• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    電子探針化學(xué)測年法在晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦定年研究中的應(yīng)用現(xiàn)狀

    2011-12-16 08:29:28葛祥坤秦明寬
    世界核地質(zhì)科學(xué) 2011年1期
    關(guān)鍵詞:獨(dú)居石晶質(zhì)電子探針

    葛祥坤,秦明寬,范 光

    (核工業(yè)北京地質(zhì)研究院,北京 100029)

    電子探針化學(xué)測年法在晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦定年研究中的應(yīng)用現(xiàn)狀

    葛祥坤,秦明寬,范 光

    (核工業(yè)北京地質(zhì)研究院,北京 100029)

    簡要介紹近年發(fā)展起來的各種微區(qū)測年方法及其優(yōu)缺點(diǎn),重點(diǎn)介紹不同時期電子探針化學(xué)測年法在晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦定年研究中的發(fā)展?fàn)顩r及前人使用的分析測試條件,并展望了該方法在晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦定年研究中的應(yīng)用前景及可能存在的問題。通過系統(tǒng)研究,認(rèn)為該方法在鈾礦物定年研究中將大有作為,尤其是在微小鈾礦物(<10 μm)和多期次、多階段鈾礦體的微區(qū)定年研究中更能顯示其優(yōu)越性。

    電子探針;化學(xué)測年;微區(qū)測年;晶質(zhì)鈾礦;瀝青鈾礦

    現(xiàn)階段,以晶質(zhì)鈾礦或?yàn)r青鈾礦為測試對象的測年方法主要是以熱電離質(zhì)譜儀(IDTIMS)測定為基礎(chǔ)的同位素稀釋法,該法的優(yōu)點(diǎn)在于可以同時利用238U-206Pb、235U-207Pb兩個同位素衰變系列進(jìn)行測年,獲得3個獨(dú)立的同位素模式年齡,因而測年結(jié)果可以進(jìn)行內(nèi)部校正[1],數(shù)據(jù)可靠、精度高。但該方法有如下幾個不足:(1)該方法為有損分析,需要對所測樣品進(jìn)行粉碎、淘洗和挑選,并且對樣品的前處理要求較高,需進(jìn)行一系列的化學(xué)處理。雖然需要的樣品量很少,甚至能夠進(jìn)行單顆粒分析,但對于質(zhì)量分?jǐn)?shù)比較低的樣品,需要很多的原樣進(jìn)行選礦工作,費(fèi)時費(fèi)力,有時可能無功而返,挑選不出純凈的樣品[2];(2)當(dāng)在微觀尺度上存在多個年齡域時,得到的年齡無實(shí)際地質(zhì)意義;(3)不能實(shí)現(xiàn)原位分析。

    隨著現(xiàn)代地質(zhì)學(xué)向微觀研究的深入,傳統(tǒng)方法已不能滿足微區(qū)測年的需求。在科學(xué)技術(shù)迅速發(fā)展的推動下,近年來逐漸形成了幾種U-Th-Pb微區(qū)原位測年方法,主要分為兩類:一類是以測量同位素組成為基礎(chǔ),如二次離子質(zhì)譜以及在其基礎(chǔ)之上發(fā)展起來的高靈敏度、高分辨率離子探針和激光探針;另一類是以化學(xué)成分為基礎(chǔ),如電子探針質(zhì)子探針、同步輻射X射線熒光探針和能量色散微型探針多元素分析[3-4]。

    上述各種微區(qū)測年方法各有優(yōu)、缺點(diǎn)(表1),本文著重介紹晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦以電子探針為測試手段的U-Th-Pb化學(xué)測年法的研究現(xiàn)狀。

    1 初級階段

    Holmes A早在1911年就利用瀝青鈾礦的化學(xué)成分進(jìn)行年齡計算[5]。限于當(dāng)時的分析技術(shù)條件,年齡結(jié)果是根據(jù)化學(xué)分析結(jié)果進(jìn)行計算的,體現(xiàn)不出微區(qū)原位的優(yōu)越性。然而,該方法的提出為后人提供了一種鈾礦物定年的思路。據(jù)張昭明[6]和 Bowles[7]報道,法國的朗香于1970年首次利用電子探針對晶質(zhì)鈾礦顆粒測定的U、Th和Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)計算過法國中央地塊二云母花崗巖的年齡,并提出了根據(jù)U和Th的放射性衰變理論推導(dǎo)出來的經(jīng)驗(yàn)公式:

    式中:Th、U和Pb代表質(zhì)量百分?jǐn)?shù),所得年齡單位為百萬年(Ma)。

    此后很多學(xué)者對晶質(zhì)鈾礦的化學(xué)測年法進(jìn) 行 了 研 究[8]。 1978 年, Cameron-Schiman[9]也發(fā)表了類似的Th-U-Pb測年方程式:

    式中:Th、U和Pb代表原子百分?jǐn)?shù),所得年齡單位為年(a)。

    Bowles[7]根據(jù) U、 Th 放射性衰變原理, 得出樣品中放射性成因Pb的原子百分?jǐn)?shù)為:

    在忽略Th和235U對Pb的貢獻(xiàn)量基礎(chǔ)上,Bowles[7]提出如下簡化公式(式中Pb和U為原子百分?jǐn)?shù)):

    為了簡化電子探針數(shù)據(jù)的計算,依238U與235U和206Pb與207Pb的相對豐度,Bowles將上式改寫成:

    式中:常數(shù)1.104是根據(jù)238U、235U與206Pb、207Pb的相對豐度計算所得。根據(jù)(4)式計算出近似年齡,該年齡總是高于實(shí)際年齡,故需要進(jìn)行處理。Bowles采用的方法是:將所得近似年齡值減去10 Ma帶入(3)式,求出 Pb的原子百分?jǐn)?shù),并與Pb原子百分?jǐn)?shù)的測試值進(jìn)行比較,如此反復(fù)迭代,直到測定的Pb原子百分?jǐn)?shù)與由(3)式計算的Pb原子百分?jǐn)?shù)相近為止。如精度不夠,在此基礎(chǔ)上還可將迭代量變?yōu)?Ma進(jìn)一步迭代,以提高年齡精度。

    表1 各種微區(qū)原位測年方法技術(shù)參數(shù)一覽表Table 1 Technical parameters of a micro in situ dating methods

    我國學(xué)者張昭明[6]曾根據(jù)夏毓亮提出的年齡計算公式T=Pb/(U+0.315 Th)×7 156 Ma,計算了18個巖體及礦床的年齡值,并與已有的同位素地質(zhì)年齡進(jìn)行了對比,其結(jié)果對于絕大多數(shù)巖體來說,在地質(zhì)時代(如燕山期、海西期等)上是一致的。

