不同排放源周邊大氣環(huán)境中NH3濃度動態(tài)

劉杰云，況福虹，唐傲寒，沈健林，王國安，孟令敏，劉學(xué)軍，*

(1.中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100193;2.亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)過程重點實驗室，中國科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所，長沙 410125;3.山地表生過程與生態(tài)調(diào)控重點實驗室，中國科學(xué)院水利部成都山地災(zāi)害與環(huán)境研究所，成都 610041)

大氣中NH3主要來自低空排放源，且在排放源附近干沉降量很大。高濃度的氨，會對人體和動物健康造成潛在危害［1］。近年來，全球大氣活性氮排放量急劇上升［2］。其主要的排放源有養(yǎng)殖業(yè)、生物質(zhì)燃燒、氮肥施用、污水和汽車尾氣等［3］。王文興［4］根據(jù)歐洲排放因子估算了我國NH3排放強(qiáng)度，畜禽養(yǎng)殖排NH3量占人為源的64%，氮肥施用占18%，人類糞便占17%。

農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中，氮肥過量產(chǎn)生大量的NH3揮發(fā)［5-6］。而畜牧業(yè)排放的氨更為可觀，有研究［7-8］表明，大氣中來自動物糞便排放的氨是農(nóng)業(yè)源的4倍多。集約化養(yǎng)殖場氨過量排放，可通過各種形式對生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生直接和間接損害［9-10］。此外，全球城市擴(kuò)張愈演愈烈，人口劇增，日常生活產(chǎn)生的垃圾及污水排放的NH3，也危害著人類的健康［11］。

有研究報道［12］華北地區(qū)大氣氮素的干沉降高于歐洲、北美等國家，而氣態(tài)NH3沉降在干沉降中占重要的地位。北京地區(qū)大氣中NH3濃度為0.2—44.4 μg/m3，且城市高于城郊［13-14］。但對于不同來源NH3對大氣中氨濃度的影響目前還鮮有報道。在北京等特大型城市，大氣NH3來源十分復(fù)雜，因此，對大氣NH3污染源進(jìn)行深入研究勢在必行。本文研究了北京地區(qū)的NH3典型排放源，初步探明了不同排放源的NH3濃度動態(tài)，分析了各排放源的污染特點，以期為大氣污染控制等一系列法規(guī)的制定提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 監(jiān)測點概況

本研究選取位于北京市的4個典型NH3排放源(表1)，分別為、六里屯衛(wèi)生垃圾填埋場排放源、順義區(qū)北郎中養(yǎng)殖場排放源、海淀區(qū)圓明園西路(中國農(nóng)業(yè)大學(xué)西校區(qū)門口公路)交通源和海淀區(qū)上莊村農(nóng)田排放源。各監(jiān)測點均位于平坦開闊的空間，周圍無障礙物影響采樣。采樣區(qū)域年平均溫度12.5℃，多年平均降水量為400—800mm，主要集中在6—9月份，雨熱同期。垃圾填埋場內(nèi)原水調(diào)節(jié)池與厭氧換熱工房及厭氧換熱工房與辦公區(qū)相距均約100m，原水調(diào)節(jié)池與辦公區(qū)相距約250m，其中原水調(diào)節(jié)池為垃圾填埋場NH3主要來源之一，采樣期間已加蓋，選取本監(jiān)測點可得到垃圾滲濾液未經(jīng)處理時排放的NH3濃度，代表了垃圾填埋場污染物濃度的上限，而厭氧換熱工房內(nèi)的NH3濃度代表了滲濾液經(jīng)過氧化池和厭氧發(fā)酵處理后排放的NH3濃度，即處理過程中污染物的排放;辦公區(qū)濃度可代表垃圾填埋場的整體處理效果;背景點位于距離場區(qū)500m處，此地區(qū)上風(fēng)向的樹林內(nèi)。北郎中養(yǎng)殖場為一個存欄量8000頭，年出欄肥豬和育種豬15000頭的集約化養(yǎng)豬場，育肥豬舍代表了整個養(yǎng)殖場豬舍內(nèi)的NH3濃度水平，糞池邊代表了豬糞對大氣的排NH3量，育肥豬舍與糞水池相距約200m。公路交通源處日平均交通量為8萬輛，采樣點位于公路旁的綠化帶內(nèi)，本采樣點位于北京市北五環(huán)邊上，污染程度介于三環(huán)以內(nèi)和郊區(qū)之間，可代表北京市公路交通源NH3濃度的平均水平。上莊約40%的土地為農(nóng)田，其他主要土地利用類型包括居民區(qū)、商業(yè)區(qū)和公路，采樣點位于上莊試驗站農(nóng)田內(nèi)，實驗站內(nèi)全部為試驗田，可很好的代表農(nóng)田NH3污染水平，采樣期間主要作物種植體系為冬小麥/夏玉米輪作體系。

