頁巖微觀孔隙成因類型研究

何建華，丁文龍，付景龍，李昂，代鵬

頁巖微觀孔隙成因類型研究

何建華1，2，3，丁文龍1，2，3，付景龍2，李昂3，代鵬3

（1.中國地質(zhì)大學(xué)（北京）能源學(xué)院，北京100083；2.中國地質(zhì)大學(xué)（北京）海相儲層演化與油氣富集機理教育部重點實驗室，北京100083；3.中國地質(zhì)大學(xué)（北京）頁巖氣資源戰(zhàn)略評價國土資源部重點實驗室，北京100083）

運用場發(fā)射掃描電鏡對黔北及黔西北地區(qū)黑色頁巖微觀孔隙的大小、形態(tài)、分布以及滲流特征進(jìn)行了觀察與描述，并以孔隙成因與孔隙發(fā)育位置為主次分類依據(jù)，將頁巖孔隙分為原生沉積型、成巖后生改造型及混合成因型3個大類和粒間孔、晶內(nèi)孔、古生物化石孔及有機質(zhì)孔等10個亞類。探討了影響頁巖孔隙發(fā)育的主要因素及孔隙演化特征，對頁巖儲層的含氣性研究具有一定的理論意義和實踐價值。

頁巖儲層；微觀孔隙；掃描電鏡；孔隙類型劃分；孔隙演化

0 引言

自美國的非常規(guī)油氣勘探與開發(fā)取得成功以來，頁巖油氣一直是非常規(guī)油氣勘探領(lǐng)域的亮點與熱點，針對頁巖儲層的微觀孔隙特征研究更是其重點與難點［1-3］。頁巖孔隙不僅在一定程度上影響了頁巖的吸附性能，而且其結(jié)構(gòu)特征更影響了油氣的滲流能力，決定了頁巖油氣勘探層位的選取和資源潛力評價［4］。

鄒才能等［5］借助場發(fā)射掃描電鏡觀察到了頁巖中存在非常豐富的微觀孔隙。目前，針對頁巖微觀孔隙的研究手段越來越多［6-7］，主要有場發(fā)射掃描電鏡、聚焦離子束掃描電鏡、納米CT及微米CT等，其中基于氬離子拋光后的場發(fā)射掃描電鏡及背散射成像都可很好地表征孔隙特征，同時還可分辨出在機械拋光過程中由于頁巖表面硬度不同所造成的不規(guī)則形貌以及新鮮斷面上由于樣品破裂造成的假孔隙［8］。運用場發(fā)射掃描電鏡能清楚地觀察到頁巖中孔隙和有機質(zhì)的分布、形態(tài)及連通特征等。

筆者以黔北及黔西北地區(qū)100多塊頁巖露頭及巖心樣品為主要研究對象，在野外露頭觀測、系統(tǒng)采樣及室內(nèi)場發(fā)射掃描電鏡照相等基礎(chǔ)工作之上，結(jié)合前人研究成果，根據(jù)巖石孔隙發(fā)育特征，觀察及總結(jié)頁巖中孔隙的類型、大小、形態(tài)和分布，提出頁巖孔隙成因類型綜合分類方案，探討影響頁巖孔隙發(fā)育的主要因素及孔隙演化特征。

