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    水泥水化二維模擬的數(shù)值方法及其應(yīng)用

    2012-09-06 10:28:18鄭建軍邢鴻燕
    水利水電科技進(jìn)展 2012年1期
    關(guān)鍵詞:毛細(xì)孔水泥石水化

    袁 慶,鄭建軍,邢鴻燕

    (1.浙江工業(yè)大學(xué)建筑工程學(xué)院,浙江 杭州 310014;2.中天建設(shè)集團(tuán)有限公司,浙江 杭州 310014)

    20世紀(jì)80年代以來(lái),隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的飛速發(fā)展,除了以往的試驗(yàn)手段外,計(jì)算機(jī)模擬已成為解決材料科學(xué)理論和工程問(wèn)題的重要手段。通過(guò)模擬水泥水化來(lái)研究混凝土細(xì)觀結(jié)構(gòu)與宏觀物理力學(xué)性能之間的關(guān)系已逐步為國(guó)內(nèi)外學(xué)者所關(guān)注[1-4]。目前主要有2類有代表性的水泥基材料水化模型:數(shù)字圖像基模型和連續(xù)基模型[2-3]。Wittmann等[5]最早提出應(yīng)用計(jì)算機(jī)來(lái)模擬水泥或混凝土微觀結(jié)構(gòu),建立數(shù)字混凝土模型。隨后,Bentz等[6]提出基于數(shù)字圖像處理的水泥水化模型,將每一個(gè)水泥顆粒描述成一些圖像像素的集合體,通過(guò)一套元胞自動(dòng)機(jī)規(guī)則操縱全部像素來(lái)模擬水泥的水化過(guò)程[3,7],可描述多尺度、多相、非球形水泥顆粒。其局限性在于它的解析度,因?yàn)槊總€(gè)像素所占的體積為1 μ m3,無(wú)法描述小于該尺度的特征量。Jennings等[1]于1986年首先將水泥顆粒作為基本單元來(lái)描述水泥漿體的微觀結(jié)構(gòu)[1],創(chuàng)立了連續(xù)描述法。van Breugel等[2,8]開(kāi)發(fā)了HYMOSTRUC模擬系統(tǒng),考慮了水泥礦物組成、水泥顆粒分布、礦物摻和料、水灰比、養(yǎng)護(hù)溫度等技術(shù)參數(shù)對(duì)水化過(guò)程的影響。Stroeven等[9]開(kāi)發(fā)了SPACE系統(tǒng),以水泥顆粒的動(dòng)態(tài)混合過(guò)程作為出發(fā)點(diǎn),較理想地模擬了實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程中水泥顆粒的堆積過(guò)程。這些水泥水化模擬都是在三維空間中實(shí)現(xiàn)的,三維模擬的優(yōu)點(diǎn)是能夠比較真實(shí)地重現(xiàn)水泥水化物理化學(xué)過(guò)程,缺點(diǎn)是對(duì)計(jì)算機(jī)內(nèi)存和速度要求非常高,計(jì)算時(shí)間長(zhǎng),特別是隨后的宏觀物理力學(xué)性能分析極其困難,甚至目前還無(wú)法實(shí)現(xiàn),因此,研究二維水泥水化尤為必要,盡管其模擬精度不如三維水泥水化的高,但計(jì)算時(shí)間短,對(duì)計(jì)算機(jī)內(nèi)存要求低,為下一步宏觀物理力學(xué)性能的預(yù)測(cè)提供了可能性。為此,本文在前人工作的基礎(chǔ)上,在水泥水化二維數(shù)值模擬方面進(jìn)行了初步探索。

    1 水泥顆粒初始分布

    在二維平面上分析水泥水化特性時(shí),通常將水泥顆粒模擬成圓。根據(jù)體視學(xué)原理,關(guān)于水泥顆粒個(gè)數(shù)的累積分布函數(shù)PN(d)為[10]

    式中:d為圓形水泥顆粒直徑;Dm為最大水泥顆粒直徑;D0為最小水泥顆粒直徑;α1和 α2為參數(shù),對(duì)大多數(shù)水泥而言,α1=0.038,α2=0.980[11]。