表1 不同排放源附近監(jiān)測點概況Table 1 Introduction of different monitoring sites near emission sources

1.2 樣品采集及分析

采樣點空氣中NH3采用英國生態(tài)水文中心(CEH，Centre for Ecology and Hydrology)提供的被動采樣器ALPHA(Adapted Low-cost Passive High Absorption)采集。采樣膜也為英國生態(tài)水文中心提供，該膜已經(jīng)被英國生態(tài)水文中心驗證，并與主動采樣器DELTA系統(tǒng)進(jìn)行了比較，方法可信，已經(jīng)廣泛被歐盟的氮沉降網(wǎng)絡(luò)廣泛使用。每個監(jiān)測點設(shè)置3個重復(fù)，采樣頻率根據(jù)排放源的濃度設(shè)置為7—14d(由于垃圾填埋場原水調(diào)節(jié)池NH3濃度較高，采樣頻率為7d，其他各點均為14d)，樣品被采回后保存于4℃冰箱中，每月集中浸提、分析。

樣品浸提方法:將采樣膜從采樣器中取出放于15mL的離心管中，加入10mL的高純水浸提，浸提過程中不斷搖動離心管，使樣品充分浸提，一個小時后，用鑷子將采樣膜上的浸提液擠干，然后將其取出，浸提后待測。

浸提液分析采用連續(xù)流動分析儀(Continue Flow Analyzer，AA3，Germany，)測定。連續(xù)流動分析儀的工作原理:樣品與水楊酸和二氯異腈脲酸鈉(DCI)反應(yīng)生成藍(lán)色化合物在660nm波長下檢測，得到水樣中NH+4-N含量，并進(jìn)一步根據(jù)浸提液的體積計算采集的NH3質(zhì)量。空氣中NH3濃度(C，μg/m3)可以通過以下方程計算得到:

式中，me為樣品中NH3的質(zhì)量(以N計)，mb為空白中NH3的質(zhì)量。有效采樣體積(V，m3)

根據(jù)采樣時間以及儀器自身所固有的采樣速率，有效采樣體積(V，m3)計算方法如下:

式中，t為采樣時間(h)，D=2.09×10-5m-2/s at 10℃，A=3.463×10-4m2，L=0.006m，則

2 結(jié)果與討論

2.1 垃圾填埋場NH3濃度

垃圾填埋場各監(jiān)測點的NH3濃度有很大的差異(圖1)，原水調(diào)節(jié)池、厭氧換熱工房和辦公區(qū)NH3濃度變化范圍分別為 137—6581 μg/m3、39—538 μg/m3、5.6—24.0 μg/m3，平均濃度分別為 2801 μg/m3、198 μg/m3和11.1μg/m3。原水調(diào)節(jié)池NH3平均濃度超過了國家排放標(biāo)準(zhǔn)(惡臭污染物的排放標(biāo)準(zhǔn)(GB18918—2002)中，NH3的二級排放標(biāo)準(zhǔn)為1500 μg/m3)，是垃圾填埋場NH3的主要來源之一，對環(huán)境的影響比較大。

圖1 垃圾填埋場不同監(jiān)測點NH3濃度的時空變異Fig.1 Spatialand temperalvariation oftheammonia concentration at different sites in refuge landfill

原水調(diào)節(jié)池的NH3濃度變化比較大，雖沒有明顯的季節(jié)規(guī)律性，但夏季濃度整體高于冬季。垃圾填埋場原水調(diào)節(jié)池的NH3濃度之所以變化較大，受三方面因素的影響:產(chǎn)生滲濾液的垃圾組成，溫度和降水［15］。不同垃圾組分，其分解速度不同［16］，果類、蔬菜和糧食等食品降解的速度快，而塑料、橡膠等人工合成高分子材料的降解則非常慢。夏季產(chǎn)生的垃圾50%以上為可降解的垃圾［15］，由分解速度較快的垃圾產(chǎn)生的滲濾液中所含NH3濃度會比較高，而分解慢的垃圾產(chǎn)生的滲濾液中所含NH3濃度會比較低。

