氮和亞硝氮的容積去除負(fù)荷分別為0.526 kg·m-3·d-1和0.536 kg·m-3·d-1,氮去除率達(dá)到83.8%,從而實(shí)現(xiàn)全程自養(yǎng)生物脫氮,達(dá)到高效生物脫氮目的(馬富國(guó), 2009)。Dongen等(2001)采用Sharon-Anammox工藝處理荷蘭Dokhaven污水處理廠的污泥脫水液,首先在亞硝化階段53%的氨氮轉(zhuǎn)化成亞硝態(tài)氮,采用顆粒污泥啟動(dòng)SBR厭氧氨氧化反應(yīng)器,在進(jìn)水負(fù)荷為1.2 kg·m-3·d-1(以N的質(zhì)量計(jì))的條件下,80%的氮素轉(zhuǎn)化成氮?dú)?。Fux等(2002)采用體積為2 m3的反應(yīng)器實(shí)現(xiàn)污泥脫水液的部分亞硝化,亞硝化率為58%,在30 ℃,最大稀釋速率為0.85 d-1條件下,亞硝態(tài)氮的產(chǎn)率可達(dá)0.35 kg·m?3·d?1(以NO2-N質(zhì)量計(jì));Anammox在體積為1.6 m3的SBR反應(yīng)器中進(jìn)行,對(duì)氮素去除率可達(dá)2.4 kg·m?3·d?1(以N質(zhì)量計(jì)),整個(gè)過(guò)程對(duì)氮的去除率在90%以上。

    2 CANON工藝

    2.1 工藝原理與控制參數(shù)

    CANON工藝是指在同一構(gòu)筑物內(nèi),通過(guò)控制溶解氧實(shí)現(xiàn)亞硝化和厭氧氨氧化,全程由自養(yǎng)菌完成由氨氮至氮?dú)獾霓D(zhuǎn)化過(guò)程。在微好氧環(huán)境下,亞硝化細(xì)菌將氨氮部分氧化成亞硝氮,消耗氧化創(chuàng)造厭氧氨氧化過(guò)程所需的厭氧環(huán)境;產(chǎn)生的亞硝氮與部分剩余的氨氮發(fā)生厭氧氨氧化反應(yīng)生成氮?dú)?Vazquez-Padin 等, 2009),過(guò)程見(jiàn)圖2。由于亞硝酸細(xì)菌和厭氧氨氧化細(xì)菌都是自養(yǎng)型細(xì)菌,因此CANON反應(yīng)無(wú)需添加外源有機(jī)物,全程都是在無(wú)機(jī)自養(yǎng)環(huán)境下進(jìn)行(張紅陶和鄭平, 2013; Shalini和Joseph, 2013)。CANON工藝易受到硝酸菌干擾,與厭氧氨氧化菌競(jìng)爭(zhēng)底物,因此控制硝酸菌的生長(zhǎng)是保證CANON工藝穩(wěn)定運(yùn)行的條件,一般通過(guò)控制氧氣或者亞硝酸鹽來(lái)實(shí)現(xiàn)(胡石等, 2013)。