    綜合上述各種方法,筆者認(rèn)為存在以下兩點(diǎn)不足:(1)經(jīng)驗(yàn)公式不夠準(zhǔn)確;(2)限于當(dāng)時的電子探針測試精度,對Pb的檢出限比較高,對于較年輕的樣品可能檢測不到Pb,且測量誤差比較大。

    2 應(yīng)用現(xiàn)狀

    20世紀(jì)90年代以前,電子探針U-Th-Pb化學(xué)測年法還處于探索階段。自Suzuki[10-11]提出獨(dú)居石、鋯石和磷釔礦的U-Th-Pb化學(xué)等時線年齡的概念時開始,并通過Montel等[12]、 Rhede 等[13]、 Williams 等[14]、 Geisler 和Schleicher[15]、 Cocherie 和 Albarede[16]等人的改進(jìn)發(fā)展以后,在世界范圍內(nèi)引起了極大的反響,并逐漸為人們所接受和使用。

    現(xiàn)在電子探針化學(xué)測年的測試對象主要 為 獨(dú) 居 石 , 應(yīng) 用 最 為 廣 泛[10-11,17-24], 鋯石[10-11,15,25]和 磷 釔 礦[10,26-27]次 之 , 晶 質(zhì) 鈾 礦 、瀝青鈾礦[28]及釷石[29]則很少。

    Kotzer和 Kyser[30]利用電子探針測定的 U、Th和Pb化學(xué)成分計算了加拿大薩斯喀徹溫省北部不整合面型和復(fù)雜脈型鈾礦床的晶質(zhì)鈾礦及瀝青鈾礦的化學(xué)年齡。結(jié)果顯示,n×10~n×100 μm范圍內(nèi)計算出的晶質(zhì)鈾礦和瀝青鈾礦的化學(xué)年齡為204~1 389 Ma,并且在多數(shù)情況下均比n207Pb/n206Pb模式年齡低,表明該鈾礦床經(jīng)歷了后期改造作用,導(dǎo)致放射性成因鉛丟失,該年齡不能代表后期地質(zhì)事件的年齡,這是因?yàn)椴豢赡芨脑焓录暗乃蟹派湫猿梢蜚U經(jīng)過改造后都丟失,即體系不可能重新達(dá)到初始鉛近于零的狀態(tài),所得年齡無意義。然而,筆者認(rèn)為,通過適當(dāng)?shù)臄?shù)據(jù)處理,如對年齡域相同的多個點(diǎn)的表觀年齡進(jìn)行等時線擬合,可以扣除初始鉛的影響,獲得代表后期地質(zhì)事件的年齡。

    F?rster H J[31]利用 Rhede 等[13]提出的 U、Th放射性衰變公式計算了德國厄爾士山脈華力西期花崗巖體的晶質(zhì)鈾礦化學(xué)年齡。結(jié)果顯示,3種花崗巖(黑云母花崗巖、二云母花崗巖和鋰云母花崗巖)的年齡一致,分別為(321±6)Ma、 (320±7)Ma 和(314±9)Ma,并且與 F?rster H J[32]報 道 的 云母 K-Ar 年 齡 接近,再次證明晶質(zhì)鈾礦是巖漿或巖漿期后的產(chǎn)物。

    Kempe Ulf[5]利 用 電 子 探 針 化 學(xué) 測 年 法 研究了德國厄爾士山脈Kirchberg花崗巖體晶質(zhì)鈾礦的年齡 〔(296±10)Ma~(344±10)Ma〕,68 個點(diǎn)的平均年齡為(322±5)Ma, 這與F?rster H J[31]發(fā)表的相鄰地區(qū)華力西期花崗巖體的晶質(zhì)鈾礦化學(xué)年齡結(jié)果一致(321±6)Ma。

    另外, Kempe Ulf[5]認(rèn)為, Ca、 Si和 Fe 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)能夠反映U-Th-Pb體系的封閉性。當(dāng)Ca、Si和Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)高時,表明晶質(zhì)鈾礦經(jīng)歷了后期改造,造成體系不封閉,放射性成因鉛丟失。

    上述電子探針化學(xué)測年的鈾礦物年齡均為中生代甚至更老的年齡。Hurtado等[28]指出,由于晶質(zhì)鈾礦的高U質(zhì)量分?jǐn)?shù),在幾個百萬年內(nèi)積累的放射性成因鉛就能達(dá)到電子探針的檢測極限,因而可以測定新生代的年齡。他們用電子探針化學(xué)年齡法測定了尼泊爾中部穆古花崗巖體中晶質(zhì)鈾礦的年齡,結(jié)果為(17.96±0.40)Ma,該結(jié)果與用同位素稀釋熱電離等離子質(zhì)譜測定的晶質(zhì)鈾礦年齡一致。通常,電子探針化學(xué)年齡的精度要比傳統(tǒng)方法的精度差一個數(shù)量級。但Hurtado等[28]的單個點(diǎn)化學(xué)年齡誤差為1.5 Ma(2σ,95%置信水平),15個點(diǎn)平均年齡的誤差僅為0.4 Ma,與同位素稀釋法的誤差相當(dāng)。這表明電子探針化學(xué)年齡法在年輕花崗巖體的年代學(xué)研究方面也是一個有利工具。

    ?kácha Pavel等[33]對捷克中部波希米亞的Jánská脈型鈾礦床的晶質(zhì)鈾礦進(jìn)行了電子探針化學(xué)年齡研究。由于普通鉛和包裹體的影響,僅計算了一個晶質(zhì)鈾礦顆粒的化學(xué)年齡,結(jié)果為 263.2 Ma (2σ), 與207Pb-206Pb年齡(269.8±20.3)Ma一致,并與波希米亞火成巖體中部其他鈾礦床的年齡一致:(265±15)Ma[34]或(275±4)Ma~(278±4)Ma[35]。

    3 測試技術(shù)的研究現(xiàn)狀

    電子探針U-Th-Pb化學(xué)測年法的關(guān)鍵就是U、Th和Pb化學(xué)成分的準(zhǔn)確測定,尤其是Pb的質(zhì)量分?jǐn)?shù),對最終年齡誤差的影響尤為重要。因此,如何選擇測試參數(shù)(包括加速電壓、束流、測量時間、背景選擇和標(biāo)樣等)是準(zhǔn)確定年的先決條件。晶質(zhì)鈾礦或?yàn)r青鈾礦的化學(xué)成分大多屬于重元素,線系繁多,特別是含有稀土元素時,譜線重疊干擾比較嚴(yán)重,選擇適當(dāng)?shù)木€系避開干擾,或者通過參數(shù)校正扣除干擾,也是每位研究者首要考慮的內(nèi)容。

