垃圾填埋場(chǎng)覆蓋土CH4氧化影響因素的研究進(jìn)展

張衛(wèi)風(fēng)，彭禹，，張后虎，吳世東

（1.華東交通大學(xué)土木建筑學(xué)院，江西南昌330013；2.環(huán)境保護(hù)部南京環(huán)境科學(xué)研究所，江蘇南京210042）

垃圾填埋場(chǎng)覆蓋土CH4氧化影響因素的研究進(jìn)展

張衛(wèi)風(fēng)1，彭禹1，2，張后虎2，吳世東1

（1.華東交通大學(xué)土木建筑學(xué)院，江西南昌330013；2.環(huán)境保護(hù)部南京環(huán)境科學(xué)研究所，江蘇南京210042）

溫室氣體CH4是導(dǎo)致氣候變化、引起全球變暖的因素之一。垃圾填埋場(chǎng)是CH4重要的人為釋放源，而填埋場(chǎng)覆蓋土CH4氧化能有效削減CH4排放。本文對(duì)近年來(lái)國(guó)內(nèi)外在影響覆蓋土CH4氧化的主要因素方面取得的研究成果進(jìn)行了總結(jié)，提出影響覆蓋土CH4氧化的主要因素有：土壤含水率、土壤pH、土壤溫度、土壤碳氮含量、土壤粒徑、氣象條件、CH4及O2濃度、重金屬及覆蓋土材料。最后，對(duì)其后的研究方向進(jìn)行了展望，指出通過(guò)優(yōu)選覆蓋土材料以及控制環(huán)境狀態(tài)，可以有效提高覆蓋土CH4氧化速率，減小垃圾填埋場(chǎng)CH4釋放。

垃圾填埋場(chǎng)；覆蓋土；CH4氧化；溫室氣體

全球變暖已成為世界關(guān)注的重大環(huán)境問題。CH4，CO2，N2O是3種最重要的溫室氣體（greenhousegas?es，GHGs）［1］。雖然CO2是氣候變暖的主要貢獻(xiàn)者，但隨著相關(guān)研究的深入，CH4產(chǎn)生的溫室效應(yīng)開始逐漸受到重視［2］。根據(jù)政府間氣候變化專門委員會(huì)（intergovernmentalpanelontheclimatechange，IPCC）的報(bào)告，以100年影響尺度為計(jì)，CH4的全球變暖潛能（globalwarmingpotential，GWP）是CO2的25倍［3］。此外，CH4在大氣中的停留時(shí)間在10年左右，而CO2和N2O的停留時(shí)間為120年左右，故而減少CH4的排放能更快更為有效地緩解氣候變暖［4］。

垃圾填埋場(chǎng)是CH4重要的人為釋放源，目前年釋放量為9×106～70×106t，約占全球CH4年釋放總量的1.5%～15.0%，而該比例在美國(guó)、荷蘭等國(guó)甚至高達(dá)20%以上［5-6］。諸多研究表明，填埋場(chǎng)覆蓋土可以有效地削減填埋場(chǎng)CH4的排放，IPCC第三工作組評(píng)估報(bào)告也已將覆蓋土層CH4氧化作為填埋場(chǎng)減排的一種重要技術(shù)和方法［7-8］。

覆蓋土CH4氧化過(guò)程是由CH4氧化菌主導(dǎo)的，以CH4作為能源和碳源，O2為電子受體，通過(guò)甲烷單氧酶、甲醇脫氫酶、甲醛脫氫酶和甲酸脫氫酶4種酶的催化作用，最終將垃圾填埋氣中的CH4氧化為H2O和CO2［9-10］，該過(guò)程對(duì)CH4的削減量最高約占CH4生物產(chǎn)量的60%［11］。影響填埋場(chǎng)覆蓋土CH4氧化的主要因素有：土壤含水率［7，11］、土壤pH［12］、土壤溫度［13］、土壤碳氮含量［14-15］、土壤粒徑［16］、氣象條件［17］、CH4及O2濃度［18］、重金屬［19］及覆蓋土材料［8，13，20］。

