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    廢水處理三維電極體系中填料的選擇評(píng)價(jià)方法

    2013-10-12 03:01:02王立章蘆兆青
    化工環(huán)保 2013年6期
    關(guān)鍵詞:石英砂涂膜苯酚

    閆 茜,王立章,李 鵬,田 娟,蘆兆青

    (中國(guó)礦業(yè)大學(xué) 環(huán)境與測(cè)繪學(xué)院,江蘇 徐州 221000)

    含酚廢水是一種來(lái)源廣泛、水量大、危害嚴(yán)重的工業(yè)廢水,會(huì)對(duì)人們的正常生活造成嚴(yán)重影響,同時(shí)危害人體健康,嚴(yán)重破壞自然生態(tài)平衡,造成環(huán)境污染。因此,對(duì)含酚廢水的治理引起了世界各國(guó)的普遍關(guān)注。

    近年來(lái),采用新型的高級(jí)氧化法——三維電極法降解廢水中污染物逐漸成為研究熱點(diǎn)[1]。與其他方法相比,三維電極法在氧化有機(jī)物的過(guò)程中不產(chǎn)生二次污染物[2]?,F(xiàn)階段,Chiang等[3]對(duì)三維電極體系填料的研究大多是在活性炭的基礎(chǔ)上進(jìn)行改進(jìn),但對(duì)于填料的選擇未發(fā)現(xiàn)具體的評(píng)價(jià)方法。

    本工作在苯酚廢水的三維電極處理體系中,采用活性炭、石英砂和涂膜活性炭3種填充材料,以瞬時(shí)電流效率和電耗作為衡量標(biāo)準(zhǔn),同時(shí)對(duì)不同填料的選擇性氧化系數(shù)[4]進(jìn)行分析,著重探討三維電極體系中填料的選擇評(píng)價(jià)方法,以便在工程應(yīng)用中準(zhǔn)確選擇反應(yīng)填料。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑、材料和儀器

    IrO2、Na2SO4、苯酚:分析純;醋酸纖維酯:化學(xué)純。

    石英砂:平均粒徑1.5 mm?;钚蕴浚浩骄綖?.5 mm,比表面積為828 m2/g,堆積密度為0.455 kg/L。使用前先將活性炭用去離子水清洗去除雜質(zhì),然后蒸汽處理30 min,以去掉孔隙中所含氣泡。

    KZD2000/12型直流電源:深圳兆信源電子科技有限公司,連續(xù)輸出,最大負(fù)載電壓12 V,電流2 000 A。

    1.2 涂膜活性炭的制備

    取一定量的活性炭顆粒,按m(活性炭,g)∶V(水,mL)=1∶10的比例加入去離子水,煮沸30 min,冷卻后過(guò)濾,反復(fù)操作3次,在恒溫 115 ℃下干燥至恒重。將預(yù)處理后的活性炭置于濃度為0.2 mol/L的醋酸纖維酯溶液中浸泡6 h,用蒸餾水洗滌,在室溫條件下晾干備用。

    1.3 實(shí)驗(yàn)裝置和方法

    填充床電化學(xué)反應(yīng)器的陽(yáng)極材料為具有較高析氧電位的IrO2/Ti板。制備方法為,采用快速熱涂方式在2 mm厚的Ti 基體涂鍍厚度為3 μm的IrO2[5]。陰極材料為316不銹鋼板,厚度為2 mm,表面經(jīng)過(guò)拋光處理。極板大小均為500 mm×500 mm。

    在初始苯酚質(zhì)量濃度為800 mg/L、Na2SO4質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%、電流為1 A、進(jìn)水流量為0.60 L/h的條件下,在反應(yīng)器中分別填充活性炭、石英砂、涂膜活性炭,考察選用不同填料時(shí)反應(yīng)器降解苯酚的廢水COD、瞬時(shí)電流效率(η,%)和電耗(Esp,kW·h/kg)。

    1.4 分析方法

    采用重鉻酸鉀回流法測(cè)定廢水COD[6];按照文獻(xiàn)[7]的方法測(cè)定η,按照文獻(xiàn)[8]的方法測(cè)定Esp,按照文獻(xiàn)[9]的方法計(jì)算選擇性氧化系數(shù)。

    2 結(jié)果和討論

    2.1 η隨反應(yīng)時(shí)間的變化

    不同填料的η隨反應(yīng)時(shí)間的變化見圖1。由圖1可見,η隨反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)逐漸減少。這是因?yàn)樵诜磻?yīng)初期,有機(jī)物濃度較大,用于降解有機(jī)物的電流較大,因此電流利用率較高;隨著反應(yīng)的進(jìn)行,有機(jī)物逐漸減少,用于降解有機(jī)物的電流減小,剩余電流基本用于溶液中其他副反應(yīng)的發(fā)生。由圖1還可見,以活性炭為填料時(shí)的η最高,以石英砂為填料的η最低,涂膜活性炭的η介于兩者之間。

