濕地中農(nóng)藥的累積與凈化

鄭美娟 于曉菲 王健 馬小凡 呂憲國 王國平

摘要：濕地具有去除農(nóng)業(yè)生產(chǎn)排放物中多余的營養(yǎng)物質(zhì)和污染物質(zhì)的特殊結(jié)構(gòu)和功能屬性。通過各種途徑進入到濕地生態(tài)系統(tǒng)中的農(nóng)藥，特別是難降解、高殘留、高毒性的化學(xué)農(nóng)藥是重要的環(huán)境污染物，在被濕地生態(tài)系統(tǒng)凈化的同時，也對濕地生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生了不同程度的破壞作用。概括了農(nóng)藥在濕地上覆水、土壤、沉積物和生物體中主要環(huán)境行為及其生態(tài)效應(yīng)，闡述了人工濕地對含農(nóng)藥污水的去除作用和去除機制，總結(jié)了國內(nèi)外相關(guān)領(lǐng)域研究的不足，并展望了未來的研究方向。

關(guān)鍵詞：濕地；農(nóng)藥；累積；凈化作用

中圖分類號：X592 文獻標識碼：A 文章編號：0439-8114（2013）08-1737-06

隨著農(nóng)藥的廣泛使用，殘留農(nóng)藥通過各種途徑進入到濕地中，如大氣干濕沉降、河水的流入和農(nóng)業(yè)徑流等。這些殘留農(nóng)藥會對濕地上覆水、土壤、沉積物、濕地生物和濕地周圍環(huán)境產(chǎn)生嚴重的破壞作用。濕地雖然具有一定的凈化能力，能夠通過物理、化學(xué)和生物過程在一定程度上去除污染物[1]，但過量的農(nóng)藥輸入會影響濕地生態(tài)系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)和功能[2，3]。目前，人們將人工濕地對農(nóng)藥的凈化作為含農(nóng)藥污水進入下游水域之前的緩沖處理手段，很多人工濕地成為農(nóng)業(yè)地表水徑流和下游受納水體系統(tǒng)的緩沖帶，以提高地表水水質(zhì)并減輕受納水體的污染程度。因此，研究農(nóng)藥在濕地中的環(huán)境行為及濕地對農(nóng)藥的凈化作用具有重要的環(huán)境意義。

1 農(nóng)藥在濕地生態(tài)系統(tǒng)中的主要環(huán)境行為及其生態(tài)效應(yīng)

1.1 農(nóng)藥在濕地覆水中的累積

濕地中的農(nóng)藥類型多樣。相對于高毒性、難降解、半揮發(fā)性、生物蓄積性的有機氯農(nóng)藥等來講，有機磷、擬除蟲菊酯類、酰胺類和三嗪類等農(nóng)藥則屬于低毒性、易降解的農(nóng)藥，所以這些農(nóng)藥已經(jīng)被開發(fā)利用并逐步替代有機氯農(nóng)藥。

不同種類的農(nóng)藥在水體中的溶解度不同，水溶性高的親水性農(nóng)藥在水體中存在時間較長，并隨著水流遷移。Blankenberg等[2]發(fā)現(xiàn)，人工濕地處理農(nóng)業(yè)非點源污染退水后的農(nóng)藥殘留率與農(nóng)藥的水溶性密切相關(guān)，低水溶性的疏水性農(nóng)藥利谷?。↙inouron）和草甘膦（Fenpropimorf）有較高的殘留，而殘留較低的基本上都是水溶性高的親水性農(nóng)藥，如甲霜靈（Metalaxyl）。Laabs等[3]在可重復(fù)模擬控制試驗條件下，對甲草胺（Alachlor）、阿特拉津（Atrazine）、毒死蜱（Chlorpyrifos）、硫丹（Endosulfan）、異丙甲草胺（Metolachlor）、丙溴磷（Profenofos）、西瑪津（Simazine）和氟樂靈（Trifluralin）在潘塔納爾（Pantanal）濕地水環(huán)境中的耗散情況進行了研究，結(jié)果表明，阿特拉津、異丙甲草胺等疏水性農(nóng)藥耗散慢，可視為持久性農(nóng)藥。與溫帶地區(qū)或?qū)嶒炇覘l件下農(nóng)藥的耗散情況作對比，Laabs等[4]發(fā)現(xiàn)熱帶地區(qū)水生生態(tài)系統(tǒng)中農(nóng)藥的持久性并不顯著低于夏季的溫帶地區(qū)，且農(nóng)藥耗散沒有明顯加快；相比之下，這些農(nóng)藥在熱帶和溫帶地區(qū)土壤中的歸宿卻大都存在顯著差異。究其原因，是由于在不同的氣候條件下土壤比水生系統(tǒng)有更大的溫差，還是由于農(nóng)藥在土壤中比在水面上有更強的揮發(fā)作用，這還需要進一步研究。

