氫分子離子庫(kù)侖爆炸中核動(dòng)力學(xué)的理論研究

張彩萍，施昊霆，苗向陽(yáng)

（山西師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院，臨汾041004）

1 引 言

隨著強(qiáng)激光技術(shù)的發(fā)展，激光與原子分子相互作用已經(jīng)成為人們研究的一個(gè)熱點(diǎn)［1，2］.實(shí)驗(yàn)表明在超強(qiáng)超短激光脈沖作用下，原子分子會(huì)出現(xiàn)一系列用微擾理論無(wú)法解釋的新現(xiàn)象，而由強(qiáng)激光與分子相互作用引起的分子解離和電離也恰恰能基于這些有趣的新現(xiàn)象去解釋，例如鍵的軟化［3］、鍵的硬 化［4］、閾 上 解 離［5］和 電 荷 共 振 增 強(qiáng)電離［6］等.在這些現(xiàn)象中，電荷共振增強(qiáng)電離引起了人們的廣泛關(guān)注.在實(shí)驗(yàn)上，人們可以通過(guò)研究動(dòng)能釋放譜進(jìn)而闡明這些新奇現(xiàn)象的物理機(jī)制，而動(dòng)能釋放譜的結(jié)構(gòu)特征，如譜的信號(hào)強(qiáng)度和譜的峰值位置對(duì)強(qiáng)激光脈沖的峰值強(qiáng)度、脈沖持續(xù)時(shí)間、脈沖形狀和波長(zhǎng)是非常敏感的［5，7，8］.

許多相關(guān)的實(shí)驗(yàn)都是基于中性的H2分子的，這樣就使得研究更加復(fù)雜［9，10］.幸好在一些實(shí)驗(yàn)中，人們可以用Franck-Condon（FC）分布產(chǎn)生離子束（H+2），并且通過(guò)研究解離動(dòng)能譜和庫(kù)侖爆炸譜的多峰值結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)了更多有趣的現(xiàn)象和結(jié)果［7，8，11-13］.

在原則上，這些動(dòng)力學(xué)的理論模擬需要精確求解含時(shí)薛定諤方程.大量的理論研究都使用了Born-Oppenheimer（B-O）近似條件，也就是將核的運(yùn)動(dòng)從電子的運(yùn)動(dòng)中分離出來(lái).使用B-O 近似條件是很難得到精確的結(jié)果的，因?yàn)閺?qiáng)激光場(chǎng)很可能影響的庫(kù)侖勢(shì)，因此，為了得到更加準(zhǔn)確的結(jié)果，必須同時(shí)考慮核和電子的全維度運(yùn)動(dòng).但為了簡(jiǎn)單卻又不失這些現(xiàn)象的動(dòng)力學(xué)本質(zhì)，本文采取了一些合理的近似并使用了一維含時(shí)薛定諤方程進(jìn)行理論模擬.

在本文中，我們通過(guò)數(shù)值求解非B-O 近似條件下的一維含時(shí)薛定諤方程，理論模擬了的庫(kù)侖爆炸核動(dòng)能釋放譜，并通過(guò)研究分析處于不同初始核振動(dòng)態(tài)下時(shí)動(dòng)能釋放譜的峰值位置的變化闡明了H+2在庫(kù)侖爆炸通道中發(fā)生電荷共振增強(qiáng)電離時(shí)的核動(dòng)力學(xué).

2 理論方法

波函數(shù)隨時(shí)間的演化使用了標(biāo)準(zhǔn)的二階劈裂算符方法［17］：

為了得到核動(dòng)能釋放譜，我們使用了流算符和虛擬探測(cè)方法［18］.無(wú)特別說(shuō)明本文均使用原子單位.

3 結(jié)果和討論

圖1 氫分子離子在不同初始振動(dòng)態(tài)下的庫(kù)侖爆炸核動(dòng)能釋放譜.激光參數(shù)為：I= 7.0×1013 W／cm2，波長(zhǎng)λ=800nm，半寬τ=100fsFig.1 The Coulomb explosion kinetic-energy-release spectra of H+2 in various initial vibrational states.The laser parameters are：I=7.0×1013 W／cm2，λ=800nm，τ=100fs

