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    第一性原理研究稀土摻雜ZnO結(jié)構(gòu)的光電性質(zhì)*

    2013-12-12 13:05:48李泓霖張仲呂英波黃金昭張英劉如喜
    物理學(xué)報(bào) 2013年4期
    關(guān)鍵詞:價(jià)帶導(dǎo)帶費(fèi)米

    李泓霖 張仲? 呂英波 黃金昭 張英 劉如喜

    1)(濟(jì)南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,濟(jì)南 250022)

    2)(山東大學(xué)威海分??臻g科學(xué)與物理學(xué)院,威海 264209)

    (2012年5月9日收到;2012年9月26日收到修改稿)

    1 引言

    ZnO是II-VI族直接寬帶隙氧化物半導(dǎo)體材料,室溫下能隙寬度為3.37 eV,具有高達(dá)60 meV的激子束縛能、穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)以及優(yōu)良的光電特性等優(yōu)點(diǎn),在太陽(yáng)能電池、平板顯示器、半導(dǎo)體激光器以及透明導(dǎo)電薄膜等方面有著廣闊的應(yīng)用前景,已成為繼GaN之后在短波長(zhǎng)半導(dǎo)體材料研究領(lǐng)域的新熱點(diǎn)[1?3].目前,人們主要以ZnO薄膜光電器件方面的研究為重點(diǎn),主要采用的研究方法是通過(guò)摻雜不同類型的元素對(duì)其進(jìn)行光電改性.例如,ZnO是本征n型半導(dǎo)體,摻入H或N等受主元素則可得到導(dǎo)電性能較好的p型ZnO材料[4?7];摻雜Fe,Co,Ni,Mn等過(guò)渡族金屬元素的ZnO則轉(zhuǎn)換為良好的稀磁半導(dǎo)體(diluted magnetic semiconductors,DMS)材料,可用于制作電子自旋或場(chǎng)發(fā)射方面的器件[8];而Cu摻雜ZnO后其電子結(jié)構(gòu)和鐵磁穩(wěn)定性發(fā)生了顯著的變化[9];進(jìn)一步通過(guò)對(duì)ZnO單摻Ni,共摻(Ni,Al)或(Ni,Li)等雜質(zhì)的計(jì)算結(jié)果表明,Ni摻雜的位置影響著ZnO鐵磁性和反鐵磁性的相對(duì)變化,在共摻的情況下,其鐵磁性顯著增強(qiáng)[10].因此,對(duì)ZnO摻雜各種類型元素的理論及實(shí)驗(yàn)研究已成為該領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn),并且通過(guò)摻雜這種方式能夠使人們對(duì)ZnO摻雜結(jié)構(gòu)的光電性質(zhì)的變化機(jī)理有一個(gè)新的認(rèn)識(shí)[11?15].

    由于鑭系稀土元素具有獨(dú)特的最外層電子結(jié)構(gòu),現(xiàn)已被廣泛運(yùn)用于電磁器件和發(fā)光材料的生產(chǎn)中,是ZnO摻雜體系研究的新熱點(diǎn).Lang等[16]通過(guò)ZnO薄膜共摻稀土Eu,Er發(fā)現(xiàn)摻雜體系的光致發(fā)光譜出現(xiàn)了明顯的變化,其藍(lán)光發(fā)射峰的強(qiáng)度隨著Er含量的增加而增加;Minami等[17]利用實(shí)驗(yàn)方法研究了稀土元素(Sc,Y)摻雜ZnO,發(fā)現(xiàn)其為n型摻雜,摻雜后電阻率減小,導(dǎo)電性增強(qiáng);Kaur等[18]通過(guò)實(shí)驗(yàn)方法研究了Y摻雜ZnO的光電學(xué)特性.Gd具有獨(dú)特的閃光特性,可用于熒光薄膜或者其他發(fā)光材料的制備中.在稀土共摻Gd的情況下,Gd可作為敏化劑,增大吸收截面而提高激活劑的發(fā)光強(qiáng)度[19?22].此外,在近紅外光譜區(qū),Er是常見(jiàn)的摻雜元素之一,這是因?yàn)槠?I15/2→4I11/2和4 F7/2→4 I11/2的躍遷易被半導(dǎo)體激光二極管所激發(fā).因此我們選擇Er和Gd作為摻雜的兩種元素具有實(shí)際的應(yīng)用價(jià)值.

