我國(guó)湖泊水環(huán)境中有機(jī)氯農(nóng)藥污染的研究進(jìn)展*

張家泉 肖宇倫

(1黃石理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，湖北黃石435003;2礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北黃石435003;3黃石二中，湖北黃石435003)

有機(jī)氯農(nóng)藥(Organochlorine Pesticides，OCPs)是一類由多氯有機(jī)合成的殺蟲(chóng)劑。OCPs是世界公認(rèn)的環(huán)境優(yōu)先控制污染物，也是典型的持久性有機(jī)污染物(Persistent Organic pollutants，POPs)。POPs是指具有環(huán)境持久性、生物累積性、長(zhǎng)距離遷移能力和對(duì)生物體有負(fù)面效應(yīng)的有機(jī)污染物。與常規(guī)污染物不同，POPs在自然環(huán)境中持留時(shí)間長(zhǎng)，極難降解，毒性極強(qiáng)，能夠在大氣環(huán)境中長(zhǎng)距離遷移并能沉降回地表。

2001年5月23日，包括中國(guó)在內(nèi)的120多個(gè)國(guó)家和地區(qū)共同簽署了《關(guān)于持久性有機(jī)污染物的斯德哥爾摩公約》，首先對(duì)12種持久性有機(jī)污染物給以限制或禁止生產(chǎn)和使用，分別是:DDT、艾氏劑、氯丹、狄氏劑、異狄氏劑、七氯、滅蟻靈、毒殺芬、六氯苯、多氯聯(lián)苯(PCBs)、二噁英和呋喃(PCDD/Fs)，其中前9種均為有機(jī)氯農(nóng)藥。此外，2009年第4次《斯德哥爾摩公約》締約方大會(huì)增列了五溴二苯醚、開(kāi)蓬、六溴代二苯、林丹、PFOS、八溴二苯醚、五氯苯、兩種林丹無(wú)效體(α-HCH和β-HCH)等9種持久性有機(jī)污染物。由此《斯德哥爾摩公約》控制的化學(xué)品中OCPs數(shù)量達(dá)到12種。

目前，我國(guó)水環(huán)境中OCPs的研究主要集中在河流[1-3]、海灣[4-6]、港口[7]和湖泊[8]等區(qū)域，以河流、海灣OCPs污染的研究較多，主要集中于水體、沉積物以及水生物等的研究。由于湖泊是封閉性水體，具有流動(dòng)性小、水交換周期長(zhǎng)、對(duì)污染物的稀釋能力弱、生態(tài)系統(tǒng)相對(duì)較脆弱、生態(tài)平衡容易遭到破壞且不容易恢復(fù)等特點(diǎn)，所以較其他水環(huán)境更容易受到污染。湖泊水中的OCPs污染主要來(lái)自地表徑流、大氣沉降及湖底沉積物的二次釋放。目前，國(guó)內(nèi)關(guān)于湖泊水環(huán)境中OCPs的相關(guān)研究報(bào)道較少，本文對(duì)我國(guó)湖泊水環(huán)境中OCPs污染的研究進(jìn)展進(jìn)行探討，以期為同類研究提供參考。

