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    液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法測定酒類中甜蜜素含量的探討和改進(jìn)

    2012-01-08 02:54:04王群丁軼聰
    化學(xué)分析計(jì)量 2012年4期
    關(guān)鍵詞:環(huán)己基酒類質(zhì)譜法

    王群,丁軼聰

    (阜陽市產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)所,安徽阜陽 236000)

    液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法測定酒類中甜蜜素含量的探討和改進(jìn)

    王群,丁軼聰

    (阜陽市產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)所,安徽阜陽 236000)

    對(duì)SN/T1948-2007 《進(jìn)出口食品中環(huán)基氨基磺酸鈉的檢測方法 液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜》中關(guān)于酒類中環(huán)己基氨基磺酸鈉含量測定方法存在的問題進(jìn)行探討和改進(jìn)。使用氮吹儀去除樣品中含有的乙醇,通過C18色譜柱進(jìn)行分離,以0.1%甲酸水溶液-甲醇作為流動(dòng)相,在ESI負(fù)離子模式下檢測。環(huán)己基氨基磺酸納含量在10~100 ng/mL的范圍內(nèi)與峰面積有良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)r=0.999 6,檢出限為0.01 mg/kg。在兩個(gè)添加水平下,樣品的加標(biāo)回收率分別為99.5%,99.9%,測定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.1%(n=6)。改進(jìn)后的方法準(zhǔn)確、可靠,可用于酒類產(chǎn)品中甜蜜素的定量定性檢驗(yàn)。

    液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法;酒類;甜蜜素

    甜蜜素在食品添加劑中屬于甜味劑,其化學(xué)名稱為環(huán)己基氨基磺酸納,其甜度是蔗糖的30~40倍,過量攝入會(huì)對(duì)人體的肝臟和神經(jīng)系統(tǒng)造成危害。2011年我國發(fā)布實(shí)施的《食品添加劑使用標(biāo)準(zhǔn)》[1]中對(duì)于配制酒規(guī)定了其最大使用量為0.65 g/kg,同時(shí)白酒的國家標(biāo)準(zhǔn)明確要求“不得添加非白酒發(fā)酵產(chǎn)生的呈香呈味物質(zhì)”[2-4],但是個(gè)別生產(chǎn)企業(yè)為了改善酒體的口感,仍然在生產(chǎn)過程中違規(guī)或過量地使用甜蜜素。因?yàn)榘拙浦泻协h(huán)己基和環(huán)乙醇類物質(zhì),使用GB/T 5009.97-2003 《食品中環(huán)己基氨基磺酸納》氣相色譜法檢測白酒中環(huán)己基氨基磺酸納容易出現(xiàn)假陽性,用液相色譜法檢測比較簡單,但是甜蜜素對(duì)紫外吸收差,在不衍生的情況下難以測定[5]。筆者在采用 SN/T 1948-2007[6]檢測時(shí)發(fā)現(xiàn)該標(biāo)準(zhǔn)對(duì)于酒類樣品前處理和確證方面存在一些問題,因此探討并摸索出一種檢測靈敏度高,能有效去除干擾的檢測方法。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    高效液相色譜儀:Agilent 1260型,配備Agilent在線脫氣機(jī)、自動(dòng)進(jìn)樣器、柱溫箱,美國安捷倫儀器公司;

    質(zhì)譜儀:Agilent 6430型,配備電噴霧離子源,三重四級(jí)桿質(zhì)譜儀,美國安捷倫儀器公司;

    高純氮?dú)猓杭兌炔坏?9.999%;

    氮吹儀:N-EVAPⅢ型,美國Organomation公司;

    甲醇:色譜純;

    甲酸:純度不低于98.0%;

    甜蜜素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):純度不低于99.9%;

    實(shí)驗(yàn)用水:屈臣氏蒸餾水。

    1.2 液相色譜條件

    色譜柱:Agilent ZORBAX SB-C18型(50 mm×2.1 mm,1.8 μm);流動(dòng)相:0.1%甲酸水溶液-甲醇(體積比80∶20),流速為0.3 mL/min;柱溫:35℃;進(jìn)樣量:10 μL。

    1.3 質(zhì)譜條件

    電噴霧離子源(ESI);負(fù)離子模式;多反應(yīng)監(jiān)測(MRM);負(fù)電壓:400;霧化氣壓力:275.8 kPa(40 psi);干燥氣體流速:10 L/min;干燥器溫度:350℃;毛細(xì)管電壓:4 000 V;甜蜜素的定性定量離子對(duì)、碎裂電壓、碰撞氣能量等參數(shù)見表1。