1 土壤含水率

含水率在填埋場(chǎng)覆蓋土CH4氧化中起著重要的作用。一般認(rèn)為含水率過(guò)高，進(jìn)入土壤內(nèi)部的O2量會(huì)減少，不利于氧化菌氧化CH4，而含水率過(guò)低會(huì)降低CH4氧化菌的活性［7，11］。何品晶等［21］的研究顯示在含水率低于5%的情況下基本無(wú)CH4氧化行為，費(fèi)平安等［22］的實(shí)驗(yàn)表明含水率低于8%時(shí)無(wú)氧化行為。覆蓋土的CH4氧化作用存在最佳含水率，在該含水率條件下，氣體易擴(kuò)散，氧化菌活性較高。何品晶等［12］認(rèn)為最佳含水率為15%，而Charlotte等［23］的研究則認(rèn)為在25%左右，Bender等［24］的研究認(rèn)為該值介于20%～35%之間。除此之外，B?rjesson等［25］認(rèn)為含水率增加可能導(dǎo)致NH4+積累，從而降低CH4氧化能力。Watzinger等［26］研究顯示含水率的影響比氨氮的影響更為顯著。Boeckx等［27］的試驗(yàn)表明含水率對(duì)CH4氧化行為的影響比溫度更大。

2 土壤pH

微生物通?？梢栽谝粋€(gè)較寬pH范圍內(nèi)生長(zhǎng)，但其對(duì)pH變化的耐受性也有一定限度，每種微生物都有其最適pH，該pH下酶的活性最高［28］。研究表明覆蓋土CH4氧化的最適pH在7左右，土壤pH過(guò)低或者過(guò)高都可能使得土壤喪失CH4氧化能力［12，29］。Charlotte等［16］認(rèn)為6.5～7.5之間為CH4氧化菌的最適pH范圍；Bender等［14］則研究認(rèn)為是6.7～8.1。

3 土壤溫度

土壤溫度主要通過(guò)影響CH4氧化菌的微生物活性來(lái)影響覆蓋土CH4氧化［30-31］。覆蓋土CH4氧化的最佳溫度是在25～35℃，2℃時(shí)仍存在CH4氧化作用，因此冬季CH4氧化菌仍可通過(guò)氧化CH4有效降低覆蓋土CH4釋放通量，但冬季覆蓋土CH4氧化速率明顯低于夏季［13，32］。此外，溫度也會(huì)對(duì)CH4氧化菌的種群結(jié)構(gòu)也會(huì)產(chǎn)生影響，CH4氧化菌根據(jù)形態(tài)、代謝途徑、膜結(jié)構(gòu)等系列特征可分為兩種：I型和II型，I型CH4氧化菌適宜在低溫（3～10℃）下生長(zhǎng)，而II型CH4氧化菌則適宜在較高的溫度（20℃左右）下生長(zhǎng)［7，25］。

4 土壤碳氮含量

4.1 有機(jī)質(zhì)

已有的研究顯示，微生物活性及種群結(jié)構(gòu)均與有機(jī)質(zhì)含量有著密切的聯(lián)系，有機(jī)質(zhì)含量高的覆蓋土材料其CH4氧化能力更強(qiáng)，減小有機(jī)質(zhì)含量會(huì)限制微生物代謝作用［33-34］。Kightley等［14］采用模擬柱研究顯示，CH4氧化速率高的土層其有機(jī)質(zhì)含量較其它深度的土層高。劉景龍等［35］研究顯示，在培養(yǎng)溫度介于5～45℃之間時(shí)，有機(jī)質(zhì)含量高的礦化垃圾的平均CH4氧化速率分別約為粘性土和砂性土的2.35和4.71倍。

4.2 無(wú)機(jī)氮

無(wú)機(jī)氮對(duì)土壤CH4氧化作用的影響既有刺激作用，又有抑制作用［15，36］。一定濃度的氨氮和硝態(tài)氮可作為微生物的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)，在一定范圍內(nèi)，增加氨氮和硝態(tài)氮的濃度有利于土壤CH4氧化［37］。Wang等［38］研究結(jié)果表明，當(dāng)土壤NH4+的投加量從20mg·kg?1逐漸增加到300mg·kg?1時(shí)，CH4氧化速率由5.0μmolCH4·g?1h?1增加到6.0μmolCH4·g?1h?1，當(dāng)濃度繼續(xù)增加到600mg·kg?1時(shí)，CH4氧化速率開始下降，但此時(shí)的氧化速率仍高于未投加NH4+的土壤；而對(duì)于硝態(tài)氮，當(dāng)投加量介于10～600mg·kg?1之間時(shí)，增加投加量均可以提高CH4氧化速率。除此之外，NH4+作為氨氧化菌的間接底物，濃度的增加可以直接導(dǎo)致氨氧化菌數(shù)量增加，而氨氧化菌能協(xié)同氧化CH4［39-40］。Novikov等［41］對(duì)黑鈣土和泥炭土進(jìn)行研究后發(fā)現(xiàn)土壤中氨氧化菌對(duì)CH4氧化的貢獻(xiàn)率在5%～16%之間。

