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    第一性原理計算水對纈氨酸電子結(jié)構(gòu)的等效勢

    2013-10-30 08:15:24鄭浩平吳麗華
    關(guān)鍵詞:纈氨酸偶極子局域

    鄭浩平,吳麗華,李 根

    (同濟大學(xué) 物理系,上海 200092)

    蛋白質(zhì)分子的電子結(jié)構(gòu)對研究蛋白質(zhì)分子性質(zhì)及其生物活性有重要意義,但其計算量極其巨大.過去20多年里,計算凝聚態(tài)物理和量子化學(xué)領(lǐng)域中對一類所謂的O(N)(計算量正比于系統(tǒng)所含粒子數(shù)N)方法很有興趣.團簇埋入自洽計算(selfconsistent cluster-embedding calculation,SCCE)[1-2]方法是其中一種,它基于密度泛函理論,屬“第一性原理、全電子、從頭計算”法.SCCE方法得到的單電子波函數(shù)是局域化的,也就是說,每個單電子波函數(shù)只局域于系統(tǒng)的某個部分.該方法有兩個優(yōu)點:①材料中的局域化價電子可很好地被SCCE計算得到的局域化波函數(shù)描述;②適用于任何復(fù)雜系統(tǒng),可在不降低計算精度的條件下極大地減少計算量.這使得在現(xiàn)有超級計算機上計算蛋白質(zhì)分子的電子結(jié)構(gòu)成為可能.用SCCE方法已經(jīng)算出了三個較小的蛋白質(zhì)分子的電子結(jié)構(gòu)[3-6].

    盡管SCCE方法極大地減小了計算量,但把大量水分子直接添加到蛋白質(zhì)分子電子結(jié)構(gòu)的計算中,其計算量仍十分巨大.另一方面,雖然已有一些課題組在考慮水溶液影響的基礎(chǔ)上發(fā)展了若干水溶液的連續(xù)介質(zhì)模型[7-8],但它們主要用于計算蛋白質(zhì)分子的折疊過程和空間結(jié)構(gòu).研究者所關(guān)心的是蛋白質(zhì)分子在溶液環(huán)境下、已具有穩(wěn)定空間結(jié)構(gòu)時的電子結(jié)構(gòu).最后,考慮到蛋白質(zhì)分子的活性部位及其局域分子軌道在空間尺度上與一個水分子相當(dāng),顯然不能把水分子近似成一個導(dǎo)體樣、可極化的連續(xù)介質(zhì),這里確實需要仔細(xì)考慮各個最近鄰水分子的影響.因此需要一個新的、簡單易用、幾乎不增加計算量又能很好地模擬水溶液對蛋白質(zhì)分子電子結(jié)構(gòu)影響的等效勢.

    自然界中的蛋白質(zhì)分子有幾十萬種,基本上由20種氨基酸組成.因此只需構(gòu)造水溶液對20種氨基酸電子結(jié)構(gòu)的等效勢,就可應(yīng)用于各種蛋白質(zhì)分子電子結(jié)構(gòu)的計算.已經(jīng)有15種氨基酸得到了研究:半胱氨酸 (Cys),賴氨酸 (Lys+),組氨酸(His),谷氨酸 (Glu-),丙氨酸(Ala),天冬氨酸 (Asp-),絲氨酸 (Ser),蘇氨酸 (Thr),天冬酰胺 (Asn),甘氨酸(Gly),亮氨酸(Leu),精氨酸(Arg+),脯氨酸(Pro),異亮氨酸(Ile)和酪氨酸(Tyr)[9-19].本文將構(gòu)造水溶液對另一個氨基酸——纈氨酸(Val)電子結(jié)構(gòu)的等效勢.纈氨酸是疏水性的、非極性氨基酸,有19個原子,其側(cè)鏈?zhǔn)且粋€異丙基.纈氨酸在水溶液中不帶電.

