淺談低滲透儲(chǔ)層微裂縫

朱琳琳，劉曉峰，王 娜

(1.西北大學(xué) 地質(zhì)學(xué)系，陜西 西安710069;2.勝利油田河口采油廠河采三礦，山東 東營(yíng)257200)

國(guó)內(nèi)關(guān)于儲(chǔ)層裂縫的研究有幾十年的歷史，許多石油地質(zhì)專家對(duì)天然裂縫的成因、形成機(jī)理、分布規(guī)律、預(yù)測(cè)方法等做了大量的研究，上世紀(jì)60-70年代四川碳酸鹽巖和華北古潛山油藏的發(fā)現(xiàn)揭開了中國(guó)關(guān)于儲(chǔ)層裂縫研究的序幕。

然而這些研究和探索都是針對(duì)儲(chǔ)層中的宏觀裂縫或規(guī)模較大的裂縫(一般大于0.1 mm以上)，是能夠用相關(guān)的地球物理方法加以識(shí)別的，目前的地球物理方法對(duì)寬度在10μm級(jí)別的微裂縫基本沒(méi)有識(shí)別能力或識(shí)別能力極低。而對(duì)油田注水開發(fā)中的水驅(qū)油及提高采收率影響較大的是儲(chǔ)層中規(guī)模較小的微裂縫，這些微小裂縫溝通著儲(chǔ)層中較大的滲流通道和基質(zhì)孔隙空間。我國(guó)大部分地區(qū)產(chǎn)油層天然微裂縫普遍存在，儲(chǔ)層的微裂縫發(fā)育和空間展布規(guī)律在油田的勘探和開發(fā)中具有重要意義［1］。因?yàn)榈蜐B透砂巖儲(chǔ)層一般孔隙較小，自身的滲透性很差，由于微裂縫的存在，其孔隙能夠連通，滲透性會(huì)因微裂縫的存在而大大改善。在勘探階段，認(rèn)識(shí)巖層的微裂縫空間展布是判斷油氣運(yùn)移方向以及追蹤油氣成藏部位的重要手段之一;在開發(fā)階段，認(rèn)識(shí)儲(chǔ)層的微裂縫空間展布可能是安排生產(chǎn)井密度和位置以及布置注水井網(wǎng)和控制注水壓力及注水量的主要參數(shù)。所以研究清楚儲(chǔ)層微裂縫空間展布對(duì)油田的勘探和開發(fā)都顯得尤為重要。

1 微裂縫概述

1.1 微裂縫的定義

微裂縫是指裂縫寬度在10 μm以下的裂縫，這些裂縫用肉眼觀察不到必須借助顯微鏡。微裂縫特征主要是從顯微鏡下觀察、分析和測(cè)量得出，包括裂縫的類型、裂縫的寬度、裂縫的密度、裂縫的充填性等。

1.2 微裂縫的分類

主要是從微裂縫的成因、形態(tài)和微裂縫對(duì)滲流的有效性三個(gè)方面進(jìn)行分類。

1.2.1 成因分類

根據(jù)微裂縫的形成原因，可將微裂縫分為構(gòu)造微裂縫、成巖微裂縫和顆粒微裂縫。

1)構(gòu)造微裂縫:又可稱為定向微裂縫，構(gòu)造活動(dòng)規(guī)模小時(shí)形成的，裂縫延伸長(zhǎng)，切穿巖石顆粒和基質(zhì)，與其它裂縫的連通性好，也可與其它裂縫構(gòu)成網(wǎng)絡(luò)狀而增加裂縫的有效性。構(gòu)造微裂縫按力學(xué)性質(zhì)可分為張性微裂縫和剪性微裂縫。

2)成巖微裂縫:成巖作用形成的破裂，裂縫組系分布較亂，沒(méi)有一定的方向性，多呈樹枝狀或蛛網(wǎng)狀。裂縫寬度因溶蝕等作用變化較大。

3)顆粒微裂縫:巖石顆粒在外力作用下沿著顆粒節(jié)理或某些破裂紋分離而形成的微裂縫，裂縫終止于顆粒內(nèi)部或邊緣，與其它微裂縫的連通性差，常見于石英或長(zhǎng)石顆粒中。