    Kotzer 和 Kyser[30]所采用的電子探針分析條件為:儀器型號JEOL 8600,加速電壓20 kV,束斑直徑2 μm,每個元素的測量時間均為50 s,檢出限在0.1%的水平。

    F?rster H J[31]所采用的電子探針分析條件為:儀器型號CAMEBAX SX-50,加速電壓20 kV,束流 40~60 nA,束斑直徑為 1~2 μm。U的標(biāo)樣為金屬U和合成U2.15,Th的標(biāo)樣為金屬Th,Pb的標(biāo)樣為釩鉛礦和合成玻璃(PbO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.79%)。測量時間、數(shù)據(jù)處理、分析晶體、分析精度和檢出限詳見F?rster H J[32]。

    Kempe Ulf[5]所 采 用 的 電 子 探 針 分 析 條 件為:儀器型號JEOL 8900,加速電壓20 kV,束流10 nA,束斑直徑小于1 μm。分析線系:Th——Mα線,U、Pb——Mβ線,Y——Lα線,分光晶體均為PETJ晶體。由于U、Th和Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高,可以適當(dāng)降低測量時間 (筆者認(rèn)為,這是相對于其他含U、Th礦物而言)。峰位測量時間:U——10 s,Th——20 s,Pb、Y——40 s,F(xiàn)e——100 s,Si、Ca——150 s,兩側(cè)背景測量時間為峰位測試時間的一半。各元素的檢出限:U——850×10-6,Th——450×10-6,Pb——590×10-6,Y——460×10-6,F(xiàn)e——140×10-6,Si——50×10-6和Ca——140×10-6。元素結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)偏差為:U——0.7%~0.9%,Th——1.6%~2.0%,Pb——2.9%~4.0%,Y——3.4%~5.2%,Si——1.4%~90%,F(xiàn)e——3.25%~70%,Ca——0.5%~2.0%。除Y用釔鋁榴石、Si用硅灰石以外,其余所有元素均為金屬標(biāo)樣。校正程序采用ZAF法。晶質(zhì)鈾礦化學(xué)年齡用Bowles[7]的公式進(jìn)行計算, 并采用 Bowles[7]的迭代法進(jìn)行修正,遞變量為0.1 Ma。修正后的化學(xué)年齡誤差比較大,為±10 Ma和±11 Ma(筆者認(rèn)為,這可能是由于檢出限較高的緣故,并且未進(jìn)行譜線干擾校正)。

    與此同時, Kempe Ulf[5]還提出, 電子探針的測點(diǎn)應(yīng)干凈、平整,基本原則是:(1)通過背散射電子圖像觀察,沒有明顯的次級變化。 (2)化學(xué)成分也未發(fā)生明顯的次級變化,即:U和Th應(yīng)為負(fù)相關(guān)關(guān)系,因?yàn)門h替代晶格中U的位置;Th和Pb也應(yīng)為負(fù)相關(guān)關(guān)系,因?yàn)閁的衰變常數(shù)比Th高,即比Th衰變得快;U和Pb應(yīng)有很好的正相關(guān)關(guān)系,因?yàn)镻b主要是由U衰變的。

    Hurtado等[28]所采用的電子探針分析條件為:儀器型號JEOL JXA-733,加速電壓20 kV,束流100 nA,束斑直徑1 μm,分光晶體為PET晶體。標(biāo)樣選擇:U——UO2,Th——ThO2、ThSiO4,Pb——PbTiO3,Y——釔鋁 榴石。分析線系:U——Mα線,Th——Mα線,Pb——Mα線,Y——Lα線。每個元素的分析時間均為240 s,各元素的檢出限:U——525×10-6,Th——151×10-6,Pb——273×10-6,Y——263×10-6。校正程序采用CITZAF校正。將Th Mβ線對U Mα線的干擾,Y Lγ線對Pb Mα線的干擾都分別進(jìn)行了校正 (參考Montel等[12])。 即 通 過 測 定 ThSiO4中的Th Mβ計 數(shù)與釔鋁榴石中Y Lγ的計數(shù),算出一個系數(shù)K,然后在實(shí)際樣品測量中扣除。結(jié)果發(fā)現(xiàn),Th對U的干擾達(dá)到16×10-6,Y對Pb的干擾達(dá)到35×10-6。年齡誤差計算使用蒙特卡羅方法,用2σ(95%的置信水平)表示。

    Hurtado等[28]指出,通常測量總量達(dá)不到100%,可能是由于存在微量的Nd、Ra、Ce、N、 He 和 OH-等[33-34]。 總量小于 96%的數(shù)據(jù)可能是小坑或樣品表面粗糙造成的。

    ?kácha Pavel等[35]所采用的電子探針測試條件為:儀器型號Cameca SX100,加速電壓15 kV,束流80 nA,束斑直徑2 μm,微量元素的峰位測量時間 40~60 s。分析線系:U——Mβ線,Th、Pb——Mα線, 并進(jìn)行Y Lγ2、 Th Mζ1和 Th Mζ2對 Pb Mα的干擾校正。檢出限分別為:U——270×10-6,Th——250×10-6,Pb——130×10-6。 標(biāo) 樣 選 擇 :U——金屬U,Pb——PbSe,Th——ThO2,P、F——氟磷灰石,Y——釔鋁榴石,La——LaB6,Ce——CeAl2,Pr——PrF3,Nd——NdF3,Sm——SmF3,Gd——GdF3,Dy——DyP5O14,Er——YErAG,Yb——YbP5O14,Al——鐵鋁榴石,Si、Ca、Fe——鈣鐵榴石,Mn——薔薇輝石,V——釩鉛礦,S——重晶石。選擇PAP校正程序。采用的年齡計算公式與 Montel等[12]的計算公式相近。

    綜上所述,由于樣品類型、儀器型號不同,不同學(xué)者所采用的測試條件亦不相同。在實(shí)際研究過程中,應(yīng)選擇合適的標(biāo)樣,對各種測試參數(shù)進(jìn)行系統(tǒng)研究,優(yōu)選出最佳測試條件,將測量誤差降至最低。

    4 應(yīng)用前景

    首先,從礦物學(xué)特征角度來看,晶質(zhì)鈾礦是適合電子探針化學(xué)定年的。Kempe Ulf[5]指出,用晶質(zhì)鈾礦進(jìn)行電子探針化學(xué)定年相對于獨(dú)居石和鋯石有如下幾種優(yōu)點(diǎn):(1)晶質(zhì)鈾礦的U、Th質(zhì)量分?jǐn)?shù)相當(dāng)高 (且U比Th高),在相同年齡條件下,它所積累的放射性成因鉛比其他含U、Th礦物高,這也就提高了Pb測定的準(zhǔn)確性,直接影響年齡精度;(2)據(jù)Bowles[7],巖漿中晶質(zhì)鈾礦的初始鉛很低,可以忽略不計。根據(jù)張昭明[6]的測試結(jié)果,晶質(zhì)鈾礦中初始鉛所占比例最高僅為0.36%,對年齡結(jié)果影響不大;(3)盡管晶質(zhì)鈾礦的封閉性較鋯石和獨(dú)居石差,但相對于其他鈾礦物(如鈾石、鈦鈾礦等)要好得多。