    本文首先用“自由團簇計算法”計算纈氨酸和水分子系統(tǒng)總能量最低時的空間結(jié)構(gòu);其次,基于上一步的空間結(jié)構(gòu),用SCCE方法算得水分子外勢下纈氨酸的電子結(jié)構(gòu);最后用偶極子代替水分子,調(diào)節(jié)偶極子的電荷值和位置,構(gòu)建水溶液對纈氨酸電子結(jié)構(gòu)的等效勢.

    1 理論模型

    本文所用的自由團簇計算法和SCCE方法已在文獻(xiàn)[1,19]中有詳細(xì)敘述,這里僅作簡單介紹.

    根據(jù)密度泛函理論(DFT)[20-21],一個含N 個電子和M 個固定原子核的系統(tǒng)總能量可寫成(不含相對論效應(yīng),本文采用固體物理學(xué)中的原子單位制:e2=2,?=1,2me=1;能量單位為 Rydberg常數(shù):

    式中:ρ是電子密度,r,r′是空間坐標(biāo),Rj和Zj分別是第j個原子核的空間坐標(biāo)和電荷值,Tni[ρ]是無相互作用電子系統(tǒng)的動能,Exc[ρ]是交換-關(guān)聯(lián)能.在推導(dǎo)式(1)時,Kohn等已假定存在一個“無相互作用電子系統(tǒng)”,其基態(tài)電子密度等于真實系統(tǒng)基態(tài)電子密度ρ[21].現(xiàn)在,每一個無相互作用電子可用一個定態(tài)單電子波函數(shù)(r)描述,“無相互作用電子系統(tǒng)”的電子密度和動能可寫成

    存在二種無相互作用電子:擴展的和局域化的,它們滿足不同的邊界條件,并對應(yīng)不同的計算方法.

    1.1 擴展的

    限定每一個無相互作用單電子波函數(shù)Φσn(r)擴展于系統(tǒng)所占有的全部空間.在此模型下,對理想晶體,Φσn(r)滿足周期性邊界條件,則方程(4)中的單電子哈密頓具有ρ(r)的周期性,布洛赫定理成立,能帶計算得以進(jìn)行.對一個自由團簇,方程(4)在邊界條件下求解,此時單電子哈密頓具有自由團簇的點對稱性.

    1.2 局域化的

    現(xiàn)在考慮第i個被埋入團簇,其他(k-1)個被埋入團簇被看作固定的環(huán)境,其原子稱為周圍原子,每個周圍原子有個芯區(qū).第i個被埋入團簇的電子密度用ρ1(r)表示,其他(k-1)個被埋入團簇的電子密度用ρ2(r)表示(分布區(qū)域與ρ1(r)有小的交疊).由于所有N 個(r)都是局域化的,有(N=N1+N2)

    在式(1)右邊加上一個等于零的積分∫ρ1(r)Vor(r)dr,結(jié)合式(5)和(6),假定ρ2(r)固定,現(xiàn)在對式(1)的變分就得到SCCE方法的基本方程[1]

    可以證明:方程(7)就是帶有特殊邊界條件(9)和(10)的Kohn-Sham方程(4).對一個真實有限系統(tǒng),二個邊界條件對不同的被埋入團簇是不一樣的.依次解出所有k個被埋入團簇,方程(7)給出整個系統(tǒng)的一組完整的單電子波函數(shù),它使式(1)的總能量最小.可看文獻(xiàn)[19]以更詳細(xì)地了解密度泛函理論、自由團簇計算法和SCCE方法.