    本文以ZnO作為基體,稀土元素Er和Gd作為摻雜原子,利用第一性原理超軟贗勢(shì)方法(USP),對(duì)稀土Er,Gd摻雜ZnO前后晶體的能帶、電子態(tài)密度和光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了對(duì)比研究,初步揭示了通過(guò)ZnO摻雜稀土元素改變光電性質(zhì)的內(nèi)在原因,為實(shí)驗(yàn)工作提供了理論參考.

    2 模型構(gòu)建及計(jì)算方法

    ZnO晶體結(jié)構(gòu)在熱力學(xué)穩(wěn)定時(shí)是六方纖鋅礦型,其空間群為C(P63mc),晶格常數(shù)a=b=0.3249 nm,c=0.5206 nm,c/a=1.602,比理想的六角柱密堆積結(jié)構(gòu)的1.633稍小,α=β=90°,γ=120°.C軸方向的 Zn—O鍵長(zhǎng)為 0.1992 nm,其余軸向?yàn)?.1973 nm,ZnO晶胞是由氧和鋅的六角密堆積結(jié)構(gòu)互相反向套構(gòu)而成.本次計(jì)算是基于本征ZnO原胞沿a,b和c基矢擴(kuò)展一個(gè)單位得到的2×2×2超晶胞,共含16個(gè)Zn和16個(gè)O原子[23].本文對(duì)稀土摻雜ZnO使用原子替代法.單摻雜時(shí),在圖1(a)ZnO超晶胞模型中的X處用Er原子或Gd原子替代一個(gè)Zn原子,形成濃度為6.25%的摻雜ZnO結(jié)構(gòu).對(duì)于雙元素共摻的(Er,Gd)-ZnO,基于Er和Gd之間可能存在著相互作用,為降低兩元素之間的互作用力,在圖1(b)的X,Y處分別用兩個(gè)稀土原子替代Zn原子,形成濃度為12.5%的共摻雜ZnO結(jié)構(gòu).

    圖1 (a)單摻Er或Gd時(shí)稀土元素所在的位置;(b)共摻(Er,Gd)時(shí)稀土元素所在的位置

    文中所有的計(jì)算工作都是由Materials Studio軟件中的Castep(cambridge serial total energy package)軟件包完成[23].Castep是利用第一性原理,以密度泛函理論(DFT)和分子動(dòng)力學(xué)理論為基礎(chǔ)的軟件包,適宜于計(jì)算具有周期性結(jié)構(gòu)的材料.電子-電子相互作用的交換和相關(guān)勢(shì)由局域密度近似(LDA)或廣義梯度近似(GGA)進(jìn)行校正[24,25].本文采用周期性邊界條件,用GGA的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)來(lái)處理電子間的交換關(guān)聯(lián)能.先對(duì)所建立的模型進(jìn)行幾何優(yōu)化,使其得到最優(yōu)的幾何結(jié)構(gòu)后再進(jìn)行相關(guān)結(jié)構(gòu)和光學(xué)特性的計(jì)算.采用超軟贗勢(shì)來(lái)描述離子實(shí)與價(jià)電子之間的相互作用勢(shì).選取Zn,O,Er和Gd原子的價(jià)電子組態(tài)分別為:Zn 3d104s2,O 2s22p4,Er 4f125s25p66s2,Gd 4f75s25p65d16s2.截?cái)嗄転?40 eV,自洽收斂能的精度平均每個(gè)原子為1.0×10?5eV,K點(diǎn)取值為4×4×2,計(jì)算都在倒易空間中進(jìn)行.