    表1 甜蜜素監(jiān)測離子及相應(yīng)的碰撞能量

    1.4 樣品處理

    準(zhǔn)確移取2.0 mL樣品并準(zhǔn)確稱量,置于30℃水浴中氮吹至乙醇揮發(fā)干凈,用蒸餾水轉(zhuǎn)移定容至2.0 mL,經(jīng)0.22 μm濾膜過濾后待測。

    1.5 實(shí)驗(yàn)步驟

    (1)標(biāo)準(zhǔn)溶液制備

    準(zhǔn)確稱取0.02 g的甜蜜素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì),用蒸餾水溶解定容至100.0 mL,得到濃度為200 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)貯備液。準(zhǔn)確移取1.0 mL標(biāo)準(zhǔn)貯備液用蒸餾水稀釋定容至100.0 mL,配制成濃度為2 000 ng/mL的標(biāo)準(zhǔn)使用液,再逐級(jí)稀釋得到濃度在10~100 ng/mL之間的系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。

    (2)樣品測定

    在1.2、1.3儀器條件下,分別取處理后的樣液和系列標(biāo)準(zhǔn)使用液各10 μL進(jìn)行測定。甜蜜素標(biāo)準(zhǔn)溶液的總離子流(TIC)色譜圖見圖1。

    圖1 標(biāo)準(zhǔn)溶液總離子流色譜圖

    2 結(jié)果與討論

    2.1 樣品前處理

    液相色譜進(jìn)行分離時(shí),酒類樣品中含有的大量乙醇對(duì)甜蜜素在色譜柱上的保留造成影響,干擾峰和目標(biāo)峰分離不開,導(dǎo)致積分不準(zhǔn)確,因此要通過加熱氮吹的方式趕除樣品中揮發(fā)性醇類物質(zhì)。圖2和圖3分別為未經(jīng)預(yù)處理和經(jīng)預(yù)處理樣品的色譜圖。從圖2、圖3中可以看出,未經(jīng)處理的樣品在目標(biāo)峰附近干擾嚴(yán)重,影響積分;而趕除醇類后的樣品峰形良好。SN/T 1948-2007標(biāo)準(zhǔn)中未明確酒類樣品的取樣質(zhì)量問題,以幾種白酒為例,經(jīng)實(shí)際稱量得知2 mL的白酒實(shí)際質(zhì)量均不到2 g,因此在計(jì)算時(shí),以樣品的實(shí)際質(zhì)量而非體積參與計(jì)算。

    圖2 未經(jīng)預(yù)處理樣品色譜圖

    圖3 經(jīng)預(yù)處理樣品的色譜圖

    2.2 色譜條件的選擇

    不同的檢驗(yàn)室配置的設(shè)備型號(hào)各有不同,因此只有摸索出適合本實(shí)驗(yàn)室設(shè)備的最佳儀器條件才能保證分析結(jié)果的準(zhǔn)確性。在此實(shí)驗(yàn)中,考察了標(biāo)準(zhǔn)給出的流動(dòng)相組成0.1%乙酸水溶液-甲醇(體積比40∶60),同時(shí)考察了文獻(xiàn)報(bào)道的 0.02 mol/L[7]乙酸銨緩沖液-乙腈(體積比90∶10)、0.1%甲酸水溶液-甲醇(體積比80∶20)兩種體系的流動(dòng)相組成,發(fā)現(xiàn)0.1%甲酸水溶液-甲醇(體積比80∶20)的組成能夠得到更好的峰形和接近一倍的響應(yīng)值,因此選擇其作為流動(dòng)相。同時(shí)選擇了長度為50 mm的色譜柱,在2 min之內(nèi)即能完成單個(gè)樣品的檢測,大大縮短了檢測時(shí)間。

    2.3 質(zhì)譜條件的選擇

    首先選擇全掃描模式找到甜蜜素的母離子m/z178.1,然后用子離子掃描模式得到子離子m/z80.1,因?yàn)榱呀鈺r(shí)只得到一個(gè)碎片離子,因此將178.1也作為子離子。通過調(diào)整駐留時(shí)間、裂解電壓和碰撞氣能量得到較高的靈敏度,確定最佳實(shí)驗(yàn)條件。標(biāo)準(zhǔn)指出確證時(shí)用正負(fù)離子模式同時(shí)掃描,實(shí)際檢測正離子模式響應(yīng)較差,因此筆者采用負(fù)離子模式。

