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    BiFeO3可見(jiàn)光催化降解甲基紫

    2013-10-12 03:01:04劉亞子何宇翔楊紹貴陳鴻哲
    化工環(huán)保 2013年6期
    關(guān)鍵詞:鼓氣鈣鈦礦光催化劑

    劉亞子,何宇翔,楊紹貴,陳鴻哲

    (1. 南京大學(xué) 金陵學(xué)院化學(xué)與生命科學(xué)學(xué)院,江蘇 南京 210089;2. 南京大學(xué) 環(huán)境學(xué)院污染控制與資源化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210093)

    光催化技術(shù)在分解水制氫以及降解有機(jī)污染物等方面有著廣闊的應(yīng)用前景,是解決能源和環(huán)境問(wèn)題的一種理想綠色技術(shù)[1-2]。以TiO2為代表的光催化材料曾廣泛應(yīng)用于環(huán)境光催化和太陽(yáng)能敏化等領(lǐng)域。但TiO2光催化劑存在載流子復(fù)合率高、量子效率低、光吸收波長(zhǎng)窄、太陽(yáng)能利用率低等不足。近年來(lái),一種新型的鐵電磁材料BiFeO3逐漸引起人們的注意[3-5]。

    BiFeO3的能帶間隙為2.5 eV[6],在紫外-可見(jiàn)光區(qū)有較強(qiáng)的吸收,同時(shí)具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性,可用于有機(jī)廢水的光催化處理[7]。BiFeO3的合成方法很多,主要有溶膠-凝膠法、固相法、熔鹽法、燃燒法、微波水熱法和常規(guī)水熱法等[8-10]。催化劑的顆粒大小和分布對(duì)其光催化活性有很大的影響,所以選擇恰當(dāng)?shù)姆椒ㄖ苽浼{米級(jí)、粒徑均勻的催化劑是保證催化劑光催化活性的關(guān)鍵步驟[11-13]。

    本工作采用檸檬酸-硝酸鹽燃燒法制備光催化劑BiFeO3,并對(duì)其進(jìn)行表征;同時(shí)用光催化劑BiFeO3在可見(jiàn)光下降解甲基紫,探討了催化劑粒徑、晶型、表面形貌、光吸收能力等特性與其光催化性能之間的關(guān)系;通過(guò)對(duì)光催化實(shí)驗(yàn)過(guò)程中若干影響因素的研究,探尋具有實(shí)際意義的光催化降解途徑。

    1 實(shí)驗(yàn)方法

    1.1 試劑和儀器

    聚乙二醇:化學(xué)純;Fe(NO3)3·9H2O、Bi(NO3)3·5H2O、乙醇、水合檸檬酸、稀硝酸、甲基紫、H2O2:分析純。

    X’TRA型全自動(dòng)粉末X射線衍射儀:瑞士ARL公司;X650型掃描電子顯微鏡: 日本Hitachi公司;NEXUS 870型傅里葉變換紅外光譜儀:美國(guó)NICOLET公司;UV-2450型紫外-可見(jiàn)分光光度計(jì):日本SHIMADZU公司。

    1.2 光催化劑BiFeO3的制備

    以Fe(NO3)3·9H2O、Bi(NO3)3·5H2O、乙醇、水合檸檬酸、稀硝酸、聚乙二醇為原料,采用檸檬酸-硝酸鹽燃燒法制備光催化劑BiFeO3[14-15]。

    1.3 BiFeO3對(duì)甲基紫的可見(jiàn)光催化降解

    光催化降解實(shí)驗(yàn)在自制光催化反應(yīng)器中進(jìn)行,光源為反射型日光氙燈(固定功率400 W)。量取300 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.5×10-5的甲基紫溶液置于反應(yīng)器中,加入0.9 g光催化劑BiFeO3和0.1 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%的H2O2溶液,攪拌60 min后再開(kāi)啟氙燈,同時(shí)開(kāi)啟冷卻水控制反應(yīng)溫度為室溫,打開(kāi)氣泵鼓氣,進(jìn)行可見(jiàn)光催化反應(yīng)。每間隔一定時(shí)間取樣分析。

    1.4 分析方法

    采用SEM,XRD,F(xiàn)TIR技術(shù)對(duì)光催化劑BiFeO3進(jìn)行表征;采用紫外-可見(jiàn)分光光度計(jì)在波長(zhǎng)584 nm處測(cè)定甲基紫溶液吸光度,計(jì)算甲基紫的去除率。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 光催化劑BiFeO3的分析表征

    光催化劑BiFeO3的XRD譜圖見(jiàn)圖1。由圖1可見(jiàn):光催化劑BiFeO3的衍射峰強(qiáng)度很高;除含有BiFeO3的衍射峰外,還含有雜質(zhì)Bi2O3的衍射峰,說(shuō)明Bi元素并未完全進(jìn)入晶格。Bi2O3形成的原因可能是部分檸檬酸的分解產(chǎn)物未能及時(shí)與Bi3+螯合,Bi3+隨即在較高溫度下快速與OH-發(fā)生醇解反應(yīng)所致[16]。通過(guò)對(duì)比BiFeO3標(biāo)準(zhǔn)譜圖(JCPDS 86-1518)可知,所制備的試樣為斜菱方鈣鈦礦型BiFeO3,未呈現(xiàn)其他晶相,屬于R3c點(diǎn)陣群[16]。通過(guò)Scherrer公式計(jì)算出光催化劑BiFeO3的平均粒徑為30 nm。

