正八面體含氫晶格中子內(nèi)源全息成像的初步模擬研究

曹 超 孫 勇 唐 彬 霍合勇

（中國工程物理研究院 核物理與化學研究所 綿陽 621900）

全息成像的概念最早由D. Gabor在1948年提出，目的是提高電子顯微鏡的分辨能力至原子尺度。由于源和探測器的實現(xiàn)比較困難，微觀全息成像技術(shù)的發(fā)展陷于停滯，直到1986年Sz?ke[1]提出可用內(nèi)源全息法探測固體內(nèi)部原子排列信息，電子、硬X射線和γ射線等才開始陸續(xù)被作為原子分辨率全息成像的探針，并成功實現(xiàn)了Cu、SrTiO3等晶格結(jié)構(gòu)的三維重構(gòu)，但均受制于樣品穿透力和原子核外電子的干擾，雖然中子在這方面有較大優(yōu)勢，但受制于束流強度，難以得到實際應用。

2001年，Cser等[2]提出中子全息成像的概念。同年，Sur等[3]在加拿大NRU反應堆上首次進行了驗證性實驗，用中子內(nèi)源全息法對 Al4Ta3O13(OH)的晶體結(jié)構(gòu)進行重建。之后，Cser等[4?7]在法國ILL研究堆、ORR研究堆以及在日本JRR-3反應堆上分別檢測了Pd-H0.78、Pb-Cd0.0026等晶體的晶格結(jié)構(gòu)，獲得與衍射實驗等相符的結(jié)果，特別是成功分辨出了在混入Cd雜質(zhì)后Pb金屬晶體中原子間距的微小變化，精度高達10?3?10?4nm量級。2010年，在匈牙利Budapest研究堆上建成了專門用于中子全息成像的實驗裝置[8]，并對結(jié)構(gòu)較為復雜的 Sn-Cd0.0026和NH4Cl晶體進行了測定，獲得了令人滿意的結(jié)果。另一方面，全息成像的重建算法也在不斷改進，如Markó等[9]提出的 DR雙重重建算法，通過同時記錄分析內(nèi)源散射中子和內(nèi)探測器散射中子進一步提高重建精度；Sur等[10]提出的K線反解方法，將中子全息術(shù)推廣到多源核系統(tǒng)；G?hler等[11]將極化中子的自旋變化作為宏觀參考波，從而可以分辨樣品內(nèi)部磁結(jié)構(gòu)分布。

由此可見，中子全息成像技術(shù)獲得了飛速發(fā)展，其將中子成像的能力拓展至原子層面，為基礎(chǔ)科學、材料學、醫(yī)學、生物學等研究提供了有力的觀察手段。但無論在算法或硬件方面，中子全息成像技術(shù)還存在很大的發(fā)展和完善空間，特別是在國內(nèi)該技術(shù)還處于空白，缺乏相關(guān)的理論和實驗基礎(chǔ)，僅憑國外文獻難以對成像原理、實驗技術(shù)等有深入了解。本文采用數(shù)值方法模擬正八面體含氫晶格的中子內(nèi)源法全息成像和重建過程，并分析統(tǒng)計噪聲、探測波長等關(guān)鍵參數(shù)對成像結(jié)果造成的影響，為進一步開展理論和實驗工作奠定基礎(chǔ)。

1 原理

中子全息成像的基本思想是基于光學全息原理，利用中子激發(fā)樣品內(nèi)不同位置的原子，使其分別產(chǎn)生物波和參考波，并相互疊加生成可被記錄的宏觀二維全息圖像，通過反解全息圖最終得到原子的三維排布[2]。

圖1所示為內(nèi)源全息術(shù)示意圖?？紤]單原子情況，外中子束經(jīng)源核散射后以球面波的形式傳播，其中一部分直接到達距離源核Rr處的探測器(參考波)，另一部分被鄰近原子核散射后再到達探測器(物波)。設(shè)探測波動量為k，則參考波波幅為

式中，I0為外中子束經(jīng)源核散射后的源強。另一方面，內(nèi)源波經(jīng)距離源核jrr的原子散射一次后形成的物波波幅為

圖1 內(nèi)源全息術(shù)示意圖[12]Fig.1 Principle of inside-source holography[12].