1 水體中OCPs的污染現(xiàn)狀

湖泊水體是OCPs的一個(gè)重要的匯，地表徑流、大氣沉降及面源沖刷都會(huì)對(duì)湖泊水體造成污染。目前，國(guó)內(nèi)眾多研究者對(duì)相對(duì)封閉的湖泊水體中OCPs做了相關(guān)研究。蘇秋克等[9]對(duì)洪湖水體中HCH和DDT的分析表明，湖水中 HCHs的范圍為0.97～9.78 ng/L，平均值為3.86 ng/L，DDTs的范圍為0.42 ～1.60 ng/L，平均值為0.90 ng/L。王英輝等[10]按豐水期和枯水期，分2階段對(duì)湖北汈汊湖水體中OCPs做了相關(guān)研究，結(jié)果顯示，總體上OCPs均為豐水期大于枯水期，豐水期HCHs增加的異構(gòu)體主要為β-HCH和α-HCH。DDTs中枯水期與豐水期相差較大的組分為o，p＇-DDT。竇薇等[11]對(duì)白洋淀中DDTs和HCHs的殘留量進(jìn)行了測(cè)定研究。研究表明，水體 DDTs含量在0 ～0.90 μg/L之間，平均值為0.25 μg/L;HCHs含 量 在 0.30～2.00 μg/L 之 間，平 均 值 為1.40 μg/L，均低 于我 國(guó) 漁 業(yè) 水質(zhì) 標(biāo)準(zhǔn)。與1975-1977年檢測(cè)結(jié)果相比，水體OCPs含量略有增加。葛冬梅等[12]對(duì)微山湖水體中OCPs的分布研究發(fā)現(xiàn)，微山湖上覆水樣品中OCPs濃度范圍為0.065 ～0.338 ng/mL，水體中 OCPs的殘留量低于國(guó)家相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)要求。在我國(guó)眾多湖泊中，高原湖泊由于其高敏感性和生態(tài)脆弱性等特點(diǎn)，其OCPs同樣受到許多研究者關(guān)注。張偉玲等[13]對(duì)西藏錯(cuò)鄂湖和羊卓雍湖的OCPs進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)這2個(gè)高原湖泊均已受到OCPs的污染，總體上表現(xiàn)為羊卓雍湖高于錯(cuò)鄂湖，特別是β-HCH和 DDE，其 OCPs可能由孟加拉灣海洋暖流帶入。Yang等[14]通過(guò)PFU采樣對(duì)云南11個(gè)湖泊水體中OCPs含量進(jìn) 行 了 測(cè) 定， 結(jié) 果 表 明:p，p＇-DDE(n.d.～1.86 μg/L，平 均 值 0.27 μg/L)，HCB(n.d.～ 0.72 μg/L，平均值0.11 μg/L)，HCHs(0.24 ～21.95 μg/L，平 均 值 7.39 μg/L)。 其中，滇池、星云湖、瀘沽湖和陽(yáng)宗海含量較高，且以β-HCH為主。

2 沉積物中OCPs的污染現(xiàn)狀

有機(jī)污染物的疏水親脂特性使得它們?cè)谒w中的含量相對(duì)較低，大部分被水體中的懸浮顆粒物質(zhì)所吸附，并隨著重力沉降等作用進(jìn)入水體沉積物中或由生物吸收富集于生物體中，水體沉積物是毒害性有機(jī)污染物的主要?dú)w宿之一，在沉積物中的含量往往是水中含量的幾百甚至上千倍。因此，沉積物中的OCPs問(wèn)題仍是當(dāng)前研究的熱點(diǎn)和重點(diǎn)。

李紅莉等[15-16]對(duì)山東南四湖表層沉積物中OCPs進(jìn)行了分析測(cè)定，表層沉積物樣品中OCPs 含 量 范 圍 為 3.98～ 18.8 ng/g(干重)，OCPs含量較高的化合物有p，p’-DDE、Aldrin、Endrin、β-HCH和δ-HCH。而柱狀沉積物中OCPs含量范圍為1.64 ～17.9 ng/g，含量較高的化合物有 HCHs、DDTs、Aldrin 和 Endrin，與表層沉積物基本吻合。南四湖柱狀沉積物中HCH、DDT和 OCPs的含量屬于低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平。葛冬梅等[12]發(fā)現(xiàn)微山湖表層沉積物中OCPs濃度范圍為8.40～17.62 ng/g，OCPs含量較 多 的 化 合 物 為p，p＇-DDE、β-HCH 和δ-HCH。與其他地表水體相比較，微山湖表層沉積物中OCPs含量處于低水平含量。竇薇等[11]也對(duì)白洋淀底泥中的DDTs和HCHs的殘留量進(jìn)行了測(cè)定研究。研究表明，白洋淀表層底泥沉積物中DDTs、HCHs含量范圍分別是在0.56～ 2.61 ng/g 和0.69～2.26 ng/g之間，均高于水體殘留量。周婷婷等[17]對(duì)巢湖東半湖沉積物中 OCPs殘留分析表明，總含量為8.26 ～31.73 ng/g，OCPs 在沉積物中的垂直分布從上往下大體呈遞減趨勢(shì)，且OCPs的最高含量都出現(xiàn)在沉積物上層。

