入滲率對Sr在沙土中遷移的影響

于 靜，司高華，張瑞榮，周 旭，黃云貴，李 哲

1.清華大學，北京 100084；2.西北核技術研究所，西安 710024

在放射性廢物處置活動中，對處置庫的安全評估非常重要。安全評估中的一個關鍵數(shù)據(jù)是重要或關鍵放射性核素在處置庫周圍介質中的遷移參數(shù)。因此,研究各種放射性核素在不同屏障材料和地質體中的吸附、滯留、彌散行為具有重要意義。有關放射性核素在有關地質體中的遷移行為及其影響因素的研究已成為當今世界很多國家積極開展的熱門課題之一。使用放射性示蹤劑進行實驗，不僅在操作上比較困難,而且必須具備必要的防護措施。而用穩(wěn)定元素代替放射性核素開展研究，可使實驗程序大為簡化，其研究結果對于研究放射性核素的遷移行為具有參考意義。目前研究放射性核素遷移行為的室內試驗方法主要有批式法、擴散池法、柱法等[1-9]。本工作主要采用柱法模擬實驗研究穩(wěn)定元素Sr在沙土中的遷移行為，用惰性示蹤劑Br確定模擬土柱中的水流情況，分析不同入滲水量對Sr遷移的影響，并進行數(shù)值計算。

1 實驗部分

1.1 試劑與儀器

二氧化硅、溴化鈉，分析純，天津市致遠化學試劑有限公司；氯化鍶，分析純，天津市博迪化工有限公司。

DIONEX ICS-1500 離子色譜儀，美國戴安公司；PSFO 2.0型ICP-AES，美國Leeman公司；LSP10-1B注射泵、BT100-1L蠕動泵，保定蘭格恒流泵有限公司；BSZ-40自動部分收集器，上海青浦滬西儀器廠。

1.2 實驗方法

(1) 實驗裝置

實驗裝置由噴淋器、實驗土柱、出水口、集液器等組成，其流程示意圖示于圖1。實驗土柱管由有機玻璃制成，柱子底部有孔板及聚酯纖維濾膜，可過水并且防止土壤流失。噴淋量由蠕動泵控制。流出液由自動收集器分步收集。為減小局部流效應和彌散效應，柱尺寸滿足條件：L≥4d、d≥(30～40)r′，其中，L為柱高度，cm；d為柱直徑，cm；r′為孔隙介質的顆粒直徑，cm。

圖1 柱實驗裝置簡圖

(2) 示蹤源的制備

取SrC12·6H2O 約100 g，溶于250 mL蒸餾水中，制成Sr儲備液。取NaBr 66 g，溶于1 000 mL蒸餾水中，制成Br儲備液。稱取分析純石英砂250 g，置于1 000 mL燒杯中，分別加入Sr和Br的儲備液105 mL和50 mL，充分攪拌均勻，并風干至質量含水量約為3%，制成示蹤源。

(3) 土樣的采集與處理

沙采集于西北地區(qū)某湖岸邊，將其風干后篩分，取粒徑為0.25～0.50 mm的中沙裝填柱體。中沙裝填后容重為1.42 g/cm3。

(4) 動態(tài)實驗

土柱中水流的速度穩(wěn)定后，將1—8號柱上端回填約0.8 cm厚的示蹤源層，上端再覆蓋0.5 mm厚的沙土后，進行持續(xù)噴淋實驗。實驗條件列于表1。

表1 柱法實驗條件

采用離子色譜測定流出液中Br的濃度，原子發(fā)射光譜測定Sr的濃度，根據(jù)測量數(shù)據(jù)繪制流出曲線。令t0.16、t0.5和t0.84分別表示取樣點x=L(柱高度)處的核素流出相對質量m(t)/m0達到0.16、0.5和0.84時的時間，則核素遷移速度v′可按下式計算[10]：

(1)

核素的彌散系數(shù)D′可按下式計算：

(2)

(3)

(4)