與探測器與散射核的坐標矢量相關(guān)。將中子計數(shù)器作為探測器，通過轉(zhuǎn)動探測器(或樣品)獲取不同方向上的中子強度，形成二維全息圖

式中第一項參考波幅為恒定值，可作為背景項，第三項物波幅為二階小量，可忽略，因此全息圖主要由第二項全息干涉項決定。

利用Helmholtz-Kirchhoff變換對全息圖進行重建

由于待檢樣品實際上包含多個原子，因此實驗中需要作如下限定：

(1) 樣品具有大量重復的原子排列結(jié)構(gòu)，即要求晶體對象；

(2) 晶體尺寸遠小于探測器距離，使各單元全息圖近似在同一位置產(chǎn)生，一般晶體尺寸在mm量級，則探測器距離需在10 cm以上；

(3) 各單元全息圖可直接疊加，即要求非相干源波，由于氫核具有較大的非相干散射截面(79.91b)和較小的相干散射截面(1.8b)，因此含氫晶體是內(nèi)源法主要的檢測對象。

2 模擬及關(guān)鍵參數(shù)分析

2.1 實驗布局及關(guān)鍵參數(shù)

中子全息成像實驗一般采用如下布局：外中子束、樣品和探測器處于同一平面，通過轉(zhuǎn)動樣品同時改變樣品與探測器的相對位置，由于只需旋轉(zhuǎn)樣品，避免了探測器在大范圍內(nèi)的移動，大幅減小了操作空間。

有很多因素會影響成像結(jié)果，包括探測器的統(tǒng)計噪聲、探測波長、取樣角分布、儀器分辨率、散射中子等，其中統(tǒng)計噪聲是固有影響；探測中子波長、探測器尺寸，儀器分辨率等參數(shù)是裝置研制和建設(shè)中首要解決的問題；探測器計數(shù)、取樣角分布等是實驗測量中需要確定的參數(shù)。本文采用數(shù)值計算工具對內(nèi)源全息法的干涉成像和重建過程進行模擬，并分析其中部分關(guān)鍵參數(shù)，以得到初步結(jié)論。模擬晶格如圖2所示，為正八面體，僅考慮最近鄰原子的排列結(jié)構(gòu)，中心為源核，各頂角為散射核，坐標系 保持樣品不動，以源核為坐標原點，各散射核分別位于 x、y、z軸上，kr矢量取為(ksinθcosφ,ksinθsinφ, kcosφ)。以下分析所稱原子間距r均為源核與散射核距離，如無特殊說明，r取0.2 nm，探測波長取0.1 nm，θ、φ取樣間隔2°。

圖2 正八面體晶格Fig.2 Ortho-octahedron lattice.

2.2 理想情況

理想情況下(不考慮實驗誤r差r)， 二維全息圖可直接由 a =(b/r) exp[i(k r - k ×r )]得到(圖3)。

圖3 理想情況全息圖Fig.3 Ideal hologram.

重建則基于式(5)，其可改寫為

為減少計算量，只選取z=0平面做計算，并將連續(xù)積分轉(zhuǎn)換為離散求和，圖4為重建結(jié)果。

2.3 統(tǒng)計噪聲(探測計數(shù))

探測器的中子計數(shù)遵從泊松分布，各探測點的平均噪聲近似為該點探測計數(shù)的平方根。而由式(4)，各散射原子的有效信號僅為背景的 10?5?10?3倍(取決于散射長度b與原子間距的比值r)，只有當各點計數(shù)值達到106?1010量級以上時，全息圖的有效信號才大于統(tǒng)計噪聲。