    3 計(jì)算結(jié)果及分析

    3.1 能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度分析

    圖2是未摻ZnO和稀土元素?fù)诫s后的能帶結(jié)構(gòu).通常關(guān)注的是由摻雜所引起的費(fèi)米能級(jí)附近發(fā)生的變化,因?yàn)榻Y(jié)構(gòu)的性質(zhì)主要由這部分所決定.所以為了清楚起見(jiàn),圖2只給出了?8—8 eV部分的能帶結(jié)構(gòu),并以費(fèi)米能級(jí)作為能量零點(diǎn).從圖2(a)中未摻ZnO的能帶圖可以看出,價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底都位于G點(diǎn)處,說(shuō)明ZnO是直接帶隙半導(dǎo)體,帶隙為0.73 eV.這一計(jì)算結(jié)果與關(guān)麗等[26]得到的計(jì)算結(jié)果(0.72 eV)十分接近,但是與ZnO的實(shí)驗(yàn)禁帶值3.37 eV差距明顯,這是因?yàn)椴捎妹芏确汉碚撚?jì)算晶體的結(jié)構(gòu)時(shí),禁帶普遍偏低.對(duì)于本文的本征ZnO結(jié)構(gòu)而言,由于Zn 3d態(tài)的能量被過(guò)高估計(jì),使得其與O 2p態(tài)之間的互作用增強(qiáng),價(jià)帶帶寬增大,因此帶隙偏低.但理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)之間帶隙的偏差并不影響對(duì)ZnO電子結(jié)構(gòu)及相關(guān)性質(zhì)的理論分析.由圖2可以看出,摻雜稀土原子后導(dǎo)帶部分的結(jié)構(gòu)比較相似,與本征ZnO相比導(dǎo)帶變化趨于平緩,摻雜ZnO的費(fèi)米能級(jí)EF上移進(jìn)入導(dǎo)帶內(nèi),顯然這是由于稀土元素的摻入使得導(dǎo)電載流子數(shù)目增多所引起,導(dǎo)帶底附近的量子態(tài)基本已被電子所占據(jù),發(fā)生載流子的簡(jiǎn)并化,形成簡(jiǎn)并半導(dǎo)體.這表明稀土Er,Gd摻雜ZnO是一種n型摻雜,摻雜后導(dǎo)帶附近有額外的電子形成施主缺陷.另外從能帶結(jié)構(gòu)圖中可以看出,稀土摻雜后ZnO結(jié)構(gòu)的帶隙變寬,圖2(b),(c)和(d)的帶隙分別達(dá)到1.16,1.18和1.21 eV.實(shí)驗(yàn)方面,Chen等[12]利用溶膠-凝膠法制備了稀土La摻雜的ZnO薄膜,證實(shí)了隨著La摻入ZnO晶格含量的增加其帶隙隨之增大的趨勢(shì)[27].

