惠州凹陷文昌組烴源巖及相關(guān)原油中的2-甲基藿烷系列

包建平, 朱俊章, 朱翠山, 施 洋, 詹兆文, 周 霞, 張文艷

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惠州凹陷文昌組烴源巖及相關(guān)原油中的2-甲基藿烷系列

包建平1*, 朱俊章2, 朱翠山1, 施 洋2, 詹兆文1, 周 霞1, 張文艷1

(1.長江大學(xué) 油氣資源與勘探技術(shù)教育部重點實驗室, 長江大學(xué) 地球化學(xué)系, 湖北 荊州 434023; 2.中海油深圳分公司 勘探開發(fā)研究院, 廣東 廣州 510240)

首次報道了在惠州凹陷文昌組優(yōu)質(zhì)烴源巖及相關(guān)原油中普遍存在豐富的2-甲基藿烷系列生物標(biāo)志物, 而在恩平組烴源巖中則幾乎缺乏這類生物標(biāo)志物, 其分布具有明顯的專一性。這類特殊生物標(biāo)志物在該地區(qū)沉積地層中分布特征的專一性是由不同時期沉積水體的水化學(xué)條件決定的。生物化學(xué)的研究結(jié)果表明, 藍(lán)細(xì)菌中富含2-甲基藿烷多醇, 它們是2-甲基藿烷系列的前身物, 因此藍(lán)細(xì)菌是這類生物標(biāo)志物的主要生物來源。依據(jù)現(xiàn)有的文獻(xiàn)資料, 發(fā)現(xiàn)較豐富的2-甲基藿烷系列大多出現(xiàn)在碳酸鹽巖沉積中, 顯然這是一種偏堿性的水介質(zhì)條件, 可能暗示著這樣的環(huán)境有利于藍(lán)細(xì)菌的大量發(fā)育, 這也可能是控制惠州凹陷文昌組和恩平組烴源巖中2-甲基藿烷系列分布規(guī)律的主要因素。2-甲基藿烷系列在不同層位烴源巖中分布的專一性可以作為確定原油的成因類型和追溯原油的來源可靠的指標(biāo)。

烴源巖; 原油; 2-甲基藿烷系列; 文昌組; 惠州凹陷

0 引 言

甲基藿烷系列包括2α-甲基藿烷系列和3β-甲基藿烷系列, 它們在原油和烴源巖中均有分布, 但一般以2α-甲基藿烷系列較為常見, 且豐度較高[1–5]。Summons.[3]的研究表明, 2-甲基藿烷系列在溫暖且低緯度的淺海大陸架、近海潟湖以及其他較為局限的海相環(huán)境中較為富集, 如在蒸發(fā)巖和碳酸鹽巖中2-甲基藿烷指數(shù)介于5%~32.4%之間, 而在頁巖或煤中只有0%~9%,而且主要與藍(lán)綠藻有關(guān)。王廣利等[4]的研究發(fā)現(xiàn)濟(jì)陽坳陷古近系湖相沉積中普遍存在較完整的2-甲基藿烷系列, 但在淺水、低能環(huán)境下形成的碳酸鹽巖中甲基藿烷指數(shù)較高, 而在湖盆擴(kuò)大和深度加深的環(huán)境中形成的泥質(zhì)巖中甲基藿烷指數(shù)較低, 并認(rèn)為2-甲基藿烷系列的組成與分布形式反映了水體氧化還原條件的變化。此外, 分析發(fā)現(xiàn)浙江長興二疊紀(jì)-三疊紀(jì)地層界線附近沉積地層中2-甲基藿烷指數(shù)出現(xiàn)兩個大的異常峰值, 并用C312-甲基藿烷指數(shù)來表征細(xì)菌群落中藍(lán)細(xì)菌的相對變化, 研究發(fā)現(xiàn)2-甲基藿烷指數(shù)的異常與對應(yīng)地質(zhì)時期無脊椎動物滅絕之間存在明顯的耦合關(guān)系[6]。

