成都市地表灰塵重金屬污染分布特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

常仕鐳，葉芝祥

成都信息工程學(xué)院資源環(huán)境學(xué)院，四川成都610225

成都市位于四川盆地西部平原腹地，人口眾多。市區(qū)常住人口300多萬(wàn)，流動(dòng)人口100多萬(wàn)，總計(jì)約500萬(wàn)人。環(huán)境污染的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)對(duì)于防止污染起到引導(dǎo)性作用，目前對(duì)于成都市的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)已有相關(guān)報(bào)道，主要環(huán)境介質(zhì)為土壤［9］、飲用水［10］等。但關(guān)于成都市地表灰塵重金屬污染情況尚未見(jiàn)報(bào)道。筆者主要對(duì)成都市中心城區(qū)地表灰塵中重金屬的污染特征進(jìn)行研究，采用潛在生態(tài)危害指數(shù)法評(píng)價(jià)重金屬潛在生態(tài)危害，為城市環(huán)境污染管理和治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 樣品的采集與分析

選取成都市中心城區(qū)具有代表性的區(qū)域采集地表灰塵樣品，每個(gè)樣品均由該采樣點(diǎn)3個(gè)平行樣品均勻混合而成，采樣點(diǎn)位置用GPS定位并做好記錄。用塑料毛刷和塑料鏟子收集樣品，裝入密實(shí)袋中，標(biāo)記。共采集30個(gè)樣品。

將樣品用LGJ-10D冷凍干燥機(jī)真空冷凍干燥，干燥后過(guò)74 μm尼龍篩。重金屬元素(Cu、Zn、Cr、Pb、Ni)采用 XRF-1800 型 X 射線熒光光譜儀測(cè)定，由于各樣品中Cd含量較低，故該元素采用KI-MIBK萃取火焰原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定。采用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品單點(diǎn)定標(biāo)方法進(jìn)行分析，每5個(gè)測(cè)定樣品間用標(biāo)準(zhǔn)樣檢測(cè)結(jié)果，以確保測(cè)定的準(zhǔn)確度，各元素的分析誤差均小于±10%。

1.2 暴露模型與參數(shù)

研究表明，地表灰塵污染物主要通過(guò)3種暴露途徑進(jìn)入人體：手-口途徑攝入、皮膚接觸以及呼吸系統(tǒng)吸入。所研究的6種重金屬都具有慢性非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)，Ni、Cr和 Cd則具有致癌風(fēng)險(xiǎn)［8］。由于USEPA未給攝入和皮膚接觸致癌暴露量參考值，只給出呼吸途徑的暴露量參考值，因此，實(shí)驗(yàn)只考慮Ni、Cr和Cd經(jīng)呼吸途徑所導(dǎo)致的致癌風(fēng)險(xiǎn)［8］。不同暴露途徑的計(jì)算公式如式(1)～式(4)所示，其中ADDing、ADDinh、ADDderm和LADDinh的單位均為mg/(mg·d)。參考USEPA土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法［11-12］，中國(guó)場(chǎng)地評(píng)價(jià)指南［13-14］，以及國(guó)外研究［8，15］，具體變量取值及單位如表1所示。

經(jīng)手-口攝入途徑日平均暴露量(ADDing)為

呼吸吸入途徑日平均暴露量(ADDinh)為

皮膚接觸日平均暴露量(ADDderm)為

國(guó)家與相關(guān)監(jiān)理機(jī)構(gòu)必須要加強(qiáng)對(duì)違規(guī)問(wèn)題的處罰力度，通過(guò)定期或者不定期檢查的方式合理的規(guī)避個(gè)違規(guī)問(wèn)題，對(duì)于一些金額較大的違規(guī)問(wèn)題，要嚴(yán)格處理。

致癌重金屬(Ni、Cr和Cd)吸入途徑終生日平均暴露量(LADDinh)為

表1 地表灰塵重金屬日平均暴露量計(jì)算參數(shù)取值

在暴露計(jì)算中，非致癌物和致癌物的取值不同。對(duì)于非致癌物，將兒童和成人在特定環(huán)境中的平均生活時(shí)間分別設(shè)定為6a、24a，則AT取值分別為(6×365)d、(24 ×365)d。LADDinh表示作為單獨(dú)個(gè)體，兒童和成人的加權(quán)暴露量，式(4)中的AT表示人體整個(gè)生命周期(70a)，取值為(70×365)d。

PEF默認(rèn)值為1.36×109m3/kg，PEF源于美國(guó)EPA場(chǎng)地環(huán)境土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法［11-12］，表示在風(fēng)力干擾下，污染物在2種不同介質(zhì)中的濃度關(guān)系，即地表灰塵污染物和灰塵被揚(yáng)起后污染物的濃度關(guān)系。