NH4+的抑制主要存在酶競(jìng)爭(zhēng)、代謝產(chǎn)物抑制和鹽效應(yīng)等作用機(jī)理。酶競(jìng)爭(zhēng)將抑制作用歸結(jié)為NH4+與CH4對(duì)CH4單加氧酶（methanemonooxygenase，MMO）的活性位點(diǎn)的競(jìng)爭(zhēng)［8］；有關(guān)代謝產(chǎn)物抑制的研究認(rèn)為氨氧化菌氧化NH4+生成NO2-，會(huì)對(duì)CH4氧化菌的活性產(chǎn)生短暫抑制，從而抑制CH4氧化［42］；鹽效應(yīng)作用機(jī)理則主要基于相同劑量的NH4Cl和NaCl對(duì)CH4氧化有基本相同的抑制效應(yīng)［43-44］。

5 土壤粒徑

CH4氧化菌是專性好氧菌，O2含量對(duì)CH4氧化影響很大，合適的土壤粒徑可以為土壤創(chuàng)造良好的O2分布和交換條件，從而提升土壤的CH4氧化能力［45］，且土壤比表面積與CH4氧化菌的菌群數(shù)量均隨土壤粒徑的增大而減小［16］。Bender［32］等對(duì)包括森林淋溶土和水稻田土壤在內(nèi)的10余種土壤進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)當(dāng)土壤顆粒介于0.5～2.0mm之間時(shí)，CH4氧化速率出現(xiàn)最大值。

6 氣象條件

氣象條件對(duì)覆蓋土CH4氧化的影響表現(xiàn)在大氣壓、地表溫度及降雨等方面［17，46］。大氣壓和地表溫度會(huì)直接影響覆蓋土CH4的釋放，從而間接影響CH4氧化，已有的研究認(rèn)為大氣壓強(qiáng)與垃圾填埋場(chǎng)CH4釋放呈顯負(fù)相關(guān)關(guān)系［47］。填埋場(chǎng)內(nèi)部的壓強(qiáng)一般高于大氣壓強(qiáng)，由此而形成的壓差是形成CH4氣體傳質(zhì)的主要推動(dòng)力之一，填埋場(chǎng)內(nèi)部的氣體壓強(qiáng)相對(duì)穩(wěn)定，因而大氣壓強(qiáng)變化而帶來(lái)的場(chǎng)內(nèi)外壓差會(huì)改變CH4氣體的傳質(zhì)動(dòng)力［48］。CH4釋放通量密度（E）與地面溫度（T）存在一定的指數(shù)關(guān)系：E=α×10-β×exp（γ×T），其中夏季α為4.14，β為19，γ為1.615；秋季α為4.50，β為9，γ為0.970；冬季α為5.12，β為4，γ為0.782［49］。降雨會(huì)增加覆蓋土的含水率，減小土壤的孔隙，從而減小CH4的傳質(zhì)效率，阻礙CH4的釋放［50］。

7 CH4和O2濃度

初始CH4濃度及O2含量是影響CH4氧化最重要的因素之一。CH4氧化菌作為一種嚴(yán)格的好氧菌，只有在O2存在的條件下才能以CH4作為唯一的碳源和能源進(jìn)行代謝活動(dòng)［51］，O2濃度大于3%時(shí)，濃度變化對(duì)CH4氧化的影響并不明顯，覆蓋土CH4氧化能力與CH4濃度成正線性相關(guān)，土壤CH4氧化能力隨CH4濃度增加而增加，O2濃度低于3%時(shí)則會(huì)抑止CH4的氧化作用［18，52］。已有研究顯示在一定深度范圍內(nèi)，CH4和O2二者的比例相適，土壤獲得較大的CH4氧化速率［21，35，53］。何品晶等［21］通過(guò)實(shí)驗(yàn)室土壤模擬柱試驗(yàn)顯示最佳的CH4氧化區(qū)域在距離覆蓋土表面0～30 cm，該區(qū)域CH4和O2的比例分別介于10%～30%，0%～10%，土壤的CH4氧化速率介于3.33～8.33mol·m-2d-1，而30 cm以下區(qū)域基本沒有CH4氧化活動(dòng)。