    2 計算過程和結(jié)果

    2.1 確定Val+7H2O系統(tǒng)的空間位形

    本文用Val+7H2O系統(tǒng)來模擬水溶液中的纈氨酸系統(tǒng).當(dāng)然,就水溶液中纈氨酸幾何結(jié)構(gòu)的自由度來說,7個水分子是不夠的.但這里不是要模擬室溫下水溶液中纈氨酸的結(jié)構(gòu)變化,而是要構(gòu)建水溶液對纈氨酸電子結(jié)構(gòu)的等效勢.從電子結(jié)構(gòu)角度來說,只需考慮如下7個水分子:它們都處于Val的最近鄰位置,與Val形成氫鍵,并使Val+7H2O系統(tǒng)總能量最小.理由如下:①在計算中,Val已具有其水溶液中的空間結(jié)構(gòu)且保持不變.②由于Val周圍最近鄰空間的有限性和氫鍵的飽和性,只有有限個水分子能跟Val形成氫鍵.事實上,用了7個水分子后,Val中的H和O原子已經(jīng)全部和水分子形成氫鍵.③雖然室溫下水分子在不斷振動、運動,但根據(jù)統(tǒng)計力學(xué),它們有最大概率處在使系統(tǒng)能量最低的位置.④距離較遠(yuǎn)的極性水分子的偶極子勢以1/r2的速度衰減.所以不管位于遠(yuǎn)處的其余水分子如何分布,至少作為一級近似,這7個水分子已經(jīng)給出了水溶液對Val電子結(jié)構(gòu)的主要影響.所以,7個水分子處在上述位置時的Val的電子結(jié)構(gòu)可近似看作是水溶液中Val的電子結(jié)構(gòu).

    水溶液中纈氨酸的19個原子空間坐標(biāo)在表1中給出.它取自洛克菲勒大學(xué)質(zhì)譜技術(shù)及氣相離子化學(xué)實驗室提供的PDB格式文件(http://prowl.rockefeller.edu/aainfo/struct.htm).

    表1 纈氨酸各原子坐標(biāo)Tab.1 Atomic coordinates of valine

    在中性溶液(pH=7)中,氨基得到一個質(zhì)子變?yōu)镠3N+,羧基失去一個質(zhì)子變?yōu)镃OO-.水分子是極性的,主要影響纈氨酸的氨基、羧基及側(cè)鏈.開始時,7個水分子是半隨機分布的:H3N+附近3個,COO-附近1個,側(cè)鏈附近3個.每個水分子都和纈氨酸形成氫鍵,使Val+7H2O系統(tǒng)有較低能量.

    所有計算采用von Barth 等[22]提出的、由Rajagopal及其合作者[23]進(jìn)行了再參數(shù)化的交換-關(guān)聯(lián)勢.計算所用的C,N,O,H四類原子的優(yōu)化高斯基函數(shù)與計算蛋白質(zhì)分子電子結(jié)構(gòu)時所用的相同[3-6]:碳原子為8s6p,26個高斯基函數(shù);氮原子為8s7p,29個高斯基函數(shù);氧原子為8s7p,29個高斯基函數(shù);氫原子為8s1p,11個高斯基函數(shù).整個Val+7H2O系統(tǒng)共取695個高斯基函數(shù).為了對交換-關(guān)聯(lián)勢Vxc進(jìn)行數(shù)值計算,系統(tǒng)所在空間被分割成440002個格點.

    計算所用的自由團簇計算程序由美國路易斯安納州立大學(xué)物理系的卡拉威教授研究組開發(fā)[24].對Val+7H2O系統(tǒng)自洽求解后得到系統(tǒng)的電子結(jié)構(gòu)、總能量及每個原子受力情況.

    在對Val+7H2O系統(tǒng)空間位形優(yōu)化的過程中有三個限制:①Val的幾何結(jié)構(gòu)固定不變;②水分子的幾何結(jié)構(gòu)固定不變;③調(diào)節(jié)Val和水分子的相對位置時,水分子只能處在Val的最近鄰位置附近.7個水分子根據(jù)受力逐個調(diào)節(jié).每個水分子在調(diào)節(jié)過程中,沿受力方向一次性取12個由近到遠(yuǎn)的位置,以避免水分子落入某個局部極小區(qū)域.調(diào)完7個水分子算一輪.經(jīng)過近百輪的調(diào)節(jié),Val+7H2O系統(tǒng)能量達(dá)到最低,Val+7H2O系統(tǒng)的空間位形也就確定了.

    計算結(jié)果得Val+7H2O系統(tǒng)最終位形的能量是-1865.9726 Ry.圖1為最終空間位形(Val原子標(biāo)號根據(jù)表1標(biāo)出).