    其次,由Hurtado等[28]的結(jié)果可知,電子探針化學(xué)定年法對晶質(zhì)鈾礦的測年下限能夠達(dá)到十幾百萬年,大大降低了該方法在獨(dú)居石、鋯石等其他富U、Th礦物定年的年齡下限。

    再者,對于多階段、多期次的晶質(zhì)鈾礦或?yàn)r青鈾礦,由于在礦物挑選過程中很難區(qū)分,采用傳統(tǒng)方法 (如ID-TIMS法)定年時,得到的年齡可能為混合年齡,無實(shí)際地質(zhì)意義,還可能會得出錯誤結(jié)論。利用電子探針化學(xué)測年法,在一個電子探針視閾內(nèi),很容易區(qū)分不同期次的晶質(zhì)鈾礦或?yàn)r青鈾礦,從而進(jìn)行電子探針化學(xué)年齡測定,為多階段、多期次成礦時代的劃分提供技術(shù)手段。

    澳大利亞學(xué)者 Fayek Mostafa 等[36]曾利用離子探針進(jìn)行過晶質(zhì)鈾礦的微區(qū)年齡測定,但該方法的束斑直徑較大(20 μm左右),對于顆粒比較細(xì)?。ǎ?0 μm)的晶質(zhì)鈾礦或?yàn)r青鈾礦,該方法則無能為力。然而,電子探針高空間分辨率(1 μm左右)可以為顆粒比較細(xì)小的晶質(zhì)鈾礦或?yàn)r青鈾礦進(jìn)行微區(qū)原位定年。

    總之,電子探針化學(xué)定年具有省時、省力,分析速度快,儀器普遍,價格低廉,微區(qū)、原位、無損和高空間分辨率 (1 μm左右)等優(yōu)點(diǎn)[2]。不足之處是限于電子探針的測試精度和測試極限,年齡誤差大,且只能測試年齡大于100 Ma左右的年齡(以獨(dú)居石、鋯石為測試對象),但對于晶質(zhì)鈾礦或?yàn)r青鈾礦可以進(jìn)行十幾百萬年的年齡測定,在今后的鈾礦物年代學(xué)研究中將會發(fā)揮更大的作用。另外,電子探針可以測量光薄片、光片,因此在獲得U、Th和Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)的同時,還可以獲得其他元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù),獲得更多有用的信息,如Si、Ca和Fe的質(zhì)量分?jǐn)?shù)高低,可以間接指示Pb的丟失[5],還可以與巖相學(xué)聯(lián)系起來,有助于解釋其成因。

    5 存在的問題

    晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦相對于獨(dú)居石來說,較少用于電子探針U-Th-Pb化學(xué)定年中,主要存在下列問題:

    (1)由于晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦U-Th-Pb體系的封閉性較獨(dú)居石差,容易發(fā)生Pb丟失,這將會導(dǎo)致年齡結(jié)果偏低。在選擇電子探針的測點(diǎn)時,應(yīng)盡量遠(yuǎn)離裂隙、邊緣等易發(fā)生Pb丟失部位。

    (2)晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦中常含有Si、Ca、Th、Y和稀土等元素,這可能是在晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦演化過程中發(fā)生類質(zhì)同像替代的結(jié)果。 據(jù) ?kácha Pavel等[33]和 F?rster H J[31],晶質(zhì)鈾礦中可能存在如下替代:2U4+? U6++Ca2+, U4+?Th4+和 U6+?2 (Y,REE)3+。 這將會影響體系中U的封閉性,進(jìn)而影響年齡測定結(jié)果。這些元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的高低,也可以間接指示晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦U、Th和Pb體系的封閉型。

    (3)在氧化環(huán)境下,晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦是不穩(wěn)定的,其中的四價鈾容易氧化成六價鈾,導(dǎo)致封閉體系發(fā)生破壞。另外,如四價鈾部分發(fā)生氧化,會導(dǎo)致電子探針的測量結(jié)果低于100%(以四價鈾計算時)。Hurtado等[28]認(rèn)為,測量總量低于96%的數(shù)據(jù)不可信,這可能是由于樣品的小坑或樣品表面粗糙造成的,予以剔除。

    盡管晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦用于電子探針UTh-Pb化學(xué)定年研究存在一些不足,但可以通過改進(jìn)測試手段、研究數(shù)據(jù)處理方法來克服這些困難,以便發(fā)揮電子探針U-Th-Pb化學(xué)測年法的優(yōu)勢。如在獨(dú)居石、鋯石定年中廣泛應(yīng)用的等時線法[10-11]可消除由于放射性成因Pb丟失所帶來的誤差。

    6 結(jié) 論

    總之,電子探針U-Th-Pb化學(xué)測年法在獨(dú)居石定年中普遍應(yīng)用,而在晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦定年中的應(yīng)用寥寥無幾。據(jù)筆者調(diào)研,僅國外幾位學(xué)者報道過該方法的研究,國內(nèi)僅張昭明發(fā)表過電子探針定年結(jié)果,但結(jié)果誤差比較大,未能引起重視。筆者認(rèn)為,一方面是由于晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦體系的封閉性略差于獨(dú)居石;另一方面由于晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦的分布不如獨(dú)居石普遍。還可能是由于研究晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦的科研人員比較少,導(dǎo)致電子探針U-Th-Pb化學(xué)測年法未能在晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦定年研究中廣泛應(yīng)用。

    然而,鑒于電子探針U-Th-Pb化學(xué)測年法的高空間分辨率和晶質(zhì)鈾礦/瀝青鈾礦的高U、Th和Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù),同時借鑒該方法在獨(dú)居石定年研究中的測試方法和數(shù)據(jù)處理方法,認(rèn)為該方法在鈾礦物定年研究中將大有作為,尤其是在微小鈾礦物(<10 μm)和多期次、多階段鈾礦體的微區(qū)定年研究中更能顯示其優(yōu)越性。

    [1] 李惠民.鈾-鉛同位素測年新技術(shù)及其地質(zhì)應(yīng)用的最新發(fā)展[J].國外前寒武紀(jì)地質(zhì), 1992, 30(4):1-5.

    [2] 葛祥坤.電子探針Th-U-Pb微區(qū)測年方法及其在鈾礦地質(zhì)研究中的應(yīng)用前景[J].鈾礦地質(zhì),2008,24(3):175-180.