實際上這一計數(shù)限制可以大幅放寬，即使各點的信噪比較低，也可能獲得較好的重建結(jié)果，Markó等[13]曾對此進行過一些解析分析，其原因主要在于積分重建，式(5)實質(zhì)上是對全息圖上每個點的探測數(shù)據(jù)按一定相位進行疊加，假定總的探測點數(shù)為N，各點的背景計數(shù)為I，則各點有效信號約為因此重建結(jié)果的信噪比量級可較全息圖中的單點信噪比高出約N1/2倍。

圖4 理想全息圖重建Fig.4 Holographic reconstruction from ideal hologram.

可見噪聲對重建結(jié)果的影響主要取決于三個參數(shù)：b/r值、單點背景計數(shù)I以及總探測點數(shù)N。其中b/r和I決定了二維全息圖的單點最大信噪比：值則決定了重建后的信噪比增益。對噪聲影響進行數(shù)值模擬，為充分保證采樣質(zhì)量，取樣角間隔設(shè)為2°，即N值取為16200，I取為5×105，通過設(shè)定不同的b/r值改變單點信噪比(也可以固定b/r并改變I值，結(jié)果近似)，為進一步減弱泊松噪聲對背景計數(shù)的波動影響，將各點計數(shù)求和平均后作為背景并減去得到全息計數(shù)。圖5列出了最大信噪比為1、1/10和1/30時的全息圖及其重建：當單點信噪比為1時，全息圖與重建圖均與理想情況類似(重建圖中心的亮點源于噪聲引發(fā)的背景消除不完全)；信噪比為 1/10時，雖然全息圖上的信息大部分被噪聲湮沒，但重建結(jié)果并未受到大的影響；而當單點信噪比低至1/30時，重建結(jié)果出現(xiàn)較大失真，但仍能粗略得到原子坐標信息，此時重建信噪比約在2。

由于全息成像的特殊重建性質(zhì)，可以在實驗時適當降低探測計數(shù)以提高效率，但應注意實際操作中還存在其他誤差因素，而泊松噪聲會放大這些因素的干擾，因此選擇時需綜合考慮實驗因素和探測效率。

圖5 不同信噪比下的全息圖及其重建Fig.5 Holographic reconstruction with different SNR.(a) 1; (b) 1/10; (c) 1/30

2.4 探測中子波長

探測中子波長是關(guān)鍵參數(shù)，其選擇關(guān)系到儀器排布、成像效率和成像質(zhì)量。由于全息成像實質(zhì)上是利用中子與原子核作用后波動的相位變化進行觀測，因此探測波長越短，相位變化越明顯，坐標的分辨精度也越高。圖6列出了中子波長在0.05、0.15、0.25和0.3 nm情況下的全息重建圖(0.1 nm情況見圖4)。由圖6，短波長中子的分辨精度明顯更高，當波長大于原子間距時，重建結(jié)果出現(xiàn)明顯失真。

圖6 不同探測中子波長的全息重建圖Fig.6 Holographic reconstruction with different neutron wavelength.(a) 0.05 nm; (b) 0.15 nm; (c) 0.25 nm; (d) 0.3 nm

圖7列出原子間距分別為0.2和0.5 nm時不同波長深測中子的一維重建圖，二維積分重建引入的振蕩項在圖中表現(xiàn)為各種波形，包括峰值明顯較高的主波和一系列次級波。由圖 7，主波的波峰并未落在真實原子坐標上，且偏移量與原子間距、波長等不存在明顯關(guān)系。此處對其產(chǎn)生機理進行分析，考慮一個較簡單的情況：存在兩個關(guān)于原點對稱的原子，坐標分別為(c,0,0)和(?c,0,0)，其在式(5)中實際上貢獻了四個積分

