6LiI/natLiI閃爍體探測(cè)器效率的模擬計(jì)算及實(shí)驗(yàn)測(cè)量

杜 龍 常 樂(lè) 王玉廷 張 松 曹喜光 王宏偉,4張國(guó)強(qiáng) 鐘 晨 李 琛

1（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

3（河南師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院 新鄉(xiāng) 453007）

4（中國(guó)科學(xué)院核輻射與核能技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 上海 201800）

近些年，隨著中子探測(cè)在核能利用、放射性同位素產(chǎn)生及核物理研究等領(lǐng)域的應(yīng)用日益廣泛，特別是第四代核反應(yīng)堆技術(shù)的發(fā)展，對(duì)釷鈾循環(huán)鏈中子核數(shù)據(jù)的需求越發(fā)緊迫，一些新型中子探測(cè)器及探測(cè)材料在不斷的研制和設(shè)計(jì)中[1]；另一方面中微子實(shí)驗(yàn)、暗物質(zhì)測(cè)量等需要精確測(cè)量地下實(shí)驗(yàn)室的低本底中子計(jì)數(shù)，也需要高效率、高靈敏度、大體積的中子探測(cè)器裝置[2]，因此中子探測(cè)器相關(guān)的效率研究和新型探測(cè)器的研制一直在不斷發(fā)展中。目前使用的中子探測(cè)器主要有氣體探測(cè)器、液態(tài)閃爍劑和固態(tài)閃爍劑，對(duì)于固態(tài)閃爍劑，由于其密度大、尺寸小和制作的中子探測(cè)器結(jié)構(gòu)緊湊，因而效率較高。含6Li探測(cè)器作為中子測(cè)量的一種重要探測(cè)器也有多種類型，如鋰玻璃、6LiF(ZnS)、碘化鋰晶體6LiI(Eu)、以及含6Li液閃探測(cè)器等。其中碘化鋰(銪)材料的密度較大(ρ=4.08 g·cm?3)，阻止本領(lǐng)高，其晶體的幾何尺寸與慢中子核反應(yīng)的兩個(gè)產(chǎn)物(n+6Li→α+t+4.786 MeV)的射程相比，可以看成很大，因此反應(yīng)能幾乎全部沉積在晶體中，其探測(cè)中子的輸出脈沖幅度譜擺脫了“壁效應(yīng)”的影響，得到的脈沖幅度為單一峰分布。因此碘化鋰晶體探測(cè)器對(duì)熱中子的探測(cè)效率較高，例如10 mm厚度，富集6Li的碘化鋰晶體閃爍體對(duì)熱中子的探測(cè)效率已達(dá)到100%[3]。

1 蒙特卡洛模擬

采用MCNP5[4]程序?qū)?LiI/natLiI探測(cè)器的中子探測(cè)效率進(jìn)行理論模擬并和GEANT4[5]程序的模擬結(jié)果做了比較。MCNP5模擬探測(cè)器的構(gòu)型如下：圓柱型6LiI/natLiI探測(cè)器外層包裹著厚度為1.5 mm的鋁屏蔽外殼，中子源定義為平行束面源，直徑4cm，設(shè)置面源距離探測(cè)器50 mm，垂直于6LiI/natLiI探測(cè)器中心軸線放置，采用F1卡和FM4(?1, 1, 105)卡分別記錄傳輸率和LiI的探測(cè)效率。

若面源發(fā)射出總中子數(shù)是 N1，進(jìn)入6LiI/natLiI探測(cè)器并被探測(cè)到的中子數(shù)為 N2，則6LiI/natLiI中子探測(cè)效率定義為：η=N2/N1。首先模擬研究探測(cè)效率與中子能量的關(guān)系，選用 25個(gè)單能中子能量(0.001 eV、0.01 eV、0.1 eV、1 eV、10eV、100 eV、1 keV、10 keV、1?20 MeV)，每個(gè)能量點(diǎn)模擬入射中子總數(shù)106個(gè)。分別對(duì)不同尺寸的6LiI/natLiI探測(cè)器進(jìn)行效率模擬，得到效率曲線如圖1所示。結(jié)果表明：(1)6LiI對(duì)慢中子探測(cè)效率很高，達(dá)到98%以上，并且在0.025?1 eV都保持較高的探測(cè)效率，其不確定度為0.1%，而natLiI探測(cè)效率隨能量增加而快速下降，二者對(duì)中高能區(qū)中子探測(cè)效率都很低；(2) 相同尺寸的6LiI和natLiI，前者具有更寬的中子高效率探測(cè)區(qū)間；(3) 只要放射源直徑小于探測(cè)器直徑，6LiI/natLiI探測(cè)器效率不隨探測(cè)器直徑變化，僅厚度引起效率的變化，厚度越大，效率越高，探測(cè)中子能量范圍就越大。

圖1 不同尺寸的6LiI/natLiI探測(cè)效率對(duì)比Fig.1 Contrast of detection efficiency of 6LiI/natLiI of different sizes.