    [3] 王勤燕,陳能松,劉 嶸.U-Th-Pb副礦物的原地原位測年微束分析方法比較與微區(qū)晶體化學(xué)研究[J].地質(zhì)科技情報, 2005, 24(1):7-13.

    [4] 鐘玉芳,馬昌前.含U副礦物的地質(zhì)年代學(xué)研究綜述[J].地球科學(xué)進(jìn)展, 2006, 21(4):372-381.

    [5]Kample Ulf.Precise electron microprobe age determination in altered uraninite:Consequences on the intrusion age and the metallogenic significance of the Kirchberg granite (Erzgebirge,Germany)[J].Contrib.Mineral Petrol, 2003, 145:107-118.

    [6] 張昭明.電子探針在測定晶質(zhì)鈾礦年齡中的應(yīng)用[J].放射性地質(zhì), 1982, 5:408-411.

    [7]Bowles J F W.用電子探針分析結(jié)果確定巖石中單顆粒晶質(zhì)鈾礦的年齡[J].馬麗君,劉曉東,譯.地質(zhì)地球化學(xué), 1992, 3(1-2):132-136.

    [8]F?rster H J.The chemical composition of uraninite in Variscan granites of the Erzgebirge,Germany[J].Mineralogical Magazine, 1999, 62(2):239-252.

    [9]Cameron-Shiman M.Electron microprobe study of uraniummineralsanditsapplicationtosomeCanadian deposits[D]. Edmonton:Edmonton University,1978:343.

    [10]Suzuki K,Adachi M J.Precambrian provenance and Silurian metamorphism of the Tsubunosawa paragneiss in South Kitakami terrane, Northeast Japan,revealed by the chemical Th-U-total Pb isochron ages of monazite, zircon and xenotime[J].Geochem., 1991a, 25:357-376.

    [11]Suzuki K, Adachi M J.The chemical Th-U-total Pb isochron ages of zircon and monazite from the Gray granite of the Hida Terrane[J].Japan Earth Sci.Nagoya Univ, 1991b, 38:11-37.

    [12]Montel Jean-Marc, Foret Suzanne, Veschambre Michèle, et al.Electron microprobe dating of monazite[J].Chem.Geol., 1996, 131:37-53.

    [13]Rhede D, Wendt I, F?rster H J.A threedimensionalmethod for calculatingindependent chemical U/Pb-and Th/Pb-ages of accessory minerals[J].Chem.Geol., 1996, 130:247-253.

    [14]WilliamsM, Jercinovic M, Terry M.Age mapping and dating of monazite on the electron microprobe: Deconvoluting multistage tectonic histories[J].Geology, 1999, 27:1 023-1 026.

    [15]Geisler Thorsten, Schleicher Helmut.Improved UTh-total Pb dating of zircons by electron microprobe using a simple new background modeling procedure and Ca as a chemical criterion of fluid-induced UTh-Pb discordance in zircon [J].Chem.Geol.,2000,163:269-285.

    [16]Cocherie A, Albarede F.An improved U-Th-Pb age calculation for electron microprobe dating of monazite[J].Geochimica et Cosmochimica Acta,2001, 65(24):4 509-4 522.

    [17]Tickyj Hugo, Hartmann Léo A, Vasconcellos Marcos A Z, et al.Electron microprobe dating of monazite substantiates ages of major geological events in the southern Brazilian shield[J].Journal of South American Earth Sciences, 2004, 16:699-713.

    [18]Swain G M, Hand M.Teasdale J, et al.Age constraints on terrane-scale shear zones in the Gawler Craton, southern Australia[J].Precambrian Research, 2005, 139:164-180.

    [19]González-álvarez Ignacio, Kusiak Monika Agnieszka, Kerrich Robert.A trace element and chemical Th-U total Pb dating study in the lower Belt-Purcell Supergroup, western North America:Provenance and diagenetic implications[J].Chem.Geol., 2006, 230:140-160.

    [20]Liu Shuwen, Zhao Guochun, Wilde Simon A, et al.Th-U-Pb monazite geochronology of the Lüliang and Wutai Complexes Constraints on the tectonothermal evolution of the Trans-North China Orogen[J]. Precambrian Research, 2006, 148:205-224.

    [21]陳 強(qiáng), 陳能松,王勤燕,等.秦嶺造山帶秦嶺巖群獨(dú)居石電子探針化學(xué)年齡: 晚泛非期變質(zhì)證據(jù)[J].科學(xué)通報, 2006, 51(21):2 512-2 516.

    [22] 陳能松, 孫 敏, 王勤燕, 等.東昆侖造山帶昆中帶的獨(dú)居石電子探針化學(xué)年齡:多期構(gòu)造變質(zhì)事件記錄[J]. 科學(xué)通報, 2007, 52(11):1 297-1 306.

    [23]劉樹文,呂勇軍,鳳永剛,等.冀北紅旗營子雜巖的鋯石、獨(dú)居石年代學(xué)及地質(zhì)意義[J].地質(zhì)通報, 2007, 26(9):1 086-1 100.

    [24]Budzyń B, Hetherington C J, Williams M L, et al.Application of electron probe microanalysis Th-U-total Pb geochronology to provenance studies of sedimentary rocks:An example from the Carpathian flysch[J].Chem.Geol., 2008, 254:148-163.

    [25]Kusiak Monika A, Dunkley Daniel J, Suzuki Kazuhiro, et al.Chemical (non-isotopic) and isotopic dating of Phanerozoic zircon:A case study of durbachite from the Trˇebícˇ Pluton,Bohemian Massif[J].Gondwana Research, 2010, 17:153-161.

    [26]Asami Masao, Suzuki Kazuhiro, Grew Edward S.Chemical Th-U-total Pb dating by electron microprobe analysis of monazite, xenotime and zircon from the Archean Napier Complex, East Antarctica:evidence for ultra-high-temperature metamorphism at 2 400 Ma [J].Precambrian Research, 2002, 114:249-275.

    [27]Hetherington Callum J, Jercinovic Michael J,Williams Michael L, et al.Understanding geologic processes with xenotime:Composition, chronology,and a protocol for electron probe microanalysis[J].Chem.Geol., 2008, 254:133-147.

    [28]Hurtado J M, Chatterjee N, Ramezani J, et al.Electron microprobe chemical dating of uraninite as a reconnaissance tool for leucogranite geochronology[J].Nature Precedings, 2007.

    [29]F?rster H J.Composition and Th-U total Pb ages of huttonite and thorite from Gillespie’s beach, South Island, New Zealand[J].The Canadian Mineralogist,2000,3:675-684.