1.2.2 形態(tài)分類

根據(jù)微裂縫在鏡下的不同形態(tài)及其與礦物的充填關(guān)系，可將微裂縫分為開啟微裂縫、完全充填微裂縫和不完全充填微裂縫。

1)開啟微裂縫:微裂縫面張開，沒(méi)有物質(zhì)充填，可作為油水運(yùn)移空間。

2)完全充填微裂縫:微裂縫面張開但縫中完全被礦物充填，不可作為油水運(yùn)移空間，充填的礦物可以為鈣質(zhì)泥質(zhì)及瀝青質(zhì)。

3)不完全充填微裂縫:微裂縫面張開，縫中沒(méi)有完全被礦物充填，充填物內(nèi)存在著可測(cè)的孔隙空間，部分可作為油水空間。

1.2.3 微裂縫對(duì)滲流的有效性分類

微裂縫依其對(duì)滲流的有效性可分為有效縫和無(wú)效縫，有效縫充填原油、對(duì)油氣的滲流起主導(dǎo)作用。無(wú)效縫被石英、方解石和泥質(zhì)充填，對(duì)油氣滲流不起作用或者所起作用甚微。微裂縫中礦物充填之后，若其介質(zhì)環(huán)境發(fā)生變化，局部常產(chǎn)生溶蝕作用。被充填的微裂縫在后期構(gòu)造應(yīng)力作用下還可以重新活動(dòng)張開，甚至再次被礦物充填根據(jù)微裂縫的相互切割關(guān)系也可以大致確定微裂縫形成的先后順序。薄片中一般有以下幾種切割關(guān)系:①錯(cuò)開:晚期裂縫使早期裂縫切斷并錯(cuò)開;②限制:晚期裂縫受限于早期裂縫;③互切:兩組裂縫互切時(shí)，表明二者同時(shí)形成。

1.3 微裂縫的成因機(jī)制

微裂縫是構(gòu)造大裂縫的雛型。材料力學(xué)研究表明，巖石宏觀破裂之前存在一個(gè)微破裂階段，產(chǎn)生一些微裂縫。

微裂縫與大裂縫的關(guān)系及形成過(guò)程是:當(dāng)巖石受到的應(yīng)力作用大小達(dá)到顆?；蚧|(zhì)的抗壓(或抗張)強(qiáng)度后，巖石開始產(chǎn)生微裂縫，并在應(yīng)力相對(duì)集中的區(qū)域微裂縫密度較大。應(yīng)力進(jìn)一步增加時(shí)，在這一區(qū)域產(chǎn)生宏觀破裂，顯裂縫形成。因此，顯裂縫周圍具有密度相對(duì)較大的微裂縫帶。

1.4 微裂縫的發(fā)育狀況

1.4.1 微裂縫開度

微裂縫開度是指微裂縫兩壁之間的距離，是決定微裂縫孔隙度、滲透率和評(píng)價(jià)微裂縫對(duì)開發(fā)效果的關(guān)鍵因素之一。儲(chǔ)層微裂縫的寬度受圍壓影響較小，因而可采用顯微鏡下直接測(cè)量的方法對(duì)微裂縫寬度進(jìn)行預(yù)測(cè)和統(tǒng)計(jì)。其公式為:

式中:e為微裂縫真實(shí)開度(μm);ei為鏡下微裂縫測(cè)量開度(μm);n為微裂縫條數(shù)為經(jīng)驗(yàn)修正值。

1.4.2 微裂縫密度

微裂縫密度是評(píng)價(jià)微裂縫發(fā)育程度的一個(gè)重要指標(biāo)。根據(jù)巖石中微裂縫的分布特征，采用面積密度來(lái)評(píng)價(jià)微裂縫的發(fā)育程度，即在鏡下直接測(cè)量微裂縫的長(zhǎng)度和薄片的面積，計(jì)算單位面積內(nèi)微裂縫的長(zhǎng)度，即為該薄片的微裂縫面密度。

式中:P為微裂縫面密度;n為薄片上微裂縫條數(shù);l為單條微裂縫的長(zhǎng)度;s為薄片面積。

1.4.3 微裂縫的延伸長(zhǎng)度

不同油層組微裂縫延伸長(zhǎng)度范圍不同，通過(guò)統(tǒng)計(jì)油田單條裂縫延伸長(zhǎng)度分布頻率，可以大概了解微裂縫延伸長(zhǎng)度的分布清況。裂縫的充填性質(zhì)(完全充填、局部充填)將直接影響儲(chǔ)層微裂縫的孔隙度和滲透率，從而對(duì)油氣滲流作用產(chǎn)生影響。