    2.1 工藝應(yīng)用

    圖2 CANON工藝的流程圖Fig.2 Simple schematic of CANON process

    因其全程自養(yǎng),CANON工藝在實(shí)驗(yàn)室廢水處理研究和實(shí)際廢水處理中應(yīng)用廣泛(雷禮婧等,2012)。Sliekers等(2002)采用SBR反應(yīng)器研究了CANON工藝,通過(guò)控制曝氣量為7.9 mL·min-1,水力停留時(shí)間為1 d,反應(yīng)溫度為30 ℃,pH值控制在7.8,一個(gè)運(yùn)行周期包括進(jìn)水11.5 h、沉淀0.25 h、出水0.25 h,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明85%的氨氮轉(zhuǎn)化成氮?dú)猓?5%氨氮轉(zhuǎn)化成硝態(tài)氮,氧化亞氮的生成量可以忽略(小于0.1%);FISH技術(shù)表明,亞硝酸細(xì)菌和Anammox菌分別占45%±15%和40%±15%。Sliekers等(2003)進(jìn)一步采用氣升式生物膜反應(yīng)器(BAS)研究了CANON工藝,發(fā)現(xiàn)反應(yīng)器對(duì)氮素的去除1.5 kg·m-3·d-1(以N的質(zhì)量計(jì)),反應(yīng)器中主要以Anammox菌為主,可能是以富集的厭氧氨氧化污泥馴化的緣故。Third等(2005)在厭氧氨氧化成熟污泥接種硝化污泥培養(yǎng)CANON工藝,曝氣20 min,靜置30 min,氮素去除負(fù)荷0.08 kg·m-3·d-1(以N的質(zhì)量計(jì)),并認(rèn)為CANON工藝主要的控制因素是亞硝氮質(zhì)量濃度、氧氣濃度、pH值和反應(yīng)溫度等。Vázquez-Padín等(2009)采用脈沖式SBR反應(yīng)器處理污泥消化液,在溫度18~25 ℃條件下,控制溶解氧為0.5 mg·L-1,實(shí)現(xiàn)CANON工藝,對(duì)氮素最大去除負(fù)荷達(dá)0.45 g·L?1·d?1(以N質(zhì)量計(jì)),去除率達(dá)到85%以上。Chen等(2012)在SBBR反應(yīng)器中,通過(guò)控制游離氨(FA)質(zhì)量濃度啟動(dòng)CANON工藝,耗時(shí)80 d,穩(wěn)定階段發(fā)現(xiàn)無(wú)機(jī)物質(zhì)量濃度對(duì)CANON工藝的效率具有重要影響,當(dāng)進(jìn)水氮負(fù)荷為200 mg·L-1·d-1(以N的質(zhì)量計(jì))時(shí),最佳的無(wú)機(jī)物質(zhì)量濃度為250 mg·L-1(以C的質(zhì)量計(jì))。Figueroa等(2012)認(rèn)為CANON工藝適合應(yīng)用于處理經(jīng)前處理過(guò)的豬場(chǎng)廢水,當(dāng)進(jìn)水氨氮為300 mg·L-1,氮素去除負(fù)荷0.46 kg·m-3·d-1(以N的質(zhì)量計(jì)),去除率為75%,反應(yīng)器中Nitrosomonas是硝化菌主要種屬,Candidatus“Brocadia fulgida” 和 Candidatus “Brocadia anammoxidans”是Anammox菌的主要種群。

    Anammox工藝、CANON工藝和傳統(tǒng)的硝化/反硝化工藝相比,在氮素去除負(fù)荷、投資和操作成本等方面具有很多優(yōu)勢(shì),具體見(jiàn)表1(葉建鋒等, 2006)。特別是針對(duì)一些氨氮含量很高,但有機(jī)碳源明顯不足的廢水,以厭氧氨氧化為主體的污水處理工藝均具有顯著性優(yōu)勢(shì),可以大大降低運(yùn)行成本,但在過(guò)程調(diào)控和Anammox菌快速培養(yǎng)方面依然面臨巨大挑戰(zhàn)。

    3 厭氧氨氧化污水處理工藝的工程化應(yīng)用

    近年來(lái),以厭氧氨氧化為主體的工藝逐漸從實(shí)驗(yàn)室規(guī)模走向中試或者實(shí)際應(yīng)用,目前已經(jīng)在歐洲和亞洲的10多個(gè)國(guó)家得到應(yīng)用,部分已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用,取得了良好的應(yīng)用效果,見(jiàn)表2。