珠江口盆地是我國近海一個重要含油氣盆地, 而惠州凹陷是一個重要生烴凹陷, 其中發(fā)育始新統(tǒng)文昌組和漸新統(tǒng)恩平組兩套烴源巖[7–8]。文昌組屬于深湖-中深湖相泥質(zhì)烴源巖, 具有有機(jī)質(zhì)豐度高和有機(jī)質(zhì)類型好(主要為Ⅰ和Ⅱ1型)的特點, 所生原油以富含甲基甾烷為重要特征[9], 它們與相鄰地區(qū)相應(yīng)層位烴源巖所生原油具有較好的可比性[10–12]。本文首次報道在惠州凹陷文昌組烴源巖及相關(guān)原油中也存在豐度較高且分布完整的甲基藿烷系列, 并探討它們在研究文昌組沉積時期古環(huán)境的性質(zhì)與油氣勘探中的作用。

1 樣品與實驗

PY001井是目前珠一坳陷惠州凹陷所揭示始新統(tǒng)文昌組烴源巖最發(fā)育的一口井, 厚度超過1000 m, 本文烴源巖樣品就取自PY001井的文昌組。在巖性上文昌組烴源巖為泥質(zhì)巖類, 呈灰黑色。有機(jī)碳和熱解分析結(jié)果表明這些烴源巖具有有機(jī)質(zhì)豐度高、有機(jī)質(zhì)類型偏腐泥型(Ⅰ-Ⅱ1型)和很高的生烴潛力的特點(表1), 顯然它們屬于一類優(yōu)質(zhì)烴源巖, 是目前該盆地所發(fā)現(xiàn)原油的主力烴源巖層。這些烴源巖中姥植比均小于2.0, 顯示出姥植均勢的特征, 反映出它們形成于較還原的沉積環(huán)境。此外, 在這些烴源巖樣品中幾乎檢測不出伽馬蠟烷的存在, 且C31?35升藿烷相對豐度呈現(xiàn)出隨碳數(shù)增加而迅速下降的趨勢, 顯示出沉積水體的鹽度較低的特點。

烴源巖樣品碎至100目, 然后以三氯甲烷作溶劑采用索氏抽提法提取樣品中的可溶有機(jī)質(zhì)瀝青。在用正己烷脫去瀝青質(zhì)以后, 采用硅膠/氧化鋁柱色層法把脫瀝青質(zhì)瀝青分離成飽和烴、芳香烴和非烴。然后對飽和烴餾分進(jìn)行定量色譜質(zhì)譜分析。

飽和烴色譜質(zhì)譜分析條件: 儀器為惠普公司產(chǎn)5890臺式質(zhì)譜儀, 色譜柱為HP-5ms石英彈性毛細(xì)柱(30 m′0.25 mm′0.25mm), 升溫程序: 50 ℃恒溫2 min, 從50 ℃至100 ℃的升溫速率為20 ℃/min, 100 ℃至310 ℃的升溫速率為3℃/min, 310 ℃恒溫15.5 min。進(jìn)樣器溫度300 ℃, 載氣為氦氣, 流速為1.04 mL/min, 掃描范圍為50~550 amu。檢測方式為全掃描: 電離能量為70 eV, 離子源溫度230 ℃。

表1 文昌組和恩平組烴源巖的基礎(chǔ)地球化學(xué)數(shù)據(jù)

2 結(jié)果與討論

2.1 甲基藿烷系列的鑒定

在分子結(jié)構(gòu)中, 甲基藿烷系列與常規(guī)αβ藿烷系列的差異體現(xiàn)在A環(huán)的C-2碳位存在一個甲基, 因此甲基藿烷系列較常規(guī)αβ藿烷系列多了1個碳, 由此也引起了保留時間和化合物的質(zhì)譜特征的改變。圖1是烴源巖樣品中常規(guī)αβ藿烷系列(191)和甲基藿烷系列(205)的質(zhì)量色譜圖, 顯然在同一色譜柱上, 甲基藿烷系列的保留時間較常規(guī)αβ藿烷系列長, 它們之間的差異隨碳數(shù)增加而變小, 至C35時兩者的保留時間趨于一致。