1.4.4 微裂縫與大裂縫夾角關(guān)系

不同時(shí)期，微裂縫與大裂縫夾角呈現(xiàn)不同的特征。微裂縫與大裂縫夾角關(guān)系不十分明顯時(shí)，一般表現(xiàn)為沉積時(shí)期;微裂縫與大裂縫基本平行，表明該時(shí)期微裂縫主要為構(gòu)造縫，反映了微裂縫是大裂縫形成的前奏;微裂縫與大裂縫夾角分布混亂沒(méi)有一定的規(guī)律性，則反映出該時(shí)期裂縫為多種成因，有構(gòu)造縫和風(fēng)化縫，故沒(méi)有一定的組系［2］。

1.4.5 不同巖性的微裂縫發(fā)育特征

1)砂巖中的微裂縫特征:裂縫類型主要為一些顆粒微裂縫，一般終止于顆粒邊緣，不穿過(guò)膠結(jié)物。砂巖形成后產(chǎn)生的微裂縫具有一定的間隔，裂縫相互間是孤立的，但可以溝通顆粒周圍基質(zhì)的聯(lián)系。

2)粉砂巖中的微裂縫特征:粉砂巖中可以見到充填的微裂縫，延伸可短可長(zhǎng)，有時(shí)呈雁行狀排列，組成微裂縫帶。

3)泥巖中的微裂縫特征:微裂縫延伸短，不連續(xù)出現(xiàn)，末端可見分叉現(xiàn)象，孤立存在，也可以溝通成蛛網(wǎng)狀。裂縫有時(shí)充填有瀝青或含油跡，說(shuō)明泥巖中的微裂縫可以作為油水運(yùn)移通道。

2 國(guó)內(nèi)外研究微裂縫的方法

目前國(guó)內(nèi)外對(duì)儲(chǔ)層微裂縫研究主要的手段有:測(cè)井技術(shù)，包括聲電成像技術(shù)以及利用常規(guī)的測(cè)井系列拾取巖心裂縫井曲線特征進(jìn)行發(fā)育典型部位的裂縫研究;微地震技術(shù)有橫波勘探方法、多波多分量探測(cè)方法、三維縱波的裂縫檢測(cè)方法等;構(gòu)造應(yīng)力場(chǎng)數(shù)值模擬、曲率分析法等數(shù)值模擬方法;巖心描述技術(shù)(包括鏡下薄片統(tǒng)計(jì)技術(shù)、巖心室內(nèi)測(cè)試技術(shù));鉆井技術(shù)是根據(jù)錄井資料以及鉆井過(guò)程中鉆井液的漏失等現(xiàn)象初步判定裂縫的發(fā)育情況，主要有試井分析裂縫技術(shù)，它是通過(guò)試井測(cè)定壓力的變化，從而判定裂縫發(fā)育情況;注水動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)技術(shù)包括井間示蹤劑分析微裂縫技術(shù)和注水開發(fā)分析微裂縫。井間示蹤劑法近年來(lái)獲得迅速的發(fā)展，并成為公認(rèn)的重要的油藏工程手段。它是把(放射性)示蹤劑注入到注水井內(nèi)，隨后在周圍生產(chǎn)井中監(jiān)測(cè)取樣，確定示蹤劑的產(chǎn)出情況，以判斷裂縫方位和斷層的封閉性。注水開發(fā)分析微裂縫是通過(guò)對(duì)重點(diǎn)勘探區(qū)內(nèi)的注水井組的生產(chǎn)動(dòng)態(tài)資料統(tǒng)計(jì)分析，分析各個(gè)方向上的生產(chǎn)井(不同層位)的見油情況以及產(chǎn)量和含水率的變化規(guī)律，從而判定裂縫的發(fā)育方向。

2.1 微裂縫研究的不足

認(rèn)識(shí)儲(chǔ)層微裂縫的空間展布，目前從技術(shù)上還缺乏有效且成本較低的手段。一些新技術(shù)，如鉆井階段或測(cè)井階段的的井壁成象技術(shù)、多通道測(cè)井?dāng)?shù)據(jù)反演技術(shù)等等，正處于探索階段，還有一定的局限性，不僅成本高，且效果不十分明顯，在低滲—特低滲油田的勘探開發(fā)中應(yīng)用較少。