    目前,隨著厭氧氨氧化工藝的日趨成熟,國(guó)內(nèi)也逐漸開(kāi)展了厭氧氨氧化處理工藝中試和工程規(guī)模的應(yīng)用。安鵬應(yīng)用納濾膜對(duì)腈綸廢水二級(jí)生化尾水分離濃縮后,濃水再分別由Sharon-Anammox工藝脫氮,中試實(shí)驗(yàn)采用高純度 anammox菌接種的生物膜法,并用立體簾式結(jié)構(gòu)無(wú)紡布填料進(jìn)行掛膜,可以實(shí)現(xiàn)低接種菌量下的 anammox反應(yīng)器快速啟動(dòng),穩(wěn)定運(yùn)行時(shí)氨氮和總氮去除率分別為85%和73%,Kuenenia sp.為優(yōu)勢(shì)菌屬(安鵬, 2013)。唐崇儉采樣上流式中試厭氧氨氧化反應(yīng)器處理味精廢水,當(dāng)HRT縮短至3.43 h時(shí),反應(yīng)器容積基質(zhì)氮去除速率可達(dá)3.45 kg·m-3·d-1(以N的質(zhì)量計(jì)),認(rèn)為溫度對(duì)中試厭氧氨氧化的性能影響較大(唐崇儉等, 2010),且進(jìn)水pH宜控制在厭氧氨氧化適宜范圍的偏低水平(6.8左右)(唐崇儉等, 2009)。國(guó)內(nèi)實(shí)際工程中厭氧氨氧化設(shè)計(jì)和實(shí)施主要是荷蘭帕克公司,亦是基于 Delft理工大學(xué)技術(shù)支持,在建或初步建成的以厭氧氨氧化為主體的污水處理工程有6個(gè),如山東安琪酵母股份(濱州)有限公司,主要用于處理發(fā)酵廢水,設(shè)計(jì)進(jìn)水氨氮為300~800 mg·L-1,厭氧氨氧化反應(yīng)器500 m3,運(yùn)行穩(wěn)定后去除負(fù)荷內(nèi)蒙古通遼梅花生物科技有限公司,設(shè)計(jì)味精生產(chǎn)進(jìn)水氨氮濃度600 mg·L-1,厭氧氨氧化反應(yīng)器6700 m3,主要以控制溶解氧實(shí)現(xiàn)氨氮部分轉(zhuǎn)化,通過(guò)厭氧氨氧化作用脫除氮素;山東祥瑞藥業(yè)有限公司,厭氧氨氧化反應(yīng)器4300 m3,用于處理玉米淀粉和味精生產(chǎn)廢水,設(shè)計(jì)氨氮負(fù)荷1.42 kg·m-3·d-1。這些厭氧氨氧化工程的成功實(shí)施,必將極大地加快厭氧氨氧化為主體的污水處理工藝在我國(guó)污水處理中的應(yīng)用(王元月等, 2013)。目前,厭氧氨氧化工程化應(yīng)用主要還是集中在工業(yè)生產(chǎn)廢水的處理,而針對(duì)城市生活污水處理廠總氮提標(biāo)、生活垃圾填埋場(chǎng)垃圾滲濾液深度處理、豬場(chǎng)廢水成為農(nóng)業(yè)面源污染重要來(lái)源等問(wèn)題和挑戰(zhàn),厭氧氨氧化為主體的污水處理工藝的應(yīng)用將具有重要前景。

    表1 厭氧氨氧化工藝與傳統(tǒng)脫氮工藝參數(shù)比較Table 1 Parameter comparison of anammox and conventional denitrification processes

    表2 厭氧氨氧化和CANON工藝的應(yīng)用效果(反應(yīng)器容積>1 m3)Table 2 Conversions in full-scale and pilot scale (>1 m3) reactors for the anammox process and the one-stage nitritation-anammox process in comparison with the corresponding lab scale reactors showing the highest conversions

    4 展望

    厭氧氨氧化為主的工藝如Sharon-Anammox和CANON工藝,已經(jīng)隨著實(shí)驗(yàn)室的研究逐漸走向中試和現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用,并在垃圾滲濾液、污泥消化液、工業(yè)廢水、養(yǎng)殖廢水等方面得到成功應(yīng)用,未來(lái)應(yīng)用前景廣闊。但在其實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中,仍存在諸多問(wèn)題需要進(jìn)一步探討和研究,主要包括:

    1) 現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用規(guī)模Anammox反應(yīng)器快速啟動(dòng)與影響機(jī)制;

    2) 現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用環(huán)境溫度變化,特別是中低溫環(huán)境對(duì)Anammox菌活性的影響機(jī)制;

    3) 實(shí)際廢水中有機(jī)碳源對(duì)Anammox菌的抑制效應(yīng),以及Anammox與反硝化協(xié)同脫氮除碳作用研究;

    4) 除目前已應(yīng)用的廢水水質(zhì)外,更多低碳氮比Anammox處理的工程化應(yīng)用研究與推廣。

    AHN Y H. 2006. Sustainable nitrogen elimination biotechnologies: A review[J]. Process Biochemistry, 41(8): 1709-1721.

    AKGUL D, AKTAN C K, YAPSAKLI K, et al. 2012.Treatment of landfill leachate using UASB- MBR- SHARON –Anammox configuration[J].Biodegradation, 24(3): 399-412.

    CHEN C J, HUANG X X, LEI C X, et al. 2013. Effect of Organic Matter Strength on Anammox for Modified Greenhouse Turtle Breeding Wastewater Treatment[J]. Bioresource Technology, 148:172-179.

    CHEN Y P, LI S, FANG F, et al. 2012. Effect of inorganic carbon on the completely autotrophic nitrogen removal over nitrite (CANON)process in a sequencing batch biofilm reactor[J]. Environmental Technology, 33(23): 2611-2617.

    CHIEN-JU L, MATHAVA K, CHIH-CHENG W, et al. 2011.Development of simultaneous partial nitrification, anammox and denitrification (SNAD)process in sequential batch reactor[J]. Bioresource Technology, 102:5514-5519.

    COLPRIM J, GANIGUE R, PUIG S, et al. 2011.Managing high nitrogen levels from urban landfill leachates: The anammox short-cut and their technological challenge[C]. 1st International symposium on Microbial Resources of Management in Biotechnology: Concepts & Applications,2011.6.30- 2011.7.1.

    DE GRAAF A A V, DE BRUIJN P, ROBERTSON L A , et al. 1996.Autotrophic growth of anaerobic ammonium-oxidizing micro-organisms in a fluidized bed reactor[J]. Microbiology-Uk, 142:2187-2196.

    FIGUEROA M, VAZQUEZ-PADIN J R, MOSQUERA-CORRAL A, et al.2012. Is the CANON reactor an alternative for nitrogen removal from pre-treated swine slurry? [J]. Biochemical Engineering Journal, 65:23-29.

    FUX C, BOEHLER M, HUBER P, et al. 2002. Biological treatment of ammonium-rich wastewater by partial nitritation and subsequent anaerobic ammonium oxidation (anammox) in a pilot plant[J]. Journal of Biotechnology, 99(3): 295-306.

    HWANG I, MIN K, CHOI E, et al. 2005. Nitrogen removal from piggery waste using the combined SHARON and ANAMMOX process[J].Water science and technology: a journal of the International Association on Water Pollution Research, 52(10/11): 487.

    JETTEN M S M, HORN S J, VAN LOOSDRECHT M C M. 1997.Towards a more sustainable municipal wastewater treatment system[J]. Water Science and Technology, 35(9): 171-180.

    JETTEN M S, WAGNER M, FUERST J, et al. 2001. Microbiology and application of the anaerobic ammonium oxidation (‘a(chǎn)nammox’)process[J]. Current Opinion in biotechnology, 12(3): 283-288.

    KAMPSCHREUR M J, VAN DER STAR W R L, WIELDERS H A, et al.2008. Dynamics of nitric oxide and nitrous oxide emission during full-scale reject water treatment[J]. Water Research, 42: 812-826.