對于具有季節(jié)性水文周期的河流濕地而言，由于濕地周邊土壤往往比較肥沃，是主要的農(nóng)業(yè)用地。每當豐水期時，水流對土壤的侵蝕作用加強，農(nóng)田土壤中殘留的農(nóng)藥就會隨農(nóng)田地表徑流進入到濕地水體中，從而導(dǎo)致濕地地表水體中農(nóng)藥含量具有明顯的季節(jié)變化特征，表現(xiàn)為豐水期含量高于枯水期[5-7]。因此，治理濕地中賦存的有機氯農(nóng)藥污染時，應(yīng)考慮濕地水文過程和有機氯農(nóng)藥輸入路徑的共同作用[8]。

1.2 農(nóng)藥在濕地土壤中的累積

進入濕地生態(tài)系統(tǒng)的農(nóng)藥除部分累積到上覆水中外，大量累積在濕地土壤中。農(nóng)藥在土壤中的吸附解吸作用和遷移性決定其在濱海濕地土壤中的環(huán)境行為。Mersie等[9]和Seybold等[10]的研究發(fā)現(xiàn)，與農(nóng)田土壤相比，濱海濕地土壤對多種除草劑的吸附作用強而解吸作用弱。Weaver等[11]研究發(fā)現(xiàn)，除草劑阿特拉津在飽和土壤中比在淹水土壤中降解迅速，而除草劑伏草隆（Fluometuron）的快速降解則發(fā)生在飽和且持久性淹水的條件下，這可能與化學(xué)和生物的氧化還原作用有關(guān)。邵學(xué)新等[12]對西溪濕地土壤中有機氯農(nóng)藥六六六（HCH）和滴滴涕（DDT）的殘留特征進行分析后發(fā)現(xiàn)，HCH在柿園、竹園、蘆葦灘地、菜地和其他（如魚塘塘基、荒地和路邊地等）5種利用類型土壤中的殘留差異不大，而DDT在菜地土壤中的殘留明顯高于其他4種類型。這種差異可能是由于西溪濕地的菜地在歷史上一直種植水稻，直到近幾年才改種蔬菜，而水稻土中多施用DDT[13，14]，所以即使到現(xiàn)在DDT在菜地中也仍有較高的殘留。

1.3 農(nóng)藥在濕地沉積物中的累積

農(nóng)藥很容易富集在濕地沉積物中。一項對北非9個湖泊濕地沉積物的調(diào)查[15]顯示，多數(shù)沉積物中都發(fā)現(xiàn)了有機氯農(nóng)藥的殘留，但含量較低。中國太湖北部表層沉積物中也檢測出多種有機氯農(nóng)藥殘留，盡管目前尚未對生態(tài)環(huán)境構(gòu)成嚴重威脅，但其潛在危害仍不容忽視[16]。鑒于沉積物能夠累積農(nóng)藥，另一些研究[17，18]則利用人工濕地處理污水中的農(nóng)藥，效果明顯。農(nóng)藥在沉積物中的累積同時受農(nóng)藥來源和濕地類型的影響[19]；上游土壤流失和區(qū)域洪水對部分農(nóng)藥在沉積物中的富集也有促進作用[20]。

農(nóng)藥在沉積物中的累積主要依靠沉積物對農(nóng)藥的吸附作用[21]。濕地沉積物中豐富的有機質(zhì)可以作為微生物降解農(nóng)藥的底物，從而將氟環(huán)唑（Epoxiconazole）等農(nóng)藥降解成為不同于母體化合物的其他代謝產(chǎn)物[22]。沉積物中農(nóng)藥的降解與濕地通氣狀況密切相關(guān)，如殺蟲劑擬除蟲菊酯（Pyrethroids）和毒死蜱在持續(xù)干燥、有氧的條件下更容易殘留，不易發(fā)生降解[23]。