    圖2 稀土摻雜前后ZnO的能帶結(jié)構(gòu) (a)ZnO;(b)Er-ZnO;(c)Gd-ZnO;(d)(Er,Gd)-ZnO

    圖3為摻雜前后ZnO的總態(tài)密度(TDOS)以及分態(tài)密度圖(PDOS).從圖3(a)可以看出,純凈ZnO的價(jià)帶由三部分組成:?4.5—0 eV的上價(jià)帶,這一部分主要由O 2p態(tài)和少量的Zn 3d態(tài)耦合而成;其次,在?6.0—?4.5 eV范圍內(nèi)的能帶,這一部分主要由Zn 3d態(tài)和部分O 2p態(tài)形成;最后,在價(jià)帶下方?18—?16 eV范圍內(nèi)還存在一部分孤立能帶,這是由O 2s態(tài)形成的.對(duì)于導(dǎo)帶部分,其主要由Zn 4s態(tài)和O 2p態(tài)形成,這和ZnO的總態(tài)密度相符合.圖3(b)—(d)是稀土元素?fù)诫s后ZnO的態(tài)密度圖.總體而言,摻雜后費(fèi)米能級(jí)上移并進(jìn)入導(dǎo)帶內(nèi),顯示n型導(dǎo)電性,這是由于稀土元素的摻入使得導(dǎo)電載流子增多所引起的.從圖3(b)可以看出,摻Er后在費(fèi)米能級(jí)附近出現(xiàn)了雜質(zhì)能級(jí),這些雜質(zhì)能級(jí)是由Er的4f態(tài)所形成.另外,在上導(dǎo)帶部分(3—7 eV)和下價(jià)帶部分(?17—?24 eV)的能帶結(jié)構(gòu)與純凈ZnO的相比出現(xiàn)展寬,局域性減弱,這是由于摻雜稀土后Er的5p態(tài)影響所致.這些由摻雜原子所引入的新能帶與其他能帶之間的相互作用很微弱,對(duì)摻雜材料的整體性能影響很小.圖3(c)為摻Gd后的ZnO態(tài)密度圖,可以看出這和Er摻雜結(jié)構(gòu)有兩點(diǎn)不同:首先,費(fèi)米能級(jí)附近出現(xiàn)了兩處雜質(zhì)能帶,分別位于?1.0—0.7 eV和0.7—2.2 eV,這是由Gd的4f態(tài)形成,其密度小于摻Er后ZnO在費(fèi)米能級(jí)附近的雜質(zhì)能帶;另外,Gd的5d態(tài)還顯示出了對(duì)ZnO上導(dǎo)帶3.3—6.8 eV的部分貢獻(xiàn).圖3(d)為Er和Gd共摻時(shí)的態(tài)密度圖,可以看到費(fèi)米能級(jí)附近依然存在雜質(zhì)能帶而強(qiáng)度有所不同.Er和Gd的s軌道電子態(tài)密度對(duì)ZnO晶體的價(jià)帶與導(dǎo)帶都只有很小的貢獻(xiàn),并且只在更深能級(jí)處(<?40 eV)有作用,所以在此可忽略不計(jì).通過(guò)以上分析,稀土原子Er,Gd替位Zn摻雜ZnO后能帶數(shù)目增多,并且其4f電子態(tài)對(duì)ZnO摻雜結(jié)構(gòu)的性質(zhì)起著主要的影響.實(shí)驗(yàn)上Bai等[15]通過(guò)對(duì)ZnO摻Er納米晶進(jìn)行近紅外(976 nm)激發(fā),發(fā)現(xiàn)摻雜樣品出現(xiàn)了上轉(zhuǎn)換發(fā)光現(xiàn)象,其光致發(fā)光譜由綠光(520—570 nm)和紅光(650—690 nm)組成,這正是由ZnO基體中Er3+的4f躍遷引起.未摻ZnO的費(fèi)米能級(jí)位于價(jià)帶頂;摻雜稀土后,電子態(tài)發(fā)生簡(jiǎn)并而費(fèi)米能級(jí)上移進(jìn)入到導(dǎo)帶.摻Er后費(fèi)米能級(jí)與導(dǎo)帶底相差約1.41 eV;摻Gd后相差約1.69 eV;共摻時(shí)相差約1.96 eV.這表明稀土摻雜ZnO后體系呈現(xiàn)金屬性,摻Gd比摻Er表現(xiàn)出更強(qiáng)的金屬性,共摻時(shí)達(dá)到最大.