    圖1 光催化劑BiFeO3的XRD譜圖

    光催化劑BiFeO3的SEM照片見(jiàn)圖2。由圖2可見(jiàn),粒子呈現(xiàn)不規(guī)則形狀,分散性較好,比表面積較大,為多孔結(jié)構(gòu)。

    圖2 光催化劑BiFeO3的SEM照片

    光催化劑BiFeO3的FTIR譜圖見(jiàn)圖3。由圖3可見(jiàn):在550 cm-1附近的振動(dòng)譜帶歸屬于Fe—O的伸縮振動(dòng),在這一振動(dòng)中,O2-的位移是沿Fe—O—Fe軸線的;在440 cm-1附近的振動(dòng)譜帶歸屬于Fe—O的彎曲振動(dòng),O2-的位移垂直于Fe—O—Fe軸線,由于晶體具有三維對(duì)稱性,致使Fe—O的振動(dòng)譜帶發(fā)生劈裂且在低頻區(qū)(416 cm-1)出現(xiàn)振動(dòng)峰。

    圖3 光催化劑BiFeO3的FTIR譜圖

    2.2 單獨(dú)BiFeO3對(duì)甲基紫的去除效果

    在無(wú)光照、未鼓氣、未加H2O2的條件下,單獨(dú)BiFeO3對(duì)甲基紫的去除率見(jiàn)圖4。由圖4可見(jiàn),反應(yīng)60 min后基本趨于穩(wěn)定。說(shuō)明在無(wú)光照、未鼓氣、未加H2O2的條件下,單獨(dú)BiFeO3對(duì)甲基紫也有一定的吸附作用,去除率最高為20%左右。

    圖4 單獨(dú)BiFeO3對(duì)甲基紫的去除率

    2.3 鼓氣對(duì)BiFeO3光催化降解甲基紫效果的影響

    在有光照、未加H2O2的條件下,鼓氣對(duì)BiFeO3光催化降解甲基紫效果的影響見(jiàn)圖5。由圖5可見(jiàn):在不加光催化劑BiFeO3、僅依靠鼓氣的條件下,甲基紫去除率最低;而在光催化劑BiFeO3存在的條件下同時(shí)不斷鼓氣可大幅提高甲基紫去除率,最高可達(dá)85%。由于BiFeO3具有磁性,容易團(tuán)聚沉積在反應(yīng)器底部,在容器底部通過(guò)氣泵鼓氣同時(shí)開(kāi)啟磁力攪拌可有效阻止BiFeO3的沉積團(tuán)聚,使粉體能均勻地分散在反應(yīng)體系中,進(jìn)而提高催化劑的利用率及光催化效率;此外,鼓氣時(shí)通入的O2是電子的良好受體,它利用電子可產(chǎn)生·OH,對(duì)BiFeO3光催化降解甲基紫起到了良好的協(xié)同作用。

    圖5 鼓氣對(duì)BiFeO3光催化降解甲基紫效果的影響

    2.4 H2O2對(duì)BiFeO3光催化降解甲基紫效果的影響

    在有光照、鼓氣條件下,H2O2對(duì)BiFeO3光催化降解甲基紫效果的影響見(jiàn)圖6。由圖6可見(jiàn):在無(wú)光催化劑BiFeO3的條件下,經(jīng)240 min的光照后甲基紫去除率為49%;而在反應(yīng)器中同時(shí)加入BiFeO3和H2O2時(shí),光催化效果顯著增強(qiáng),當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為240 min時(shí),去除率可達(dá)99%。從反應(yīng)機(jī)理看,H2O2作為電子捕獲劑,自身會(huì)光照分解,大大增加了強(qiáng)氧化劑·OH的濃度,因而可以快速氧化分解染料分子[17]。H2O2的加入提高了染料的降解效率,對(duì)BiFeO3光催化降解甲基紫起到了良好的促進(jìn)作用。

    圖6 H2O2對(duì)BiFeO3光催化降解甲基紫效果的影響

    3 結(jié)論

    a)采用檸檬酸-硝酸鹽燃燒法制備得到光催化劑BiFeO3。采用SEM、XRD儀、FTIR儀對(duì)光催化劑BiFeO3進(jìn)行表征。表征結(jié)果顯示,光催化劑BiFeO3晶相純、粒徑小、比表面積大,存在Fe—O的彎曲振動(dòng)和伸縮振動(dòng)。

    b)通過(guò)鼓氣及加入H2O2可有效提高BiFeO3可見(jiàn)光催化降解甲基紫的效率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在300 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.5×10-5的甲基紫溶液中加入0.9 g光催化劑BiFeO3和0.1 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%的H2O2溶液,反應(yīng)240 min后,甲基紫去除率可達(dá)99%。

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