1 頁巖孔隙成因類型劃分

目前，國內(nèi)外對頁巖微觀孔隙的劃分依據(jù)及類型并不統(tǒng)一。鄒才能等［5］在研究威201井頁巖時，首次發(fā)現(xiàn)了納米級孔隙，并將其分為有機質(zhì)納米孔、顆粒內(nèi)納米孔及微裂縫。國際理論化學(xué)與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會（IUPAC）將孔隙分為微孔隙（＜2 nm）、中孔隙（2～50 nm）和宏孔隙（＞50 nm）［1］。楊峰等［8］的劃分依據(jù)側(cè)重于孔隙發(fā)育位置和成因；聶海寬等［9］的劃分依據(jù)是礦物質(zhì)與有機質(zhì)的聯(lián)系；楊元等［10］提出以孔隙形態(tài)和成因作為劃分依據(jù)；崔景偉等［1］認(rèn)為應(yīng)以孔隙連通性作為劃分依據(jù)；胡琳等［11］認(rèn)為應(yīng)以頁巖孔隙的分形特征作為劃分依據(jù)。國外學(xué)者［12-15］在研究美國主要頁巖氣產(chǎn)層的微觀孔隙時并沒有具體分類方案。前人對頁巖孔隙的劃分方案要么依據(jù)單一，要么未說明依據(jù)，只作頁巖孔隙單純描述。筆者認(rèn)為對頁巖的孔隙類型進(jìn)行分類至少需要考慮3個方面的原則：①需要確定分類的依據(jù)原則，并且需要有主次之分。先確定大類，而后確定其亞類及次亞類。②簡單可行原則。劃分出來的結(jié)果應(yīng)既利于鏡下頁巖孔隙類型的確定，也利于頁巖孔隙特征的描述。③分類要兼顧孔隙大小及其連通性的原則。單純的孔隙類型劃分方案是很難有實際研究意義的，因為頁巖孔隙的大小及其連通性，很大程度上決定了頁巖的吸附性能及產(chǎn)出特點，這對后期頁巖氣的資源評價及具體開發(fā)方案的實施顯得尤為重要。因此，筆者本著這3個原則提出頁巖孔隙成因類型綜合分類方案（表1）。

表1 頁巖微觀孔隙劃分方案Table 1The classification scheme of micropore in shale reservoir

筆者以孔隙成因為主要分類依據(jù)，將頁巖孔隙分為原生沉積型、成巖后生改造型及混合成因型3個大類；以孔隙發(fā)育位置為次要依據(jù)，將其分為粒間孔、自生礦物晶間孔、礦物質(zhì)孔和有機質(zhì)孔等10個亞類；依據(jù)具體發(fā)育部位、充填特性及滲流特性將其分為粒屑孔、絮凝團塊孔、體腔孔和格架孔等若干個次亞類（參見表1）。其中以粒間孔、有機質(zhì)孔、礦物質(zhì)孔和微裂縫為主，它們占了頁巖微觀孔隙的絕大部分。

（1）粒間孔

粒間孔以粒屑孔最常見，主要指沉積環(huán)境中的碎屑礦物顆粒（長石、石英、方解石、巖屑及原生黏土礦物等）相互支撐構(gòu)成的，并未被其他礦物充填而保存下來的原始孔隙。粒屑孔形態(tài)與顆粒外緣一致，表現(xiàn)為環(huán)狀包圍碎屑礦物，邊緣較為清晰，孔徑為1～10 um，孔喉一般緊閉，與其他類型孔隙聯(lián)系較少（圖版Ⅰ-1)。粒間孔的存在為游離氣提供了一定的存儲空間。

（2）有機質(zhì)孔

有機質(zhì)孔主要指頁巖中有機質(zhì)顆粒內(nèi)部及其組合形成的網(wǎng)絡(luò)孔隙［8］。該類孔隙是頁巖微觀孔隙最為重要的類型，也是所占比例最大的孔隙類型，主要包括有機質(zhì)內(nèi)部孔、干酪根網(wǎng)絡(luò)孔及瀝青質(zhì)孔，它們與有機質(zhì)的成熟度有關(guān)，通常在低成熟度頁巖樣品中缺乏該類納米級孔隙，而在較高成熟度頁巖樣品中該類孔隙富集［7］。該類孔隙直徑一般為8～850 nm，最大可達(dá)到微米級，孔隙形狀以近圓形或橢圓形（圖版Ⅰ-2）為主，有時也可見不規(guī)則形，如彎月形和彎管束狀等。該類孔隙的滲濾性能與其排列方式關(guān)系很大，如有機質(zhì)集中于橫向連續(xù)層（微裂縫）中，則可在頁巖中產(chǎn)生很好的滲濾通道。