    LIANG Z, LIU J. 2008. Landfill leachate treatment with a novel process:Anaerobic ammonium oxidation (Anammox) combined with soil infiltration system[J]. Journal of Hazardous Materials, 151(1):202-212.

    MANSELL B L. 2011.Side-stream treatment of anaerobic digester filtrate by Anaerobic Ammonia Oxidation[D]. Utah: The University of Utah.MOLINUEVO B, GARCIA M C, KARAKASHEV D, et al.2009.Anammox for ammonia removal from pig manure effluents:Effect of organic matter content on process performance[J].Bioresource Technology, 100(7): 2171-2175.

    RUIZ G, JEISON D, CHAMY R. 2003. Nitrification with high nitrite accumulation for the treatment of wastewater with high ammonia concentration[J]. Water Research, 37:1371-1377.

    RUSCALLEDA M, LOPEZ H, GANIGUE R, et al. 2008. Heterotrophic denitrification on granular anammox SBR treating urban landfill leachate[J]. Water Science Technology, 58: 1749-1755.

    SCHMIDT I, SLIEKERS O, SCHMID M, et al. 2003. New concepts of microbial treatment processes for the nitrogen removal in wastewater[J]. FEMS Microbiology Reviews, 27(4):481-492.

    SHALINI S S, JOSEPH K. 2012. Nitrogen management in landfill leachate:Application of SHARON, ANAMMOX and combined SHARON-ANAMMOX process[J]. Waste Management, 32:2385-2400.

    SHALINI S S, JOSEPH K. 2013. Start-up of the SHARON and ANAMMOX process in landfill bioreactors using aerobic and anaerobic ammonium oxidising biomass[J]. Bioresource Technology,149: 474-485.

    SLIEKERS A O, DERWORT N, GOMEZ J, et al. 2002. Completely autotrophic nitrogen removal over nitrite in one single reactor[J].Water Research, 36(10): 2475-2482.

    SLIEKERS A O, THIRD K, ABMA W, et al. 2003. CANON and Anammox in a gas‐lift reactor[J]. FEMS Microbiology Letters, 218(2): 339-344.

    TAL Y, WATTS J E M, SCHREIER H J. 2006. Anaerobic ammonium-oxidizing (anammox) bacteria and associated activity in fixed-film biofilters of a marine recirculating aquaculture system[J].Applied and Environmental Microbiology, 72(4): 2896-2904.

    THIRD K A, PAXMAN J, SCHMID M, et al. 2005.Enrichment of anammox from activated sludge and its application in the CANON process[J]. Microbial Ecology, 49(2): 236-244.

    VAN DE GRAFF A A, MULDER A, DE BRUIJN P, et al. 1995. Anaerobic oxidation of ammonium is a biologically mediated process[J]. Appllied Environmental Microbiology, 61: 1246-1251.

    VAN DER STAR W R L, ABMA W R, BLOMMERS D, et al. 2007. Startup of reactors for anoxic ammonium oxidation: Experiences from the first full-scale anammox reactor in Rotterdam[J]. Water Research, 41(18):4149-4163.

    VAN DONGEN, U, JETTEN M, VAN LOOSDRECHT M. 2001. The SHARON-Anammox process for treatment of ammonium rich wastewater[J]. Water science and technology, 44(1): 153.

    VAZQUEZ-PADIN J, FERNADEZ I, FIGUEROA M, et al. 2009.Applications of Anammox based processes to treat anaerobic digester supernatant at room temperature[J]. Bioresource Technology, 100(12):2988-2994.

    VAZQUEZ-PADIN J, POZO M, JARPA M, et al. 2009. Treatment of anaerobic sludge digester effluents by the CANON process in an air pulsing SBR[J]. Journal of Hazardous Materials, 166(1): 336-341.