1.4 農(nóng)藥殘留在濕地生物鏈中的放大

農(nóng)藥能夠在濕地生物體中富集，并且在生物鏈中逐級放大，甚至威脅到人類健康[24]，而人體內(nèi)相當一大部分的農(nóng)藥殘留量也是因為食用了受污染的魚類所導(dǎo)致[25]。有機氯農(nóng)藥具有難降解、半揮發(fā)性、生物蓄積性和高毒性等特點，且在自然界中可長期存在，因此是研究比較多的一類農(nóng)藥。由于有機氯農(nóng)藥的這些特性導(dǎo)致其易在生物組織中積累，隨后通過生物放大作用進一步進入到食物鏈中[26]。在印度戈萊魯湖（Kolleru lake）濕地附近池塘中的對蝦、沉積物和水體中都發(fā)現(xiàn)了農(nóng)藥殘留，其中對蝦中農(nóng)藥的殘留量明顯高于FAO/WHO（聯(lián)合國糧農(nóng)組織/世界衛(wèi)生組織）推薦的人類可以食用的檢測限[27]。其他地區(qū)的相關(guān)研究[28-31]也顯示，在鳥類和海洋哺乳動物中發(fā)現(xiàn)了高濃度的有機氯農(nóng)藥，有機氯農(nóng)藥可以殘留在母乳和受污染的魚體內(nèi)，并且影響甲狀腺的功能。

2 濕地對農(nóng)藥處理的凈化作用

濕地生態(tài)系統(tǒng)能夠通過物理、化學(xué)和生物過程凈化農(nóng)藥和營養(yǎng)物質(zhì)等[32]，從而顯著降低了農(nóng)藥對河流和湖泊的污染。濕地中的水流入速率、水力停留時間和有機質(zhì)對污染物吸附的有效性是影響濕地水質(zhì)凈化能力的重要因素[33，34]。一些研究已經(jīng)證明，濕地中的天然水生植被，可以通過捕獲并處理農(nóng)藥、營養(yǎng)物質(zhì)和沉積物之類的污染物來改善水質(zhì)[35]。然而，由于全球天然濕地的數(shù)量和面積不斷減少，一般情況下各國對天然濕地是予以保護的，不允許向其中排放污染物質(zhì)。因此，人們越來越多地將人工濕地作為污水流入江河湖泊之前的緩沖處理手段[36]。

2.1 濕地植物對農(nóng)藥凈化的影響

濕地植物是濕地生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分，濕地能夠凈化農(nóng)藥等污染物質(zhì)的原因之一即是濕地植物的存在[21]。濕地植物對農(nóng)藥的去除機理包括：濕地中的大型植物有助于徑流中農(nóng)藥的沉降，并且可以增加農(nóng)藥在濕地生態(tài)系統(tǒng)中的停留時間[37]；植物能對農(nóng)藥起著吸收和截留作用[38，39]，濃密的植被覆蓋還可以有效地減少徑流中的農(nóng)藥[40]；植物相對于沉積物來講有更大的吸附作用[41，42]；大型濕地植物的存在對增加吸附的表面積和微生物的活性起著重要作用[43，44]，并有助于農(nóng)藥的化學(xué)代謝[45]；濕地植物分泌的有機物可以幫助緩解農(nóng)藥從水體向植物潛在的遷移[46]。低等植物如藻類也可以去除農(nóng)業(yè)徑流中的農(nóng)藥，減少農(nóng)藥對濕地生態(tài)系統(tǒng)的影響，但是其處理效果沒有大型植物效果明顯[18]。有植被覆蓋的濕地在處理含農(nóng)藥污水方面較無植物覆蓋的濕地具有明顯的優(yōu)勢，其處理效果與農(nóng)藥的種類和植被的種類有關(guān)（表1）。

2.2 濕地對農(nóng)藥的凈化效能

濕地可以有效地去除徑流中的農(nóng)藥，達到凈化水質(zhì)的效果[21，47，48]。Maillard等[49]研究發(fā)現(xiàn)，雖然濕地多變的水流和水化學(xué)條件會影響個別農(nóng)藥的遷移速率，但整體上用于處理雨水的人工濕地仍然可以有效地去除農(nóng)田徑流中的殘留農(nóng)藥。對于特定濕地中的特定農(nóng)藥而言，水力停留時間越長，濕地對農(nóng)藥的去除效果越好。當停留時間從8 d增加到30 d時，阿特拉津的去除效率可以從26%提高到84%[50-52]。通過匯總?cè)虿煌貐^(qū)人工濕地對農(nóng)藥的去除率（表2）可以看出，濕地生態(tài)系統(tǒng)可以在一定程度上凈化去除徑流中的農(nóng)藥，且去除效率受濕地規(guī)模和農(nóng)藥類型等因素的影響。

2.3 濕地對農(nóng)藥的凈化機制

盡管很多研究已經(jīng)證明人工濕地可以有效地、不同程度地去除多種農(nóng)藥，然而，到目前為止大多數(shù)研究還都集中在研究農(nóng)藥的去除效率上，很少深入到農(nóng)藥的去除機制中。一般而言，人工濕地中凈化農(nóng)藥的機制包括沉淀、吸附、遷移和降解等[54，55]。