式中，一、三項為相互對稱的原像，二、四項為其共軛像，峰值坐標應分別為(c,0,0)、(?c,0,0)、(?c,0,0)、(c,0,0)，以波長0.1 nm、c=2、取樣角間隔4°情況為例，圖8分別列出個四個像的一維重建圖(此時式(7)的實部遠大于虛部，因此用實部代替絕對值)。由圖8，原像的主波峰值坐標與實際坐標完全一致，重建坐標的偏移實際上由原像的主波和其對稱像、共軛像的次級波混疊造成，即第一與二、三項發(fā)生混疊、第三與一、四項發(fā)生混疊，由于這些次級波的分布同很多因素有關(guān)，包括中子波長、步進角、原子間距等，并無明顯規(guī)律，因此疊加后會對主波峰造成微小偏移。

圖7 不同探測波長和原子間距下的的一維理想重建圖Fig.7 Ideal 1-dimensional holographic reconstruction with different neutron wavelength and neighbor atom distance.(a) 0.5 nm distance, 0.1 nm wavelength; (b) 0.5 nm distance, 0.2 nm wavelength;(c) 0.2 nm distance, 0.05 nm wavelength; (d) 0.2 nm distance, 0.1 nm wavelength

圖8 原像及共軛像的一維重建圖(a) (2,0,0)原像；(b) (2,0,0)共軛像；(c) (?2,0,0)原像；(d) (?2,0,0)共軛像；(e) 前四幅圖疊加；(f) 疊加后取模Fig.8 Ideal 1-dimensional holographic reconstruction of original and conjugate images.(a) (2,0,0) original; (b) (?2,0,0) conjugate; (c) (?2,0,0) original; (d) (?2,0,0) conjugate;(e) superposition of (a)?(d); (f) absolute value of (e)

事實上，全息成像中每個原子都會受到其共軛像和其余原子的影響，特別是在中子全息等微觀射線全息術(shù)中，原像與共軛像沿同一方向傳播并同時被記錄(同軸全息)，即使只有一個原子，其共軛像也可能造成原像的偏移。Markó 等[14]也觀察到類似現(xiàn)象并進行了解釋，重建坐標的偏移源于二維積分重建，通過分別記錄多個波長中子的全息圖并進行疊加可能將次級振蕩的影響減小甚至消去。由圖7，隨著探測中子能量的提升，振蕩效應逐步明顯，主波與次級波的混疊區(qū)域變窄，最大偏移量也會逐漸變小。

盡管理論上探測中子的波長越短越好，但應該注意：(1)能量越高的中子與物質(zhì)反應截面越小，單色化越困難，全息粒子數(shù)及探測器效率也會相應地降低；(2)反應堆的中子能譜存在限制，高能段的中子注量率迅速衰減，通常只能在峰值附近進行選??；(3)重建坐標偏移隨探測中子波長呈無規(guī)則變化，當中子能量相差不大時，短波長的優(yōu)勢并不明顯。由于晶格原子間距一般在0.1 nm以上，反應堆熱中子注量率峰值也出現(xiàn)在0.1 nm左右，因此探測中子波長在0.1 nm左右進行選取較為合適。

2.5 取樣角分布

取樣角分布即樣品轉(zhuǎn)動的步進角，其最大采樣間隔可由Nyquist定理確定，以x軸正方向上的原子核(r,0,0)為例，有全息項

對式(8)作頻譜分析，由于二維球面坐標上難以直接定義傅立葉變換，可通過固定一方位角對另一角作一維傅立葉分析，分別確定其頻域。而根據(jù)被固定角取值的不同，另一方位角的頻域也會發(fā)生變化，此處取最大頻域，分別對應于θ固定為90°和f固定為180°情形，頻譜分析結(jié)果如圖9所示。由圖9，兩方位角均有截止頻率fmax≈2.65，其對應的最大抽樣間隔為 δmax=1/(2fmax)≈0.19，即 10.8°。