    圖3 稀土摻雜前后ZnO的態(tài)密度圖 (a)ZnO;(b)Er-ZnO;(c)Gd-ZnO;(d)(Er,Gd)-ZnO

    3.2 稀土摻雜前后ZnO光學(xué)性質(zhì)的研究

    固體的宏觀光學(xué)響應(yīng)函數(shù)在線性響應(yīng)范圍內(nèi)一般可由光的復(fù)介電常數(shù)ε(ω)=ε1(ω)+iε2(ω)來(lái)描述.其中ε1=n2?k2,ε2=2nk分別為介電函數(shù)的實(shí)部和虛部.根據(jù)Kramers-Kronig色散關(guān)系和直接躍遷概率的定義可以推導(dǎo)出晶體介電函數(shù)的實(shí)部ε1,虛部 ε2,吸收系數(shù) I(ε),反射系數(shù) R(ε)和能量損失L(ε)等.在這里直接給出相關(guān)的結(jié)果[28]:

    其中,C和V分別表示導(dǎo)帶和價(jià)帶,BZ是第一布里淵區(qū),ˉh為狄拉克常量,K為倒格矢,ω為角頻率,|e·MCV(K)|2為動(dòng)量矩陣元.以上各式是理論分析晶體能帶結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的依據(jù),反映了因電子躍遷產(chǎn)生光譜的發(fā)光機(jī)理.這種分析方法不僅能夠用以表征材料的物理結(jié)構(gòu)特性,而且更易于與物理作用過(guò)程的微觀電子結(jié)構(gòu)和微觀模型相聯(lián)系.

    圖4(a)是純凈ZnO和稀土摻雜后的介電函數(shù)虛部ε2和實(shí)部ε1.純凈ZnO的虛部ε2有三個(gè)主要峰,分別出現(xiàn)在0.85,6.33和10.31 eV處.0.85 eV處的峰主要由價(jià)帶頂?shù)腛 2p態(tài)和導(dǎo)帶低處的Zn 4s態(tài)之間的光學(xué)躍遷引起.6.33 eV處的峰主要是由Zn 3d態(tài)和O 2p態(tài)之間的躍遷引起.10.31 eV處的峰則是由Zn 3d態(tài)和O 2s態(tài)之間的躍遷所致[29,30].稀土摻雜后,存在三個(gè)峰,分別位于0.5,2.5,8.0 eV附近,共摻雜情況下的介電函數(shù)虛部ε2相比單摻體系略微向低能方向移動(dòng),并且其值在低能部分整體上大于純凈和單摻Er或Gd的ZnO.在0—2 eV范圍內(nèi)摻雜晶體的ε2變化明顯,并且在0.5 eV附近出現(xiàn)第一個(gè)峰.對(duì)于實(shí)部ε1,峰位變化與虛部相似,強(qiáng)度有所區(qū)別.共摻ZnO在2—12 eV區(qū)域之間取值最低,其余部分最高.總體而言,純凈和摻雜ZnO體系的介電函數(shù)在低能部分差別較大,當(dāng)能量大于10 eV后變化趨于一致,這主要?dú)w因于Zn和O之間的光學(xué)躍遷,包括O 2p和Zn 3d態(tài)之間或者O的孤立態(tài)2s和Zn 3d態(tài)之間的躍遷,這可以從圖3中的ZnO的分態(tài)密度圖看出.