    YAMAMOTO T, TAKAKI K, KOYAMA T, et al. 2008. Long-term stability of partial nitritation of swine wastewater digester liquor and its subsequent treatment by Anammox[J]. Bioresource Technology,99(14): 6419-6425.

    YAMAMOTO T, WAKAMATSU S, QIAO S, et al. 2011. Partial nitritation and anammox of a livestock manure digester liquor and analysis of its microbial community[J]. Bioresource Technology, 102(3): 2342-2347.ZHANG L, YANG J, HIRA D, et al. 2011. High-rate nitrogen removal from anaerobic digester liquor using an up-flow anammox reactor with polyethylene sponge as a biomass carrier[J]. Journal of Bioscience and Bioengineering, 111: 306-311.

    安鵬. 2013. 納濾-厭氧氨氧化-高級(jí)氧化工藝深度處理干法腈綸廢水研究[D]. 大連: 大連理工大學(xué)博士論文.

    陳旭良, 鄭平, 金仁村, 等. 2007. 味精廢水厭氧氨氧化生物脫氮的研究[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 27(5): 747-752.

    胡石, 甘一萍, 張樹(shù)軍. 2013.一段式全程自養(yǎng)脫氮(CANON)工藝及其研究進(jìn)展[J]. 水處理技術(shù), 39(7): 1-5.

    黃孝肖,陳重軍,張蕊,等. 2012.厭氧氨氧化與反硝化耦合反應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 應(yīng)用生態(tài)學(xué)報(bào), 23(3): 849-856.

    雷禮婧, 陳猷鵬, 郭勁松, 等. 2012.CANON 工藝影響因素研究進(jìn)展[J].中國(guó)科技論文在線精品論文, 5(24):2296-2301.

    劉杰, 楊洋, 左劍惡, 等. 2009. 亞硝化與厭氧氨氧化串聯(lián)工藝處理高氮低碳廢水的研究進(jìn)展[J]. 中國(guó)沼氣, 27(3): 13-18.

    馬從安, 張樹(shù)德. 2008. 厭氧氨氧化及其工藝的研究現(xiàn)狀[J]. 河北理工大學(xué)學(xué)報(bào): 自然科學(xué)版, 30: 134-137.

    馬富國(guó). 2009.部分亞硝化—厭氧氨氧化耦合工藝處理污泥脫水液的研究[D]. 北京:北京工業(yè)大學(xué).

    唐崇儉, 鄭平, 陳建偉, 等. 2009.中試厭氧氨氧化反應(yīng)器的啟動(dòng)與調(diào)控[J]. 生物工程學(xué)報(bào), 25(3): 406-412.

    唐崇儉, 鄭平, 張吉強(qiáng), 等. 2010.中試厭氧氨氧化反應(yīng)器的運(yùn)行性能及其過(guò)程動(dòng)力學(xué)特性[J]. 環(huán)境科學(xué), 31(8): 1834-1838.

    唐崇儉. 2011. 厭氧氨氧化工藝特性與控制技術(shù)的研究[D]. 杭州:浙江大學(xué)博士論文.

    王歡, 裴偉征, 李旭東, 等. 2009. 低碳氮比豬場(chǎng)廢水短程硝化反硝化-厭氧氨氧化脫氮[J]. 環(huán)境科學(xué), 30: 815-821.

    王元月, 魏源送, 張樹(shù)軍. 2013.厭氧氨氧化技術(shù)處理高濃度氨氮工業(yè)廢水的可行性分析[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 33(9): 2359-2368.

    葉建鋒, 徐祖信, 薄國(guó)柱. 2006. 新型生物脫氮工藝——OLAND工藝[J].中國(guó)給水排水, 22(4): 6-8.

    張紅陶, 鄭平. 2013. Canon工藝研究進(jìn)展[J]. 工業(yè)水處理, 33(8): 1-5.

    鄭平, 徐向陽(yáng), 胡寶蘭. 2004. 新型生物脫氮理論與技術(shù)[M]. 北京: 科學(xué)出版社.

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