垃圾填埋場原水調(diào)節(jié)池NH3排放不僅受垃圾組成的影響，溫度和降水對其影響也很大［15］.垃圾降解為酶催化反應(yīng)，其反應(yīng)速度對溫度的變化很敏感。有研究表明［17］，當(dāng)垃圾處于41℃環(huán)境中時，其降解速度最大，填埋氣的產(chǎn)量也達(dá)到了最大。溫度高于或低于41℃，垃圾降解速度都會變慢，當(dāng)溫度高于70℃或低于-5℃時，微生物將停止活動，垃圾也將不再降解。而北京地區(qū)4—10月份的氣溫一般都在20℃以上，有利于垃圾的降解。春季，隨著溫度的逐漸升高，冬季產(chǎn)生的垃圾也開始分解，加上春季的垃圾分解，故在春季，滲濾液中NH3濃度也比較高。降水對滲濾液的影響有兩方面［15］，一方面，降雨后，雨水與垃圾滲濾液混合使?jié)B濾液中的污染物濃度有所降低，從而減小了NH3的生成速度和濃度。另一方面，更重要的是，降水后，填埋區(qū)垃圾中的微生物可利用的水分增加，有利于微生物的分解活動，產(chǎn)生更多的NH3，增加了滲濾液中NH3的濃度。北京地區(qū)7、8、9月份降雨量比較大，對NH3的排放影響也比較大，冬季，尤其是11、12月份，北京幾乎沒有降水，且溫度比較低，微生物的分解活動緩慢，NH3的濃度也比較低。

根據(jù)每次污水的處理程度不同，厭氧換熱工房的NH3濃度也不同，污水處理效果好，則NH3濃度小，反之則大;經(jīng)過氧化溝、氧化池等各個環(huán)節(jié)的處理，辦公區(qū)監(jiān)測到的NH3濃度已經(jīng)降到了11.1 μg/m3。

垃圾填埋場產(chǎn)生的NH3在各個監(jiān)測點之間有很大的差異，雖然經(jīng)過處理之后，NH3濃度有了很大的降低，但是其整體污染仍相當(dāng)嚴(yán)重，辦公區(qū)NH3濃度在場區(qū)中最低，但其濃度仍高于背景點的濃度(4.8 μg/m3)。所以，垃圾填埋場是一個極重要的NH3源，而隨著生活水平的提高，生活垃圾的產(chǎn)生有逐漸增加的趨勢，如果不對NH3采取有效的減排措施，垃圾填埋場的污染會日趨嚴(yán)重，它將成為一個更大的NH3源。

2.2 養(yǎng)殖場NH3排放

由圖2可知，育肥豬舍的NH3平均濃度為2379μg/m3，變化范圍為195—5980μg/m3，這與鄭鯤的研究結(jié)果相似［18］，糞池邊 NH3濃度為 64—346 μg/m3，平均濃度 205 μg/m3。其中育肥豬舍內(nèi)夏季 NH3濃度最低，春秋次之，而冬季最高，這與豬舍的窗戶開閉有密切關(guān)系。根據(jù)育肥豬對溫度的反應(yīng)及季節(jié)變化，春秋季豬舍窗戶白天打開，晚上關(guān)閉，夏季窗戶全天打開，而冬天由于溫度低，窗戶全天關(guān)閉。據(jù)報道，通風(fēng)速率對NH3的濃度有很大的影響［19］。因此，在豬舍窗戶打開的情況下，豬舍的通風(fēng)速率加快，加快了氨氣從舍內(nèi)向舍外的擴(kuò)散速度，這樣就導(dǎo)致了舍內(nèi)氨氣濃度的顯著下降，故夏季豬舍內(nèi)的NH3濃度最低。冬天，門窗全天關(guān)閉，豬舍內(nèi)產(chǎn)生的NH3不易向外擴(kuò)散，使得豬舍內(nèi)的NH3濃度很高。而豬舍外的糞池邊則表現(xiàn)為夏季最高，冬季最低。