沉淀作用是表面流人工濕地中去除農(nóng)業(yè)污水所含農(nóng)藥的主要機制，而濕地間歇的水流條件和水化學(xué)特征是控制沉淀等去除機制的關(guān)鍵參數(shù)[56-58]。然而，濕地中瞬時變化的氧化還原條件不但可以影響各種有機污染物的去除[59，60]，同樣還可以影響沉積速率、大型植物的生長和水流等外部條件[61]。

吸附作用是潛流人工濕地中阿特拉津重要的凈化機制，且主要受鹽度的抑制[62]。Budd等[53]研究發(fā)現(xiàn)，擬除蟲菊酯和毒死蜱的去除率較高，而二嗪農(nóng)（Diazinon）的去除效率卻很低，說明沉積物顆粒對農(nóng)藥的吸附具有選擇性。Budd等[23]又進行了進一步的研究，發(fā)現(xiàn)擬除蟲菊酯在絕大多數(shù)情況下是伴隨著顆粒物一起去除的，并且優(yōu)先吸附在有機碳含量高的顆粒物上（包括黏土和更輕的植物殘體等）。

濕地中農(nóng)藥的遷移和降解往往在農(nóng)藥被吸附和沉淀過程中同時發(fā)生，而農(nóng)藥的遷移率和降解率很大程度上取決于分子的物理化學(xué)性質(zhì)[54，55]。

農(nóng)藥的遷移可以是物理化學(xué)的過程也可以是生物的過程，有的母體化合物在遷移時仍然不能分解，只是簡單地從一種基質(zhì)轉(zhuǎn)移到另一種基質(zhì)中[18]。有研究表明，當毒死蜱和百菌清的一級遷移速率每小時分別為0.039、0.295時，人工濕地可以有效地減少一部分雨水徑流中的這兩種農(nóng)藥[63]。

農(nóng)藥的降解包括光分解、化學(xué)轉(zhuǎn)化和生物轉(zhuǎn)化，其中微生物分解過程通常占主導(dǎo)地位[64]。DDTs類有機氯農(nóng)藥在不同的環(huán)境下降解的代謝產(chǎn)物不同。在厭氧條件下，DDT通過微生物降解還原脫氯轉(zhuǎn)化為DDD；而在好氧條件下，DDT則主要降解為DDE[65]。

3 展望

本文總結(jié)了農(nóng)藥在濕地中的累積行為和濕地的凈化效能與機制。國內(nèi)外在濕地中農(nóng)藥的研究上取得了很有意義的進步，但還有待深入研究。

1）在農(nóng)藥的累積方面，大部分研究都集中在個別農(nóng)藥的短期積累或是就某一區(qū)域的調(diào)查研究，而缺少長期的研究。長期的研究可以提供更完整的數(shù)據(jù)信息，有助于更加系統(tǒng)地了解農(nóng)藥在濕地生態(tài)系統(tǒng)中的環(huán)境行為。

2）在濕地的凈化處理方面，大部分研究都只關(guān)注到人工濕地對某種農(nóng)藥的去除效率，而各種環(huán)境因素對去除效率的影響研究較少；以前的研究大部分還集中在小范圍的試驗階段，沒有廣泛地應(yīng)用到實際中去，對農(nóng)藥繁瑣而復(fù)雜的降解機制研究的很有限。以往主要集中在對吸附作用的研究上，其他過程研究的比較少。所以，有必要對其他過程進行更深入研究，如植物根系和微生物膜共同作用對農(nóng)藥的降解機理等。對濕地凈化農(nóng)藥機制的研究有助于人們控制天然濕地中的農(nóng)藥污染，并進一步利用人工濕地凈化污水中含有的殘留農(nóng)藥。

3）不同植物對不同種類的農(nóng)藥去除效果不同，且植物的生長還具有一定的區(qū)域性。因此，還需要對人工濕地中植物去除農(nóng)藥的長期過程進行馴化研究，從而找出適合處理不同類型農(nóng)藥的植物種類。鑒于藻類等低等植物生長迅速、繁殖快、生命周期短，研究低等植物對農(nóng)藥的吸收凈化作用也是今后研究的一個方向。

4）農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中施用農(nóng)藥的同時往往還施用化肥，農(nóng)業(yè)污水中除了含有高濃度的農(nóng)藥之外，還含有氮、磷等營養(yǎng)物質(zhì)和鈉、鉀、硫等無機鹽。由于農(nóng)藥和營養(yǎng)物質(zhì)、無機鹽類存在較為復(fù)雜的相互作用，因此今后還應(yīng)加強濕地對農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中實際發(fā)生的復(fù)合污染的凈化研究。

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