各向異性對(duì)InAs/GaAs量子點(diǎn)應(yīng)變分布的影響

湯乃云

(上海電力學(xué)院電子與信息工程學(xué)院，上海 200090)

半導(dǎo)體量子點(diǎn)的三維量子效應(yīng)［1-4］，使電子運(yùn)動(dòng)的自由度降低，導(dǎo)致體系的有效狀態(tài)密度和電子的能量發(fā)生顯著變化，表現(xiàn)出一系列新穎的物理特性，如量子隧穿、庫侖阻塞、非線性光學(xué)效應(yīng)等［5-7］.由于InAs/GaAs量子點(diǎn)的晶格失配較大，使得應(yīng)變效應(yīng)在其S-K生長模式中起主導(dǎo)作用.同時(shí)，在量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)中的應(yīng)變效應(yīng)改變了電子能帶結(jié)構(gòu)，強(qiáng)烈影響著量子點(diǎn)光電器件的性能［8］.因此，了解這種應(yīng)變場性質(zhì)對(duì)于計(jì)算量子點(diǎn)內(nèi)部電子能級(jí)、構(gòu)造量子點(diǎn)器件是至關(guān)重要的［9，10］.

計(jì)算量子點(diǎn)內(nèi)部應(yīng)變場需要解決具有一定形狀的量子點(diǎn)的三維彈性理論問題，其一般方法為有限元法和原子力學(xué)方法［11，12］，但這些數(shù)值方法都需要進(jìn)行大量繁瑣的計(jì)算;而格林函數(shù)法作為一種分析方法，可以快速地計(jì)算各種形狀量子點(diǎn)的應(yīng)變分布［13］，且非常適合作為計(jì)算量子點(diǎn)電子性質(zhì)的輸入部分.

1 格林函數(shù)方法

格林函數(shù)代表一個(gè)點(diǎn)源在一定的邊界條件和初始條件下所產(chǎn)生的場.根據(jù)點(diǎn)源的場，利用疊加的方法就可以計(jì)算出任意源所產(chǎn)生的場.

引入格林張量Gln(r)代表作用在原點(diǎn)上的一個(gè)n方向的單位力引起坐標(biāo)r在l方向上的位移，對(duì)于無限大、各向異性的彈性介質(zhì)，格林張量元的解為:

式中:r——空間坐標(biāo)，r=(x1，x2，x3)，當(dāng)→∞時(shí)，Gln(r)→0;

λiklm——彈性模量的張量元.

為了求解方程(1)，對(duì)其進(jìn)行傅里葉變換，得到線性方程:

單個(gè)量子點(diǎn)的廣義位移可以由格林張量和量子點(diǎn)表面分布的應(yīng)力的卷積來表達(dá):

式中:χQD(r)——量子點(diǎn)的特征函數(shù)，在量子點(diǎn)內(nèi)其值為1，在量子點(diǎn)外其值為0;

s——單個(gè)量子點(diǎn).

由彈性力學(xué)定義，有:

方程(3)的積分分布在整個(gè)量子點(diǎn)的表面，根據(jù)高斯理論和式(4)，可以得出單個(gè)量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)的應(yīng)變張量為:

式(5)中的積分包含整個(gè)量子點(diǎn)，根據(jù)卷積理論，采用傅里葉變換，得到:

方程(6)給出了任意形狀單個(gè)量子點(diǎn)的應(yīng)變張量的傅里葉變換普遍表達(dá)式，量子點(diǎn)的不同形狀在其中僅僅作為特征函數(shù)的傅里葉變換出現(xiàn).

量子點(diǎn)陣列的應(yīng)變場可以由單個(gè)量子點(diǎn)的應(yīng)變場疊加得到:

式中:d1，d2，d3——x，y，z 方向量子點(diǎn)陣列的周期.

對(duì)于εij，必須滿足周期性量子點(diǎn)陣列彈性能量的最低要求，也就是對(duì)于整個(gè)3D超晶格原胞，應(yīng)變張量的平均值=0.根據(jù)式(7)得出，εij的傅里葉變換多項(xiàng)式系數(shù)為(2π)3/(d1d2d3)(ξn)，其中 ξn=(2π)(n1/d1，n2/d2，n3/d3).因此，量子點(diǎn)陣列的應(yīng)變張量為:

除了n1=n2=n3=0的情況外，對(duì)所有n1，n2，n3展開積分.對(duì)于立方對(duì)稱的量子點(diǎn)，彈性模量具有3個(gè)獨(dú)立分量:

式中:c11，c12，c44——彈性模量;

can——描述張量中各向異性的部分.