具體而言, 碳數(shù)由常規(guī)αβ藿烷系列的C27?35變成了甲基藿烷系列C28?36; 在質(zhì)譜特征上, 常規(guī)αβ藿烷系列的基峰為191, 分子離子峰為370~482, 特征碎片離子為369; 而A環(huán)被甲基取代后形成的甲基藿烷系列其基峰為205, 分子離子峰為384~496, 而特征碎片離子則為383。依據(jù)它們的保留時間及其與αβ藿烷系列之間的關(guān)系, 參照文獻(xiàn)中發(fā)表的這類化合物的質(zhì)譜 圖[4?5], 可以確認(rèn)這類甲基藿烷系列中的甲基取代在C-2位上, 它們屬于2-甲基藿烷系列, 圖2為甲基藿烷系列中幾個化合物的質(zhì)譜圖。

因此, αβ藿烷系列在191質(zhì)量色譜圖上定量, 而甲基藿烷系列則在205質(zhì)量色譜圖上定量, 然后依據(jù)峰面積計算相關(guān)的參數(shù)。

2.2 甲基藿烷系列組成特征

在藿烷系列的A環(huán)的C-2位上被甲基取代以后就形成了甲基藿烷系列, 而甲基藿烷指數(shù)(MHI)則是表征其與αβ藿烷系列相對組成特征的重要指標(biāo), 其定義是甲基藿烷×100/(甲基藿烷+相應(yīng)碳數(shù)αβ藿烷)。指數(shù)越高, 表明分析樣品中2-甲基藿烷豐度越高, 反之亦然。在一般文獻(xiàn)中, 不同作者采用了不同碳數(shù)的甲基藿烷來計算甲基藿烷指數(shù), 如王廣利等[4]僅采用了C31甲基藿烷與C30αβ藿烷來計算甲基藿烷指數(shù)來表征濟(jì)陽坳陷沙河街組烴源巖中甲基藿烷的相對豐度, 本文則考慮了利用C28?36甲基藿烷全系列各碳數(shù)的相對豐度來計算甲基藿烷指數(shù), 以便觀察甲基藿烷全系列的變化特征。

本文所研究的文昌組烴源巖中C28?362-甲基藿烷指數(shù)組成特征列于表2中?？傮w上看文昌組烴源巖呈現(xiàn)出甲基藿烷指數(shù)偏高的特點, 大多數(shù)樣品中不同碳數(shù)甲基藿烷指數(shù)均超過20%, 顯示出這類烴源巖中甲基藿烷系列較為豐富的特點, 顯然這在整體上遠(yuǎn)高于濟(jì)陽坳陷沙河街組烴源巖中甲基藿烷系列的豐度, 因為在王光利等所分析的樣品中只有5個樣品的C31甲基藿烷指數(shù)大于15%, 而絕大多數(shù)樣品中該指數(shù)介于0.1%~2.0%之間[4]。在浙江長興剖面上二疊系-三疊系地層中甲基藿烷指數(shù)則更低, 它們均小于10%[5]?？梢灶A(yù)料, 在珠江口盆地由文昌組烴源巖所生的原油一定會繼承這一特征, 也應(yīng)該富含這類特殊生物標(biāo)志物。

圖1 文昌組烴源巖樣品中2-甲基藿烷系列與常規(guī)αβ藿烷系列質(zhì)量色譜圖

圖2 C28(對應(yīng)Tm, a)、C30(對應(yīng)C29降藿烷, b)、C31(對應(yīng)C30藿烷, c)和C32(對應(yīng)C31-22S, d)2-甲基藿烷質(zhì)譜圖

表2 PY001井文昌組烴源巖中甲基藿烷指數(shù)(%)

珠江口盆地同地區(qū)PY002和PY003井原油中全系列甲基藿烷指數(shù)分布特征見圖3。顯然, 這兩個原油中其甲基藿烷指數(shù)大多介于20%~25%之間, 這與上述文昌組烴源巖中全系列甲基藿烷系列指數(shù)組成特征具有很好的對應(yīng)關(guān)系, 原油中高的甲基藿烷指數(shù)無疑繼承于文昌組烴源巖, 從而表明這類原油與文昌組烴源巖之間存在成因上的聯(lián)系, 由此可見這類特殊的生物標(biāo)志物組成特征在該地區(qū)油源研究中具有較好應(yīng)用前景。