（3）黏土礦物孔

黏土礦物孔經(jīng)過成巖作用后會大量減少，不如早期發(fā)育，并且比表面積也大大減少，氣體吸附能力也會減弱。吉利明等［16］研究認(rèn)為，在常見的黏土礦物中，對氣體吸附能力最強的是蒙脫石，其次是高嶺石與綠泥石，最差的是伊利石。但這些黏土礦物的存在對頁巖氣的富集還是很有利的。黏土礦物孔直徑一般為10～200 nm，多集中于50～100 nm，形狀常為不規(guī)則的多邊形（圖版Ⅰ-3)，主要受黏土礦物的排列方式控制。

（4）微裂縫

微裂縫主要由構(gòu)造運動、頁巖儲層破裂作用及差異水平壓實作用等后生改造作用形成［17］。微裂縫常呈鋸齒狀或曲線狀（圖版Ⅰ-4)，主要受礦物脆性差異大小控制，微裂縫長度一般為1～20 um。如果沒有被后期充填，微裂縫將會是良好的滲濾通道，并可成為頁巖氣產(chǎn)出的高速通道。微裂縫不但可以成為游離態(tài)頁巖氣富集的儲滲空間,增加游離態(tài)頁巖氣的含量，而且也有助于吸附態(tài)頁巖氣的解析,并成為頁巖氣運移與開采的通道［18］。

2 沉積環(huán)境對頁巖孔隙發(fā)育的影響

頁巖孔隙類型及大小的影響因素較多，主要包括沉積環(huán)境、成巖作用、演化程度和有效應(yīng)力等［9］，其中沉積環(huán)境不僅控制了頁巖中主要礦物顆粒的類型、分布和含量等，而且也影響了古生物的活動區(qū)域、有機質(zhì)的分布及后生成巖改造等［19］。不同沉積相的頁巖其原始的巖石礦物學(xué)特征存在差異，造成了頁巖成巖作用差別較大，從而間接影響了頁巖儲層的孔隙特征，即不同性質(zhì)的頁巖在經(jīng)歷了一系列后生成巖改造后，可能表現(xiàn)出不同的儲層特征。

早寒武世牛蹄塘期，黔北及黔西北地區(qū)沉積環(huán)境整體為北西地區(qū)較淺，往南東方向水體逐漸加深，沉積相整體由砂質(zhì)陸棚逐漸向淺水陸棚和深水陸棚過渡，在淺水陸棚區(qū)局部也分布一些水下砂質(zhì)淺灘（圖1）。這樣的沉積環(huán)境控制了碎屑礦物、黏土礦物和有機碳等的分布及含量變化。橫向上，沉積相由砂質(zhì)陸棚向深水陸棚過渡，造成了區(qū)內(nèi)碎屑礦物、自生脆性礦物與黏土礦物等含量變化差異明顯，碎屑礦物含量呈增加趨勢（增高幅度為20%～40%），自生脆性礦物含量略有降低，黏土礦物含量明顯降低（降低幅度為15%～20%）（圖2）。這主要是由于隨著水體加深，陸源補給減弱，沉積環(huán)境向還原環(huán)境過渡，自生脆性礦物和黏土礦物的來源都會減少，故含量有所降低。受沉積環(huán)境控制的主要礦物含量及有機碳分布均會進(jìn)一步影響頁巖孔隙的發(fā)育程度?？v向上，沉積環(huán)境由深水陸棚到淺水陸棚變遷過程中，碎屑礦物含量的變化與自生脆性礦物及黏土礦物的含量變化相反，碎屑礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)由下部的69%降低為頂部的49.5%，而自生脆性礦物和黏土礦物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別增加了12.2%和5.5%。

圖1 黔北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖層段主要礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)對比Fig.1Contrast of the major mineral content of shale of Niutitang Formation of the Lower Cambrian in northern Guizhou