    [30]Korzer T G, Kyser T K.O, U and Pb isotopic and chemical variations in uraninite:Implications for determining the temporal and fluid history of ancient terrains [J].Amer.Mineral., 1993, 78:1 262-1 274.

    [31]F?rster H J.The chemical composition of uraninite in Variscan granites of the Erzgebirge,Germany[J].Mineral Mag, 1999, 63(2):239-252.

    [32]F?rster H J.The chemical composition of REE-YTh-U-rich accessory minerals from the Erzgebirge-Fichtelgebirge region, Germany. Part I:The monazite-(Ce)-brabantite solid solution series[J].Amer.Mineral., 1998 a, 83:259-72.

    [33]Legierski J.Model ages and isotopic composition of ore leads of the Bohemian massif[J].Cˇas Min Geol, 1973, 18:1-23

    [34]Anderson E B.Isotopic-geochronological investigation of the uranium deposits of Czechoslovakia [J].Czechoslovak Uranium Industry Report,1987,87:1-32.

    [35] ?kácha Pavel,Goliá? Viktor,Sejkora Jirˇí,et al.Hydrothermal uranium-base metal mineralization of the Jánská vein,Brˇezové Hory,Prˇíbram,Czech Republic:Lead isotopes and chemical dating of uraninite[J].Journal of Geosciences, 2009, 54:1-13.

    [36]Fayek Mostafa, Harrison T M, Ewing R C, et al.O and Pb isotopic analyses of uranium minerals by ion microprobe and U-Pb ages from the Cigar Lake deposit[J].Chem.Geol., 2002, 185:205-225.

    Review on the application of electron microprobe chemical dating method in the age research of uraninite/pitchblende

    GE Xiang-kun, QIN Ming-kuan, FAN Guang
    (Beijing Research Institute of Uranium Geology,Beijing 100029,China)

    Different micro dating methods have been developed in recent years,the advantages and disadvantages are simply introduced at first.The recent development of electron microprobe chemical dating method in the age research of uraninite/pitchblende and the used analytical conditions by the precurser are presented in detail by stages.Finally,the application foreground of this method in the age research of uraninite/pitchblende and the possible problems are systematically investigated and discussed.It is believed that this method will play a big role in the age research of uranium minerals,especially in the micro dating research of tiny uranium minerals(φ<10 μm)and uranium micro-ores of multi-stage.

    electron microprobe;chemical dating; micro dating; uraninite;pitchblende

    O657.34

    A

    1672-0636(2011)01-0055-08

    10.3969/j.issn.1672-0636.2011.01.011

    2010-08-13;