    2.4 工作曲線方程和檢出限

    實(shí)驗(yàn)表明,在10~100 ng/mL質(zhì)量濃度范圍內(nèi)以峰面積y為縱坐標(biāo),質(zhì)量濃度x為橫坐標(biāo)進(jìn)行線性回歸,得線性方程為y=2 157.816 864x-4 379.373 265,相關(guān)系數(shù)r=0.999 6。以信噪比S/N≥3時(shí)計(jì)算方法的檢出限為0.01 mg/kg,比SN/T 1948-2007標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的0.10 mg/kg的測定下限降低了一個(gè)數(shù)量級(jí)。

    2.5 回收試驗(yàn)和精密度試驗(yàn)

    采用在空白樣品中添加標(biāo)準(zhǔn)溶液的方法進(jìn)行回收試驗(yàn),兩個(gè)質(zhì)量濃度添加水平分別為10,20 ng/mL,加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果見表2。同時(shí)對(duì)添加水平為10 ng/mL的樣品重復(fù)測定6次,測試結(jié)果分別為 9.986 1,9.980 2,9.991 2,9.990 9,9.979 8,9.987 9 ng/mL,計(jì)算得測定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.1%。

    表2 加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果(n=2)

    樣品未經(jīng)處理直接進(jìn)樣,按上述方法進(jìn)行加標(biāo)回收試驗(yàn),結(jié)果見表3。10 ng/mL的樣品重復(fù)測定 6 次,測試結(jié)果分別為 6.621 7,5.864 4,5.371 1,5.001 9,4.749 9,4.608 9 ng/mL,計(jì)算得相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為14.2%。

    表3 未經(jīng)處理樣品加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果(n=2)

    由此可見,樣品處理方法經(jīng)改進(jìn)后得到的測量數(shù)據(jù)的精密度和準(zhǔn)確度均有很大程度的提高,測定結(jié)果良好。

    3 結(jié)語

    對(duì)SN/T 1948-2007標(biāo)準(zhǔn)方法進(jìn)行改進(jìn),改進(jìn)后的方法能有效排除干擾,具有較高的靈敏度,且方法的準(zhǔn)確度和精密度均有很大程度提高,適用于酒類樣品的分析檢測。

    [1]GB 2760-2011 食品添加劑使用標(biāo)準(zhǔn)[S].

    [2]GB/T 10781.1-2006 濃香型白酒[S].

    [3]GB/T 10781.2-2006 清香型白酒[S].

    [4]GB/T 10781.3-2006 米香型白酒[S].

    [5]鄭玲,李麗華,郭蔚,等.高效液相色譜法測定食品中的甜蜜素[J].化學(xué)分析計(jì)量,2005(3): 50-51.

    [6]SN/T 1948-2007 進(jìn)出口食品中環(huán)己基氨基磺酸納的檢驗(yàn)方法 液相色譜-質(zhì)譜/質(zhì)譜法[S].

    [7]盛旋,陳昌駿,丁振華,等.固相萃取-液相色譜/質(zhì)譜法同時(shí)測定食品中磺胺類人工合成甜味劑[J].分析實(shí)驗(yàn)室,2006,25(7):75-78.

    Discussion and Improvement for Determination of Sodium Cyclamate in Alcohol by Liquid Chromatography Tandem Mass Spectrometry

    Wang Qun,Ding Yichong
    (Fuyang Institute of Product Quality Supervision & Inspection,F(xiàn)uyang 236000,China)

    The problems of SN/T 1948-2007Determination of Sodium Cyclamate in Foods for Import and Export-HPLC-MS/MSmethodwere discussed and improved. The ethanol in sample was removed by nitrogen evaporator and the samples were separated by C18chromatographic column with 0.1% formic acid-methanol as mobile phase and ESI negative ion mode detection. Sodium cyclamate content had good relationship with peak area in the range of 10-100 ng/mL,the correlation coefficientr=0.999 6. The detection limit was 0.01 mg/kg. The recovery was 99.5%-99.9%,and the relative standard deviation of determination results was 0.1%(n=6). The improved method is accurate and reliable,it can be used for quantitative and qualitative test of sodium cyclamate in liquor products.

    liquid chromatography tandem mass spectrometry; liquor; sodium cyclamate

    O657.7

    A

    1008-6145(2012)04-0062-03

    10.3969/j.issn.1008-6145.2012.04.019

    聯(lián)系人:王群;E-mail:ahdyc@163.com

    2012-04-16

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