2.2 微裂縫研究的重點(diǎn)

裂縫發(fā)育區(qū)預(yù)測(cè)、發(fā)育區(qū)特征以及導(dǎo)致裂縫發(fā)育的原因。結(jié)合區(qū)域構(gòu)造、巖心資料、測(cè)井資料和重復(fù)壓裂的壓差，可以初步判斷研究區(qū)裂縫發(fā)育的層位和深度。儲(chǔ)層裂縫的特征及其發(fā)育程度(包括延伸長(zhǎng)度、切層深度、張開度、密度、充填情況等)可以通過(guò)鉆井巖心直接觀測(cè)到并以露頭資料為補(bǔ)充。但是，無(wú)定向巖心無(wú)法確定裂縫的產(chǎn)狀。因此鉆井巖心原始方位恢復(fù)(重新定向)是研究?jī)?chǔ)層裂縫發(fā)育與空間分布特征的前提和關(guān)鍵技術(shù)。

2.3 鉆井巖心原始方位恢復(fù)方法對(duì)比

鉆井巖心原始方位恢復(fù)研究現(xiàn)狀:目前確定鉆井巖心原始方位的主要技術(shù)與方法為以下四種［3］:

1)“攝影工具”:它采用一架安放在取心頭上的特殊照像機(jī)，一臺(tái)與刻劃針相關(guān)聯(lián)的羅盤，該刻劃針要在當(dāng)巖芯進(jìn)入鉆管時(shí)在其上劃出一條參考線。

優(yōu)點(diǎn):這是一種最直接的方法。

缺點(diǎn):要求使用一種非常昂貴的非磁性鉆頭和鉆管。

普遍問(wèn)題是巖心在被刻劃線之前，可能已經(jīng)被擰斷而隨鉆頭的旋轉(zhuǎn)改變了方向，因此，所該劃的線的方向可能在很多場(chǎng)合是錯(cuò)誤的或是不很肯定的。總之是成本高，精度低，不建議采用。

2)傾角儀:利用電子傾角儀測(cè)定自然地層傾角和傾向。

該方法的最大問(wèn)題是當(dāng)傾角儀在灌滿泥漿的鉆孔中工作時(shí)，往往會(huì)產(chǎn)生不可靠的結(jié)果，易受干擾，精度低，不建議采用。

3)鉆孔成象技術(shù):這套系統(tǒng)是利用電子或聲納設(shè)備，攝取鉆孔壁的特征，如裂隙或?qū)永砻娴?。這種影象可以由安裝在攝象工具中的陀螺儀或磁羅盤定向。通過(guò)與在巖芯上觀測(cè)到的相位特征對(duì)比，可幫助巖芯重定向。

問(wèn)題是這種技術(shù)要求專門的技術(shù)人員和昂貴的井中儀器，而且還要依賴于對(duì)鉆井巖芯與井壁成象特征的正確標(biāo)識(shí)與對(duì)比解釋，可操作性差，適應(yīng)性差，成本高，具有多解性和主觀性(在實(shí)際中很少有鉆井進(jìn)行成像測(cè)井)。

4)古地磁技術(shù)

古地磁方法恢復(fù)鉆井巖心原始方位的原理:在統(tǒng)計(jì)意義上，巖心的粘滯剩磁分量(LTC)在地理坐標(biāo)系中與在現(xiàn)代地磁場(chǎng)中的方向近似相同;巖心的原生剩磁分量(HTC)方向與露頭同時(shí)代地層的原生剩磁分量方向近似相同［4］。

在實(shí)際工作中，運(yùn)用磁清洗技術(shù)分離原生剩磁非常費(fèi)時(shí)，判定其原生性也十分困難，所以大多數(shù)情況下運(yùn)用低矯頑力的黏滯剩磁(VRM)進(jìn)行巖心定向。VRM是巖石或沉積物在當(dāng)前或最近地磁場(chǎng)的長(zhǎng)期作用下，因顆粒發(fā)生磁性馳豫而獲得的剩磁組分，較大的多疇顆粒的馳豫時(shí)間較短，因而較易獲得黏滯剩磁。沉積巖樣品的天然剩磁(NRM)中都含有黏滯剩磁成分，VRM記錄的是現(xiàn)代地磁場(chǎng)方向，只要準(zhǔn)確測(cè)定出巖心VRM的磁化方向，就能得到巖心相對(duì)于現(xiàn)代地磁極的方位，進(jìn)而得到巖心的原始方位。