    2010-09-28

    葛祥坤(1980—),男,遼寧葫蘆島人,工程師,在讀博士,主要從事電子探針研究。E-mail:Gxk0621@163.com

    猜你喜歡
    獨(dú)居石晶質(zhì)電子探針
    獨(dú)居石資源開發(fā)利用現(xiàn)狀及政策建議
    獨(dú)居石堿分解熱力學(xué)研究
    電子探針技術(shù)研究大別造山帶富硫獨(dú)居石地球化學(xué)特征及稀土礦化成因
    巖礦測試(2022年4期)2022-09-13 10:09:58
    復(fù)合捕收劑與組合抑制劑對微細(xì)粒獨(dú)居石與螢石浮選分離的作用機(jī)理研究
    分析儀器在考古學(xué)和文物鑒定中的運(yùn)用
    河南舞鋼市—葉縣南部晶質(zhì)石墨成礦條件及找礦前景
    河南西峽縣尹家溝晶質(zhì)石墨礦地質(zhì)特征及成因
    電子探針分析法對車輛油漆物證檢驗(yàn)的案例
    電子探針在分析農(nóng)作物葉片元素含量及微區(qū)分析中的應(yīng)用
    吉林某地區(qū)含隱晶質(zhì)難選石墨礦選礦試驗(yàn)研究
    一a级毛片在线观看| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 久久影院123| 大陆偷拍与自拍| 欧美av亚洲av综合av国产av| av电影中文网址| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 精品亚洲成国产av| 国产视频一区二区在线看| av片东京热男人的天堂| av网站免费在线观看视频| videosex国产| 99精品欧美一区二区三区四区| 日韩成人在线观看一区二区三区| 欧美 日韩 精品 国产| av不卡在线播放| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 亚洲色图综合在线观看| 亚洲欧美激情综合另类| 丝袜人妻中文字幕| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲精品中文字幕在线视频| 少妇 在线观看| 亚洲色图综合在线观看| 人妻久久中文字幕网| 黄片大片在线免费观看| 国产av又大| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 日韩免费av在线播放| 午夜两性在线视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 老司机亚洲免费影院| 精品高清国产在线一区| 男女高潮啪啪啪动态图| 国产成人免费观看mmmm| 最新的欧美精品一区二区| 日韩视频一区二区在线观看| 露出奶头的视频| 天天影视国产精品| 91字幕亚洲| 一二三四在线观看免费中文在| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 极品教师在线免费播放| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 国产精品久久久久久精品古装| 国产高清国产精品国产三级| 国产高清国产精品国产三级| 日日爽夜夜爽网站| 十分钟在线观看高清视频www| 香蕉国产在线看| 免费看十八禁软件| 高清黄色对白视频在线免费看| 一个人免费在线观看的高清视频| 午夜福利乱码中文字幕| 99久久人妻综合| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 精品午夜福利视频在线观看一区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 在线免费观看的www视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 搡老岳熟女国产| 精品国产亚洲在线| 久久香蕉精品热| 精品高清国产在线一区| 精品国产乱子伦一区二区三区| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 成人黄色视频免费在线看| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 嫁个100分男人电影在线观看| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 日韩精品免费视频一区二区三区| 国产不卡一卡二| 日本黄色视频三级网站网址 | 国产精品久久久人人做人人爽| 老司机靠b影院| 超碰成人久久| 午夜91福利影院| 亚洲 欧美一区二区三区| 成人18禁在线播放| 欧美成狂野欧美在线观看| 亚洲av日韩在线播放| 五月开心婷婷网| 国产真人三级小视频在线观看| 久久久久久久国产电影| 99国产精品一区二区三区| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 一本大道久久a久久精品| 欧美大码av| 国产片内射在线| 国产在线精品亚洲第一网站| 欧美最黄视频在线播放免费 | av有码第一页| 一个人免费在线观看的高清视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产精品98久久久久久宅男小说| 妹子高潮喷水视频| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 中文字幕高清在线视频| 精品国产乱子伦一区二区三区| av国产精品久久久久影院| 国产精品欧美亚洲77777| 国产麻豆69| 亚洲五月婷婷丁香| 极品教师在线免费播放| 成在线人永久免费视频| 满18在线观看网站| 人成视频在线观看免费观看| 叶爱在线成人免费视频播放| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 久久久久久久精品吃奶| 69精品国产乱码久久久| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产高清videossex| 成人18禁在线播放| 成人影院久久| 国产片内射在线| 黄色怎么调成土黄色| av天堂久久9| 黄色片一级片一级黄色片| 成人手机av| 很黄的视频免费| 嫁个100分男人电影在线观看| 最新的欧美精品一区二区| 露出奶头的视频| 露出奶头的视频| 黄片小视频在线播放| 捣出白浆h1v1| 久久精品国产清高在天天线| 在线观看一区二区三区激情| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产成+人综合+亚洲专区| 亚洲欧美一区二区三区久久| 欧美乱色亚洲激情| ponron亚洲| 丰满的人妻完整版| 日韩视频一区二区在线观看| 热99re8久久精品国产| 窝窝影院91人妻| 国产精品亚洲一级av第二区| 欧美日韩黄片免| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲黑人精品在线| 99热只有精品国产| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 成人黄色视频免费在线看| 免费不卡黄色视频| 久久青草综合色| 下体分泌物呈黄色| 久久婷婷成人综合色麻豆| 久热爱精品视频在线9| 丰满饥渴人妻一区二区三| 国产主播在线观看一区二区| 亚洲久久久国产精品| 亚洲中文av在线| 俄罗斯特黄特色一大片| 久久精品亚洲av国产电影网| 亚洲人成电影观看| 日韩有码中文字幕| 久久这里只有精品19| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 三级毛片av免费| 一级毛片高清免费大全| 精品人妻1区二区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产成人精品无人区| 极品人妻少妇av视频| 看免费av毛片| 自线自在国产av| 91字幕亚洲| 欧美午夜高清在线| 欧美乱妇无乱码| 淫妇啪啪啪对白视频| 身体一侧抽搐| 99精品欧美一区二区三区四区| videosex国产| 91av网站免费观看| 最新在线观看一区二区三区| 一本综合久久免费| 又黄又爽又免费观看的视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 激情视频va一区二区三区| 一进一出好大好爽视频| 成年人黄色毛片网站| 免费在线观看日本一区| 婷婷成人精品国产| 亚洲欧美色中文字幕在线| 久久99一区二区三区| 日本一区二区免费在线视频| 黑人猛操日本美女一级片| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| 成人亚洲精品一区在线观看| 免费观看a级毛片全部| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 精品第一国产精品| 欧美精品啪啪一区二区三区| 精品人妻在线不人妻| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 女人精品久久久久毛片| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲在线自拍视频| 免费日韩欧美在线观看| 手机成人av网站| 午夜精品国产一区二区电影| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 免费看十八禁软件| 狂野欧美激情性xxxx| 91精品国产国语对白视频| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 国产日韩欧美亚洲二区| 91精品三级在线观看| 国产av精品麻豆| 69av精品久久久久久| 日本wwww免费看| 午夜成年电影在线免费观看| 亚洲av成人一区二区三| 亚洲精品国产区一区二| 国产在线观看jvid| 亚洲精品一二三| 久久人妻熟女aⅴ| 日本一区二区免费在线视频| 成人18禁在线播放| 欧美国产精品va在线观看不卡| 女同久久另类99精品国产91| 99re在线观看精品视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 又大又爽又粗| 亚洲精品乱久久久久久| 淫妇啪啪啪对白视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产又色又爽无遮挡免费看| 国产精品免费一区二区三区在线 | 国产欧美亚洲国产| 最近最新中文字幕大全免费视频| 免费在线观看黄色视频的| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲熟女毛片儿| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 亚洲精品美女久久av网站| 18禁国产床啪视频网站| 亚洲七黄色美女视频| 精品久久久久久电影网| 欧美最黄视频在线播放免费 | 丝袜人妻中文字幕| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 久久青草综合色| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 日本五十路高清| 人妻一区二区av| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 亚洲国产精品合色在线| 国产av一区二区精品久久| 国产黄色免费在线视频| svipshipincom国产片| 亚洲一区二区三区不卡视频| 丝袜在线中文字幕| 欧美黑人精品巨大| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产精品偷伦视频观看了| 国产精品免费大片| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产视频一区二区在线看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 波多野结衣一区麻豆| 777米奇影视久久| 丁香六月欧美| 飞空精品影院首页| 日韩精品免费视频一区二区三区| 国产av精品麻豆| 日本wwww免费看| 国产99久久九九免费精品| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产一区二区三区综合在线观看| 久久精品亚洲av国产电影网| 欧美大码av| 国产精品1区2区在线观看. | 一本一本久久a久久精品综合妖精| 国产精华一区二区三区| www.精华液| 欧美激情久久久久久爽电影 | 国产精品免费大片| 亚洲一区二区三区不卡视频| av中文乱码字幕在线| 国产精品.