高電荷態(tài)Krq+與Al表面碰撞發(fā)射可見光的研究*

楊兆銳1) 張小安1)2)? 徐秋梅2) 楊治虎2)

1)(咸陽師范學院與中國科學院近代物理研究所聯(lián)合共建離子束與光物理實驗室,咸陽 712000)

2)(中國科學院近代物理研究所,蘭州 730000)

1 引言

低速 (入射離子速度小于玻爾速度2.19×106m/s)高電荷態(tài)離子在與固體表面相互作用過程中可以產生許多新的物理現(xiàn)象,因此成為學術界廣泛關注的問題之一[1?4].高電荷態(tài)離子攜帶很高的勢能,在數(shù)值上等于離子電離能的總和.例如Xe54+所攜帶的勢能是將Xe原子核外54個電子全部電離所需要的總能量,約為202 keV.低速單電荷態(tài)離子與固體表面作用,主要存在Aguer中性化過程,在此過程中以電子發(fā)射實現(xiàn)間接退激和直接退激[5].而低速高電荷態(tài)離子與固體表面作用中,入射離子俘獲金屬導帶電子,可以形成高激發(fā)態(tài)空心原子或高激發(fā)態(tài)的離子,它們可以通過輻射X射線、可見光和紅外光形式退激,同時伴隨電子發(fā)射.另一方面,入射離子在瞬間(納秒量級)將攜帶的能量沉積于靶表面,濺射出大量的處于激發(fā)態(tài)的原子和離子,它們通過光輻射退激[5,6].在以往的研究中,大多數(shù)實驗工作聚焦在入射離子中性化過程中形成的高激發(fā)態(tài)原子退激過程中的電子發(fā)射和X射線發(fā)射的測量,對可見、紅外光譜研究較少.近年來,中國科學院近代物理研究所的科學工作者在ECR離子源上進行了探索性的實驗研究,尤其在X射線發(fā)射、可見光發(fā)射已取得了初步實驗結果[6].實驗發(fā)現(xiàn),離子與固體表面作用發(fā)射的可見光是非常弱的,帶光電倍增器(增益高達約107)的光譜儀更適合離子與固體表面作用的光譜測量.

目前,高電荷態(tài)離子與固體表面作用過程中可見光發(fā)射的實驗研究,對于理解碰撞導致原子的激發(fā)態(tài)形成機制具有重要的意義,這種相互作用過程產生的光譜數(shù)據(jù),可以為天體物理中的譜線甄別以及熱核聚變反應堆中受迫輻射冷卻研究提供重要依據(jù)[7].

2 實驗裝置和方法

實驗是在中國科學院近代物理研究所320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究實驗平臺上進行的,實驗研究平臺如圖1所示.離子源提供確定電荷態(tài)的離子,束流在不同的引出電壓(不小于15 kV)下引出,利用二極偏轉磁鐵和四極磁鐵將離子輸送到實驗平臺,經過Φ5光欄的準直,進入高真空靶室.實驗過程中,通過法拉第筒電流來確定入射離子流強,通過測量靶電流來監(jiān)測束流強度的變化.靶架子上安裝有熒光靶,通過觀察熒光靶上的束斑形狀,確定束流打靶的位置.為了確保離子與干凈的靶表面相互作用,實驗過程中靶室真空一直保持在2×10?8mbar.束流與靶表面法線成45?角斜入射于金屬Al表面,利用LRS-II型單色儀在垂直于束流方向進行探測.實驗前,利用標準的鈉光燈對譜儀進行了校準.為了降低本底,測量工作在暗室條件下進行.

圖1 高電荷態(tài)離子與固體表面相互作用研究平臺示意圖

實驗中選擇Krq+能量為260和340 keV,電荷態(tài)分別取8,10,13,15,17.利用不同電荷態(tài)的離子轟擊潔凈的金屬Al樣品,測量碰撞過程發(fā)射的300—600 nm范圍的譜線,并把測量譜線與NIST數(shù)據(jù)庫數(shù)據(jù)對比.

3 實驗結果與分析

圖2為本實驗中260 keV的高電荷態(tài)Kr13+轟擊金屬Al表面的實驗光譜圖,圖上的標注為原子和離子的躍遷譜線,包括了入射離子中性化后的光譜線和靶表面濺射原子、離子的譜線.圖2中Kr III(324.5 nm)和Kr II(465.8 nm)是未分辨的光譜線,屬于Kr III和Kr II的多條譜線的躍遷元素,Al III(452.8 nm)和Kr II(452.8 nm)處于相同的波長位置,也是弱譜線躍遷.根據(jù)文獻[8],我們的初步分析結果見表1和表2.