圖3 惠州凹陷來源于文昌組烴源巖原油中甲基藿烷指數(shù)組成特征

2.3 甲基藿烷與甲基甾烷之間的關(guān)系

大量的研究已經(jīng)表明珠江口盆地的文昌組烴源巖及所生原油還特別富含甲基甾烷, 其相對豐度甚至遠(yuǎn)高于規(guī)則甾烷的豐度[7–9,13], 那么在這些同時富含甲基甾烷和甲基藿烷的烴源巖與原油中, 它們之間是否存在著某種相關(guān)關(guān)系呢？

惠州凹陷PY001井文昌組一個烴源巖樣品中C27?35藿烷和C27?29甾烷系列與相應(yīng)甲基藿烷和甲基甾烷系列的分布特征見圖4, 顯然這一樣品中即使在217質(zhì)量色譜圖上也可以清楚地發(fā)現(xiàn)甲基甾烷的豐度明顯高于C27–29正常甾烷的豐度, 而且C27–29正常甾烷的峰型也因豐富甲基甾烷的干擾變得不清晰。由于甲基甾烷主要代表浮游植物溝鞭藻類的貢獻(xiàn), 因此豐富甲基甾烷的存在無疑是沉積水體富含營養(yǎng)物質(zhì)并導(dǎo)致浮游植物的大量發(fā)育的有力證據(jù), 這類似于受到污染的現(xiàn)代海洋、湖泊環(huán)境中出現(xiàn)的赤潮。

從生物標(biāo)志物與生物門類之間的關(guān)系來看, 藿烷類生物標(biāo)志物代表了原核生物如細(xì)菌的貢獻(xiàn), 而甾烷類生物標(biāo)志物則代表了真核生物如藻類的貢獻(xiàn), 顯然這兩類生物的歸屬是不同的, 那么在同一烴源巖樣品中同時富含甲基藿烷和甲基甾烷這兩類特殊的生物標(biāo)志物, 究竟是什么因素把它們聯(lián)系在了一起, 而且它們之間是否存在某種相關(guān)關(guān)系呢？

圖4 PY001井3694~3696 m烴源巖中藿烷(m/z 191)和甾烷(m/z 217)與相應(yīng)甲基藿烷(m/z 205)和甲基甾烷(m/z 231)系列分布特征

圖5展現(xiàn)出了惠州凹陷PY001井文昌組烴源巖中C31甲基藿烷與C30藿烷比值與C304-甲基甾烷與C29甾烷比值的關(guān)系圖。顯然圖中的數(shù)據(jù)點十分離散, 也就是說從相對組成的特征上看這兩類生物標(biāo)志物之間似乎并不存在相互依存的關(guān)系, 這一現(xiàn)象似乎反映出在沉積環(huán)境中這兩類生物標(biāo)志物之間沒有必然的因果聯(lián)系, 這與地質(zhì)樣品中甲基甾烷系列在不同環(huán)境中普遍存在, 而甲基藿烷系列則較為罕見的現(xiàn)象一致。換言之, 在地質(zhì)歷史時期高豐度甲基藿烷系列的出現(xiàn)需要特定的地質(zhì)-地球化學(xué)條件, 而甲基甾烷系列的出現(xiàn)則可能沒有那么嚴(yán)格, 如在我國東部古近紀(jì)咸水-半咸水的斷陷湖盆中, 甲基甾烷系列均十分豐富, 而完整的甲基藿烷系列, 尤其是以高豐度形式存在的現(xiàn)象則十分罕見, 目前只在濟(jì)陽坳陷的烴源巖見有報道[4], 而在其他地區(qū)則未見報道。