如果各向同性，則can=0，且彈性模量適用于各向同性的Lame常數(shù)，此時(shí)c12=λ，c44=μ.

經(jīng)過一系列變換后，對(duì)于立方對(duì)稱的量子點(diǎn)，其應(yīng)變張量的傅里葉變換形式為:

式(9)和式(10)給出了任意形狀量子點(diǎn)的應(yīng)變張量的傅里葉變換形式.量子點(diǎn)的形狀在式(10)中只表現(xiàn)為量子點(diǎn)特征函數(shù)的傅里葉變換.對(duì)于量子點(diǎn)特征函數(shù)的傅里葉變換，可表示為:

對(duì)于球形量子點(diǎn):

對(duì)于立方體量子點(diǎn):

對(duì)于金字塔量子點(diǎn):

式中:R——球的半徑;

a1，a2，a3——立方體的邊長;

Lx，Ly，h——金字塔的兩個(gè)底邊長和高度.

對(duì)于透鏡型量子點(diǎn):

式中:R——透鏡基底半底;

h——高度;

J1——貝塞爾函數(shù).

2 影響量子點(diǎn)應(yīng)變分布的因素

量子點(diǎn)中的應(yīng)變分布由3個(gè)物理因素決定.一是量子點(diǎn)形狀的各向異性.由于目前實(shí)現(xiàn)生長的InAs/GaAs量子點(diǎn)具有不同的形狀和對(duì)稱程度，這也決定了它們內(nèi)部的應(yīng)變不同，從而影響了其能帶結(jié)構(gòu).二是量子點(diǎn)的彈性性質(zhì)的各向異性.對(duì)于立方晶體，彈性各向異性的程度用彈性張量的各向異性部分can=c11-c12-2c44來描述.如果can=0，就簡化為各向同性的近似;如果其大小與其他彈性模量近似，彈性性質(zhì)就表現(xiàn)為強(qiáng)烈的各向異性.由于Ⅲ-Ⅴ族半導(dǎo)體化合物彈性張量的各向異性部分～c12～c44，因此其各向異性程度很強(qiáng)［14］.三是量子點(diǎn)的尺寸和體積.

由于流體靜壓應(yīng)變ehh=εxx+εyy+εzz和單軸應(yīng)變eb=εzz-(εxx+εyy)/2分別決定了量子點(diǎn)內(nèi)電子能級(jí)和輕、重空穴能級(jí)及其相互分裂，因此在下面的計(jì)算中，主要關(guān)注這兩個(gè)應(yīng)變分量.在失配應(yīng)變弛豫之前，所有材料都具有相同的晶格距離，因此計(jì)算InAs/GaAs量子點(diǎn)中的應(yīng)變時(shí)，采用了GaAs材料的彈性常數(shù):ε0=-0.067，c11=1.18 ×1011Pa，c12=5.4 ×1010Pa，c44=5.9 × 1010Pa.所有量子點(diǎn)的生長方向均為(001)方向，且各向同性介質(zhì)can=0 Pa，各向異性介質(zhì)can=-0.54×1011Pa.

2.1 量子點(diǎn)形狀

圖1為在彈性性質(zhì)各向異性模型下球形(sphere)和立方體(cubic)量子點(diǎn)在(001)，(101)，(111)3個(gè)方向的應(yīng)變.其中球形量子點(diǎn)的半徑r=4 nm，立方體量子點(diǎn)的邊長a=8 nm.

由圖1可以看出，在不同形狀的量子點(diǎn)內(nèi)，其流體靜壓應(yīng)變大小幾乎相同，這說明量子點(diǎn)形狀對(duì)流體靜壓應(yīng)變的影響極少.由于這兩種量子點(diǎn)在(101)和(111)方向的尺寸大小不同，因此流體靜壓應(yīng)變由負(fù)值變?yōu)榱愕奈恢靡膊幌嗤?而對(duì)于單軸應(yīng)變，在(001)和(101)方向的量子點(diǎn)內(nèi)，立方體量子點(diǎn)的單軸應(yīng)變大于球形量子點(diǎn)，在量子點(diǎn)外，立方體量子點(diǎn)具有較小的單軸應(yīng)變.在(111)方向，兩種結(jié)構(gòu)量子點(diǎn)的單軸應(yīng)變均為零.

