松花江吉林市段江水與沉積物中多環(huán)芳烴的分布、來源和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

陳 思，葛 睿，王 鵬，許云竹，李仁聲，花修藝，郭志勇，梁大鵬，董德明

（1.吉林大學(xué) 地下水資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，水資源與水環(huán)境吉林省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，環(huán)境與資源學(xué)院，長(zhǎng)春 130012；2.河北省質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局 審查事務(wù)中心，石家莊 050000；3.長(zhǎng)春市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，長(zhǎng)春 130012）

多環(huán)芳烴（PAHs）是一種廣泛存在于環(huán)境中的持久性有機(jī)污染物，對(duì)人體健康危害極大［1－2］.環(huán)境中PAHs的來源分為自然源和人為源，其中人為源是PAHs的主要來源，其成因主要有兩種：1）燃燒源，即木材、煤和石油等燃料不完全燃燒；2）石油源，即石油在開采、運(yùn)輸、生產(chǎn)和使用過程中的泄漏及排污［3］.環(huán)境中的PAHs主要通過降水、降塵、地表徑流和污水排放等方式進(jìn)入水中［4］.由于PAHs具有低溶解性和高辛醇－水分配系數(shù)的特點(diǎn)，因此水中的PAHs最終富集于沉積物中［5］.

文獻(xiàn)［6－9］研究了河流、湖泊及海岸帶等水體中PAHs分布特征及來源，但研究多集中于對(duì)沉積物中PAHs的賦存特征及來源的分析上，而對(duì)不同水期上覆水和沉積物中的PAHs研究較少.

吉林省吉林市位于松花江上游，市內(nèi)分布著農(nóng)副食品加工、原油加工及石油產(chǎn)品制造、化學(xué)原料及化學(xué)品制造和熱力生產(chǎn)及供應(yīng)等工業(yè)企業(yè)［10］.本文研究松花江吉林市段江水和表層沉積物中16種優(yōu)先控制的PAHs含量、分布特征及主要來源，并對(duì)其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估.

1 材料與方法

1.1 樣品的采集與處理

在松花江吉林市段的豐滿大橋（S1）、臨江門大橋（S2）、松花江鐵路橋（S3）、清源橋（S4）、松江大橋（S5）、哈龍橋（S6）、九站高速橋（S7）、南蘭渡口（S8）和白旗渡口（S9）9個(gè)江水采樣點(diǎn)，以及龍?zhí)洞ǎ∟1）、松江大橋（N2）、哈達(dá)灣（N3）和白旗渡口（N4）4個(gè)沉積物采樣點(diǎn)分別于2009年8月（豐水期）、2010年1月（枯水期）和2010年6月（平水期）采集樣品（2010年1月松花江處于冰封期，無法進(jìn)行沉積物采樣），采樣點(diǎn)分布列于表1.

表1 松花江吉林市段采樣點(diǎn)分布Table 1 Sampling sites in the Jilin City section of Songhua River

用采水器采集江水表層（0.3～0.5m）水樣2.5L，裝于棕色玻璃瓶中；用抓斗式采泥器采集江底表層沉積物1kg，裝于棕色廣口瓶中.每個(gè)采樣點(diǎn)的水樣和沉積物樣品均采集平行樣.在采樣過程中攜帶2.5L空白水樣2瓶，作為運(yùn)輸空白.將收集的樣品放置于實(shí)驗(yàn)室4℃冰箱中避光保存.

江水樣品預(yù)處理：將1L水樣置于2L分液漏斗中，加入60mL二氯甲烷，振搖5min，靜置分層，收集有機(jī)相.重復(fù)萃取3次，合并有機(jī)相.加入適量無水硫酸鈉脫水，旋蒸濃縮至1mL，待測(cè).

沉積物樣品預(yù)處理：取適量的沉積物樣品經(jīng)冷凍干燥、研磨、過篩和混勻后，包于錫箔紙中冷藏保存?zhèn)溆?將5g沉積物樣品與無水硫酸鈉混勻，置于100mL具塞比色管中，加入V（正己烷）∶V（二氯甲烷）＝1的混合液20mL，并加入0.5g銅片脫硫，密封，超聲萃取20min后靜置0.5h，收集上清液.重復(fù)超聲萃取2次，合并上清液，旋蒸濃縮至約1mL.將濃縮液過硅膠／氧化鋁層析柱，用適量正己烷淋洗并棄去.用V（二氯甲烷）∶V（正己烷）＝3∶7的混合液50mL作為洗脫液淋洗層析柱，收集洗脫液，再次濃縮至1mL，待測(cè).