袁旭音等[18]分析了太湖沉積物中的OCPs殘留情況，發(fā)現(xiàn)DDT及其代謝產(chǎn)物、HCH的異構(gòu)體、Aldrin、狄氏劑、六氯苯、七氯等在幾乎所有的樣品中均被檢出。其中β-HCH、p，p＇-DDE和六氯苯的殘留水平最高，平均值分別達(dá)到6.572 ng/g、1.432 ng/g和2.158 ng/g(干重)，沉積物的HCHs含量明顯高于DDTs。數(shù)據(jù)表明太湖沉積物中OCPs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低。趙中華等[19]對(duì)太湖表層沉積物中 OCPs分析表明，OCPs總量檢出范圍為4.22～460.99 ng/g(干重)，湖心區(qū)、沿岸區(qū)以及北部湖區(qū)均有高值點(diǎn)出現(xiàn)，與營(yíng)養(yǎng)鹽及有機(jī)質(zhì)的分布規(guī)律并不一致。各種有機(jī)氯農(nóng)藥組分含量大小大致為:HCHs﹥七氯﹥氯丹﹥ DDTs﹥Drin類﹥甲氧滴滴涕﹥硫丹，這一點(diǎn)與袁旭音等人研究相似。此外，舒衛(wèi)先等[20]對(duì)北太湖沉積柱中殘留 HCH和DDT進(jìn)行分析，并利用其特有的時(shí)間標(biāo)尺特征分析近現(xiàn)代在人類活動(dòng)干擾下的湖泊沉積過(guò)程，研究結(jié)果表明，竺山灣巖芯中 HCHs和 DDTs 的殘留量分別為0.22～9.70 ng/g和0.32～ 12.34 ng/g;梅 梁 灣 巖 芯 中 HCHs 和DDTs 的 殘 留 量 分 別 為 0.18～11.02 ng/g和0.52～13.44 ng/g。2個(gè)沉積柱都表明在 20世紀(jì)50年代中期以后巖芯中HCHs和DDTs殘留量均明顯增加，在20世紀(jì)70年代末出現(xiàn)峰值，這與太湖流域HCH和DDT使用的歷史相一致。研究結(jié)果同時(shí)還表明太湖沉積物中的HCHs和DDTs殘留量在沉積巖芯上的變化序列可以作為指示太湖沉積過(guò)程的時(shí)間標(biāo)尺，對(duì)太湖沉積環(huán)境變化的研究具有重要意義。計(jì)勇等[21]對(duì)太湖北部沉積物中 OCPs做了相關(guān)分析，發(fā)現(xiàn)梅梁湖與貢湖沉積物樣品中OCPs的總量范圍為0.12～2.06 ng/g，不同監(jiān)測(cè)季節(jié)出現(xiàn)較為明顯的差異?？傮w上分析，梅梁湖OCPs平均含量高于貢湖中的平均含量，受生產(chǎn)活動(dòng)加劇的影響，梅梁湖冬季的含量較高，而貢湖受“引江濟(jì)太”調(diào)水影響，夏季OCPs總量最高。通過(guò)組分分析可知，太湖北部灣中OCPs各組分中以γ-HCH與DDT所占比例最大，分別占總量的45% 左右，而o，p＇-DDE基本未檢出。

