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    超聲波輔助制備復合型TiO2光催化劑及其活性研究

    2012-10-20 05:58:20張開放彭佳妮香奕冰
    赤峰學院學報·自然科學版 2012年19期
    關鍵詞:晶格光催化劑催化活性

    張 曄,張開放,彭佳妮,香奕冰

    (赤峰學院 化學化工學院,內蒙古 赤峰 024000)

    超聲波輔助制備復合型TiO2光催化劑及其活性研究

    張 曄,張開放,彭佳妮,香奕冰

    (赤峰學院 化學化工學院,內蒙古 赤峰 024000)

    以溶膠-凝膠法,通過超聲波輔助,制備得到復合型TiO2光催化劑.考察了催化劑對亞甲基藍溶液的降解率和循環(huán)使用效果.結果表明,用該方法制備的光催化劑,有良好的催化活性;摻雜La的TiO2光催化劑活性最好,且能夠循環(huán)利用多次.

    超聲波;二氧化鈦;溶膠-凝膠法;稀土摻雜;亞甲基藍

    水資源污染是環(huán)境污染中的突出問題,提高污水處理技術是環(huán)保領域廣泛研究的領域.在眾多環(huán)境污染治理技術中,光催化因其可以直接利用太陽能而被認為是凈化環(huán)境的新技術革命.

    自從 1972年,F(xiàn)ujishima和 Honda在 Nature[1]上發(fā)表了Ti02電極上光分解水的論文,迎來了多相光催化新時代.Ti02也由此成為光催化劑研究領域最為活躍的一種光催化劑,其在工業(yè)廢水處理、水污染綜合治理、飲用水的凈化和深度處理、室內空氣凈化等方面都顯示出良好的應用前景.由于TiO2光催化劑帶隙較寬(3.2ev),只能被波長較短的紫外線(λ<387.5nm)激發(fā)而顯示其催化活性.而太陽光中這部分紫外光能量僅占4%.故使得太陽能的利用率很低;為了提高Ti02的光催化活性,人們采取了多種手段對其進行改性.通過摻雜稀土元素改性的研究從90年代末開始興起.侯廷紅等人研究表明,稀土元素的摻雜使TiO2光催化劑表面改性,從而提高了催化效能.因為稀土離子本身具有特殊的4f電子的結構,這種結構使其具有一些特殊的發(fā)光性質,易產(chǎn)生多電子組態(tài).其氧化物具有多晶型、強吸附選擇性、熱穩(wěn)定性好以及摻雜后光催化劑的光吸收波段移向可見區(qū)等特點.在很多情況下能提高Ti02的光催化活性[2].

    理論上稀土摻雜能將TiO2的光吸收閾值拓展到可見光區(qū)域,充分利用太陽能.目前有關稀土元素對TiO2進行摻雜改性的研究也取得了關鍵性進展,稀土摻雜后的納米TiO2因為保持了原有的自清潔、高吸附等性能,又利用了稀土元素發(fā)光量度和色純度高等性能,使摻雜的材料能在可見光下產(chǎn)生“紅移”,則可以廣泛運用于農用膜材料,節(jié)能材料等方面.[3]

    制備TiO2光催化劑的方法很多.其中溶膠-凝膠法易控制、副反應少、工藝操作簡單,近年來被廣泛采用.借助超聲波強大的空化效應,可以促使固體催化劑顆粒的分散,對粉體的團聚起到剪切的作用,從而控制催化劑的粒徑大小,增大比表面積,提高催化活性.

    鑒于稀土摻雜納米TiO2的以上優(yōu)勢,為了驗證和探索在超聲波振蕩下制備的納米TiO2的活性效果,以及摻雜稀土離子的納米TiO2的循環(huán)利用情況.本文以溶膠一凝膠法,通過超聲波輔助,制備了TiO2及摻雜La、Ce、La和Ce稀土元素的TiO2光催化劑,考察了稀土摻雜的TiO2在降解亞甲基藍過程中吸光度的變化,找到了較好的摻雜稀土元素催化劑,進一步優(yōu)化了催化劑的用量,對催化劑的循環(huán)情況進行了實驗和分析.

    1 實驗部分

    1.1 實驗藥品及儀器

    實驗藥品中鈦酸丁酯為化學純,鹽酸偽優(yōu)級純,其他均為分析純.

    主要實驗儀器有北京普析通用儀器有限公司的TU—1810紫外可見分光光度計,上海菁華科技儀器有限公司的722N可見分光光度計,寧波新芝生物科技有限公司的SB-5200DTM超聲波清洗機.