    在模擬水泥顆粒初始分布時(shí),取一邊長(zhǎng)為a的正方體單元,這樣,當(dāng)D0,Dm和水灰比w/c給定時(shí),就可以采用文獻(xiàn)[10]的方法生成各種尺寸的水泥顆粒。水泥顆粒分布的基本原則是任何2個(gè)水泥顆粒的中心距離大于或等于它們的半徑之和。為了消除水泥顆粒分布的邊界效應(yīng),在正方形單元中引入周期性邊界條件,即如果某一水泥顆粒與正方形邊界相交,將該水泥顆粒位于單元外面的那部分反射到對(duì)邊的邊界上。文中算例D0=1μ m,Dm=15μ m,a=200μ m,w/c=0.5,水泥顆粒初始分布如圖 1所示,圖中黑色圓圈表示水泥顆粒,白色部分表示水。

    圖1 水泥顆粒的初始分布

    2 水泥水化模擬

    水泥水化是一個(gè)極其復(fù)雜的物理化學(xué)過(guò)程,受水泥化學(xué)組成、水泥顆粒尺寸分布、水灰比、溫度等諸多因素的影響。在水泥水化過(guò)程中,水泥表面各點(diǎn)的水化程度不一致,為方便起見(jiàn),通常假設(shè)水泥表面各點(diǎn)的反應(yīng)速率相同,這樣在任一時(shí)間可用3個(gè)同心圓來(lái)表示水泥顆粒,如圖 2所示(圖中Rin為未水化水泥顆粒半徑,Rout為水化產(chǎn)物的外半徑,Rair為空氣層的外半徑)。需要指出的是定義空氣層是為了確定水化過(guò)程中每個(gè)水泥顆粒的外水化產(chǎn)物表面與自由水直接相鄰的部分,用以確定下一步水化程度及計(jì)算局部水的消耗。根據(jù)水化動(dòng)力學(xué)原理,生成的水化產(chǎn)物面積ΔSg和所消耗的水面積 ΔSw與已經(jīng)水化的水泥面積 ΔSc之間存在著如下關(guān)系[11]:

    圖2 以同心圓表示的水泥顆粒

    式中:k0和k1為常數(shù),一般k0介于1.7~2.2之間,k1介于1.25~1.4之間。

    整個(gè)水泥水化過(guò)程由結(jié)晶成核與晶體生長(zhǎng)、相邊界反應(yīng)和擴(kuò)散 3種機(jī)理所控制,由于第1種機(jī)理復(fù)雜,而且僅在水化度在1%~2%之間起作用,模擬時(shí)可以忽略不計(jì)。水化產(chǎn)物的厚度為

    試驗(yàn)研究表明,當(dāng) δ小于臨界厚度δtr時(shí),反應(yīng)速率由相邊界反應(yīng)機(jī)理所控制;當(dāng) δ大于臨界厚度δtr時(shí),反應(yīng)速率由擴(kuò)散機(jī)理所控制。這樣,未水化水泥顆粒半徑的減小量可表示成[11]

    式中:Δt為時(shí)間間隔;β為控制擴(kuò)散過(guò)程系數(shù);H為階躍函數(shù);KT為相邊界反應(yīng)機(jī)理控制階段的反應(yīng)速率,它與水泥石養(yǎng)護(hù)溫度T之間存在如下關(guān)系[2]:

    式中:K0為溫度為20℃時(shí)的反應(yīng)速率;E為激活能;R為氣體常數(shù)。對(duì)于一般水泥,E/R可取5364K-1。

    由于生成的水化產(chǎn)物體積大于已經(jīng)水化的水泥體積,而所消耗水的體積也不斷增加,因而隨著水泥水化的進(jìn)行,各水泥顆粒的水化產(chǎn)物層和空氣層不斷增大,導(dǎo)致相鄰水泥顆粒之間相互干擾。將每個(gè)同心圓分為2個(gè)部分:不受相鄰水泥顆粒影響的活動(dòng)區(qū)域和受相鄰水泥顆粒影響的非活動(dòng)區(qū)域。為了量化水泥顆粒之間的這種相互干擾效應(yīng),引入修正參數(shù) ω0,ω1和 ω2分別表示未水化水泥、水化產(chǎn)物和空氣層表面活動(dòng)區(qū)域長(zhǎng)度與相應(yīng)周長(zhǎng)之比。很顯然0≤ωi≤1(0≤i≤2),而且 ωi越小,水泥顆粒之間的干擾效應(yīng)越大。對(duì)于給定的時(shí)間t,通過(guò)數(shù)值方法容易確定 ωi值。有了 ωi值,未水化水泥顆粒半徑、水化產(chǎn)物外半徑和空氣層外半徑的增量可通過(guò)式(6)~(8)計(jì)算:

    這樣,t+Δt時(shí)刻的未水化水泥顆粒半徑、水化產(chǎn)物外半徑和空氣層外半徑分別為

    考慮圖1所示的水泥顆粒初始分布,通過(guò)水泥水化模擬就可得到水化1d,14d和28d后的水泥石微觀結(jié)構(gòu),如圖3所示。在圖3中,黑色部分表示未水化水泥顆粒,灰色部分表示水化產(chǎn)物,白色部分表示包含水和空氣的毛細(xì)孔。從圖3可以看出,隨著水化時(shí)間的增加,未水化水泥和毛細(xì)孔部分不斷減小,而水化產(chǎn)物部分不斷增大。

    3 試驗(yàn)驗(yàn)證分析

    為了驗(yàn)證本文數(shù)值方法的有效性,選用文獻(xiàn)[8]的試驗(yàn)結(jié)果與本文方法模擬結(jié)果進(jìn)行比較。在該試驗(yàn)中,所用水泥的各礦物組分的體積分?jǐn)?shù)如下:C3S為56.7%,C2S為17.2%,C3A為6.7%,C4AF為7.9%,水泥勃氏比表面積為312m2/kg,取水泥顆粒最大直徑為15μ m,水泥顆粒最小直徑根據(jù)所給定的水泥勃氏比表面積進(jìn)行反算[12],結(jié)果為 2.12 μ m。整個(gè)試驗(yàn)在等溫條件下進(jìn)行,溫度為 20℃,水灰比w/c分別為0.3,0.4和0.5,所測(cè)得的水化度 α與時(shí)間t的關(guān)系如圖4所示。在模擬過(guò)程中,將每一時(shí)刻所確定的每個(gè)未水化水泥顆粒半徑Rin代入式(13)計(jì)算水化度:

    式中:Rin,0為初始時(shí)刻未水化水泥顆粒的半徑;∑表示對(duì)所有水泥顆粒求和。

    圖4 α~t關(guān)系模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果的比較

    由圖4可見(jiàn),數(shù)值模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果吻合良好,當(dāng)w/c為0.3,0.4和0.5時(shí),數(shù)值模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果之間的平均相對(duì)誤差分別為9.37%,6.38%和5.84%。因此,本文數(shù)值方法的有效性得到了試驗(yàn)結(jié)果的驗(yàn)證。下面討論養(yǎng)護(hù)溫度對(duì)水化度的影響 ,設(shè)D0=1 μ m,Dm=15μ m,w/c=0.5,養(yǎng)護(hù)溫度分別為10℃,20℃和30℃,結(jié)果如圖5所示。由圖5可見(jiàn),對(duì)于給定的水化時(shí)間,水化度隨著養(yǎng)護(hù)溫度的升高而增大,主要原因是反應(yīng)速率隨養(yǎng)護(hù)溫度的升高而增大。當(dāng)養(yǎng)護(hù)溫度從10℃升高到30℃時(shí),水化時(shí)間為1d,7d,14d和28d時(shí)的水化度分別增大126.58%,32.95%,19.15%和13.64%,因此,養(yǎng)護(hù)溫度對(duì)水泥漿水化度的影響早期比晚期更為明顯。

    4 水泥石微觀結(jié)構(gòu)初步分析

    應(yīng)用計(jì)算機(jī)模擬生成水泥石微觀結(jié)構(gòu)后,可以通過(guò)進(jìn)一步分析獲得宏觀物理力學(xué)性能預(yù)測(cè)所需要的一些微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)。在下面的所有計(jì)算中,a=200μ m,w/c=0.5,T=20℃,D0=1μ m,Dm=15μ m 。