久久久| 国产麻豆69| 看片在线看免费视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 欧美日韩乱码在线| av片东京热男人的天堂| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 涩涩av久久男人的天堂| 久久99一区二区三区| 亚洲综合色网址| 国产1区2区3区精品| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 精品乱码久久久久久99久播| 国产精华一区二区三区| 我的亚洲天堂| 亚洲 国产 在线| 久久国产精品大桥未久av| 一进一出抽搐动态| 亚洲中文日韩欧美视频| 91字幕亚洲| www.999成人在线观看| 欧美日韩一级在线毛片| 久久青草综合色| 国产精品久久久久久精品古装| 99精品欧美一区二区三区四区| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 黄色a级毛片大全视频| 无限看片的www在线观看| av中文乱码字幕在线| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产黄色免费在线视频| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲欧美激情在线| 亚洲第一av免费看| 国产精品免费一区二区三区在线 | 天堂俺去俺来也www色官网| 一级黄色大片毛片| 在线观看免费视频网站a站| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 午夜精品在线福利| 热99re8久久精品国产| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲中文日韩欧美视频| 免费日韩欧美在线观看| tube8黄色片| 女人久久www免费人成看片| 大香蕉久久成人网| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产三级黄色录像| 丝袜美腿诱惑在线| 久久九九热精品免费| 女人精品久久久久毛片| 91在线观看av| 一二三四在线观看免费中文在| 自线自在国产av| 国产一区二区激情短视频| 电影成人av| 精品少妇久久久久久888优播| 女性被躁到高潮视频| av线在线观看网站| 国产成人精品无人区| 午夜老司机福利片| 香蕉久久夜色| 国产精品综合久久久久久久免费 | 精品一区二区三卡| 在线天堂中文资源库| 黄色片一级片一级黄色片| 久久ye,这里只有精品| 免费在线观看亚洲国产| 国产精品永久免费网站| 下体分泌物呈黄色| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 国产精品av久久久久免费| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲av成人一区二区三| 国产深夜福利视频在线观看| 又大又爽又粗| 黑人猛操日本美女一级片| 热re99久久精品国产66热6| 久久久久久免费高清国产稀缺| 一边摸一边做爽爽视频免费| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 国产一区二区三区综合在线观看| 亚洲av电影在线进入| 大片电影免费在线观看免费| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 中文字幕精品免费在线观看视频| 啦啦啦免费观看视频1| 国产亚洲精品久久久久5区| 一级毛片女人18水好多| 亚洲精品成人av观看孕妇| 精品国产美女av久久久久小说| 高清毛片免费观看视频网站 | 亚洲精华国产精华精| 一区二区三区精品91| 久久国产精品人妻蜜桃| 窝窝影院91人妻| 不卡一级毛片| 久久香蕉国产精品| 亚洲精品自拍成人| 一级毛片精品| 激情在线观看视频在线高清 | 黄频高清免费视频| 亚洲精华国产精华精| 久久这里只有精品19| 校园春色视频在线观看| 水蜜桃什么品种好| 无遮挡黄片免费观看| 精品福利永久在线观看| 国产高清国产精品国产三级| 女性被躁到高潮视频| 丰满的人妻完整版| 国产亚洲精品久久久久5区| 黄色片一级片一级黄色片| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 日韩欧美国产一区二区入口| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 久久九九热精品免费| 视频区图区小说| 黄片播放在线免费| 在线观看66精品国产| 99在线人妻在线中文字幕 | 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲欧美一区二区三区久久| 久久久久久免费高清国产稀缺| 日韩三级视频一区二区三区| a在线观看视频网站| www.熟女人妻精品国产| 免费在线观看影片大全网站| 99re在线观看精品视频| bbb黄色大片| 国产在线精品亚洲第一网站| 一级a爱视频在线免费观看| 国产午夜精品久久久久久| 99香蕉大伊视频| 欧美精品啪啪一区二区三区| 在线视频色国产色| 久久性视频一级片| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲欧美激情在线| 国产免费现黄频在线看| 亚洲熟女精品中文字幕| 精品福利观看| 午夜福利乱码中文字幕| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产精品电影一区二区三区 | 亚洲男人天堂网一区| 男女免费视频国产| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 欧美精品亚洲一区二区| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产色视频综合| 脱女人内裤的视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 桃红色精品国产亚洲av| 高清欧美精品videossex| 日韩免费av在线播放| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲avbb在线观看| 欧美国产精品va在线观看不卡| 午夜影院日韩av| 久久精品91无色码中文字幕| 大香蕉久久网| 亚洲精品一二三| 在线观看午夜福利视频| 欧美国产精品一级二级三级| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 精品国产国语对白av| 亚洲精品中文字幕在线视频| 成人免费观看视频高清| 成人三级做爰电影| 岛国在线观看网站| 国产淫语在线视频| 国产精品久久视频播放| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 一个人免费在线观看的高清视频| xxx96com| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 亚洲精品粉嫩美女一区| 女警被强在线播放| 淫妇啪啪啪对白视频| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 亚洲国产欧美一区二区综合| 热re99久久国产66热| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产色视频综合| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 亚洲国产精品合色在线| 亚洲精品中文字幕在线视频| 老鸭窝网址在线观看| 久久久国产成人精品二区 | 99国产精品99久久久久| avwww免费| 亚洲人成伊人成综合网2020| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 91成人精品电影| 一区在线观看完整版| 中文字幕人妻熟女乱码| 手机成人av网站| 国产不卡一卡二| 人人妻人人澡人人看| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲熟妇熟女久久| 99久久精品国产亚洲精品| 又紧又爽又黄一区二区| 日韩欧美三级三区| 青草久久国产| 欧美人与性动交α欧美软件| 亚洲第一av免费看| 三级毛片av免费| 又黄又爽又免费观看的视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 99热网站在线观看| 一区二区三区激情视频| 国产av一区二区精品久久| 中亚洲国语对白在线视频| 成人永久免费在线观看视频| 天天影视国产精品| 久99久视频精品免费| 亚洲一区中文字幕在线| 国产三级黄色录像| 老司机午夜福利在线观看视频| 午夜视频精品福利| 亚洲七黄色美女视频| 精品欧美一区二区三区在线| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 在线永久观看黄色视频| 亚洲免费av在线视频| av不卡在线播放| 黄色视频,在线免费观看| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| av中文乱码字幕在线| 日韩欧美免费精品| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 两个人免费观看高清视频| 热99re8久久精品国产| 欧美激情久久久久久爽电影 | 午夜福利影视在线免费观看| 午夜福利欧美成人| 最新在线观看一区二区三区| 欧美国产精品va在线观看不卡| videosex国产| 色综合欧美亚洲国产小说| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 久久99一区二区三区| 国产人伦9x9x在线观看| 99re在线观看精品视频| 制服诱惑二区| 精品国产亚洲在线| 天堂√8在线中文| 国产在线精品亚洲第一网站| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲中文av在线| 国产精品免费大片| 久久亚洲精品不卡| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 欧美日韩黄片免| 亚洲性夜色夜夜综合| 久久热在线av| 老司机靠b影院| 国产精华一区二区三区| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 天天添夜夜摸| 国产高清国产精品国产三级| av在线播放免费不卡| 18在线观看网站| 国产亚洲一区二区精品| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 看片在线看免费视频| 欧美午夜高清在线| 亚洲精品国产色婷婷电影| 999久久久国产精品视频| av福利片在线| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| av网站在线播放免费| 啦啦啦免费观看视频1| 大香蕉久久成人网| 国产精品一区二区精品视频观看| a级毛片在线看网站| 两个人看的免费小视频| a级片在线免费高清观看视频| 三级毛片av免费| 乱人伦中国视频| 久久性视频一级片| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 69精品国产乱码久久久| 亚洲专区字幕在线| 国产亚洲精品久久久久5区| 韩国av一区二区三区四区| 一区二区日韩欧美中文字幕| 免费观看a级毛片全部| 热re99久久精品国产66热6| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 国产在线一区二区三区精| 三级毛片av免费| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 制服诱惑二区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 男女免费视频国产| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 国产xxxxx性猛交| 亚洲人成电影观看| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久热这里只有精品99| 欧美成人免费av一区二区三区 | 亚洲av片天天在线观看| 午夜福利在线免费观看网站| 国产男女内射视频| 黄色女人牲交| 免费在线观看亚洲国产| 涩涩av久久男人的天堂| 麻豆国产av国片精品| 国产精品综合久久久久久久免费 | 成年版毛片免费区| a在线观看视频网站| 一区二区三区国产精品乱码| 国产免费现黄频在线看| 国产男女内射视频|