1.2 PAHs的分析測(cè)試

采用Auto System XL／Turbo Mass型氣相色譜－質(zhì)譜聯(lián)用儀（GC－MS，美國(guó)Perkin Elmer公司）測(cè)定水樣和沉積物中16種PAHs（萘、二氫苊、苊、芴、菲、蒽、熒蒽、芘、苯并（a）蒽、 、苯并（b）熒蒽、苯并（k）熒蒽、苯并（a）芘、茚并（1，2，3－cd）芘、二苯并（a，h）蒽和苯并（ghi）苝）的質(zhì)量濃度和質(zhì)量比.毛細(xì)管柱：HP－5MS（美國(guó)Agilent公司19091S－433型）30.0m×250.0μm×0.25μm.氣相色譜條件：進(jìn)樣口溫度270℃，柱初始溫度40℃，持續(xù)4min，以5℃／min升溫至300℃，持續(xù)12min.載氣為氦氣，流量1mL／min，不分流進(jìn)樣，進(jìn)樣量1μL.質(zhì)譜條件：電子轟擊離子源模式，離子源溫度270℃，接口溫度270℃，電子轟擊能量70eV，選擇離子掃描（SIM）方式.水樣中PAHs加標(biāo)回收率為77.3%～85.7%，沉積物中PAHs加標(biāo)回收率為78.7%～84.7%.

2 結(jié)果與討論

2.1 PAHs的含量及分布特征

松花江吉林市段江水和沉積物中16種PAHs的總質(zhì)量濃度和總質(zhì)量比分別如圖1（A）所示和圖1（B）所示.其中在2009年8月的9個(gè)江水采樣點(diǎn)樣品中檢出13種PAHs，分別為萘、二氫苊、苊、芴、菲、蒽、熒蒽、芘、 、苯并（b）熒蒽、苯并（k）熒蒽、茚并（1，2，3－cd）芘和苯并（ghi）苝，PAHs總質(zhì)量濃度為0.917～3.974μg／L，平均值為2.406μg／L，單個(gè)組分質(zhì)量濃度為 ND（未檢出）～1.850μg／L；在2010年1月的9個(gè)江水采樣點(diǎn)樣品中檢出8種PAHs，分別為萘、苊、芴、菲、芘、 、苯并（b）熒蒽和苯并（k）熒蒽，PAHs總質(zhì)量濃度為0.980～3.293μg／L，平均值為2.129μg／L，單個(gè)組分質(zhì)量濃度為ND～1.559μg／L；在2010年6月的9個(gè)江水采樣點(diǎn)樣品中16種PAHs均被檢出，PAHs總質(zhì)量濃度為0.771～4.127μg／L，平均值為2.857μg／L，單個(gè)組分質(zhì)量濃度為ND～2.450μg／L.

圖1 松花江吉林市段江水中PAHs的總質(zhì)量濃度（A）和沉積物中PAHs的總質(zhì)量比（B）Fig.1 Mass concentrations of PAHs in water（A）and mass ratios of PAHs in sediments（B）of the Jilin City section of Songhua River

江水中PAHs的種類及總質(zhì)量濃度基本為平水期＞豐水期＞枯水期.在枯水期江水中PAHs的質(zhì)量濃度最小，這是由于東北地區(qū)冬季水溫較低，PAHs的溶解度較?。?1］和冬季地表結(jié)冰，通過地表徑流進(jìn)入江水中的PAHs隨之減少所致.由于豐水期水量較大，對(duì)江水中的PAHs有一定稀釋作用，同時(shí)豐水期的水流速度較快，加快了PAHs的遷移和轉(zhuǎn)化，因此豐水期比平水期江水中PAHs的質(zhì)量濃度低.S2，S6和S8點(diǎn)位PAHs的總質(zhì)量濃度不完全符合上述規(guī)律，由于S2和S6點(diǎn)周圍污染源較少，且豐水期江水對(duì)污染物的稀釋程度較高，因此豐水期比枯水期江水中PAHs的總質(zhì)量濃度低；S8點(diǎn)附近有工程施工，在豐水期的工作量較大，產(chǎn)生的污染物較多，在平水期和枯水期的工作量較少，排放的污染物也隨之減少，因此該點(diǎn)位PAHs的總質(zhì)量濃度為豐水期＞平水期＞枯水期.