圖2的實驗測量靶電流為230 nA.從圖2中可以看出,濺射Al原子和離子發(fā)射的譜線與Reinke等[9]和Qayyum等[10]的結果符合.入射離子Kr的可見光發(fā)射來自入射離子俘獲靶導帶電子中性化過程中,例如,324.5 nm的譜線對應Kr13+俘獲電子形成Kr2+(4s24p3(4S0)5p)后,處于5p(5P)能級的一個電子躍遷到5s(5S)發(fā)出的.Kr+最外層一個電子由5p退激躍遷至5s,形成多條復雜躍遷譜線.Kr原子的基態(tài)電子組態(tài)為4s24p6(1S),587.9 nm的譜線對應最外層一個激發(fā)態(tài)電子在級聯(lián)躍遷的過程中,由5p躍遷到5s能級發(fā)出的.

Al原子屬于IIIA族,基態(tài)電子組態(tài)為1s22s22p63s23p(2P1/2).從圖2中可以看出對于Al靶來說,較強的兩條譜線(309.0和396.1 nm)分別對應Al原子從激發(fā)態(tài)3s23d和3s24s躍遷到基態(tài)3s23p發(fā)射的,后者強度約為前者的4倍.一價Al+的基態(tài)電子組態(tài)為1s22s22p63s2(1S),其最外層一個電子處于非穩(wěn)態(tài)由激發(fā)態(tài)向基態(tài)級聯(lián)躍遷,其中4f躍遷到3d態(tài)時發(fā)射358.5 nm的譜線.452.8 nm的譜線對應Al+一個最外層電子由4d躍遷到4p發(fā)射的,這兩條譜線的強度約為309.0 nm譜線的一半.表1列出了Al I(Al0+)和Al II(Al1+)發(fā)射譜線相應的信息.

圖2 260 keV的Kr13+與Al表面相互作用發(fā)射的光譜

表1 Al I和Al II的譜線對應的躍遷能級

表2 Kr I和Kr II的譜線對應的躍遷能級

從以上可以看出,碰撞過程發(fā)射的譜線均為單電子躍遷,參與躍遷的電子通過一步直接躍遷或多步級聯(lián)躍遷至基態(tài).通過與文獻[10—12]對比可知,無論是單電荷態(tài)Ar+和Xe+,還是高電荷態(tài)Kr13+轟擊固體Al表面,靶原子和離子發(fā)射的譜線種類幾乎沒有差別.與單電荷態(tài)離子入射最大的不同之處在于,高電荷態(tài)Kr13+入射,發(fā)現(xiàn)了入射離子中性化后發(fā)射可見光.這是由于高電荷態(tài)離子入射固體表面俘獲的電子處于高能級,處于高能級的電子在向較低能級躍遷的過程中輻射可見光.圖3給出340 keV的Krq+(q=8,10,15,17)轟擊金屬Al表面,Kr II離子在486.3 nm發(fā)射的譜線隨電荷態(tài)變化的典型圖.從圖3中可以看出,譜線強度隨著電荷態(tài)(勢能)的增加譜線強度增強,尤其是入射離子電荷態(tài)q等于17,譜線的強度是q=15的二倍.

圖3 340 keV的Kr8+,Kr10+,Kr15+,Kr17+與Al表面作用發(fā)射的Kr II 485.5 nm譜線強度隨電荷態(tài)的變化

從圖3可以看出,增加入射離子的電荷態(tài),入射離子中性化后的原子和離子的光譜強度增強.對于低速單電荷態(tài)離子與固體表面作用,入射離子中性化后原子發(fā)射可見光的概率非常小,因為在這種情況下主要是Auger中性化或共振轉移過程[13].

我們的實驗結果,由角動量耦合法則[14]可知,Kr+的電子組態(tài)4s24p4(3P)5s對應一個兩重態(tài)(2P)和一個四重態(tài)(4P),電子組態(tài)4s24p4(3P)5p對應6個態(tài)項(2,4S,2,4P,2,4D).410.2,430.6,435.4和486.3 nm 4條譜線對應相同電子組態(tài)4s24p4(3P)5s—4s24p4(3P)5p不同態(tài)項之間的躍遷.譜線有同一重態(tài)能級間的躍遷(4P—4D),還有不同重態(tài)能級間的禁戒躍遷(4P—2D).

4 討論與結論

根據(jù)光輻射的Einstein理論,受激發(fā)射系數(shù)和吸收系數(shù)[14],

由上式可以得到電偶極輻射躍遷選擇定則,對于L-S耦合,要求

靶表面濺射原子和離子的光譜是碰撞產生的,與入射離子的能量有關,可用碰撞級聯(lián)理論描述[15].在1991年,Burgd?rfer等[16]建立了高電荷態(tài)離子與固體(金屬)表面相互作用的經典過壘模型,根據(jù)此模型,當?shù)退俑唠姾蓱B(tài)離子接近固體表面時,它與固體之間的作用勢壘會隨離子與固體表面的距離減少而逐漸降低,當勢壘等于或低于金屬電子的費米能級時,金屬表面的電子會被共振俘獲到入射離子的高激發(fā)態(tài).高激發(fā)態(tài)的原子通過發(fā)射Auger電子、光輻射過程回填到較低能級.由于離子在固體表面的鏡像作用和已俘獲電子對入射離子的屏蔽作用,隨著入射離子接近固體表面,離子的能級上升,從而有更多的固體表面電子被共振俘獲到入射離子的低能級上.另一方面,帶有較高勢能的高電荷態(tài)離子逼近金屬表面,表面電子受到感應而產生集體響應,形成像電荷,像電荷加速離子向表面的運動,引起離子的動能增益,同時還改變離子與金屬表面之間的勢壘以及入射離子的能級結構.當入射離子接近表面達到某一臨界距離Rc時,固體表面處于導帶的電子將會共振轉移到入射離子的較高能態(tài)上,此臨界距離Rc(q)為