8 重金屬

垃圾填埋場(chǎng)的重金屬主要來(lái)源于電子垃圾［54］，Mn，Zn，Pb，Cd，Cr和Ni是其中最常見的重金屬。重金屬對(duì)于生物系統(tǒng)是有毒的，它主要通過(guò)抑制CH4氧化菌的細(xì)胞蛋白質(zhì)的表達(dá)來(lái)影響CH4氧化作用，其毒性主要來(lái)自于可溶的重金屬部分［19，55-56］。Zhang等［6］研究了重金屬Pb對(duì)CH4氧化的影響，與沒有投加重金屬的實(shí)驗(yàn)土樣相比，馴化礦化垃圾和原生礦化垃圾CH4氧化率的下降少于20%，而黏土急劇下降了約2.5倍。Tsien等［57］認(rèn)為即使銅離子濃度很低也會(huì)對(duì)降解速率產(chǎn)生很大的影響。Bender等［24］研究表明銅離子濃度大于275.2mg·L-1會(huì)抑制CH4氧化行為，而Charlotte等［23］通過(guò)研究認(rèn)為銅離子濃度大于268.8mg·L-1即會(huì)對(duì)CH4氧化行為產(chǎn)生抑制。

9 覆蓋土材料

黏土和砂土是兩種常規(guī)覆蓋土材料。黏土C，N含量較高，持水能力弱，故土壤含水量較低，易結(jié)塊，從而影響到CH4氧化菌的生長(zhǎng)［32，34］。何若等［58］通過(guò)土柱試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)黏土的CH4氧化速率介于0.55～1.08μmolCH4·g?1h?1，劉景龍等［35］的研究結(jié)果為1.30μmolCH4·g?1h?1。砂土的氣體擴(kuò)散性好，但土壤貧瘠，有機(jī)質(zhì)含量低、微生物種群數(shù)量少［59］。彭禹等［60］通過(guò)批式試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)砂土的CH4氧化速率為0.34μmolCH4·g?1h?1。有關(guān)填埋場(chǎng)覆蓋土材料的研究已開展了大量的研究工作，新型覆蓋土如礦化垃圾、污泥和堆肥物等在填埋場(chǎng)溫室氣體CH4減排方面的效果已被廣泛認(rèn)同，實(shí)現(xiàn)了廢物的資源化利用［8，13，20，61］。

9.1 礦化垃圾

礦化垃圾是指在填埋場(chǎng)中填埋多年，基本達(dá)到穩(wěn)定化，已可進(jìn)行開采利用的垃圾。其主要特征是：有機(jī)質(zhì)含量介于9%～15%、離子交換容量介于120～140mmol·(100 g)-1、細(xì)菌數(shù)介于1～9×106個(gè)·g-1、pH值近中性、飽和水力滲透系數(shù)介于1～1.3 cm·min-1，吸附比表面積介于5～6m2·g-1、總氮為0.5%左右、總磷和總鉀均為1%左右［62］。礦化垃圾具有較好的組織結(jié)構(gòu)，同時(shí)還具有較好的多孔性以及含有豐富CH4氧化菌，這些因素都有利于微生物的CH4氧化［61］。Zhang等［63］發(fā)現(xiàn)礦化垃圾的CH4氧化率為一般土壤的3.81倍；馮凱等［64］研究顯示，原生礦化垃圾的CH4氧化速率是是黏土的2.10倍，經(jīng)畜禽廢水馴化后，礦化垃圾CH4氧化率高達(dá)15.48μmolCH4·g?1h?1，是原生礦化垃圾的1.82倍。

9.2 污泥

污泥來(lái)源于城市污水處理廠，是污水處理過(guò)程中產(chǎn)生的固態(tài)、半固態(tài)廢物，含有微生物生長(zhǎng)所必需的有機(jī)質(zhì)和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)［65］。陳愛朝等［66］研究認(rèn)為經(jīng)深度脫水的污泥，通過(guò)控制含水率和臭氣強(qiáng)度可作為垃圾填埋場(chǎng)中間層覆蓋土使用；Kim等［67］研究認(rèn)為污水污泥通過(guò)轉(zhuǎn)渣凝固技術(shù)（CSS）回收后可作為良好的填埋場(chǎng)覆蓋材料。Lou等［8］研究發(fā)現(xiàn)，陳垃圾和陳污泥的質(zhì)量比為7∶3和6∶4時(shí)，CH4分別減少了78.7%和66.9%。