    圖1 不同填料的η隨反應(yīng)時(shí)間的變化

    2.2 Esp隨反應(yīng)時(shí)間的變化

    不同填料的Esp隨反應(yīng)時(shí)間的變化見圖2。

    圖2 不同填料的Esp隨反應(yīng)時(shí)間的變化

    由圖2可見:填充活性炭的反應(yīng)器的Esp最低,且較穩(wěn)定,這是由于活性炭粒子具有良好的導(dǎo)電性,粒子表面可迅速發(fā)生復(fù)極化現(xiàn)象,整個(gè)體系易形成擴(kuò)展的陽(yáng)極和陰極,大幅提高了電能利用率,因此Esp最低;填充涂膜活性炭的反應(yīng)器Esp略高于填充活性炭的反應(yīng)器,且波動(dòng)性較大,這是由于在活性炭表面附著絕緣材料后,使活性炭成為半導(dǎo)電粒子,降低了導(dǎo)電性能,同時(shí)在通電的情況下連續(xù)反應(yīng)一段時(shí)間后,活性炭表面附著的薄膜易脫落,導(dǎo)致Esp不穩(wěn)定;填充石英砂后反應(yīng)器的Esp遠(yuǎn)大于其他兩種填料,這是由于石英砂的粒徑較小,且導(dǎo)電性能較差,復(fù)極化現(xiàn)象不明顯,同時(shí)由于電阻較大,要保證一定的電流密度需施加更大的電壓,因此Esp很高。

    2.3 選擇性氧化系數(shù)

    在三維電極體系降解有機(jī)物過(guò)程中,陽(yáng)極表面和填料顆粒的表面都會(huì)產(chǎn)生大量活性氧化物,不同種類的陽(yáng)極材料和填料產(chǎn)生的活性氧化物數(shù)量不同,降解各類有機(jī)物時(shí)所經(jīng)歷的途徑也不同[10]。選擇性氧化系數(shù)反應(yīng)了不同材料對(duì)有機(jī)物的降解能力,選擇性氧化系數(shù)越高則表明降解有機(jī)物的能力越強(qiáng),反之則越弱。

    控制電流為0.3 A,此時(shí)反應(yīng)器中的電流密度較小,整個(gè)床層處于反應(yīng)控制狀態(tài),在這種情況下電流可被完全利用,電流效率可達(dá)100%。首先在反應(yīng)器中不放置填料進(jìn)行空床實(shí)驗(yàn),由此可計(jì)算出放置IrO2/Ti陽(yáng)極對(duì)有苯酚的選擇性氧化系數(shù)[11]。在反應(yīng)器中分別填充活性炭、石英砂和涂膜活性炭作為填料進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。在已知陽(yáng)極對(duì)苯酚的選擇性氧化系數(shù)的基礎(chǔ)上,可分別計(jì)算出3種填料的選擇性氧化系數(shù)。陽(yáng)極及填料的選擇性氧化系數(shù)見表1。

    表1 陽(yáng)極及填料對(duì)苯酚的選擇性氧化系數(shù)

    由表1可見,活性炭、涂膜活性炭和石英砂對(duì)苯酚的選擇性氧化系數(shù)依次降低,分別為0.63,0.57,0.46,表明其對(duì)苯酚的降解能力隨之降低。填料對(duì)苯酚的選擇性氧化系數(shù)越大,降解效率越高,η越高,同時(shí)Esp越低。因此,在3種填料中活性炭的η最高、Esp最低。

    2.4 COD去除效果評(píng)價(jià)

    在Na2SO4質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%、電流為1 A、進(jìn)水流量為0.60 L/h的條件下,以活性炭作為填料,進(jìn)行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),初始苯酚質(zhì)量濃度對(duì)COD去除率的影響見圖3。由圖3可見:在不同初始苯酚質(zhì)量濃度下,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為3.3 h時(shí),COD去除率均可達(dá)75%以上;當(dāng)初始苯酚質(zhì)量濃度為600 mg/L時(shí),COD去除率最大,達(dá)80.52%。由此可見,以活性炭作為三維電極體系的填料可以達(dá)到較好的廢水處理效果。

    圖3 初始苯酚質(zhì)量濃度對(duì)COD去除率的影響

    綜上所述,通過(guò)考察η和Esp得到三維電極體系中填料的選擇評(píng)價(jià)方法,與單純比較宏觀降解效果的評(píng)價(jià)方法相比,該評(píng)價(jià)方法可以更精確地描述電化學(xué)中的復(fù)雜反應(yīng),同時(shí)考慮到了運(yùn)行成本,更有助于該評(píng)價(jià)方法在實(shí)際工程中的應(yīng)用。

    3 結(jié)論

    a)采用填充床電化學(xué)反應(yīng)器降解苯酚,以η和Esp衡量活性炭、涂膜活性炭和石英砂3種填料的降解效率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:活性炭的η最高、Esp最低;從電流利用率和降解效率兩方面考慮,最佳填料為活性炭、其次為涂膜活性炭、石英砂最差。

    b)在工程應(yīng)用中選擇填料時(shí),可通過(guò)計(jì)算各填料對(duì)于不同有機(jī)物的選擇性氧化系數(shù),根據(jù)選擇性氧化系數(shù)的大小合理選擇填料。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,活性炭、涂膜活性炭、石英砂對(duì)于苯酚的選擇性氧化系數(shù)依次為 0.63,0.57,0.46,表明3種填料對(duì)苯酚的降解能力依次降低。

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