蘇秋克等[9]對(duì)洪湖表層沉積物中HCH和DDT分析表明，表層沉積物中HCHs含量范圍為0.54 ～16.36 ng/L，平 均 值 為3.25 ng/L，而DDTs的含量范圍為0.89～7.91 ng/L，平均值為2.49 ng/L。龔香宜等[22]同樣通過(guò)對(duì)洪湖表層(0～2 cm)、次表層 (2～10 cm)沉積物中OCPs的含量進(jìn)行研究，得出 HCHs在表層、次表層沉積物中的含量分別為2.05～19.0 ng/g和0.66 ～11.3 ng/g，DDTs在表層、次表層沉積物中的含量分別為2.39 ～25.8 ng/g和1.22 ～27.5 ng/g。次表層沉積物中的OCPs可能是因?yàn)橛胁糠忠寻l(fā)生遷移或轉(zhuǎn)化。HCHs和DDTs呈現(xiàn)出在河流入湖口處含量較高，近長(zhǎng)江處含量降低的趨勢(shì)。王英輝等[10]對(duì)湖北汈汊湖沉積物中OCPs做了相關(guān)研究，結(jié)果顯示，表層沉積物中20種OCPs均有檢出;OCPs具有表層富集現(xiàn)象，這是由于較為穩(wěn)定的水動(dòng)力條件致使表層沉積物上層(0～2 cm)含有大量懸浮有機(jī)物，致使OCPs在上層大量積聚。汈汊湖表層沉積物中DDTs明顯大于HCHs，而氯丹在表層沉積物中濃度最高。王英輝等[23]還研究了排湖沉積物中OCPs分布特征，發(fā)現(xiàn)沉積物中OCPs殘留總量為9.71 ～123.62 ng/g，沉積物上層中的OCPs含量明顯高于下層。劉立丹等[24]對(duì)鴨兒湖表層沉積物研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過(guò)2次清淤，有機(jī)氯農(nóng)藥分析結(jié)果遠(yuǎn)低于歷史數(shù)據(jù)，說(shuō)明目前有機(jī)氯農(nóng)藥殘留的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)已較低，不對(duì)生態(tài)環(huán)境構(gòu)成嚴(yán)重威脅。

張偉玲等[13]還對(duì)西藏錯(cuò)鄂湖和羊卓雍湖沉積物中OCPs進(jìn)行了分析，結(jié)果顯示兩湖之間OCPs含量存在含量水平上的差別，羊卓雍湖沉積柱中HCHs、氯丹和DDTs的平均含量明顯高于錯(cuò)鄂湖。在分布上，羊卓雍湖沉積柱中OCPs比錯(cuò)鄂湖有較顯著的向淺部富集的趨勢(shì)。此外，楊彬等[25]對(duì)新疆博斯騰湖表層沉積物中OCPs進(jìn)行分析得出，沉積物中OCPs的含量為2.15～16.80 ng/g，其中氯丹和 DDT 的含量 較 高，分 別 為 0.12～12.08 ng/g、0.42 ～5.13 ng/g。博斯騰湖OCPs的含量從入湖口到湖心呈現(xiàn)出下降的趨勢(shì)。

3 生物體中OCPs的污染現(xiàn)狀

由于OCPs的生物積累效應(yīng)，造成其具有較高的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)性。針對(duì)OCPs的生物毒理研究日益受到研究者關(guān)注。

史雙昕等[26]對(duì)太湖和洞庭湖中青蝦肌肉組織中的8種OCPs進(jìn)行含量測(cè)定顯示，青蝦肌肉組織內(nèi)殘留的主要是六氯苯和DDT，其中六氯苯含量為n.d.～13.2 ng/g(濕重)，而 DDT含量為0.790～5.82 ng/g(濕重)，洞庭湖青蝦肌肉中OCPs的含量略高于太湖青蝦，兩湖青蝦肌肉殘留OCPs在枯水期時(shí)的含量多數(shù)大于豐水期時(shí)的含量。孫芳等[27]對(duì)鄱陽(yáng)湖生物體內(nèi)OCPs的殘留和富集狀況做了相關(guān)研究，分析了康山水域的2種魚(yú)類和1種貝類以及湖口水域的3種魚(yú)類和3種貝類體內(nèi)的HCHs、DDTs和六氯苯的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。結(jié)果表明:康山水域魚(yú)、貝類體內(nèi) HCHs平均值為0.282 ng/g，DDTs平均值為1.856 ng/g，六氯苯平均值為0.210 ng/g;湖口水域魚(yú)、貝類體內(nèi) HCHs平均值為0.168 ng/g，DDTs 平均值為4.172 ng/g，六氯苯平均值為0.723 ng/g。DDTs和六氯苯的檢出率和質(zhì)量分?jǐn)?shù)顯著高于 HCHs，其中p，p'-DDE和α-HCH分別為 DDTs和 HCHs的優(yōu)勢(shì)組分。所檢測(cè)樣品的殘留水平均未超過(guò)我國(guó)農(nóng)業(yè)部、美國(guó)食品與藥品管理局(FDA)和聯(lián)合國(guó)糧農(nóng)組織(FAO)頒布的標(biāo)準(zhǔn)。蘇秋克等[9]對(duì)洪湖特色水產(chǎn)品中的 OCPs分析得出，各特色水產(chǎn)品中OCPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)的大小依次為:鯽魚(yú)＞鳙魚(yú) ＞螃蟹 ＞蓮藕 ＞菱角，即特色水產(chǎn)品中動(dòng)物體內(nèi)的OCPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)要比植物中的高，生活在湖水底層的鯽魚(yú)要比生活在湖水表層的鳙魚(yú)的OCPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)高，生長(zhǎng)在泥中的蓮藕比生活在水中的菱角OCPs質(zhì)量分?jǐn)?shù)高。