為了闡明圖1中譜峰值位置變化的不同趨勢(shì)出現(xiàn)的物理機(jī)制，圖2 （a）和圖2 （b）分別給出了氫分子離子的初始核振動(dòng)態(tài)為低振動(dòng)態(tài)和高振動(dòng)態(tài)下的與核間距R 有關(guān)的電離速率 （Ionization rate）分布圖.眾所周知，在分子與強(qiáng)激光作用過(guò)程中，電離速率最大處往往會(huì)發(fā)生電荷共振增強(qiáng)電離，其相應(yīng)的核間距稱之為關(guān)鍵或臨界核間距（Rc）.在圖2 （a）中，最大電離速率所對(duì)應(yīng)的R幾乎是一樣的，也就是說(shuō)，對(duì)于低振動(dòng)態(tài)，發(fā)生電荷共振增強(qiáng)電離的Rc是相等的，數(shù)值為8.6a.u..在的庫(kù)侖爆炸通道中，分子離子首先會(huì)被強(qiáng)激光激發(fā)到解離態(tài)發(fā)生解離，此時(shí)核會(huì)獲得一定的動(dòng)能：Ediss= （hv-|Ev|），接著剩下的帶正電的兩個(gè)H原子核會(huì)在庫(kù)侖作用的影響下相互排斥直到Rc發(fā)生庫(kù)侖爆炸，所以動(dòng)能釋放譜中的核動(dòng)能應(yīng)該等于E=Ediss+e2／ （Rc）.對(duì)于相對(duì)較低的振動(dòng)態(tài)來(lái)說(shuō)，由于Rc相等而且隨著振動(dòng)態(tài)的增加，Eu的絕對(duì)值是隨之減小的，這就導(dǎo)致Ediss增大，E 相應(yīng)增大，體現(xiàn)到核動(dòng)能譜中就是峰值位置會(huì)向高能量區(qū)域移動(dòng).然而，在圖2 （b）中，Rc的位置會(huì)隨著振動(dòng)態(tài)的變化而發(fā)生明顯的變化，具體來(lái)說(shuō)：Rc的值會(huì)隨著振動(dòng)態(tài)的增加而增加 （v=6時(shí)，Rc=6a.u.；v=7 時(shí)，Rc=7a.u.；v=8 時(shí)，Rc=10a.u.），因此不能簡(jiǎn)單地使用E= Ediss+e2／（Rc）來(lái)解釋圖1中相應(yīng)的峰值位置的移動(dòng).重新考慮的庫(kù)侖爆炸通道過(guò)程，我們可以將分子離子在解離態(tài)上的運(yùn)動(dòng)等效簡(jiǎn)化成氫分子離子在一個(gè)中間態(tài)上的運(yùn)動(dòng)，對(duì)于相對(duì)較低的振動(dòng)態(tài)來(lái)說(shuō)，核波包在基態(tài)時(shí)本身能夠運(yùn)動(dòng)的R 范圍很小，這使得它們?cè)诒患す饧ぐl(fā)到中間態(tài)上后要運(yùn)動(dòng)更長(zhǎng)的時(shí)間到達(dá)Rc進(jìn)而發(fā)生電荷共振增強(qiáng)電離，在此過(guò)程中，核波包在中間態(tài)上獲得的能量相對(duì)于在電離態(tài) （1／Rc）上獲得的能量是不可忽略的，而對(duì)于高振動(dòng)態(tài)，核波包在基態(tài)運(yùn)動(dòng)本身的R 范圍很大，這使得它們?cè)诒患す饧ぐl(fā)到中間態(tài)上后沒(méi)有必要運(yùn)動(dòng)很長(zhǎng)的時(shí)間就會(huì)到達(dá)Rc并發(fā)生電荷共振增強(qiáng)電離到達(dá)電離態(tài)，在此過(guò)程中，核波包在中間態(tài)上獲得的能量相對(duì)于在電離態(tài)上獲得的能量是可忽略的，也就是說(shuō)在此情況下，核的動(dòng)能大部分是依賴于1／Rc（eV）的.所以可以用1／Rc（eV）去估算高振動(dòng)態(tài)動(dòng)能釋放譜中的峰值位置.在圖2 （b）中，隨著振動(dòng)態(tài)的增加，Rc隨之增加，1／Rc相應(yīng)減小，這就導(dǎo)致核動(dòng)能釋放譜中的峰值位置向低能量區(qū)域移動(dòng).此外可以驗(yàn)證，1／Rc（eV）的值和圖1中高振動(dòng)態(tài)的譜峰值所對(duì)應(yīng)的動(dòng)能值符合的很好.具體地說(shuō)：當(dāng)v=6時(shí)，1／Rc（eV）=4.5eV，E=4.7eV；當(dāng)v=7 時(shí)，1／Rc（eV）=4.0eV，E=4.0eV；當(dāng)v=8 時(shí)，1／Rc（eV）=2.7eV，E=2.8eV.在圖2中還應(yīng)該注意的是無(wú)論對(duì)于低振動(dòng)態(tài)還是高振動(dòng)態(tài)，分子離子的電離都是發(fā)生在一定范圍的核間距內(nèi)的，只是對(duì)于低振動(dòng)態(tài)來(lái)說(shuō)，此范圍大致相同，而對(duì)于高振動(dòng)態(tài)來(lái)說(shuō)，此范圍有隨著振動(dòng)態(tài)的增加而增加的趨勢(shì).

圖2 氫分子離子處于不同初始核振動(dòng)態(tài)下的電離速率隨核間距R 變化的分布圖：（a）低振動(dòng)態(tài) （v=2，3，5）；（b）高振動(dòng)態(tài) （v=6，7，8）Fig.2 The R-dependent ionization rate of H+2 for various initial vibrational states.（a）low vibrational states（v=2，3，5）；（b）high vibrational states（v=6，7，8）

4 結(jié) 論

本文通過(guò)數(shù)值求解非B-O 近似條件下的一維含時(shí)薛定諤方程理論模擬了H+2分子離子處于不同初始核振動(dòng)態(tài)時(shí)的庫(kù)侖爆炸核動(dòng)能釋放譜.理論模擬結(jié)果表明：當(dāng)初始振動(dòng)態(tài)是相對(duì)較小的振動(dòng)態(tài)時(shí)，譜峰值會(huì)隨著振動(dòng)態(tài)的增加向高能區(qū)域移動(dòng)，相反地，當(dāng)初始振動(dòng)態(tài)是相對(duì)較大的振動(dòng)態(tài)時(shí)，譜峰值會(huì)隨著振動(dòng)態(tài)的增加向低能區(qū)域移動(dòng).文中合理解釋了不同初始振動(dòng)態(tài)下譜峰值移動(dòng)的物理機(jī)制，將H+2發(fā)生庫(kù)侖爆炸時(shí)的核動(dòng)能與核間距R 之間建立了一一對(duì)應(yīng)關(guān)系，使得利用庫(kù)侖爆炸核動(dòng)能釋放譜去重現(xiàn)分子離子的核動(dòng)力學(xué)成為可能.

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