    圖4(b),(c)和(d)為摻雜前后ZnO的光學(xué)性質(zhì)譜.其中圖4(b)為光學(xué)吸收譜,純ZnO的吸收譜有三個(gè)主要的峰,分別位于5.1,8.2和11.4 eV處.純凈ZnO的光吸收邊約為0.7 eV,對(duì)應(yīng)于圖2中所計(jì)算的帶隙,即價(jià)帶頂電子躍遷到導(dǎo)帶底所需的能量.稀土摻雜后光吸收邊向高能方向移動(dòng),出現(xiàn)藍(lán)移現(xiàn)象,這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相一致[31],主要是由于Burstein-Moss效應(yīng)所引起[32].我們知道ZnO是一種天然n型半導(dǎo)體材料,當(dāng)其摻入稀土元素后,導(dǎo)帶附近將會(huì)形成額外的載流子—–電子而使ZnO的費(fèi)米能級(jí)上移進(jìn)入導(dǎo)帶.由于導(dǎo)帶底到費(fèi)米能級(jí)處都會(huì)被電子填充,所以躍遷過(guò)程將會(huì)在價(jià)帶和導(dǎo)帶中的費(fèi)米能級(jí)以上發(fā)生而不是導(dǎo)帶底.這使得吸收邊朝著高能方向移動(dòng),進(jìn)而產(chǎn)生藍(lán)移.摻雜ZnO的吸收跨度要比純凈ZnO大,但是吸收主峰明顯小于純凈的ZnO.吸收峰主要來(lái)源于激發(fā)態(tài)的價(jià)帶電子向?qū)кS遷的過(guò)程,而吸收峰的減弱則表明了由于稀土元素的摻入使得這種躍遷過(guò)程的減少.當(dāng)能量高于18 eV后,純凈ZnO幾乎不再吸收能量,而摻雜體系還存在著不同程度的吸收,這主要是由于稀土元素豐富的能級(jí)結(jié)構(gòu)使得摻雜后ZnO的吸收得到顯著的改善.未摻雜ZnO的吸收系數(shù)主峰在11.4 eV處,摻雜稀土元素Er,Gd后的吸收系數(shù)峰值有不同程度的減小.摻Er時(shí),其21.3和28.8 eV處的兩個(gè)峰值是由Er原子的5p態(tài)電子躍遷到導(dǎo)帶底形成的;摻Gd時(shí),其20.8和24.6和27.9 eV處的峰同樣是由Gd原子的5p電子躍遷到導(dǎo)帶底所形成.圖4(c)為摻雜前后ZnO反射率的變化.在可見(jiàn)光區(qū),共摻的吸收系數(shù)和反射系數(shù)都較高.純凈ZnO的反射率主峰在15 eV左右,摻雜后主峰的位置都有向低能方向移動(dòng)的現(xiàn)象,共摻條件下幅度最大,高能區(qū)域的變化趨勢(shì)相似.摻入稀土原子后高能區(qū)域的反射率和吸收率都不同程度地小于純凈的ZnO,這說(shuō)明摻入稀土原子后紫外光區(qū)的透過(guò)率增加.能量損失譜是描述電子在通過(guò)均勻的電介質(zhì)時(shí)能量的損失情況的物理量[29].從圖4(d)可以看出,純ZnO的能量損失峰在15.2 eV附近,接近于實(shí)驗(yàn)值18.8 eV[33].摻雜情況下,能量損失譜出現(xiàn)紅移,共摻紅移的程度最大,而且能量損失峰與反射譜的急劇下降相對(duì)應(yīng).

    圖4 摻雜前后ZnO的 (a)介電函數(shù);(b)吸收譜;(c)反射率譜;(d)能量損失譜

    4 結(jié)論

    運(yùn)用第一性原理研究了稀土元素Er,Gd摻雜ZnO的能帶結(jié)構(gòu)與光學(xué)性質(zhì),討論了摻雜稀土元素Er和Gd對(duì)ZnO體系的能帶結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響.計(jì)算結(jié)果表明摻雜后費(fèi)米能級(jí)附近出現(xiàn)了由摻雜原子貢獻(xiàn)的自由載流子,費(fèi)米能級(jí)進(jìn)入導(dǎo)帶,明顯提高了摻雜體系的電導(dǎo)率.對(duì)光學(xué)性質(zhì)的計(jì)算顯示出ZnO與Er-ZnO,Gd-ZnO和(Er,Gd)-ZnO的介電函數(shù)虛部有明顯的差異,共摻條件下的介電虛部在低能部分比純凈和單摻的大;由于Burstein-Moss效應(yīng),使得摻雜體系的吸收邊出現(xiàn)藍(lán)移現(xiàn)象,并且摻雜ZnO在可見(jiàn)光區(qū)的吸收系數(shù)和反射率都比純凈ZnO高,而能量損失譜則出現(xiàn)紅移現(xiàn)象.

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