    1.2 光催化劑的制備

    用移液管準確移取7ml鈦酸丁酯于三頸燒瓶內,然后用量筒量取無水乙醇20ml倒入其中,將其用電動攪拌機攪拌并放入超聲波清新機內,強力分散30min,使溫度升到40℃.然后緩慢滴入20ml無水乙醇、兩滴濃鹽酸和1.5ml去離子水的混合液.滴完后繼續(xù)強力攪拌30min左右至形成凝膠,然后轉入旋轉蒸發(fā)儀中,溫度控制在80℃,蒸干后將其研細,然后放入馬福爐中在500℃下焙燒4h,以此除去化學吸附的羥基和烷基團,以及物理吸附的有機溶劑和水,從而得到TiO2光催化劑.

    按照同樣的方法,只是將上述1.5ml去離子水換為溶解了0.5012gLa(NO3)3的去離子水溶液,即可制備摻雜La3+的TiO2光催化劑.

    按照同樣的方法,只將其中1.5ml去離子水換為溶解了0.5034g的CeCl4的去離子水的混合液即可制備摻雜Ce4+的TiO2光催化劑.

    按照同樣的方法,只將其中1.5ml去離子水換為溶解了0.2544g的CeCl4和0.2557g的La(NO3)3的去離子水的混合液即可制得摻雜La3+、Ce4+的TiO2光催化劑.

    1.3 光催化亞甲基藍實驗

    準確稱取0.0100g亞甲基藍于1000ml容量瓶中配制為10mg/l的亞甲基藍溶液,避光保存?zhèn)溆?用722N可見分光光度計,在400~800nm之間,測定一定濃度亞甲基藍溶液的吸光度,確定亞甲基藍溶液的最大吸收峰.

    量取若干份配好的亞甲基藍溶液50ml,分別放于250ml的錐形瓶中,加入一定量的光催化劑.先將混合液放入裝有2只20W紫外殺菌燈的暗箱中,在HY-4型調速多用振蕩器上振蕩5min使其混合均勻并吸附完全,然后打開2只20W的紫外殺菌燈待光強穩(wěn)定后開始光催化降解實驗.每隔一定時間用722N型分光光度計測量吸光度A.

    2 分析部分

    2.1 最大吸收峰的確定

    通過在400~800nm之間,測定一定濃度亞甲基藍溶液的吸光度,得到圖1結果.從圖1可以看出,最大吸收峰處于665nm處,故選665nm為測定波長.

    圖1 亞甲基藍紫外掃描圖譜

    2.2 催化劑的活性分析

    亞甲基藍的降解程度通常用降解率來表示:

    稱取四種催化劑各0.1g,降解50ml 10mg/L的亞甲基藍溶液,進行活性表征.從圖2可以看出,不同時間純二氧化鈦的降解率最低,二小時降解率僅達到5.77%.摻雜稀土元素鑭的催化劑,活性最好,在兩小時降解率可以達到17.56%.同時摻雜鑭和鈰的,與只摻雜鈰的,活性相當.可見,稀土元素的摻入,提高了催化劑的活性.

    圖2 0.1g不同催化劑不同時間的降解率

    稀土離子引入到Ti02晶格中,在其晶格中引入新電荷、形成缺陷或改變晶格類型,影響光生電子和空穴的運動狀況、調整其分布狀態(tài)或者改變Ti02的能帶結構,最終導致Ti02的光催化活性發(fā)生改變.摻雜物La(NO3)3同二氧化鈦粉末混合后,一般會有兩種存在狀態(tài),一部分摻雜離子進入二氧化鈦晶格,替代4價鈦離子,從而使晶格中產(chǎn)生一些新的缺陷,這些缺陷的存在則在很大程度上會改變二氧化鈦的化學特性.另一方面減少了鈦氧鍵斷裂的數(shù)量[5].劉奎仁[6]等認為稀土元素的離子半徑均遠大于Ti4+,當對Ti02進行稀土摻雜時,稀土離子進入Ti02的晶格內部,引起晶格膨脹,產(chǎn)生較大的晶格畸變和應變能.為了補償這種晶格應力,Ti02晶格表層的氧原子容易逃離晶格而起到空穴捕獲作用,就降低了Ti02晶格中空穴和電子復合的幾率,從而表現(xiàn)出更好的光催化活性.

    2.3 催化劑的用量分析

    包淑娟等人[7]的研究表明,合適的催化劑加入量是影響光催化活性的一個重要因素.故對摻雜鑭、鈰納米TiO2的光催化劑進行最佳用量研究.