Yang等[28]對(duì)西藏納木錯(cuò)湖、羊卓雍湖及拉薩河魚(yú)體中 OCPs進(jìn)行了分析，結(jié)果顯示:HCHs 含量為0.13～2.6 ng/g(濕重)，DDTs 含量為0.78 ～23 ng/g(濕重)、HCB 含量為0.31～3.2 ng/g(濕重)。DDTs含量明顯高于HCHs和HCB，而魚(yú)鰓是魚(yú)體中DDTs含量最高的部位。竇薇等[11]對(duì)白洋淀鯽魚(yú)肌肉中的DDT和HCH的殘留量進(jìn)行測(cè)定研究。研究表明，魚(yú)體肌肉中HCH的4種異構(gòu)體的含量順序(δ＞α＞γ＞β)與其在水和底泥中的含量順序(α＞γ＞δ＞β)略有不同。魚(yú)體肌肉中DDT主要以代謝物p，p'-DDE形式存在。與1975-1977年檢測(cè)結(jié)果相比，鯽魚(yú)肌肉中DDT及其衍生物殘留量下降了54.2%，HCH下降了86.9%。邊學(xué)森等[29]以太湖五里湖水域的背角無(wú)齒蚌為研究對(duì)象，測(cè)定其體內(nèi)DDT和HCH含量。結(jié)果顯示，五里湖水域背角無(wú)齒蚌中明顯檢出α-、γ-、δ-HCH異構(gòu)體和p，p'-DDE、o，p'-DDT、p，p'-DDD、p，p'-DDT組分。α -、γ-HCH異構(gòu)體和p，p'-DDE、p，p'-DDD分別為 HCHs 和DDTs的優(yōu)勢(shì)組分，顯示五里湖水域目前DDT的污染源可能很少，但存在較明顯的新輸入HCH。胡國(guó)成等[30-31]對(duì)白洋淀水生生物體中HCHs和DDTs分析得出，其含量范圍分別為58～563 ng/g和21～401 ng/g。通過(guò)對(duì)白洋淀鴨子不同組織中OCPs含量進(jìn)行分析，得出其各組織中污染物含量水平存在一定差異。如在肝臟和腦組織中DDTs的含量較高，而在肌肉組織中HCHs的含量卻較高。在HCH和DDT組成中，β-HCH和p，p'-DDE是主要組成。Li等[32]對(duì)懷柔水庫(kù)和高碑店湖中魚(yú)體中OCPs分析得出，HCHs和 DDTs含量范圍分別為0.58 ～ 8.48 ng/g和7.54 ～ 88.3 ng/g，β -HCH和p，p'-DDE為魚(yú)體 OCPs中的主要成份。同時(shí)，高碑店湖魚(yú)體中OCPs含量高于懷柔水庫(kù)魚(yú)體中。

4 總結(jié)和展望

目前，國(guó)內(nèi)研究者對(duì)OCPs水環(huán)境的研究區(qū)多集中在沿海經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)，特別是河口、海灣等;就研究深度而言，目前我國(guó)對(duì)OCPs的研究還只是一些基礎(chǔ)性研究，即主要是對(duì)OCPs含量分布、空間分布以及來(lái)源進(jìn)行分析研究。在研究的延續(xù)性方面，今后我國(guó)應(yīng)定期對(duì)湖泊水環(huán)境中OCPs的污染狀況進(jìn)行普查和長(zhǎng)期的動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)，使其與國(guó)際研究同步。同時(shí)，我國(guó)也應(yīng)重視OCPs在湖泊水環(huán)境中遷移模型、分布模式和微生物降解等方面的研究，從而提出有效的控制和治理方法，保證人民的健康和國(guó)民經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展。

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