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    配合物[Co(C6H5N2O2)2(H2O)2]的合成及晶體結(jié)構(gòu)研究

    2012-01-25 06:59:50王鈺淇周長(zhǎng)民郭美妍孫亞光
    關(guān)鍵詞:環(huán)上八面體吡嗪

    王鈺淇, 周長(zhǎng)民, 郭美妍, 熊 剛, 孫亞光

    (1.沈陽(yáng)化工大學(xué)應(yīng)用化學(xué)學(xué)院,遼寧沈陽(yáng)110142; 2.沈陽(yáng)產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)院,遼寧沈陽(yáng)100142)

    超分子化合物是指配合物分子之間依靠弱相互作用如范德華力、氫鍵、π-π堆積等形成的具有一維、二維、三維結(jié)構(gòu)新穎的化合物[1-6].由于其在非線(xiàn)性光學(xué)、催化、熒光、磁性及吸附等方面性質(zhì)上的潛在應(yīng)用,已越來(lái)越多地引起科學(xué)工作者的廣泛關(guān)注[7-10].近年來(lái),超分子化合物的設(shè)計(jì)與合成已成為人們的研究熱點(diǎn).本文以6-甲基-吡嗪-2-羧酸為配體,利用其螯合作用連接金屬中心,與 Co(NO3)2·6H2O在水熱條件下反應(yīng),得到具有超分子結(jié)構(gòu)的配合物[Co(C6H5N2O2)2(H2O)2].

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑和儀器

    實(shí)驗(yàn)所用Co(NO3)2·6H2O、6-甲基-吡嗪-2-羧酸均為分析純?cè)噭?元素分析使用Finnigan EA 1112元素分析儀.用Bruker Smart CCD X-射線(xiàn)單晶衍射儀進(jìn)行晶體結(jié)構(gòu)測(cè)定.結(jié)構(gòu)分析經(jīng)SHELX-97軟件包完成.

    1.2 配合物的合成

    將Co(NO3)2·6H2O(0.058 3 g,0.2 mmol)和6-甲基-吡嗪-2-羧酸(0.051 3 g,0.4 mmol)的混合物轉(zhuǎn)移到25 mL聚四氟乙烯反應(yīng)釜中,加入去離子水10 mL,用磁力攪拌器攪拌30 min,使其混合均勻.在170℃下反應(yīng)3 d,然后進(jìn)行程序降溫,3 d冷卻到室溫,經(jīng)去離子水洗滌若干遍得紅色方形晶體.C12H14CoN4O6元素分析結(jié)果[實(shí)驗(yàn)值(計(jì)算值)(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)]:C:39.32 (39.03),H:3.79(3.82),N:15.27(15.18),O:25.69(26.00).

    1.3 配合物的晶體測(cè)定

    取0.2 mm×0.2 mm×0.2 mm的紅色晶體于Bruker Smart CCD型 X-射線(xiàn)單晶衍射儀上,用石墨單色化的Mo-Kα(λ=0.071 073 nm)輻射光源,在3.07°≤θ≤24.99°范圍內(nèi),ω/2θ掃描方式,在293 K下共收集到衍射點(diǎn)4 222個(gè),其中獨(dú)立衍射點(diǎn)1 207個(gè),晶體結(jié)構(gòu)用直接法解出,對(duì)全部的非氫原子的坐標(biāo)及各面異性參數(shù)進(jìn)行全矩陣最小二乘法修正.氫原子的位置由理論加氫得到,并使用固定的各向異性熱參數(shù)加入結(jié)構(gòu)精修.其晶體數(shù)據(jù)為:單斜晶系,P21/c空間群,晶胞參數(shù)a=0.700 87(14)nm,b=1.256 6 (3)nm,c=0.844 28(17)nm,α=90.00(3)°,β=112.36(3)°,γ=90.00(3)°,Z=2,V=687.7 (3)×10-3nm3,μ=1.288 mm-1,F(xiàn)(000)=378,-8≤h≤8,-14≤k≤14,-9≤l≤10,R1= 0.039 3,wR2=0.081 0[I>2σ(I)],R1= 0.051 5,wR2=0.085 3(all data),差值電子密度最高峰和最低峰分別為0.035 8×103e/nm3和-0.431×103e/nm3.