圖1 球形和立方形量子點(diǎn)的流體靜壓應(yīng)變ehh和單軸應(yīng)變eb沿選定方向的變化曲線

2.2 彈性張量的各向異性

目前，量子點(diǎn)的形狀主要有球形、立方形、透鏡形及金字塔形.其中，透鏡形和金字塔形量子點(diǎn)在實(shí)驗(yàn)生長時(shí)最為常見，且它們的結(jié)構(gòu)對(duì)稱度較低，其流體靜壓和單軸應(yīng)變對(duì)形狀的依賴則更為復(fù)雜.

根據(jù)各向同性和各向異性模型，圖2給出了金字塔形量子點(diǎn)的流體靜壓應(yīng)變和單軸應(yīng)變?cè)?001)，(101)，(111)3個(gè)方向的變化曲線.

圖2 金字塔形量子點(diǎn)的流體靜壓應(yīng)變ehh和單軸壓變eb沿選定方向的變化曲線

由圖2a可以看出，由于金字塔量子點(diǎn)形狀有個(gè)尖銳的頂角，因此其單軸應(yīng)變?cè)?001)方向呈陡峭變化，并且具有一個(gè)極小值.與此相似，在圖2c中(111)方向量子點(diǎn)的界面處，可以看到單軸應(yīng)變的尖銳變化，并處于極值.但由于(111)方向量子點(diǎn)界面的形狀變化不如(001)方向明顯，故該處應(yīng)變變化不如圖2a中的尖銳.由此可知，當(dāng)量子點(diǎn)形狀有陡峭變化(即具有尖點(diǎn)或邊界)時(shí)，其單軸應(yīng)變存在尖銳變化，并且處于極值狀態(tài).

由圖2b中可以看出，對(duì)于各向同性模型，流體靜壓應(yīng)變?yōu)槌?shù)，即在量子點(diǎn)內(nèi)ehh=-0.092，在量子點(diǎn)外ehh=0.對(duì)于各向異性模型，ehh隨空間變化，由量子點(diǎn)中心至量子點(diǎn)頂端逐漸變大，但變化量較小，僅增大了-0.006.因此，即使考慮了量子點(diǎn)彈性張量的空間各向異性，其流體靜壓應(yīng)變受空間變化的影響也較小.

對(duì)于金字塔形量子點(diǎn)，其彈性性質(zhì)的立方對(duì)稱度大于量子點(diǎn)形狀的對(duì)稱度，因此應(yīng)變分布中的各向異性主要由量子點(diǎn)形狀的各向異性決定.由圖2b可以看出，在量子點(diǎn)內(nèi)外，彈性性質(zhì)的各向同性和各向異性模型的結(jié)果都給出了相似的應(yīng)變值.彈性性質(zhì)的各向異性引起的流體靜壓應(yīng)變和單軸應(yīng)變的變化量均小于10%，彈性性質(zhì)的各向異性對(duì)于量子點(diǎn)應(yīng)變分布的影響較小.因此，在計(jì)算量子點(diǎn)能級(jí)時(shí)，完全可以采用彈性張量的各向同性模型.

2.3 量子點(diǎn)的尺寸和體積

保持Q值一定，在彈性張量的各向異性模型下，圖3給出了金字塔形量子點(diǎn)的流體靜壓應(yīng)變和單軸應(yīng)變沿(001)方向隨體積變化的曲線.

圖3 金字塔形量子點(diǎn)流體靜壓應(yīng)變和單軸應(yīng)變沿(001)方向隨體積變化的曲線

由圖3可以看出，當(dāng)量子點(diǎn)高度分別為2 nm，4 nm，6 nm時(shí)，量子點(diǎn)的流體靜壓應(yīng)變沒有變化，僅單軸應(yīng)變?cè)诹孔狱c(diǎn)尖頂處存在微小變化.因此，當(dāng)Q不變時(shí)，量子點(diǎn)體積的變化對(duì)其應(yīng)變分布幾乎沒有影響.此結(jié)論對(duì)于彈性張量的各向異性模型同樣成立.

在保持量子點(diǎn)高度h=4 nm不變時(shí)，圖4給出了金字塔形量子點(diǎn)在不同的Q值下沿(001)方向的應(yīng)變分布曲線.