表1給出了模擬計(jì)算的平面源熱中子和裂變?cè)粗凶拥男蕯?shù)值，給出了高富集度的6LiI晶體和天然LiI晶體及純7LiI晶體的探測(cè)效率的比較，可以看出天然LiI晶體的熱中子探測(cè)效率仍然很高。

表1 MCNP5及GEANT4 模擬的探測(cè)器效率(%)Table 1 Simulation of the detector efficiency by MCNP5 and GEANT4 (%).

2 反應(yīng)堆熱中子效率刻度

上述理論計(jì)算僅為中子探測(cè)效率hdec，實(shí)際上中子探測(cè)器的效率還要考慮晶體密封窗、光電倍增管的光電轉(zhuǎn)換效率等，因此探測(cè)器的實(shí)際效率應(yīng)該為：h=hdec×hPMT，即考慮光電倍增管(Photo Multiplier Tube, PMT)的轉(zhuǎn)換效率和電子學(xué)的效率。對(duì)于不同的晶體，PMT和電子學(xué)，通常這個(gè)效率值接近hPMT≈ 1。為了進(jìn)一步研究6LiI/natLiI中子探測(cè)器的探測(cè)效率[6?7]，采用反應(yīng)堆熱中子進(jìn)行效率刻度，反應(yīng)堆熱柱孔道直徑 3.5cm，鎘比值為497，熱中子注量率測(cè)量值為 1.04×105n·s?1·cm?2。實(shí)驗(yàn)室的兩種LiI探測(cè)器尺寸均為?40 mm×10 mm，組裝時(shí)在探測(cè)器前加了一段直徑40 mm、厚度40 mm的高密度聚乙烯，為了避免潮解，碘化鋰晶體密閉保存在鋁殼中，鋁殼厚度為 1.5mm，一端通過(guò)一個(gè)3mm厚度K9玻璃與北京濱松CR173型5.08 cm光電倍增管耦合，分壓器后帶射極跟隨器做初級(jí)放大，再經(jīng)CAEN N914二級(jí)放大后接入ORTEC 926usb多道記錄。中子探測(cè)器在反應(yīng)堆熱柱孔道出口處放置，為了減少熱中子注量率，降低數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)死時(shí)間，最初采用5 mm鎘片（中心留1 mm小孔）吸收熱中子，但是測(cè)量中發(fā)現(xiàn)熱中子轟擊鎘片后產(chǎn)生大量的伽馬射線本底，淹沒(méi)了探測(cè)器的中子信號(hào)，因此取消鎘片，采用 50mm厚度的鉛磚（中心留5mm小孔），以降低中子注量率和伽馬本底的影響。探測(cè)器布局見(jiàn)圖 2(a)，圖中直線為反應(yīng)堆熱中子孔道出射的熱中子，從左往右依次為方形鉛磚，中心有小孔，圓柱形的高密度聚乙烯，圓柱形的6LiI/natLiI中子探測(cè)器。測(cè)量的熱中子譜見(jiàn)圖2(b)。

由于使用了鉛磚（200 mm×100 mm×50 mm，開(kāi)5 mm小孔）和高密度聚乙烯（直徑40 mm、厚度40 mm），因此我們需要模擬計(jì)算熱中子穿過(guò)鉛磚和聚乙烯的穿透率，即注量率的變化情況，MCNP5模擬計(jì)算結(jié)果如表2所示。

從表2的模擬結(jié)果中看到，5 mm出射孔對(duì)熱中子穿透率沒(méi)有較大的影響。表2中模擬不考慮探測(cè)器直徑，只考慮穿透50 mm鉛磚，其穿透率約為23%，考慮周圍環(huán)境本底的中子貢獻(xiàn)約為2%，得到的6LiI和natLiI中子探測(cè)器效率如表3所示。

圖2 探測(cè)器布局圖(a)和測(cè)量的熱中子譜(b)Fig.2 Detector layout (a) and thermal neutron spectrum (b).