    圖1 Val+7H2O系統(tǒng)的最終空間位形圖Fig.1 Final configuration of Val+7H2O system

    當(dāng)然,即使再做上百輪計算,也不能絕對地說已得到能量最低的空間位形.但可以確信上述空間位形的系統(tǒng)總能量已經(jīng)非常接近最低能量了.因此,在上述7個水分子勢下Val的電子結(jié)構(gòu)可以近似看作水溶液中Val的電子結(jié)構(gòu).理由如下:第一,本文不研究Val和水分子的相對位置.第二,室溫下,不存在蛋白質(zhì)分子和水分子之間固定的氫鍵,所以蛋白質(zhì)分子和水分子之間也沒固定相對位置.水分子只以最大概率處在使系統(tǒng)能量最低的位置.第三,為了減小計算量,在基于密度泛函理論的自由團簇計算和能帶計算中都采用了電子密度擬合技術(shù):用一個贗電子密度來求解系統(tǒng)的電子結(jié)構(gòu).該贗電子密度不同于真實電子密度,但用它求出的系統(tǒng)總能量與用真實電子密度算出的系統(tǒng)總能量非常接近.人們認(rèn)為由這樣的贗電子密度求出的電子結(jié)構(gòu)是系統(tǒng)真實電子結(jié)構(gòu)的很好近似.

    2.2 水分子勢下Val的電子結(jié)構(gòu)

    基于上一節(jié)所確定的Val+7H2O系統(tǒng)的空間位形,將整個系統(tǒng)分為八個團簇,Val為第一個團簇,每個水分子各作為一個團簇,進(jìn)行SCCE計算.和自由團簇計算相比,SCCE計算使用相同的勢,只是單電子波函數(shù)變成局域的,這樣就從Val+7H2O系統(tǒng)中分離出Val的電子結(jié)構(gòu).計算所用的SCCE計算程序為本課題組自主開發(fā)[25].

    計算采用分塊-合攏技術(shù),含兩種形式的自洽循環(huán):團簇內(nèi)循環(huán)和團簇間循環(huán).共進(jìn)行了十輪團簇間循環(huán),計算收斂,得到水分子勢下Val費米面附近10個單電子態(tài)的能級和Mulliken分析值(布居數(shù)).

    2.3 用偶極子構(gòu)建等效勢

    由于偶極子可以方便地加到SCCE計算中,并且?guī)缀醪辉黾佑嬎懔?另一方面,極性水分子的勢可以合理地用偶極子勢模擬.因此選擇偶極子來構(gòu)建等效勢.

    把第2.2節(jié)中七個團簇中的水分子用偶極子代替:水分子中氧原子的位置放一個負(fù)電荷,兩個氫原子連線中點放一個正電荷.七個偶極子的初始電荷值都設(shè)定為0.5 e,正負(fù)電荷間距離為L=0.05858 nm,并且固定不變.調(diào)整偶極子的電荷值及其空間位置,重新計算纈氨酸的電子結(jié)構(gòu).計算仍用SCCE計算程序,但因偶極子沒有電子,不需進(jìn)行團簇間循環(huán),只需對含纈氨酸的第一個團簇進(jìn)行團簇內(nèi)循環(huán)計算.

    需要注意的是第2.1節(jié)的結(jié)果不能作為本節(jié)調(diào)節(jié)偶極子的標(biāo)準(zhǔn),因為這兩個系統(tǒng)包含的電子數(shù)目不同,每個電子的分布區(qū)域也不一樣.第2.2節(jié)用SCCE方法得到的結(jié)果才是標(biāo)準(zhǔn).為了判定現(xiàn)在算出的Val電子結(jié)構(gòu)和第2.2節(jié)中算出的Val電子結(jié)構(gòu)的差別,設(shè)定以下兩個判據(jù):

    (1)能量本征值的均方差

    (2)電荷密度的等效均方差

    二次計算所用的展開基函數(shù)Ui(r)相同.由于計算中采用的“電荷擬合技術(shù)”[24,26]降低了判據(jù)(2)的可靠性,所以主要采用判據(jù)(1).