    2 結(jié)果與討論

    配合物的主要鍵長(zhǎng)見(jiàn)表1,主要鍵角見(jiàn)表2,配合物的晶體結(jié)構(gòu)見(jiàn)圖1.

    表1 配合物的主要鍵長(zhǎng)Table 1 Selected bond distances for the complex

    表2 配合物的主要鍵角Table 2 Selected bond angles for the complex

    由圖1可見(jiàn):配合物中的金屬Co2+位于一個(gè)六配位的輕微扭曲八面體構(gòu)型中心,分別和來(lái)自于2個(gè)6-甲基-吡嗪-2-羧酸配體上的2個(gè)吡嗪環(huán)上的N原子(N1,N1A)和2個(gè)羧酸上O原子(O2,O2A)螯合,形成了2個(gè)螯合環(huán),這2個(gè)螯合環(huán)是位于八面體的赤道平面.它們與Co2+的夾角(O(2)—Co(1)…N(1)A 101.35°,O(2)#1—Co(1)…N(1)A 78.65°,O(2)—Co(1)…N(1)78.65°,O(2)A—Co(1)…N(1) 101.35°)之和為360°,說(shuō)明O2、O2A、N1、N1A完全共面.八面體的軸向位置被2個(gè)來(lái)自于配位水的O原子(O3,O3A)占據(jù),2個(gè)配位水分子的氧原子O3、O3A與Co2+的夾角O(3)A—Co(1)…O(3)為180°,說(shuō)明O(3)、Co(1)和 O(3)A在一條直線(xiàn)上.其余的N—Co…O的夾角都趨近于90°,這些都進(jìn)一步說(shuō)明了Co2+處于一個(gè)輕微扭曲的八面體中心.

    圖1 配合物的晶體結(jié)構(gòu)Fig.1 The structure of the complex

    配合物[Co(C6H5N2O2)2(H2O)2]與已報(bào)道的 Chuan-gang Fan 等[11]合 成 的 聚 合 物{[Cu(C6H5N2O2)2]n·2H2O}n相比,配合物中吡嗪環(huán)上的N2并未與中心Co2+配位,繼而不能形成配位聚合物,而是利用配位水與鄰近分子的吡嗪環(huán)上的N2原子和羧酸上的未配位的O1原子形成O—H…O(∠O(3)—H(3A)…O(1)= 161°,O(3)—O(1)=0.265 5(3)nm)和O—H…N(∠O(3)—H(3B)…N(2)=119°,O(3)—N (2)=0.277 8(4)nm)分子間氫鍵,這些分子間的氫鍵把單體分子連接成二維超分子網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),如圖2所示.同時(shí),甲基C6上的H11A與羧酸上的O2形成分子內(nèi)氫鍵(∠C(6)—H(11A)…O (2)=123°,C(6)—O(2)=0.313 5(4)nm),進(jìn)一步穩(wěn)定了分子晶體結(jié)構(gòu).

    圖2 配合物通過(guò)分子間氫鍵作用形成的二維結(jié)構(gòu)圖Fig.2 Two-dimensional structure of the polymer bonded by intermolecular hydrogen bonds

    3 結(jié)論

    實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)合成了以弱相互作用方式連接的具有二維超分子結(jié)構(gòu)特征的配合物[Co(C6H5N2O2)2(H2O)2].X-射線(xiàn)單晶衍射分析結(jié)果表明:配合物之間依靠分子間氫鍵弱相互作用連接成二維超分子網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),為研究分子間的弱作用提供了范例.

    [1] Jean-Marie Lehn,沈興海,葉憲曾,等.超分子化學(xué)——概念與和展望[M].北京:北京大學(xué)出版社,2002:1-11.

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