式中q是入射離子的電荷態(tài)(無量綱數(shù)),W是金屬的逸出功,e是基本電荷電量,ε0是真空介電常數(shù).當q很大時,上式近似為

入射離子俘獲一個電子,釋放自身攜帶的勢能為Ep[12]

從上式可以看出,入射離子在金屬表面的勢能沉積與入射離子的電荷態(tài)和金屬的逸出功密切相關.高電荷態(tài)離子在上表面臨界距離處開始俘獲表面原子的價電子,進入到下表面又開始俘獲表面原子的內殼層電子,這種俘獲過程就是對固體表面原子的激發(fā)和電離過程.沉積的勢能使靶原子激發(fā)和電離,對于確定的靶子,入射離子的電荷態(tài)越高,沉積在表面的勢能越多,濺射的靶原子和離子輻射的譜線越強.根據(jù)經典過壘模型,當入射離子電荷態(tài)超過臨界值qc時,入射離子一次性俘獲多個電子的概率增加,原因是高電荷態(tài)離子在上表面俘獲電子的同時激發(fā)了表面等離激元.高電荷態(tài)離子一次性俘獲多個電子,被俘獲的電子可能進入能量較低的狀態(tài),使光輻射退激的概率增加.

高電荷態(tài)離子與金屬表面相互作用,通過攜帶不同勢能的Krq+與Al原子碰撞交換能量,經過共振俘獲電子釋放庫侖勢能于靶表面,使靶表面的原子被激發(fā)和電離.高電荷態(tài)離子與金屬表面相互作用,不僅有效地激發(fā)靶原子和離子發(fā)射可見光,入射離子會中性化發(fā)射可見光.隨著入射離子勢能的增加,濺射靶原子和離子譜線,以及入射離子中性化后發(fā)射的譜線強度增加,勢能增加可以使靶原子的外層電子更容易被激發(fā)到高能級.隨電荷態(tài)的增加,入射離子中性化后發(fā)射的譜線的相對強度增強,其原因還有待于進一步的實驗研究.

[1]Hu B T,Wang L L,Song Y S 2006 Nucl.Techniq.29 499

[2]Han L H,Zhang C H,Zhang L Q,Yang Y T,Song Y,Sun Y M 2010 Acta Phys.Sin.59 4584(in Chinese)[韓錄會,張崇宏,張麗卿,楊義濤,宋銀,孫友梅2010物理學報59 4584]

[3]Lapicki G,Murty G A V,Naga Raju G J 2004 Phys.Rev.A 70 062718

[4]Yang Z H,Song Z Y,Chen X M,Zhang X A,Zhang Y P 2006 Acta Phys.Sin.55 2221(in Chinese)[楊治虎,宋張勇,陳熙盟,張小安,張艷萍2006物理學報55 2221]

[5]Zhang X A,Yang Z H,Wang D C,Mei C X,Niu C Y,Wang W,Dai B,Xiao G Q 2009 Acta Phys.Sin.58 6920(in Chinese)[張小安,楊治虎,王黨朝,梅策香,牛超英,王偉,戴斌,肖國青2009物理學報58 6920]

[6]Lorente N,Cazalilla M A,Gauyacq J P,Teillet-Billy D,Echenique P M 1998 Sur.Sci.411 L888

[7]Baird W E,Zivitz M,Thomas E W 1975 Phys.Rev.A 12 876

[8] Стриганов A Р,СвентицкииH C 1966 Neutral and Ionized Atoms.Table of Spectral Lines(Moscow:the Atom Press)

[9]Reinke S,Hippler R 1992 Nucl.Instr.Meth.B 67 620

[10]Qayyum A,Akhtar M N,Riffat T 2005 Radiat.Phys.Chem.72 66

[11]Institute of Metallurgical Information 1971 Wavelength Table of Spectrum Line(Beijing:China Industry Press)(in Chinese)[冶金工業(yè)部科技情報產品標準研究所編譯1971光譜線波長表(北京:中國工業(yè)出版社)]

[12]Hattass M,Schenkel T,Barnes A V 1999 Phys.Rev.Lett.82 4795

[13]Hagstrum H D 1954 Phys.Rev.2 336

[14]Yang J F 1985 The Atom Physics(Beijing:Higher Education Press)p215(in Chinese)[楊家福1985原子物理學(北京:高等教育出版社)第215頁]

[15]Sigmund P 1969 Phys.Rev.184 383

[16]Burgd?rfer J,Lerner P,Meyer F W 1991 Phys.Rev.A 44 5674