9.3 堆肥物

堆肥物作為生物覆蓋層材料，具有多空性、微生物豐富、有機(jī)質(zhì)含量高和持水力大等特點(diǎn)［68］。Abichou等［69］在填埋場(chǎng)表面增加堆肥物后，CH4的平均釋放量由4.00 g·m?2d?1降低到0.04 g·m?2d?1；Mor等［13］對(duì)堆肥物的研究所獲得的最大CH4氧化速率為6.05molCH4·g-1h-1；腐熟周期和通氣性能是影響其CH4氧化能力的關(guān)鍵因素。張相鋒等［70］發(fā)現(xiàn)純堆肥物基質(zhì)的CH4氧化能力較弱，而通過(guò)增加一定比例的陶粒改性后，改善了覆蓋土內(nèi)部的通氣性能，為CH4氧化細(xì)菌營(yíng)造了良好的環(huán)境，如由堆肥物和陶粒組合而成的復(fù)合基質(zhì)其CH4氧化效率高達(dá)100%，楊文靜等［71］采用該種類型的復(fù)合基質(zhì)作為覆蓋土材料獲得的最大CH4氧化速率為9.10μmolCH4·g?1h?1。除此之外，堆肥物來(lái)源（如生活垃圾、污泥及庭院修剪物等）、溫度及含水率也會(huì)影響堆肥物CH4氧化能力，相比于其他生物覆蓋材料，堆肥的周期長(zhǎng)、成本高且產(chǎn)量少，制約了其應(yīng)用［71-73］。

10 展望

垃圾填埋場(chǎng)是CH4重要的人為釋放源，而垃圾填埋場(chǎng)覆蓋土CH4氧化是填埋場(chǎng)溫室氣體減排的有效途徑，同時(shí)也存在一些有待解決的問題：①相較于砂土和黏土，礦化垃圾、污泥和堆肥物作為新型覆蓋土材料具有更強(qiáng)的CH4氧化能力，但有關(guān)該類材料的研究還處于初級(jí)階段，亟待進(jìn)一步完善，且其實(shí)際應(yīng)用價(jià)值尚不確定；②氨氧化菌能協(xié)同氧化CH4，如何提高氨氧化菌的CH4氧化能力，從而增加覆蓋土的CH4氧化能力尚待進(jìn)一步研究；③如何有效控制填埋場(chǎng)內(nèi)氨氮、硝態(tài)氮以及重金屬含量，減小其對(duì)覆蓋土CH4氧化的影響。解決這些問題將有助于有效提高覆蓋土CH4氧化速率，從而減小垃圾填埋場(chǎng)CH4釋放。

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Research on Main Factors for CH4Oxidation in Landfill Cover Soil

ZhangWeifeng1,Peng Yu1,2,Zhang Houhu2,Wu Shidong1
(1.SchoolofCivil Engineering and Architecture,EastChina Jiaotong University,Nanchang 330013,China; 2.Nanjing Institute ofEnvironmental Sciences,theMinistry of Environmental Protection,Nanjing 210042,China)

CH4,as a serious greenhouse gas,is one of the reasons for climate change and globalwarming.Munici?pal solid waste(MSW)land fi ll is a significantsource of anthropogenic CH4,but the use of landfill cover soil(LCS) is seen asa key technology for themitigation ofCH4emissions from landfill.In this paper,research progressabout themain factorsaffecting CH4oxidation in LCSwere reviewed,and themajor factors influencing CH4oxidation po?tential in LCSincluded soilwater content,soilpH,soil temperature,soil carbon and nitrogen content,soilparticle, weather condition,CH4and O2concentrations,metalcontentand landfill final covermaterial.Finally,the future re?search directions of MOP in LCSwere discussed,and through optimizing covermaterial and controlling environ?ment condition,MOP can be effectively improved andmitigation of CH4emissions from MSW landfi lls can be de?creased.

landfill;cover soil;CH4oxidation;greenhouse gas

X705

A

2014-06-22

江西省青年科學(xué)基金項(xiàng)目（20122BAB213020）

張衛(wèi)風(fēng)（1977—）,男,副教授,博士,主要研究方向?yàn)榇髿馕廴究刂啤?/p>

1005-0523（2014）05-0086-07