1.3 健康風(fēng)險(xiǎn)表征

分別考慮污染物每種暴露途徑的致癌效應(yīng)和非致癌效應(yīng)［14-15］，如式(5)～式(8)所示。

式中：E為非致癌物質(zhì)暴露劑量;RfD為參考劑量，mg/(kg·d)，表示單位時(shí)間、單位體重?cái)z取的不會(huì)引起人體不良反應(yīng)的污染物最大值［15］;HQ為風(fēng)險(xiǎn)商，即暴露途徑中單個(gè)污染物的非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù);HI為總非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，是多污染物多暴露途徑綜合的非致癌總風(fēng)險(xiǎn)，當(dāng)數(shù)值小于1時(shí)，認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)較小或可以忽略，大于1時(shí)，則認(rèn)為存在非致癌風(fēng)險(xiǎn);Risk為致癌風(fēng)險(xiǎn)，表示人群癌癥發(fā)生的概率;Dinh為人體暴露于致癌物質(zhì)的單位時(shí)間、單位體重的平均日攝取劑量，即呼吸途徑暴露每日劑量;SF為致癌斜率因子，［mg/(kg·d)］－1;(Risk)T為致癌總風(fēng)險(xiǎn)，為多種致癌風(fēng)險(xiǎn)值之和，對(duì)于致癌物質(zhì)，則要用暴露劑量乘以相應(yīng)的SF，得到致癌風(fēng)險(xiǎn)。如果致癌風(fēng)險(xiǎn)值在 10－6～10－4之間時(shí)，則存在致癌風(fēng)險(xiǎn)［8，11-15］。

2 結(jié)果與討論

2.1 重金屬暴露濃度

表2為地表灰塵重金屬濃度統(tǒng)計(jì)表。由表2可以看出，6種重金屬污染較為嚴(yán)重，均超出了成都市土壤背景值，其中Cr、Ni、Pb和Cu平均值分別為土壤背景值的1～3倍，Zn為背景值的7.26倍，Cd為背景值的77.57倍，污染極為嚴(yán)重。

表2 地表灰塵重金屬濃度統(tǒng)計(jì) mg/kg

2.2 成都市地表灰塵重金屬空間分布特征

空間內(nèi)插可以通過(guò)離散點(diǎn)上的地表特征數(shù)據(jù)得到連續(xù)的特征要素的空間數(shù)據(jù)集，研究采用ArcGIS10.0軟件的IDW(反轉(zhuǎn)距離權(quán)重)方法插值［16］，獲得成都市地表灰塵的重金屬空間分布圖(圖1)。由于國(guó)內(nèi)外目前還沒(méi)有統(tǒng)一的城市地表灰塵重金屬污染的界定標(biāo)準(zhǔn)，為了使各重金屬元素的污染分布具有可比性，將成都市各區(qū)重金屬含量與土壤背景值不同倍數(shù)作為分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，表征各重金屬元素含量值，具體分級(jí)根據(jù)各元素倍數(shù)區(qū)間而定。將各元素倍數(shù)區(qū)間劃為5等分，且顏色按倍數(shù)增大趨勢(shì)遞淺。

圖1 成都市地表灰塵重金屬含量空間分布特征

由圖1可知，地表灰塵重金屬污染的空間分布無(wú)明顯規(guī)律，不同元素的污染程度高低為Cd＞Zn＞Pb＞Cu＞Cr＞Ni。但在同一地點(diǎn)采集的樣品中，并不完全符合上述規(guī)律(如紅星路上為Cd＞Pb＞Zn＞Cu＞Ni)，主要是因?yàn)楦鞯貐^(qū)環(huán)境不一，污染源引入的污染物不相同，各重金屬富集因子也不同。除Cr外，其他5種元素均在成都東南方向污染嚴(yán)重，且均在成都市中心區(qū)域具有小面積嚴(yán)重污染。

2.2 暴露量計(jì)算

表3和表4顯示了地表灰塵重金屬不同途徑兒童和成人的暴露劑量。由表3、表4可知，3種途徑非致癌日平均暴露量均為手-口攝入量＞皮膚吸收量＞吸入灰塵量。說(shuō)明經(jīng)手-口攝入是兒童與成人地表灰塵暴露風(fēng)險(xiǎn)的主要途徑。6種重金屬中，Zn的日平均暴露量最高，Pb、Cu、Ni和Cr次之，Cd較低。致癌重金屬Cr最高，其次為Ni和Cd。此外，3種途徑非致癌日均暴露量，兒童均高于成人，致癌重金屬吸入途徑，Ni、Cr的成人暴露量高于兒童，Cd則相反。

表3 地表灰塵重金屬不同途徑兒童暴露劑量 mg/(kg·d)

表4 地表灰塵重金屬不同途徑成人暴露劑量 mg/(kg·d)