本研究養(yǎng)殖場豬舍NH3平均濃度與韓國報道的值基本相當(dāng)，但明顯低于歐洲國家的水平。德國豬舍內(nèi)的氨氣濃度平均值高達(dá) 7589 μg m3［20］，愛爾蘭育肥舍內(nèi)的氨氣濃度高達(dá) 9850 μg m3［21］，英聯(lián)邦育肥舍內(nèi)氨氣濃度的平均值高達(dá)30000 μg m3［22］。有研究認(rèn)為［23］豬舍的通風(fēng)系統(tǒng)、地板類型及糞便處理方式可顯著影響NH3的濃度。本研究中北郎中養(yǎng)殖場豬舍為自然通風(fēng)，水泥地板-干清糞系統(tǒng)，自然通風(fēng)促使豬舍內(nèi)的NH3擴(kuò)散出豬舍外，降低了舍內(nèi)的濃度，每天工人將豬糞清理出豬舍，從而降低了糞便對豬舍內(nèi)NH3濃度的貢獻(xiàn)，而歐洲國家多采用機(jī)械通風(fēng)，漏縫地板-濕清糞系統(tǒng)，機(jī)械通風(fēng)速率遠(yuǎn)大于自然通風(fēng)速率，故NH3揮發(fā)量也比較大;產(chǎn)生的豬糞通過漏縫地板進(jìn)入地下，與水混合，定期清理，在此期間，豬糞累積排放的NH3要明顯高于每天清理豬糞產(chǎn)生的NH3。與歐洲的漏縫地板-濕清糞系統(tǒng)相比，此自然通風(fēng)，水泥地板-干清糞系統(tǒng)雖然可降低豬舍內(nèi)的NH3濃度，卻增加了對豬舍外的影響。據(jù)鄭鯤［18］的研究，豬舍內(nèi)的中心位置，NH3濃度可高達(dá) 6000 μg/m3，豬場內(nèi)豬糞堆積區(qū)NH3濃度可達(dá)200 μg/m3，而在距離豬場5m遠(yuǎn)的地方濃度迅速降為50 μg/m3，到200m的地方，濃度則進(jìn)一步降至25—30 μg/m3，而國際報道的結(jié)果一般在100m以內(nèi)，氨氣濃度會降至20 μg/m3以下，故本研究中的集約化養(yǎng)殖場對周圍大氣的影響較大。

圖2 養(yǎng)殖場育肥豬舍和糞池邊NH3濃度隨時間的變化Fig.2 Temperal variations of the ammonia concentrations at fatting house and manure pit of swine farm

2.3 交通源NH3排放

本研究發(fā)現(xiàn)，公路交通源采樣點附近監(jiān)測的結(jié)果表明，NH3濃度(如圖 3)在 6.4—32.2 μg/m3之間，平均為15.2 μg/m3，這與 Ianniello［12］和 Meng［13］的結(jié)果相一致。一直以來，交通源都作為CO、NOx、NMVOC(非甲烷揮發(fā)性有機(jī)化合物)等的重要排放源而備受關(guān)注［24-25］，從本研究的結(jié)果來看，交通源也是NH3的重要排放源。交通源產(chǎn)生的NH3可能與交通源附近較高的顆粒物濃度有關(guān)。Ianniello［12］的研究表明，交通源附近大氣中NH3濃度與PM2.5含量呈顯著的相關(guān)性。交通源NH3排放也存在著明顯的季節(jié)變化，夏季濃度高于冬季，尤其是在7、8月份北京地區(qū)的溫度最高，交通源附近的NH3濃度也最高，說明溫度對其有較大的影響。大氣溫度和濕度可顯著影響交通源排放的NH3濃度［26］，高溫促進(jìn)了顆粒物中的NH3揮發(fā)，尤其是硝酸銨的解離對溫度的響應(yīng)極為敏感。而交通源附近的PM2.5含量一般都比較高［12］，這些高濃度的PM2.5在高溫條件下為NH3的產(chǎn)生提供充足的“原料”。

此外，近年來，為了減少汽車尾氣排放NOx的污染，采用了先進(jìn)的后處理裝置，這些后處理裝置，如選擇性催化還原系統(tǒng)(SCR)，雖然可有效的降低NOx的排放，同時也帶來了二次污染物NH3的排放［27］。SCR后處理技術(shù)是通過向排氣管內(nèi)噴入還原劑(通常是尿素水溶液)，使還原劑經(jīng)過熱解、水解產(chǎn)生NH3，而NH3隨后存儲在催化器內(nèi)，與廢氣中NOx發(fā)生反應(yīng)，生成無害的N2和水［28］。當(dāng)還原劑噴入過量，會導(dǎo)致多余的NH3隨廢氣排入大氣，造成二次污染。所以，安裝有尾氣后處理裝置的機(jī)動車輛也是NH3不容忽視的重要排放源，且隨著機(jī)動車保有數(shù)量的持續(xù)增加，交通源將會成一個越來越重要的NH3排放源。

圖3 交通源NH3濃度隨時間的變化Fig.3 Temperal variation of the ammonia concentration at traffic source site

2.4 農(nóng)田NH3排放

圖4 農(nóng)田NH3濃度時空變異Fig.4 Spatial and temperal variation of the c the ammonia concentration at cropland site