圖4 在不同Q值下金字塔形量子點(diǎn)流體靜壓應(yīng)變和單軸應(yīng)變沿(001)方向的變化曲線

由圖4可知，量子點(diǎn)的流體靜壓應(yīng)變?cè)诓煌腝值下均為常數(shù)，而單軸應(yīng)變受Q值影響較大.當(dāng)Q=1時(shí)，單軸應(yīng)變?cè)谄?/3高度處變?yōu)樨?fù)值，這說明該點(diǎn)處εzz=εxx=εyy，量子點(diǎn)中存在純粹的流體靜壓應(yīng)變.由于單軸應(yīng)變符號(hào)的改變，量子點(diǎn)的重空穴能級(jí)開始低于其輕空穴能級(jí).對(duì)于較大的Q值，這種轉(zhuǎn)變的發(fā)生更靠近量子點(diǎn)的頂點(diǎn)處.當(dāng)Q=2時(shí)，位于距頂點(diǎn)約1/10處.當(dāng)Q=3時(shí)，約位于頂點(diǎn)處.同時(shí)，單軸應(yīng)變的最大值隨Q值的增大而增大，而最小值隨Q值的增大而減小.

另外，由圖4可以看出，當(dāng) Q值增大時(shí)，在InAs量子點(diǎn)周圍的GaAs勢(shì)壘中，其單軸應(yīng)變非零區(qū)域增加，即量子點(diǎn)高度越低(量子點(diǎn)越平坦)，應(yīng)變對(duì)GaAs勢(shì)壘的影響越大.

相對(duì)于量子點(diǎn)體積保持不變時(shí)應(yīng)變基本不變的情況，量子點(diǎn)的高度變化對(duì)應(yīng)變的影響來源于GaAs基底(或勢(shì)壘)對(duì)不同形狀(即高度)量子點(diǎn)的影響.為了進(jìn)一步了解量子點(diǎn)高度變化對(duì)應(yīng)變的影響，圖5給出了量子點(diǎn)應(yīng)變分量εxx和εzz沿(001)方向的變化曲線.

在靠近量子點(diǎn)基底處，InAs材料平行于生長平面內(nèi)的晶格常數(shù)被GaAs基底壓縮，垂直于生長平面內(nèi)的晶格常數(shù)被拉伸，由圖5可以看出，對(duì)于不同的Q值，量子點(diǎn)靠近基底處的εxx為負(fù)值，εzz為正值.在靠近量子點(diǎn)頂點(diǎn)處，InAs材料平行于生長平面內(nèi)的晶格常數(shù)被GaAs勢(shì)壘拉伸，垂直于生長平面內(nèi)的晶格常數(shù)被壓縮.同時(shí)，Q值不同的量子點(diǎn)因其形狀不同，在頂點(diǎn)處垂直方向受壓縮程度不同.Q值較大的量子點(diǎn)由于其形狀較為平坦，在向頂點(diǎn)靠近時(shí)，其晶格受勢(shì)壘材料的壓縮不明顯，因此z方向的晶格常數(shù)仍大于未應(yīng)變時(shí)的數(shù)值，εzz變?yōu)樨?fù)值的趨勢(shì)較為緩慢;在量子點(diǎn)內(nèi)大部分區(qū)域，εzz為正值并與εxx的符號(hào)相反，單軸應(yīng)變eb=εzz-(εxx+εyy)/2為正值;Q值越大，量子點(diǎn)內(nèi)部單軸應(yīng)變?yōu)檎档膮^(qū)域就越大，其符號(hào)由正變負(fù)的區(qū)域就越靠近量子點(diǎn)的頂點(diǎn).

圖5 量子點(diǎn)應(yīng)變平行分量εxx和垂直分量εzz沿(001)方向的變化曲線

3 結(jié)語

相比于彈性模量的立方對(duì)稱度，實(shí)驗(yàn)生長的量子點(diǎn)的形狀具有更低的對(duì)稱度.本文采用格林函數(shù)方法計(jì)算了自組織生長(S-K)的量子點(diǎn)內(nèi)部的應(yīng)變分布.結(jié)果表明，彈性模量的各向同性和各向異性模型都給出了非常相近的應(yīng)變.因此，對(duì)于形狀對(duì)稱度較低的量子點(diǎn)，其應(yīng)變分布主要是由形狀的各向異性決定，而不是由彈性張量的各向異性決定.

量子點(diǎn)的不同形狀對(duì)其流體靜壓應(yīng)變的影響較為微弱，而對(duì)單軸應(yīng)變的影響則比較復(fù)雜.當(dāng)量子點(diǎn)保持Q值不變，僅體積發(fā)生變化時(shí)，量子點(diǎn)內(nèi)部的應(yīng)變幾乎不受影響，而量子點(diǎn)內(nèi)應(yīng)變分布對(duì)其三維尺寸的相對(duì)變化較為敏感.

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