3個(gè)水期PAHs質(zhì)量濃度的最高點(diǎn)均位于S3點(diǎn)位，這是由于S3點(diǎn)附近存在大量的工業(yè)企業(yè)，其排放的污水不斷匯入，導(dǎo)致該采樣點(diǎn)PAHs的質(zhì)量濃度較高.豐水期PAHs質(zhì)量濃度的最低點(diǎn)位于S6點(diǎn)位，該點(diǎn)位附近主要是一些機(jī)關(guān)事業(yè)單位和學(xué)校，產(chǎn)生的廢水污染程度較低，且廢水量較少，因此該采樣點(diǎn)的PAHs質(zhì)量濃度較小.枯水期和平水期的PAHs質(zhì)量濃度最低點(diǎn)均位于S9點(diǎn)位，該點(diǎn)位附近以農(nóng)田為主，其污染的主要來源為農(nóng)業(yè)灌溉產(chǎn)生的地表徑流及地下滲漏和船只在航行中發(fā)生的燃料泄漏.由于排出的污染物質(zhì)量濃度均較小，因此該采樣點(diǎn)污染較輕.

江水中6種PAHs的質(zhì)量濃度分布如圖2所示.由圖2可見：苊、芴、芘、 、苯并（b）熒蒽和苯并（k）熒蒽在3個(gè)水期江水中分布規(guī)律相近；苊在S2，S6和S9點(diǎn)未檢出，在S3和S8點(diǎn)質(zhì)量濃度較高；芴在S4，S6和S9點(diǎn)未檢出，在S1和S7點(diǎn)質(zhì)量濃度較高；芘在S5和S8點(diǎn)質(zhì)量濃度較低，在S1和S4點(diǎn)質(zhì)量濃度較高； 在S5點(diǎn)質(zhì)量濃度較低，在S4點(diǎn)和S6點(diǎn)質(zhì)量濃度較高；苯并（b）熒蒽在S1，S2，S4，S5，S6，S7和S9點(diǎn)均未檢出，在S3和S8點(diǎn)質(zhì)量濃度較高；苯并（k）熒蒽在S1，S2，S4，S5，S7和S9點(diǎn)均未檢出，在S3，S6和S8點(diǎn)質(zhì)量濃度較高.其余單個(gè)組分的PAHs在不同水期的分布規(guī)律不明顯.3個(gè)水期中，除了平水期的S7和S8點(diǎn)外，其余各采樣點(diǎn)的江水中均未檢出苯并（a）芘，基本符合《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》的標(biāo)準(zhǔn)限值（0.002 8μg／L）［12］.但全部采樣點(diǎn) 的質(zhì)量濃度，以及S3和S8采樣點(diǎn)的苯并（b）熒蒽質(zhì)量濃度、S3采用點(diǎn)的苯并（k）熒蒽質(zhì)量濃度和S7采用點(diǎn)的茚并（1，2，3－cd）芘質(zhì)量濃度均大于EPA《地面水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》的標(biāo)準(zhǔn)限值（0.004 4μg／L）［13］.

圖2 松花江吉林市段江水中6種PAHs的質(zhì)量濃度Fig.2 Mass concentrations of six kinds of PAHs in the water of the Jilin City section of Songhua River

在2009年8月和2010年6月的4個(gè)采樣點(diǎn)沉積物樣品中16種PAHs均被檢出.其中在2009年8月的沉積物中PAHs總質(zhì)量比為1 035.5～1 732.0ng／g，平均值為1 391.4ng／g，單個(gè)組分質(zhì)量比為1.5～1 391.5ng／g；在2010年6月沉積物中PAHs總質(zhì)量比為1 188.5～1 632.0ng／g，平均值為1 353.5ng／g，單個(gè)組分質(zhì)量比為3.5～1 211.0ng／g.2個(gè)水期各采樣點(diǎn)PAHs的質(zhì)量比變化較小，均為N3＞N2＞N4＞N1.因此，污染物是長(zhǎng)期積累的結(jié)果，不同水期對(duì)其影響較小.沉積物中的PAHs呈中間江段污染較嚴(yán)重，上游和下游污染較輕的趨勢(shì).這主要因?yàn)橹虚g江段的N2和N3點(diǎn)附近集中分布一些大型工業(yè)企業(yè)，化工廢水排放量較大，并且市中心區(qū)域居民人口密集，生活廢水排放量較大，污水中的PAHs最終都富集到沉積物中；N1點(diǎn)由于處于江段的上游，PAHs積累較少，因此污染程度較輕；N4點(diǎn)處于江段的下游，遠(yuǎn)離市區(qū)，污染也較輕，與該采樣點(diǎn)江水的污染程度相符.