式中，Dz為水動力彌散系數(shù)，v為土壤中水的孔隙流速(即水流速度，等于Br-的遷移速度[11])，Rd為阻滯系數(shù)，Q為截面過水量(單位時間內在土柱下端收集的水量，即入滲率)，ε為有效孔隙率，A為過水截面面積。

(5) 理論計算

CXTFIT是由美國農業(yè)部鹽土實驗室研發(fā)的計算程序，該程序以對流-彌散方程(CDE)為基礎，根據(jù)溶質化學性質和土壤理化性質確定溶質的吸附模型(線性平衡、線性非平衡、兩點、兩區(qū)、隨機)，設定不同初始邊界和產率，預測溶質隨時間或空間的分布[12-13]。

2 結果與討論

2.1 巖石組分分析

沙礦物組成列于表2。從表2可知，沙中粘粒礦物伊利石和綠泥石的總含量為4%，石英、長石等含量比較高。

2.2 Sr和Br的柱法實驗結果

1—8號柱Sr、Br流出曲線的實驗測試和CXTFIT程序模擬計算結果示于圖2。從圖2可知，數(shù)值模擬計算結果與1—8號柱流出液中Sr、Br濃度隨時間變化趨勢一致，Sr、Br濃度峰流出時間相同，隨入滲率減小濃度峰出現(xiàn)時間增大。

表2 樣品礦物含量

(a)——No.1，(b)——No.2，(c)——No.3，(d)——No.4，(e)——No.5，(f)——No.6，(g)——No.7，(h)——No.8點線(Dot line)——計算值(Calculation)，實線(Line)——擬合曲線(Simulation)

根據(jù)式(1)和(2)計算核素遷移速度v′及彌散系數(shù)D′，再根據(jù)式(3)和(4)計算有效孔隙度ε和阻滯系數(shù)Rd，計算結果列于表3，根據(jù)表3作圖，結果示于圖3和4。

表3 實驗數(shù)據(jù)計算參數(shù)

1——v′(Sr)，2——v′(Br)，3——D′(Sr)，4——D′(Br)

■——Rd，▲——ε

由圖3可見，1—8號柱Sr、Br遷移速度和彌散系數(shù)隨入滲率增大而增大，并且呈如下線性關系：v′(Sr)=1.11Q-1.95，r=1.0；D′(Sr)=2.33Q+12.62，r=0.96；v′(Br)=1.08Q-0.44，r=1.0；D′(Br)=2.04Q+21.25，r=0.95；Sr的阻滯系數(shù)Rd=1，有效孔隙度ε≈0.13，不隨入滲率變化。

在入滲率為2～200 mL/d的范圍內，水流速度v=Q/(Aε)，水流速度與入滲率為線性關系，由于吸附過程的總速率取決于擴散速率，由于擴散速率比較小，且沙對Sr的吸附能力小，所以Sr在隨水遷移的過程中，其在沙與水之間的吸附-解吸過程不能即時完成，需要一定時間，當水流速率較大時，Sr在沙顆粒上未發(fā)生充分吸附-解吸過程就隨水流出，Sr的運動與水流同步，Sr、Br濃度峰流出時間相同，所以Sr的遷移速度與入滲率呈線性關系。阻滯系數(shù)Rd與分配系數(shù)Kd(表征地質介質對核素吸附能力的參數(shù))和ε有關，不隨入滲率變化，當1—8號柱裝填相同的沙土，Kd和ε相同，Rd不變。

彌散系數(shù)D′通常與流速呈線性關系：D′=αv′+D0，D0為分子擴散系數(shù)。由于柱尺寸相同，彌散度α相同，彌散系數(shù)是速度v′的函數(shù)，所以入滲率變化其隨之變化。

3 結 論

CXTFIT程序的對流-彌散化學吸附平衡模型可較好模擬核素在土柱中的運移特性。隨著入滲率的增大，沙對核素的阻滯能力不變，核素在沙中的遷移速度和彌散系數(shù)增大，且與入滲率呈線性關系。

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