    圖5 養(yǎng)護(hù)溫度對(duì)水化度的影響

    首先考慮毛細(xì)孔、未水化水泥和水化產(chǎn)物的面積百分?jǐn)?shù)Acap,Ac和Ag,這三相組分面積百分?jǐn)?shù)是預(yù)測(cè)和評(píng)價(jià)水泥基材料宏觀物理力學(xué)性能最基本的參數(shù)[13]。采用蒙特卡羅方法[14]進(jìn)行計(jì)算,即先在模擬區(qū)域中產(chǎn)生N個(gè)隨機(jī)點(diǎn),再計(jì)算落入每一相的隨機(jī)點(diǎn)數(shù),則每一相的面積百分?jǐn)?shù)就等于落入該相的隨機(jī)點(diǎn)數(shù)與N之比,其計(jì)算結(jié)果如圖6所示。從圖6可以看出,毛細(xì)孔和未水化水泥的面積百分?jǐn)?shù)隨水化時(shí)間的增大而減小,而水化產(chǎn)物面積百分?jǐn)?shù)則隨著水化時(shí)間的增大而增大。圖6還顯示,當(dāng)水化時(shí)間小于7d時(shí),這三相組分面積百分?jǐn)?shù)變化率較大,而當(dāng)水化時(shí)間超過(guò)7d時(shí),這三相組分面積百分?jǐn)?shù)變化率相對(duì)比較穩(wěn)定。就毛細(xì)孔而言,1d,3d,7d和15d的面積百分?jǐn)?shù)比28d的面積百分?jǐn)?shù)分別大170%,102%,54%和22%。

    圖6 各組分面積百分?jǐn)?shù)與養(yǎng)護(hù)時(shí)間的關(guān)系

    除了毛細(xì)孔面積百分?jǐn)?shù)外,毛細(xì)孔兩點(diǎn)概率函數(shù)S也是評(píng)價(jià)水泥石傳遞系數(shù)和彈性模量的重要參數(shù),它可以衡量?jī)牲c(diǎn)距離為r處的毛細(xì)孔之間的相關(guān)性[13],其計(jì)算結(jié)果如圖7所示。從圖7可以看出,所有曲線具有類似性,即毛細(xì)孔兩點(diǎn)概率函數(shù)隨著距離的增大而減小,當(dāng)r大于 12μ m時(shí),S趨于常數(shù),表明毛細(xì)孔之間相關(guān)性非常小,而且該常數(shù)等于r=0時(shí)的S2,這與理論分析結(jié)果完全一致。另外,圖7還顯示,對(duì)于給定的r值,兩點(diǎn)概率函數(shù)隨著水化時(shí)間的增大而減小,表明毛細(xì)孔之間的相關(guān)性減小。

    圖7 毛細(xì)孔兩點(diǎn)概率函數(shù)與兩點(diǎn)距離的關(guān)系

    最后分析單位面積毛細(xì)孔周長(zhǎng)Ca,這也是一個(gè)重要的微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)。計(jì)算時(shí)先給每個(gè)水泥顆粒的水化產(chǎn)物外半徑一個(gè)增量P,再計(jì)算毛細(xì)孔面積減少量Scap,則Ca就等于Scap與P的商。在給定毛細(xì)孔面積百分?jǐn)?shù)的情況下,Ca越大,水泥石中的毛細(xì)孔越曲折,離子和液體的滲透系數(shù)越小[13]。計(jì)算得出3d,7d,15d和28d的Ca值比1d的Ca值分別小6%,16%,30%和38%,Ca隨著水化時(shí)間的增大不斷減小,這表明毛細(xì)孔的曲折程度隨水化時(shí)間的增大而降低,原因可能是毛細(xì)孔面積百分?jǐn)?shù)隨著水化時(shí)間的增大而不斷減小。

    5 結(jié) 論

    a.利用水化動(dòng)力學(xué)原理,研究了水泥水化二維模擬的數(shù)值方法,該數(shù)值方法的有效性得到了試驗(yàn)結(jié)果的驗(yàn)證。

    b.分析了溫度對(duì)水化度的影響,當(dāng)養(yǎng)護(hù)溫度從10℃升高到30℃時(shí),水化時(shí)間為1d,7d,14d和 28d時(shí)的水化度分別增大126.58%,32.95%,19.15%和13.64%。

    c.基于模擬所得的水泥石微觀結(jié)構(gòu)定量分析了毛細(xì)孔、未水化水泥和水化產(chǎn)物的面積百分?jǐn)?shù),毛細(xì)孔兩點(diǎn)概率函數(shù)以及單位面積毛細(xì)孔周長(zhǎng)隨水化時(shí)間的變化規(guī)律。

    :

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