通過(guò)比較可知，古地磁具有以下優(yōu)點(diǎn):

(1)針對(duì)性強(qiáng)——其測(cè)量是直接針對(duì)巖芯本身，因此，避免了攝象儀法中由旋轉(zhuǎn)的巖芯段產(chǎn)生的誤差。

(2)適應(yīng)性強(qiáng) ——可以對(duì)各種取芯井進(jìn)行操作，同時(shí)也不要求鉆井必須是傾斜的或必須能觀察到明顯的自然地層傾角，或者在傾角儀法中必須有精確的傾角儀觀測(cè)結(jié)果等等。

(3)成本低——與其他的方法相比較，儀器操作簡(jiǎn)單，價(jià)格便宜。

(4)應(yīng)用廣——目前鉆井巖心原始方位恢復(fù)最實(shí)用的主要方法。

3 古地磁巖心定向技術(shù)

3.1 古地磁研究流程

通過(guò)搜集各種資料和相關(guān)文獻(xiàn)以及對(duì)古地磁方法的研究，總結(jié)歸納出了古地磁恢復(fù)巖心方位的流程圖，如圖1所示。

圖1 古地磁研究流程

在實(shí)際工作中，運(yùn)用磁清洗技術(shù)分離原生剩磁非常費(fèi)時(shí)，判定其原生性也十分困難，所以大多數(shù)情況下運(yùn)用低矯頑力的黏滯剩磁(VRM)進(jìn)行巖心定向。VRM是巖石或沉積物在當(dāng)前或最近地磁場(chǎng)的長(zhǎng)期作用下，因顆粒發(fā)生磁性馳豫而獲得的剩磁組分，較大的多疇顆粒的馳豫時(shí)間較短，因而較易獲得黏滯剩磁。沉積巖樣品的天然剩磁(NRM)中都含有黏滯剩磁成分，VRM記錄的是現(xiàn)代地磁場(chǎng)方向，只要準(zhǔn)確測(cè)定出巖心VRM的磁化方向，就能得到巖心相對(duì)于現(xiàn)代地磁極的方位，進(jìn)而得到巖心的原始方位。依據(jù)上述原理，應(yīng)用古地磁法進(jìn)行巖心重定向可分為以下3步，即樣品加工、古地磁測(cè)試和原始方位恢復(fù)。

3.2 樣品加工

對(duì)一塊巖心樣品，首先將巖心直立，劃一條主參照線，然后以巖心柱面上參照線的頂部為端點(diǎn)，在巖心橫截面上劃上統(tǒng)一標(biāo)志線，建立樣品坐標(biāo)系，最后根據(jù)巖心的完整程度，鉆取若干塊直徑和高度均為2.5 cm的圓柱形標(biāo)準(zhǔn)古地磁樣品，并準(zhǔn)確標(biāo)好每塊樣品的相對(duì)位置及標(biāo)志線方向。

圖2 樣品加工示意圖

3.3 古地磁測(cè)試

通常，VRM是穩(wěn)定性較差的軟磁成分，使用熱退磁技術(shù)在0℃～250℃的低溫段即可退去，在0～20 mT使用交變退磁技術(shù)即可分離出。在實(shí)際工作中，經(jīng)常發(fā)現(xiàn)加熱導(dǎo)致磁性礦物相變因而使剩磁強(qiáng)度異常變化的現(xiàn)象，造成低溫段磁化矢量端點(diǎn)不規(guī)則變化，顯著影響到準(zhǔn)確計(jì)算VRM平均方向［5］。使用交變退磁技術(shù)可有效地避免這種現(xiàn)象發(fā)生，VRM分離完整，測(cè)試速度快所以，在古地磁測(cè)試時(shí)，選用交變退磁技術(shù)比較合適，退磁間隔以2～3 mT為宜。

3.4 原始方位恢復(fù)