2個(gè)水期沉積物中16種PAHs單個(gè)組分與PAHs總質(zhì)量比的分布規(guī)律基本一致，均為N3＞N2＞N4＞N1，表明沉積物的穩(wěn)定性較強(qiáng)，可較準(zhǔn)確地體現(xiàn)PAHs的污染程度.2個(gè)水期各采樣點(diǎn)的沉積物中菲、苊和熒蒽的質(zhì)量比均低于EPA《保護(hù)底棲生物沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（熒蒽：3 000ng／g，苊：2 400ng／g，菲：2 400ng／g）［14－16］.

由江水和沉積物中PAHs的對(duì)比可見，沉積物中PAHs的種類和質(zhì)量比均明顯高于江水中PAHs的種類和質(zhì)量濃度，一方面是因?yàn)榻幱诹鲃?dòng)狀態(tài)，水中的污染物不斷遷移和轉(zhuǎn)化，另一方面是由于PAHs具有低溶解性、高疏水性和高辛醇－水分配系數(shù)［5］，易吸附于江水中的懸浮顆粒上，最終富集到江底沉積物中，并且在沉積物中保持相對(duì)穩(wěn)定的狀態(tài).

3個(gè)水期江水中萘的質(zhì)量濃度和沉積物中萘的質(zhì)量比均較高，這是由于萘的天然背景值較高［17］，以及在用煤焦油分離制取焦油萘、用石油裂解提取石油萘或用萘合成樹脂、增塑劑、染料中間體和醫(yī)學(xué)衛(wèi)生材料等化工產(chǎn)品過程中［18］均會(huì)排放含萘較高的廢水所致.

2.2 PAHs的來源分析

文獻(xiàn)［19－22］分析了污染物中PAHs的來源，本文選擇熒蒽／［熒蒽＋芘］（FluA／（FluA＋Pyr））、苯并（a）蒽／［苯并（a）蒽 ＋ ］（BaA／（BaA＋Chr））和茚并（1，2，3－cd）芘／［茚并 （1，2，3－cd）芘 ＋苯并（ghi）苝］（InP／（InP＋BghiP））3個(gè)系列同分異構(gòu)體的比值判斷所研究江段污染物中PAHs的來源，計(jì)算結(jié)果列于表2.由文獻(xiàn)［23］可知：當(dāng)FluA／（FluA＋Pyr）＜0.4，BaA／（BaA＋Chr）＜0.2和InP／（InP＋BghiP）＜0.2時(shí)，PAHs的來源主要為石油污染；當(dāng)0.4＜FluA／（FluA＋Pyr）＜0.5，0.2＜BaA／（BaA＋Chr）＜0.35，0.2＜InP／（InP＋BghiP）＜0.5時(shí)，PAHs來源于石油及其精煉產(chǎn)品的燃燒；當(dāng)FluA／（FluA＋Pyr）＞0.5，BaA／（BaA＋Chr）＞0.35，InP／（InP＋BghiP）＞0.5時(shí)，PAHs主要來源于木材和煤炭的燃燒.

表2 松花江吉林市段江水中和沉積物中PAHs來源分析＊Table 2 Source analysis of PAHs in the water and sediments of the Jilin City section of Songhua River

由表2可見：在豐水期的江水采樣點(diǎn)中，S1和S6點(diǎn)的PAHs來源于石油污染和木材及煤炭的燃燒，S7點(diǎn)的PAHs來源于石油污染和石油精煉產(chǎn)品的燃燒，其余江水采樣點(diǎn)的PAHs來源為石油污染；在沉積物采樣點(diǎn)中，N1點(diǎn)的PAHs來自于石油污染和石油精煉產(chǎn)品的燃燒，N2，N3和N4點(diǎn)的PAHs來源于石油精煉產(chǎn)品和木材及煤炭的燃燒.枯水期江水中的PAHs來源均為石油污染.在平水期江水采樣點(diǎn)中，S2，S4和S7點(diǎn)的PAHs來源于石油污染和木材及煤炭的燃燒，其余點(diǎn)位主要為石油污染；在沉積物采樣點(diǎn)中，N1點(diǎn)的PAHs來源于石油污染和木材及煤炭的燃燒，N2和N3點(diǎn)的PAHs來源于石油精煉產(chǎn)品和木材煤炭的燃燒，N4點(diǎn)的PAHs來源于石油污染和石油精煉產(chǎn)品的燃燒.綜上所述，松花江吉林市段的江水和沉積物中PAHs的來源較復(fù)雜，屬于石油源和燃燒源的混合輸入.不同水期對(duì)江水中PAHs的來源影響較大，對(duì)沉積物的來源影響較小，這主要是由江水的流動(dòng)性和沉積物的穩(wěn)定性所致.