農(nóng)田是NH3的重要排放源［29］。尤其是近幾十年來，過量施肥問題嚴(yán)重［30］，農(nóng)田施肥供大于需，過剩的肥料則通過NH3揮發(fā)進(jìn)入大氣。如圖4所示，上莊農(nóng)田NH3濃度為 2.3—21.9 μg/m3，平均為 7.8 μg/m3，與07—09 年的平均值 9.4 μg/m3［31］接近。農(nóng)田 NH3排放的季節(jié)性差異比較大，其中，6—8月份NH3濃度最高，最高可達(dá)21.9 μg/m3，12月—翌年3月份最低，最低濃度為2.3 μg/m3。華北平原冬小麥/夏玉米輪作體系，農(nóng)戶常規(guī)氮肥施用量高達(dá)500—600 kg N hm-2a-1，而氮肥的表觀利用率常低于30%，超過20%的氮肥則通過NH3揮發(fā)進(jìn)入大氣［6］。春季，冬小麥開始生長，開始第一次施肥，但由于溫度比較低，NH3揮發(fā)量不是太大，4—5月份NH3濃度有所升高，但變幅不大;進(jìn)入夏季，農(nóng)田進(jìn)行第2次施肥，且施肥量比較大，由于夏季溫度較高，高溫促進(jìn)氮肥(北京地區(qū)多施用尿素)分解，釋放大量的NH3，所以，夏季，大氣中NH3濃度最高;冬季，溫度很低，也沒有施肥活動，故冬季大氣中NH3濃度最低。雖然農(nóng)田排放到大氣中的NH3濃度不及垃圾填埋場、養(yǎng)殖場等排放源高，但是，大面積的農(nóng)田NH3揮發(fā)對大氣環(huán)境的影響，并不比其他排放源小。

3 結(jié)論

本研究通過在北京地區(qū)不同NH3排放源采樣點進(jìn)行NH3濃度長達(dá)1a的連續(xù)監(jiān)測，結(jié)果表明各排放源對大氣中NH3濃度的影響各異。垃圾填埋場中，原水調(diào)節(jié)池處的NH3濃度最高，平均高達(dá)2801 μg/m3，厭氧換熱工房次之，辦公區(qū)最低。養(yǎng)殖場中，育肥豬舍內(nèi)的NH3濃度平均高達(dá)2479 μg/m3。交通源采樣點NH3的平均濃度為15.2 μg/m3。農(nóng)田采樣點NH3的平均濃度為7.8 μg/m3。各排放源NH3濃度均存在著明顯的季節(jié)變化:夏季濃度較高，冬季濃度較低。養(yǎng)殖場、垃圾填埋場、農(nóng)田等典型NH3排放源對空氣中NH3的影響都比較大，其中養(yǎng)殖場采樣點的NH3濃度最大，其次為垃圾填埋場。值得注意的是，由于目前機(jī)動車保有數(shù)量的增加，且大多數(shù)機(jī)動車輛都安裝了尾氣后處理裝置，NOx的典型排放源——公路交通源采樣點的NH3濃度甚至要高于農(nóng)田采樣點，從而使交通源也成為NH3的重要排放源。

本研究表明，垃圾填埋場、養(yǎng)殖場、交通源、農(nóng)田等污染源對大氣中NH3有較大的貢獻(xiàn)，因此應(yīng)加強(qiáng)對這些排放源的控制和管理，降低NH3排放對大氣環(huán)境的影響。在垃圾填埋場的NH3污染源中，原水調(diào)節(jié)池的污染最嚴(yán)重，因此應(yīng)著重控制原水調(diào)節(jié)池的NH3排放?？刹捎肧BR工藝的多級運行方式［32］，或利用微生物技術(shù)、生化脫氮等對滲濾液進(jìn)行治理。針對集約化養(yǎng)殖場，尤其是豬舍內(nèi)高濃度的NH3排放，應(yīng)積極開展源頭治理，如在飼料中添加抑制劑等。汽車尾氣處理裝置的增設(shè)增加了公路交通源的NH3排放，為降低其NH3排放，相關(guān)部門應(yīng)注重不斷完善SCR后處理系統(tǒng)的功能和減排效率。而農(nóng)田施肥是氨揮發(fā)的主要來源，因此在施肥過程中應(yīng)改變傳統(tǒng)的肥料撒施方式，氮肥深施，既可提高氮肥利用率，同時還可減少環(huán)境污染。此外，相關(guān)部門還應(yīng)不斷完善有關(guān)NH3減排的法律法規(guī)，加快建立完善氨氮減排的體制機(jī)制。

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