    用SCCE方法進(jìn)行Val團簇內(nèi)循環(huán)計算,就可得到Val在七個偶極子勢下的電子結(jié)構(gòu),然后求出上述兩個判據(jù)的值.逐次調(diào)節(jié)七個偶極子的電荷及空間位置,使上述兩個判據(jù)減小.經(jīng)過反復(fù)許多輪調(diào)節(jié)后,能量本征值均方差由最初的2.4823×10-3下降到了1.6082×10-3.這樣便用偶極子勢構(gòu)造了水溶液對纈氨酸電子結(jié)構(gòu)的等效勢.表2給出了七個偶極子的最終電荷值和坐標(biāo)值.同時也得到了偶極子勢下纈氨酸費米面附近10個能級的本征值及Mulliken分析值.

    幾十年來,已有許多文獻(xiàn)討論了如何用點電荷水分子模型模擬水溶液的問題.Guillot在他的綜述文章中列出了多達(dá)46種不同的點電荷水分子模型[27],這實際上間接表明了點電荷水分子模型在定量描述真實水溶液性質(zhì)方面的不成功.在之前構(gòu)造等效勢的研究中[11,13,15],除了偶極子,研究者還嘗試使用了兩種較流行的3點電荷水分子模型(TIP4P-FQ[28]與SPC[29-30]).但計算顯示:更為復(fù)雜的3點電荷水分子模型未能給出比偶極子更好的結(jié)果,此問題將另文討論.

    3 討論

    為了討論水溶液對纈氨酸電子結(jié)構(gòu)的影響,研究者用自由團簇計算法計算了一個無外勢的、孤立纈氨酸的電子結(jié)構(gòu),系統(tǒng)總能量為-800.5700 Ry.同時也得到了其費米面附近十個本征態(tài)的能量和Mulliken分析值.

    表3給出了纈氨酸在三種條件下(偶極子勢、水分子勢和無外勢)費米面附近第25到34能級的能量本征值,最后一行是費密面上的能隙:Eg=E33-E32.圖2是偶極子勢、水分子勢和無外勢條件下纈氨酸電子能級的比較示意圖.

    纈氨酸的性質(zhì)主要由費米面附近的電子態(tài)所決定.Mulliken分析值表明在偶極子勢和水分子勢下,Val費米面以下各分子軌道的成分非常相似:第32,31兩個態(tài)主要被羧基的氧2p電子占據(jù);第30態(tài)是個雜化態(tài),主要被羧基的氧2p電子和Cα的2p電子占據(jù);第29,28兩態(tài)主要被側(cè)鏈的碳2p電子占據(jù);第27態(tài)主要被側(cè)鏈的碳2p電子、氫1s電子和Cα的2p和1s電子占據(jù);第26態(tài)是雜化態(tài),主要被羧基的碳2p電子、氧2p電子及4號碳原子的2p電子、17號氫原子的1s電子占據(jù);第25態(tài)主要被3,4號碳原子的2p電子及16,19號氫原子的1s電子占據(jù).但是對于孤立的纈氨酸,三個分子軌道有所不同:第29態(tài)主要被羧基的氧2p和碳2p電子占據(jù);第27態(tài)是個雜化態(tài),主要被2,3,4號碳原子的2p電子及18號氫原子的1s電子占據(jù);第25態(tài)也是個雜化態(tài),主要被羧基的氧和碳2p電子、4號碳原子的2p電子及17號氫原子的1s電子占據(jù).

    圖2 纈氨酸在不同外勢下能量本征值比較Fig.2 Comparison of eigenvalues of valine in different potentials

    比較表3的第二列和第三列,以及圖2a,b,可以看出水溶液并沒有改變各電子態(tài)的相對位置.水溶液的主要影響是將纈氨酸費米面以下八個能態(tài)平均提升了約0.0570 Ry,將能級擴大了約30.37%.