圖5 PY001井文昌組烴源巖中C304-甲基甾烷/C29甾烷與C31甲基藿烷/C30藿烷的關(guān)系圖

3 討 論

在地質(zhì)歷史時期無論是什么環(huán)境條件下形成的沉積地層中αβ藿烷系列均是最普遍的生物標(biāo)志物, 因為它們來源于幾乎無所不在的原核生物細(xì)菌, 盡管2-甲基藿烷系列的分布似乎也不受地質(zhì)時代的限制, 但它們的分布則十分局限。Summons.[3]的研究表明2-甲基藿烷系列在溫暖、低緯度的淺海大陸架, 近海澙湖以及其他較為局限的海相環(huán)境中較為富集, 而在頁巖或煤中較為貧乏。王廣利等[4]的研究發(fā)現(xiàn)濟(jì)陽坳陷古近系淺水、低能環(huán)境下形成的碳酸鹽巖中甲基藿烷指數(shù)較高, 而在湖盆擴(kuò)大和深度加深的環(huán)境中形成的泥質(zhì)巖中甲基藿烷指數(shù)較低。顯然, 就現(xiàn)有的文獻(xiàn)報道來看, 2-甲基藿烷系列一般出現(xiàn)在一種安靜局限的環(huán)境中。

現(xiàn)有的研究結(jié)果表明惠州凹陷的文昌組烴源巖形成于中、深湖環(huán)境[9], 在這樣的環(huán)境條件下形成的烴源巖和相關(guān)原油中檢測出豐富的2-甲基藿烷系列表明這一時期的水體條件十分有利于能貢獻(xiàn)這類標(biāo)志物的生物的生長發(fā)育, 再聯(lián)系到這些烴源巖中同時富含來源于浮游藻類的甲基甾烷這一現(xiàn)象, 那么可以推測當(dāng)時的沉積水體可能處于一種富營養(yǎng)狀態(tài),這樣的環(huán)境十分有利于浮游藻類的大量繁盛, 因為在現(xiàn)代環(huán)境中浮游藻類的異常繁盛一般出現(xiàn)在受到污染的富營養(yǎng)水體中。換言之, 一定的水化學(xué)條件可能是藍(lán)細(xì)菌大量發(fā)育的前提。

生物化學(xué)的分析發(fā)現(xiàn)2-甲基藿烷系列生物標(biāo)志物主要來源于藍(lán)細(xì)菌, 尤其是其中碳數(shù)大于C31的甲基升藿烷系列, 因為在大多數(shù)培養(yǎng)的藍(lán)細(xì)菌和藍(lán)細(xì)菌席中檢測出了豐富的2-甲基藿烷多醇[3]。藍(lán)細(xì)菌是一類進(jìn)化歷史悠久、能進(jìn)行產(chǎn)氧光合作用的原核微生物, 古老地層中疊層石的形成就與藍(lán)細(xì)菌密切相關(guān)。此外, 藍(lán)細(xì)菌是一類可以在各種環(huán)境中生存的微生物, 即使是在溫泉、鹽湖這樣極端的環(huán)境也可以生存, 那么為什么在地質(zhì)樣品中甲基藿烷系列這一生物標(biāo)志物的分布則十分局限呢？

在惠州凹陷中存在始新統(tǒng)文昌組和漸新統(tǒng)恩平組兩套主要烴源巖, 前者形成于水體較深、還原性相對較強(qiáng)的中-深湖相環(huán)境, 而后者則形成于水體淺、還原性弱的湖沼相環(huán)境, 所以它們的生烴潛力與所生烴的性質(zhì)均存在顯著差異[14]。而在生物標(biāo)志物分布特征上, 文昌組烴源巖富含甲基甾烷, 而恩平組烴源巖中因濃度極低而幾乎檢測不出甲基甾烷系列的存在, 這也是油氣勘探中確定該地區(qū)原油成因類型和進(jìn)行油源對比的主要依據(jù)[13]。本文的分析研究發(fā)現(xiàn)在恩平組碳質(zhì)泥巖和暗色泥巖中因濃度極低而幾乎檢測不出甲基藿烷系列的存在(圖6), 這一現(xiàn)象似乎說明具有偏酸性的水化學(xué)條件的湖沼相環(huán)境不利于藍(lán)細(xì)菌的生長發(fā)育。聯(lián)系到濟(jì)陽坳陷的古近系碳酸鹽巖中2-甲基藿烷系列豐度較高, 泥、頁巖中豐度明顯偏低[4], 顯然碳酸鹽巖一般形成于偏堿性的水體, 而泥、頁巖一般形成于偏酸性的水體。此外, 元古代沉積地層中疊層石的形成也與藍(lán)細(xì)菌大量的生長發(fā)育有關(guān), 這些疊層石也屬碳酸鹽巖, 而且當(dāng)時大氣環(huán)境中還缺乏游離氧, 而能產(chǎn)氧的藍(lán)細(xì)菌的大量發(fā)育在地球上出現(xiàn)高級生命的過程中起著不可低估的作用。由此可見, 偏堿性的沉積水體可能是藍(lán)細(xì)菌生長發(fā)育的前提, 而富營養(yǎng)的水化學(xué)條件則是其大量發(fā)育的條件, 惠州凹陷文昌組優(yōu)質(zhì)烴源巖可能就是孕育在這種有利于低等生物大量繁盛的環(huán)境條件下。