    取 0.025g、0.05g、0.10g、0.15g摻雜鑭的 TiO2催化劑,分別加入50ml亞甲基藍溶液進行光催化實驗,分別在60min、120min、180min取亞甲基藍溶液,測吸光度,通過計算降解率評價催化活性.按同樣的方法和用量,做摻雜鈰和同時摻雜鑭和鈰催化劑的活性實驗.結果如圖3(A)(B)(C)所示.

    圖3可以看出亞甲基藍的降解存在一個最佳用量,無論時間多長,無論何種催化劑,總是0.1g活性最好.且以摻雜鑭的活性最佳.在60min時,降解率達到7.52%;隨著時間的延長,降解率增高,180min達到16.93%.而其他用量的催化劑降解率偏低,最低的是0.05g摻雜Ce的催化劑,在60min僅達到0.43%.當增大催化劑用量至0.15g時,各種催化劑的活性并沒有增大.這可能是由于固體不溶物太多,造成光散射,降低了透光率,從而影響了催化活性.可見,找到適當?shù)拇呋瘎┯昧?,才能發(fā)揮更好的作用[8,9].

    圖3(A)60min不同質量催化劑的降解率

    圖3(B)120min不同質量催化劑的降解率

    圖3(C)180min不同質量催化劑的降解率

    2.4 催化劑的循環(huán)分析

    圖4(A)催化劑的循環(huán)

    圖4(B)催化劑的循環(huán)

    通過上述分析,可以看出,摻雜鑭的催化劑,使用0.1g時活性最好.為此我們選擇該催化劑0.1g,進行循環(huán)實驗.我們首先和前邊的實驗一樣,用紫外燈照射.在第一次循環(huán)后,催化劑的活性衰減較多,接近50%,第二次和第三次差別不大,第三次光照催化180min后,降解率仍可達到8.04%.至五次循環(huán)后,還有一定的活性,降解率達到2.21%.

    由于紫外燈和日光相比,強度相差很多,為此我們又在自然光下做了循環(huán)實驗.日光下催化劑的活性大幅度提高.第二次循環(huán)活性幾乎沒有衰減.循環(huán)六次后,降解率仍可達到56.1.同時可以看出,催化進行60min之內,降解率迅速升高,第一次使用時,60min的降解率就達到97.9%.延長光照時間,降解率增大幅度不大.這樣可以在短時間內,達到很好的降解效果.對于自然水域的污水處理,顯然都是在日光照射下進行.所以說,該催化劑完全可以用于自然水域的凈化處理.

    3 結論

    利用溶膠—凝膠法,通過超聲波輔助,成功制備得到復合型TiO2光催化劑,稀土元素的摻雜,有效提高了TiO2光催化劑的活性和循環(huán)使用次數(shù).日光下使用0.1g摻雜鑭的TiO2光催化劑,在60分鐘降解率達到97.9%,循環(huán)使用六次,降解率仍可達到56.1%.

    〔1〕Fujshima A,Honda K.Electron-chem ical photolysis water at a sem iconductor electrode[J].Nature,1972,37:238-238.

    〔2〕侯廷紅,毛健,楊玲,張小麗,涂銘旌.稀土離子摻雜納米TiO 2的譜學特性研究[J].四川大學學報(工程科學版),2006(05):117-121.

    〔3〕孫蕊,陳思浩,邢晨晨.稀土摻雜的納米Ti02分散性及光學性能研究[J].中國稀土學報,2011(1):95-99.

    〔4〕尹荔松,朱劍,聞立時,楊碩,謝琦谞.稀土—金屬共摻雜納米TiO2的制備及其光催化性能[J].世界科技研究與發(fā)展,2008(2):122-125.

    〔5〕周武藝,唐紹裘,張世英,周錫榮,萬隆.制備不同稀土摻雜的納米氧化鈦光催化劑及其光催化活性[J].硅酸鹽學報,2004(10).

    〔6〕劉奎仁,于會文,韓慶,魏德洲.稀土摻雜 Ti02光催化材料的制備和性能[J].材料研究學報,2006(5):459-464.

    〔7〕包淑娟,張校剛,劉獻明.磁載納米 TiO2光催化劑的制備及其光催化性能研究[J].分子催化,2003(2):96-100.

    〔8〕毛立群,楊建軍,郭泉輝,李慶霖,張治軍.活性艷紅X-3B水溶液的光化學與光催化協(xié)同脫色反應[J].催化學報,2001,22(2):181-184.

    〔9〕安太成,何春,朱錫海,顧浩飛,陳衛(wèi)國,熊亞.三維電極電助光催化降解直接湖藍水溶液的研究[J].催化學報,2001,22(2):193-197.

    TQ134.1+1

    A

    1673-260X(2012)10-0017-03

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