2.3 PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

商值法是一種較簡(jiǎn)單的風(fēng)險(xiǎn)表征方法，可以對(duì)水中PAHs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行初步估計(jì)，主要用于低水平的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).危害商值（HQ）計(jì)算公式如下：HQ＝Ce／TRV.其中：Ce為測(cè)定或估計(jì)的暴露濃度；TRV為毒性參考值（生態(tài)基準(zhǔn)值）.由文獻(xiàn)［24］可獲得PAHs在淡水水體的生態(tài)基準(zhǔn)值.計(jì)算不同PAHs的HQ，若比值大于1，則表明該物質(zhì)存在會(huì)導(dǎo)致潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，且比值越大風(fēng)險(xiǎn)越大；若比值小于1，則表明該物質(zhì)存在但導(dǎo)致的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)較小.松花江吉林市段江水中PAHs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果列于表3.由表3可見，該江段豐水期、枯水期和平水期水中16種PAHs的危害商值均遠(yuǎn)小于1，表明該江段水中PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較小.

表3 松花江吉林市段江水中PAHs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)＊Table 3 Toxicity evaluation of PAHs in the water from Jilin City section of Songhua River

文獻(xiàn)［25］利用風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)低值（effects range low，ERL）和風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)中值（effects range median，ERM）評(píng)估沉積物中PAHs對(duì)生物體產(chǎn)生的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)，若污染物質(zhì)量比小于ERL，則產(chǎn)生負(fù)面生態(tài)效應(yīng)的可能性較小；若污染物質(zhì)量比介于二者之間，則具有潛在的負(fù)面生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)；若污染物質(zhì)量比大于ERM，則可能產(chǎn)生嚴(yán)重的負(fù)面生態(tài)效應(yīng).松花江吉林市段表層沉積物中PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果列于表4.由表4可見：豐水期該江段全部沉積物采樣點(diǎn)萘和芴的質(zhì)量比大于相應(yīng)的ERL，N2，N3，N4點(diǎn)中苊的質(zhì)量比大于相應(yīng)的ERL；平水期全部采樣點(diǎn)的萘、苊和芴大于相應(yīng)的ERL；2個(gè)水期全部點(diǎn)位的PAHs質(zhì)量比均遠(yuǎn)低于相應(yīng)的ERM；2個(gè)水期各采樣點(diǎn)的沉積物中均存在苯并（b）熒蒽、苯并（k）熒蒽、茚并（1，2，3－cd）芘和苯并（ghi）苝，這4種PAHs沒有最低安全值，只要存在于沉積物中就會(huì)產(chǎn)生負(fù)面生態(tài)效應(yīng)［25］，因此，該江段沉積物中的PAHs具有一定的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，不同水期生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平差別較小.

表4 松花江吉林市段表層沉積物中PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)＊Table 4 Toxicity evaluation of PAHs in surface sediments from Jilin City section of Songhua River

綜上所述，松花江吉林市段9個(gè)采樣點(diǎn)豐水期江水中共檢出13種PAHs，總質(zhì)量濃度為0.917～3.974μg／L，在枯水期江水中檢出8種PAHs，總質(zhì)量濃度為0.980～3.293μg／L，在平水期江水中檢出16種PAHs，總質(zhì)量濃度為0.771～4.127μg／L.3個(gè)水期均為S3點(diǎn)質(zhì)量濃度最高，豐水期S6點(diǎn)質(zhì)量濃度最低，枯水期和平水期S9點(diǎn)質(zhì)量濃度最低.在2個(gè)水期4個(gè)采樣點(diǎn)采集的沉積物中均檢出16種PAHs，總質(zhì)量比為1 035.5～1 732.0ng／g和1 188.5～1 632.0ng／g，最高值均出現(xiàn)在N3點(diǎn)，最低值均出現(xiàn)在N1點(diǎn).即在工業(yè)企業(yè)分布密集的區(qū)域，江水和沉積物中PAHs的含量均較高.不同水期對(duì)江水中PAHs質(zhì)量濃度的影響較大，對(duì)沉積物中PAHs質(zhì)量比的影響較小.PAHs的來源分析結(jié)果表明，該江段江水和沉積物中的PAHs來源于石油污染、石油及其精煉產(chǎn)品燃燒和木材及煤炭燃燒.生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，該江段江水中PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較小，而表層沉積物中PAHs具有一定的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).

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