圖6 惠州凹陷恩平組兩類烴源巖中m/z 191和m/z 205質(zhì)量色譜圖

圖中W和T代表雙杜松烷, O代表奧利烷, C31M代表升莫烷。205質(zhì)量色譜圖上的峰非甲基藿烷系列。

W and T refer to bicadinane, O refer to oleanane, C31M refer to homomoretane. No methylhopane series in205 mass chromatogram.

4 結(jié) 論

惠州凹陷文昌組優(yōu)質(zhì)烴源巖及相關(guān)的原油中特別富含2-甲基藿烷系列生物標(biāo)志物, 而在恩平組烴源巖中則幾乎檢測不出這類特殊生物標(biāo)志物的存在,這類特殊生物標(biāo)志物在該地區(qū)沉積地層中分布特征的專一性是由不同時期沉積水體的水化學(xué)條件決定的。2-甲基藿烷系列生物標(biāo)志物主要來源于藍(lán)細(xì)菌, 而藍(lán)細(xì)菌的大量發(fā)育可能需要偏堿性的水介質(zhì)條件,這可能也是這類生物標(biāo)志物在該地區(qū)沉積地層中的分布較為局限的內(nèi)在原因, 這也可能是控制惠州凹陷文昌組和恩平組烴源巖中2-甲基藿烷系列分布規(guī)律的主要因素。2-甲基藿烷系列在不同層位烴源巖中分布的專一性可以作為確定原油的成因類型和追溯原油來源的可靠指標(biāo)。

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2-Methylhopane series in the source rocks and the related crude oilsfrom Wenchang Fomation in Huizhou Sag

BAO Jian-ping1*, ZHU Jun-zhang2, ZHU Cui-shan1, SHI Yang2, ZHAN Zhao-wen1,ZHOU Xia1and ZHANG Wen-yan1

1. Key Laboratory of Oil and Gas Resource and Exploration Technology; Geochemistry Departmenet, Yangtze University, Jingzhou 434023, China; 2. Technology Department, Shenzhen Branch Company, CNOOC China Ltd, CNOOC, Guangzhou 510240, China

2-methylhopane series have been identified for the first time in the source rocks of Wenchang Formation and the related crude oils, but absent in the source rocks of Enping Formation in Huizhou Sag. This phenomena could be related to the water chemistry of depositional environment in different periods. The analytical results of biological chemistry have been showed that there are abundant 2-methylbacteriohopanepolyols in cyanobacteria, which are the precursors of 2-methylhopane series. Therefore, 2-methylhopane series are a kind of biomarker, indicating the contribution of cyanobacteria. Based on the data in literatures, abundant 2-methylhopanes seem to be related to carbonate rocks in Jiyang Depression indicating that the depositional environment was alkaline, and implying that cyanobacteria could be lived and developed very well under such an environment. It may be the main reason that abundant 2-methylhopanes have been found only in the source rocks of the Wenchang Formation, not the Enping Formation in the Huizhou Sag. In addition, the specific distributions of 2-methylhopanes in different source rocks in the Zhujiangkou Basin make them reliable indicators for the correlation and the genetic determination of crude oils.

source rock; crude oil; 2-methylhopanes; the Wenchang Formation; the Huizhou Sag

P593

A

0379-1726(2012)01-0070-08

2011-04-28;

2011-07-12;

2011-09-24

國家科技重大專項(2008ZX05025-003-001)

包建平(1962–), 男, 博士、教授, 油氣地質(zhì)與油氣地球化學(xué)專業(yè)。

BAO Jian-ping, E-mail: bjp405@163.com; Tel: +86-716-8060405