    比較表3的第三列和第四列,以及圖2b,c,可以看出以偶極子勢為外勢時,費米面下各能級本征值與以水分子勢為外勢的各能級本征值很接近,只有第29態(tài)的能級升高了約0.0118 Ry.此外,用偶極子勢算得的能隙比用水分子勢算得的能隙擴大了約19.73%.由于未占據(jù)態(tài)對電子密度無貢獻(xiàn),因此可以認(rèn)為偶極子勢較好地模擬了水分子勢對纈氨酸電子結(jié)構(gòu)的影響.

    4 結(jié)論

    用第一性原理、全電子、從頭計算方法計算了水溶液對纈氨酸電子結(jié)構(gòu)的等效勢.主要涉及三個步驟:第一,用自由團簇計算方法得到能量最低時水分子與纈氨酸的相對空間位形;第二,在此空間位形的基礎(chǔ)上,用SCCE計算纈氨酸在水分子勢下的電子結(jié)構(gòu);第三,用偶極子代替水分子,并進(jìn)行調(diào)節(jié),使纈氨酸在偶極子勢下的電子結(jié)構(gòu)盡量接近水分子勢下的電子結(jié)構(gòu).

    比較水分子勢、偶極子勢、無外勢三種情況下纈氨酸的電子結(jié)構(gòu),水溶液對纈氨酸電子結(jié)構(gòu)的影響如下:使費米面下八個能級平均提升約0.0570 Ry(0.7755eV),使能隙擴大30.37%.由于水分子勢下和偶極子勢下的費米面以下能態(tài)結(jié)構(gòu)很相似,所以偶極子勢可以較好地模擬水分子勢.因此,基于第一性原理、全電子、從頭計算方法,構(gòu)造了一個簡單易用、幾乎不增加計算量、可模擬水溶液對纈氨酸電子結(jié)構(gòu)影響的偶極子勢.

    水溶液對20個氨基酸電子結(jié)構(gòu)的等效勢很快將被全部構(gòu)造完畢.它們可被直接運用于溶液中蛋白質(zhì)分子的電子結(jié)構(gòu)計算,是基于分子中“局域化電子”的存在.大量事實表明,分子有許多性質(zhì)是與局域化電子相聯(lián)系的.這類性質(zhì)有明顯的“加和性”和“恒定性”:分子整體的性質(zhì)相當(dāng)精確地等于局部性質(zhì)之和,而這種局部性質(zhì)與某種局部結(jié)構(gòu)單元有相當(dāng)固定的聯(lián)系,即不論該局部結(jié)構(gòu)單元出現(xiàn)在什么分子中,它對分子這種性質(zhì)的貢獻(xiàn)幾乎是不變的.例如,所有飽和烴中C—H和C—C鍵的鍵能幾乎都是一樣的,分子的總鍵能幾乎嚴(yán)格等于各鍵鍵能之和.另外,蛋白質(zhì)分子的活性部位的存在也表明在這些部位有局域化價電子.蛋白質(zhì)基本上含20種氨基酸:每個氨基酸有一個N端、一個C端和一個側(cè)鏈;氨基酸脫水(變成氨基酸殘基)縮合構(gòu)成多肽鏈,每條多肽鏈有一個N端、一個C端和許多側(cè)鏈;一個蛋白質(zhì)分子由一條或多條多肽鏈組成.對處于蛋白質(zhì)分子內(nèi)部的N端、C端和側(cè)鏈,因屏蔽作用,不用考慮水溶液的影響.而對處于蛋白質(zhì)分子表面的N端、C端和側(cè)鏈(活性部位都在這些位置),可合理地認(rèn)為其局部結(jié)構(gòu)及其局域化價電子態(tài)與相應(yīng)的孤立氨基酸幾乎相同.因此,可把對單個氨基酸構(gòu)造的水溶液等效勢應(yīng)用于已組合成蛋白質(zhì)分子的且處于蛋白質(zhì)分子表面的氨基酸殘基的N端、C端和側(cè)鏈.

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