圖9 全息項的頻譜分析(函數(shù)及頻譜)Fig.9 Frequency analysis of holographic term (function and spectrum).(a) Re(a(θ=90°,φ)); (b) Re(a(θ,φ=180°))

圖10 列出了步進角分別在10°、12°和15°的重建結(jié)果，與圖4比較可以發(fā)現(xiàn)，步進角10°的重建結(jié)果與2°基本一致；步進角增至 12°時，抽樣函數(shù)頻譜發(fā)生混疊，表現(xiàn)為重建圖四周出現(xiàn)強度不高的“贗像”，此時重建結(jié)果仍可接受；當步進角增至15°時，混疊效應明顯加強，不僅重建峰發(fā)生形變，同時贗像強度與實像接近，難以分辨。

圖10 不同步進角的全息重建圖Fig.10 Holographic reconstruction with different angular step width.(a) 10°; (b) 12°; (c) 15°

上述進行的步進角分析僅限于原子間距為 0.2 nm的最近鄰原子，而由式(8)，全息項Re(a)的頻譜與其余弦函數(shù)中的系數(shù)rk密切相關(guān)，rk值越大，截止頻率fmax越高，相應的取樣間隔也越小。因此考慮到外層原子貢獻，實際步進角還應小于10.8°。目前實驗常用的步進角為1°?5°。

2.6 探測器張角

重建與分析均基于理想的點探測器模擬，但在實際操作中，探測器的體積往往不能忽略，會占據(jù)一定的方位角。Markó等[14]曾對其影響進行分析，假定探測器的中子計數(shù)與探測張角關(guān)系滿足高斯分布，則隨著探測張角的增大，離源核較遠原子的重建峰振幅會受到一定的抑制。

但在一種更極端的情況下，即假定面探測器可完全探測到其張角內(nèi)的中子，取原子間距為0.5 nm，取樣點間隔5°，不考慮統(tǒng)計噪聲，將點探測器與張角為5°×5°面探測器的重建結(jié)果進行對比(圖11)，結(jié)果顯示，探測器張角對重建精度影響不大，重建峰的展寬和偏移變化幾可忽略，但峰值的確出現(xiàn)了抑制，對信噪比造成一定影響。另外探測器張角越大，接收到的干擾中子也越多，因此仍需要根據(jù)實驗環(huán)境進行選擇。

圖11 點探測器和面探測器的一維全息重建圖---- 為點探測器；— 為面探測器Fig.11 1-dimensional holographic reconstruction with different detector.---- point detector； — surface detector

3 結(jié)語

本文簡單介紹了中子全息成像技術(shù)的原理和發(fā)展，并根據(jù)成像原理對正八面體含氫立方晶格的內(nèi)源全息成像進行了數(shù)值模擬和重建，并對部分關(guān)鍵實驗參數(shù)進行了分析：

(1) 分析泊松噪聲對重建結(jié)果的影響，并通過數(shù)值模擬驗證了重建結(jié)果信噪比與二維全息圖信噪比之間的增益關(guān)系。

(2) 分析探測中子波長對重建質(zhì)量的影響，波長應小于原子間距，且波長越短，分辨精度越高；發(fā)現(xiàn)重建坐標與原坐標之間產(chǎn)生的偏移現(xiàn)象并分析其原因，源于二維積分重建三維坐標引發(fā)的振蕩項；根據(jù)探測效率要求和模擬結(jié)果分析探測中子波長的選擇范圍。

(3) 給出樣品轉(zhuǎn)動步進角的選取方法并進行驗證。

(4) 通過數(shù)值模擬驗證了探測器張角對重建峰峰值的抑制。

結(jié)果表明數(shù)值模擬技術(shù)是中子全息成像技術(shù)研究的有效輔助手段，在后續(xù)工作中，我們將基于此方法對重建算法和其他參數(shù)展開研究，為理論和實驗工作奠定基礎(chǔ)。

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