圖2 黔北及黔西北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖孔隙影響因素Fig.2The influencing factors of pore of the lower Cambrian Niutitang Formation in northern and northwestern Guizhou

研究區(qū)頁巖以發(fā)育中孔及微孔為主，中孔體積與黏土礦物含量呈正相關(guān)，而與碎屑礦物含量呈負(fù)相關(guān)關(guān)系［圖2（a）］。中孔提供了主要的孔隙空間，是孔隙度的最大貢獻(xiàn)者［8］，為游離氣提供了主要儲存空間。微孔體積與黏土礦物含量及碎屑礦物含量的相關(guān)性均不明顯，而與有機碳含量呈弱正相關(guān)關(guān)系［參見圖2（b）］，這是由于深水還原環(huán)境通常有利于有機質(zhì)的富集，并且在其中發(fā)育大量微孔，這些微孔具有較大的比表面積及較低的孔隙度，它們?yōu)槲綒獾馁x存提供了主要場所。另外，碎屑礦物、黏土礦物及有機碳分布均會影響孔隙發(fā)育類型［20］。一般粒內(nèi)孔常見于碎屑礦物及黏土礦物中（圖版Ⅰ-3），粒間孔常見于碎屑礦物（特別是自生脆性礦物，如石英與長石等）顆粒相互支撐的孔隙間（圖版Ⅰ-1），而有機質(zhì)孔只存在于有機質(zhì)賦存的位置（顆粒間的間隙中）（圖版Ⅰ-4）。微裂縫的形成主要與石英和黏土礦物相關(guān)，前者裂縫的形成主要是由于石英與周圍礦物應(yīng)力強度在受力過程中的差異性造成，而后者裂縫的形成主要與黏土礦物在成巖過程中的脫水作用有關(guān)（圖版Ⅰ-4）。

3 頁巖孔隙演化特征

頁巖沉積后會經(jīng)歷一系列成巖后生變化，主要包括機械壓實作用、化學(xué)壓固作用和黏土礦物的轉(zhuǎn)化與脫水作用等，其次是溶蝕作用（圖3）。

崔景偉等［1］根據(jù)鏡質(zhì)體反射率將頁巖孔隙演化劃分為不同階段，作出了頁巖不同孔隙類型演化規(guī)律簡圖，但未具體說明各成巖作用對頁巖不同孔隙類型的影響及孔隙的變化規(guī)律如何，而成巖作用在不同演化階段對頁巖孔隙的影響是不同的。在早成巖階段，主要表現(xiàn)為機械壓實作用和化學(xué)壓固作用，這時頁巖的原生粒間孔會隨埋藏深度的增加而減少（參見圖3）。據(jù)文獻(xiàn)［21］報道，Schmidt V S等認(rèn)為在埋藏深度大于3 000 m時，頁巖原生孔隙只能保留1%～2%。在中成巖階段，有機質(zhì)達(dá)到生烴門限，有機質(zhì)發(fā)生脫羧基作用而產(chǎn)生CO2，后期CO2溶于水形成碳酸，碳酸溶蝕碳酸鹽巖與長石等易溶礦物而產(chǎn)生溶孔。晚成巖階段，頁巖孔隙小，滲透能力差，導(dǎo)致流體交換不暢，使溶蝕作用大大受到限制。與此同時，由于有機質(zhì)的生烴作用，其自身體積產(chǎn)生虧損，形成了一些有機質(zhì)孔。Jarvie等［22-23］的實驗研究表明，若頁巖有機碳（TOC）的質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均為6.41%，有機質(zhì)的密度平均為1.18 g/cm3，當(dāng)處于生干氣階段時，有機質(zhì)分解大約可產(chǎn)生4.3%的孔隙度，這對頁巖孔隙的貢獻(xiàn)是巨大的。黔北及黔西北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖中的伊/蒙混層礦物中蒙脫石相對質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均為19.5%，并且其有機質(zhì)成熟度（Ro）平均為2.71%，已達(dá)到晚成巖階段，正處于干氣生成階段，這些有機質(zhì)孔的形成為頁巖氣提供了大量的存儲空間。