表2 熱中子經(jīng)過(guò)鉛磚和聚乙烯后的穿透率模擬結(jié)果Table 2 Results of efficiency simulation after thermal neutrons penetration through lead bricks and polyethylene.

表3 6LiI/natLiI熱中子探測(cè)器效率刻度值Table 3 Efficiency calibration values of 6LiI/natLiI thermal neutron detectors.

從模擬計(jì)算及實(shí)驗(yàn)刻度結(jié)果[8?9]得到結(jié)論：LiI晶體具有較高的熱中子探測(cè)效率，其中富集6Li的LiI晶體可以達(dá)到約90%的效率值，而天然豐度LiI晶體對(duì)熱中子的探測(cè)效率也達(dá)到約70%；上述探測(cè)效率數(shù)值已考慮環(huán)境中子本底及中子脈沖與周圍材料散射的影響。

熱中子穿透50 mm鉛塊的穿透率約為16.5%，而穿透40 mm高密度聚乙烯的穿透率為1.79%，即高密度聚乙烯的慢化和散射效果比鉛高了一個(gè)量級(jí)左右，因此從測(cè)量結(jié)果上看，鉛塊阻擋條件下的6LiI晶體探測(cè)效率更接近理論計(jì)算值，而高密度聚乙烯慢化后的熱中子效率要低于理論計(jì)算值。

理論模擬計(jì)算給出 50 mm厚鉛磚有孔和無(wú)孔的穿透效率一致，而實(shí)際的測(cè)量計(jì)數(shù)率顯示(圖2和表2)，在兩種情況下計(jì)數(shù)率有10%的差別，這來(lái)自于模擬時(shí)5 mm小孔相對(duì)中子孔道直徑3.5 cm的比值小于實(shí)際測(cè)量精度，模擬時(shí)二者無(wú)差別，而最后實(shí)際測(cè)量探測(cè)器效率有接近8%?10%的減少。

6Li對(duì)慢中子的俘獲截面很大，反應(yīng)產(chǎn)物核是帶電粒子α與t，n+6Li→α+t+4.786 MeV，熱中子截面為9.40×10?22cm2，而7Li熱中子俘獲截面約比前者低兩個(gè)數(shù)量級(jí)。天然碘化鋰晶體具有足夠的厚度也能達(dá)到較高的熱中子探測(cè)效率。

天然豐度LiI晶體也具有較高的熱中子探測(cè)效率，如果以天然豐度 LiI晶體計(jì)數(shù)率作為本底計(jì)數(shù)率來(lái)直接扣除富集LiI晶體中的7Li貢獻(xiàn)，會(huì)引起很大的誤差，因此如果用作雙晶體的中子探測(cè)器[10]，采用天然豐度LiI晶體并不能快速地扣除伽馬本底，最好采用高純度的7LiI晶體。

3 結(jié)語(yǔ)

利用 MCNP5及 GEANT4程序模擬研究了6LiI/natLiI探測(cè)器晶體尺寸與探測(cè)效率的關(guān)系。理論模擬結(jié)果表明：不考慮光傳輸及 PMT效率等條件下，6LiI對(duì)熱中子的探測(cè)效率約為98%，natLiI約為65%，富集的6LiI探測(cè)器具有更寬的探測(cè)能量范圍；相同的厚度，增大直徑對(duì)探測(cè)效率無(wú)影響；相同的直徑，增大厚度則探測(cè)效率增大。目前實(shí)驗(yàn)室測(cè)量采用富集6Li和天然豐度 LiI晶體尺寸均為?40mm×10mm，經(jīng)過(guò)熱中子刻度，探測(cè)器效率均能達(dá)到理論計(jì)算的效率值，結(jié)果表明：富集6LiI探測(cè)器的實(shí)際效率為 90%以上，natLiI效率約 70%以上，實(shí)驗(yàn)測(cè)量中反應(yīng)堆中子通量較高，高效率探測(cè)器的計(jì)數(shù)率也較高，為了降低數(shù)據(jù)獲取死時(shí)間，我們不得不采用了鉛和高密度聚乙烯慢化，散射部分熱中子，降低熱中子注量率，但是這也帶來(lái)探測(cè)效率刻度值較大的不確定性，模擬計(jì)算顯示約有 2%的中子來(lái)自于周邊環(huán)境的散射。

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