2.3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

表5列出了6種重金屬不同暴露途徑的RfD值，SFinh為呼吸途徑暴露的斜率系數(shù)。從USEPA 只可獲得 Ni、Cr、Cd 的RfDinh數(shù)據(jù)，Zn、Pb、Cu的RfDinh可以等同于其相對(duì)應(yīng)的手-口攝入途徑的RfDing［8］。計(jì)算6種重金屬不同暴露途徑非致癌風(fēng)險(xiǎn)和3種重金屬吸入途徑致癌風(fēng)險(xiǎn)，結(jié)果如表6所示。其中HQing、HQinh和HQderm分別為手-口攝入、呼吸、皮膚接觸途徑暴露的非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

表5 地表灰塵重金屬不同暴露途徑RfD和SF

表6 成都地表灰塵重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)與致癌風(fēng)險(xiǎn)

由表6可以看出，6種重金屬不同途徑的HQ值均小于1，其中手-口攝入途徑暴露風(fēng)險(xiǎn)最大，其次為皮膚接觸，經(jīng)呼吸吸入風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最小。就兒童手-口攝入途徑而言，Cr的暴露風(fēng)險(xiǎn)最大(0.25)，其次是Pb(0.17)。兒童、成人不同暴露途徑HI值均小于1，兒童影響順序?yàn)镃r＞Pb＞Cd＞Cu＞Zn＞Ni，成人影響順序?yàn)?Pb＞Cr＞Cd＞Cu＞Zn＞Ni，對(duì)人體基本上不會(huì)造成健康危害。3種致癌重金屬風(fēng)險(xiǎn)，成人、兒童均為Cr＞Cd＞Ni，影響最大的 Cr含量分別為 1.72 ×10－7、7.64× 10－8，低于癌癥風(fēng)險(xiǎn)閾值范圍(10－6～10－4)，表明致癌風(fēng)險(xiǎn)較低，對(duì)人體不會(huì)造成健康危害，但其潛在生態(tài)危害值得重視。

圖2顯示了兒童與成人重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)比值。

由圖2可以看出，兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)要大于成人，且經(jīng)手-口攝入途徑最為明顯，其比值為9～40倍;經(jīng)皮膚接觸次之，比值為1～7倍;經(jīng)呼吸吸入的最小，比值多在2倍左右。

圖2 兒童與成人重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)比值

圖3為成都與上海2地成人的地表灰塵重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)與致癌風(fēng)險(xiǎn)的比較。由圖3可見(jiàn)，上海市地表灰塵中 Zn、Pb、Cu、Ni、Cr、和 Cd 的不同途徑下暴露風(fēng)險(xiǎn)均要高于成都市，特別是Pb、Cr體現(xiàn)得較為明顯。Ni的致癌風(fēng)險(xiǎn)成都高于上海，Cr致癌風(fēng)險(xiǎn)反之，Cd致癌風(fēng)險(xiǎn)兩者基本持平。

圖3 成都與上海成人的地表灰塵重金屬非致癌危險(xiǎn)指數(shù)與致癌風(fēng)險(xiǎn)比較

3 結(jié)論

1)成都市中心城區(qū)6種重金屬污染較為嚴(yán)重，均超出了成都市土壤背景值，其中Cr、Ni、Pb和Cu平均值分別為土壤背景值的1～3倍，Zn為背景值的7.26倍，Cd為背景值的77.57倍，污染極為嚴(yán)重。

2)地表灰塵重金屬元素污染的空間分布比較復(fù)雜，無(wú)明顯規(guī)律，不同元素間的污染程度平均水平高低為Cd＞Zn＞Pb＞Cu＞Cr＞Ni。

3)重金屬慢性每日平均暴露量為手-口攝入量＞皮膚吸收量＞吸入空氣量，經(jīng)手-口接觸行為是人體地表灰塵暴露風(fēng)險(xiǎn)的主要途徑。

4)6種重金屬中Zn的日平均暴露量最高，Pb、Cu、Ni和 Cr次之，Cd較低。致癌重金屬 Cr的日平均暴露量最高，其次為Ni和Cd。

5)兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)大于成人;重金屬對(duì)人體的非致癌風(fēng)險(xiǎn)表現(xiàn)為Cr＞Pb＞Cd＞Cu＞Zn＞Ni(兒童)，Pb＞Cr＞Cd＞Cu＞Zn＞Ni(成人)。但兒童和成人各種重金屬的HQ及HI值都小于1，表明成都市地表灰塵重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)較小，不會(huì)對(duì)城市人群造成明顯的健康危害。

6)致癌重金屬Ni、Cr、Cd對(duì)兒童和成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)均小于癌癥風(fēng)險(xiǎn)閾值范圍(10－6～10－4)，均不具有致癌風(fēng)險(xiǎn)，但其潛在生態(tài)危害值得重視。

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