圖3 頁巖孔隙演化特征簡圖(據(jù)文獻(xiàn)[1]修改）Fig.3Diagram of pore evolution characteristics in shale

4 結(jié)論

（1）以孔隙成因為主要分類依據(jù)，將頁巖微觀孔隙分為原生沉積型、成巖后生改造型及混合成因型3個大類和粒間孔、晶內(nèi)孔、古生物化石孔及有機質(zhì)孔等10個亞類與若干個次亞類，其中以粒間孔、有機質(zhì)孔、黏土礦物孔及微裂縫為主。

（2）頁巖微觀孔隙影響因素較多，其中受沉積環(huán)境控制的主要礦物類型及含量與有機質(zhì)含量不僅影響了頁巖微觀孔隙的發(fā)育大小，也影響了頁巖微觀孔隙的發(fā)育類型。

（3）在整個埋藏過程中，不同演化階段成巖作用對頁巖孔隙的影響不同。黔北及黔西北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖演化整體處于晚成巖階段，正處于干氣大量生成階段，該階段形成的有機質(zhì)孔為頁巖氣提供了儲存空間。

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（本文編輯：李在光）

Study on genetic type of micropore in shale reservoir

HE Jianhua1，2，3，DING Wenlong1，2，3，F(xiàn)U Jinglong2，LI Ang3，DAI Peng3
（1.School of Energy Resources，China University of Geosciences，Beijing 100083，China；2.Key Laboratory for Marine Reservoir Evolution and Hydrocarbon Abundance Mechanism，Ministry of Education，China University of Geosciences，Beijing 100083，China；3.Key Laboratory for Shale Gas Exploitation and Assessment，Ministry of Land and Resources，China University of Geosciences，Beijing 100083，China）

By using field emission scanning electron microscope,this paper observed and described the size,shape, distribution and seepage characteristics of micropore in dark shale in northern and northwestern Guizhou.Based on the genesis,the pores were divided into three categories∶primary sedimentary pores,secondary pores and mixed pores. Based on the development location,the pores were divided into ten sub-categories,such as intergranular pores,intracrystalline pores,fossiliferous pores,organic matter pores and so on.The influencing factors for the pore development and the pore evolution characteristics of shale were discussed,which has important theoretical and practical significance forthestudyonshalereservoir.

shale reservoir；micropore；scanningelectron microscope；division ofpore types；pore evolution

TE122.2+3

：A

2013-10-31；

2014-02-10

國家自然科學(xué)基金面上項目“渤海灣盆地濟陽坳陷古近系陸相富有機質(zhì)頁巖裂縫研究”（編號：41372139）與“中國南方下古生界海相富有機質(zhì)頁巖裂縫發(fā)育程度與主控因素定量關(guān)系研究”（編號：41072098）和國家重大科技專項專題“渤海灣盆地頁巖油氣資源評價”（編號：2011ZX05018-001-002）與“沾化凹陷羅家地區(qū)沙三下亞段泥頁巖儲層裂縫形成與分布預(yù)測”（編號：2011ZX05009-002-205）聯(lián)合資助

何建華（1990-），男，中國地質(zhì)大學(xué)（北京）在讀碩士研究生，研究方向為石油構(gòu)造分析、非常規(guī)油氣構(gòu)造和裂縫及其與含氣性關(guān)系。地址：（100083）北京市海淀區(qū)學(xué)院路29號中國地質(zhì)大學(xué)能源學(xué)院。E-mail：hejianhuadizhi@163.com

丁文龍（1965-），男，博士，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事石油構(gòu)造分析、非常規(guī)油氣構(gòu)造和裂縫及其與含氣性關(guān)系等方面的教學(xué)與科研工作。E-mail：dingwenlong2006@126.com。

1673-8926（2014）05-0030-06