將上面準(zhǔn)備好的巖樣進(jìn)行交變退磁處理，便可得到巖樣的磁偏角、磁傾角和總磁強(qiáng)度。如表1是某油田巖芯定向的交變退磁的典型測(cè)試結(jié)果。

表1 巖芯定向的交變退磁測(cè)試的典型結(jié)果

如果己知樣品產(chǎn)地的緯度和經(jīng)度平均磁偏角D，磁傾角Ⅰ，那么虛地磁極(VGP)的位置即地理緯度和經(jīng)度由下列方程組決定:

3.5 定向巖心

經(jīng)過(guò)上面三個(gè)步驟就可以完成定向巖心方位恢復(fù)了，為了驗(yàn)證古地磁方法的準(zhǔn)確性可以通過(guò)野外定向標(biāo)本的鏡下觀察，即通過(guò)對(duì)定向標(biāo)本進(jìn)行三維切片(見下圖3)，對(duì)定向薄片進(jìn)行鏡下觀察(重點(diǎn)把握微裂縫發(fā)育特征和空間分布與巖心坐標(biāo)系的關(guān)系)，用鏡下觀察的結(jié)果對(duì)其驗(yàn)證即可。

圖3 定向標(biāo)本三維切片圖

總之，研究?jī)?chǔ)層微裂縫最直接的方法為巖心描述;恢復(fù)巖心原始方位的技術(shù)有多種，根據(jù)實(shí)際野外定向標(biāo)本的鏡下觀察，用古地磁方法有較高的準(zhǔn)確性，也是最便捷的方法。以恢復(fù)巖心原始方位為主線，巖心描述技術(shù)為核心，綜合各種技術(shù)來(lái)研究微裂縫的發(fā)育與空間分布，把握微裂縫發(fā)育特征和空間分布與巖心坐標(biāo)系的關(guān)系，以便弄清儲(chǔ)層微裂縫在地下的展布情況。

4 結(jié)語(yǔ)

1)將用肉眼觀察不到必須借助顯微鏡且裂縫寬度在10 μm以下的裂縫稱作微裂縫，其根據(jù)成因可分為構(gòu)造微裂縫、成巖微裂縫和顆粒微裂縫，根據(jù)形態(tài)可分為開啟微裂縫、完全充填微裂縫和不完全充填微裂縫，根據(jù)微裂縫對(duì)滲流的有效性可分為有效縫和無(wú)效縫。

2)傳統(tǒng)的識(shí)別微裂縫方法有測(cè)井技術(shù)、微地震技術(shù)、巖心描述技術(shù)等，但由于受技術(shù)及成本等原因的限制對(duì)認(rèn)識(shí)儲(chǔ)層微裂縫的空間展布有一定的局限性，用恢復(fù)巖心原始方向來(lái)認(rèn)識(shí)微裂縫是最直接最有效的方法，將恢復(fù)巖心原始方位四種方法作對(duì)比，得出最優(yōu)的方法即古地磁方法。

3)通過(guò)樣品加工、古地磁測(cè)試以及原始方位恢復(fù)三步算出巖心的原始方位，最后用鏡下定向巖心的方法對(duì)所得結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證，發(fā)現(xiàn)古地磁方法恢復(fù)巖心原始方位具有較高的準(zhǔn)確性。

［1］張國(guó)輝，任曉娟，張寧生，微裂縫對(duì)低滲儲(chǔ)層水驅(qū)油滲流規(guī)律的影響［J］.西安石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版).2007，22(5);44-47.

［2］王瑞飛，陳明強(qiáng)，孫衛(wèi)，特低滲透砂巖儲(chǔ)層微裂縫特征及微裂縫參數(shù)的定量研究［J］.礦物學(xué)報(bào).2008，28(2);215-220.

［3］E.A.Hailwood等，古地磁巖芯重定向與油氣藏砂巖的磁性組構(gòu)分析［J］.石油物探.1994，12(6);35-45.

［4］李學(xué)森，熊國(guó)錦，鉆井巖心重定向的古地磁方法及其可靠性［J］.石油勘探與開發(fā).2006，33(5);581-585.

［5］董平川，利用巖芯古地磁定向研究油藏水平主應(yīng)力方向［J］.巖石力學(xué)與工程學(xué)報(bào).2004 ，23(14);2480-2483.