京杭大運河江南城鎮(zhèn)段表層沉積物重金屬富集水平及潛在生態(tài)風(fēng)險評價*

余廣彬 劉 義 俞 慎 李桂林

(1.中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所，中國科學(xué)院城市環(huán)境與健康重點實驗室，廈門，361021;2.中國科學(xué)院研究生院，北京，100049)

京杭大運河江南城鎮(zhèn)段表層沉積物重金屬富集水平及潛在生態(tài)風(fēng)險評價*

余廣彬1，2劉 義1，2俞 慎1＊＊李桂林1

(1.中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所，中國科學(xué)院城市環(huán)境與健康重點實驗室，廈門，361021;2.中國科學(xué)院研究生院，北京，100049)

以京杭大運河9個江南城鎮(zhèn)段表層沉積物為研究對象，研究具城鎮(zhèn)源特征的重金屬(Cu、Pb、Zn、Cd和Cr)在表層沉積物中的富集水平及其潛在生態(tài)風(fēng)險.結(jié)果表明，Cu、Pb、Zn和Cd在大運河城鎮(zhèn)段表層沉積物中顯著富集，分別為所屬長江沉積物相應(yīng)背景值的 1.2—6.4、1.8—5.8、2.6—18.7 和 7.1—22.7 倍，Cr與背景值接近，屬輕微富集.潛在生態(tài)風(fēng)險評價進一步表明，城鎮(zhèn)段大運河表層沉積物重金屬(Cu、Pb、Zn、Cd和Cr)含量已達(dá)到“強”富集水平，屬污染水平，其中Cd的生態(tài)風(fēng)險指數(shù)最高.根據(jù)國家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618—1995)，城鎮(zhèn)段大運河表層沉積物的傳統(tǒng)農(nóng)田堆肥可能存在生態(tài)風(fēng)險.表層沉積物重金屬富集水平對大運河水環(huán)境質(zhì)量、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和生態(tài)環(huán)境健康已構(gòu)成威脅，必要的環(huán)境保護和管理措施迫在眉睫，尤其是對Cd污染的修復(fù).

表層沉積物，重金屬，富集水平，潛在生態(tài)危害指數(shù)，京杭大運河江南城鎮(zhèn)段.

沉積物是環(huán)境污染物的天然匯［1-2］，受污染表層沉積物中的重金屬也可通過各種方式進入水體［3-5］，導(dǎo)致水環(huán)境質(zhì)量退化［6］，并通過食物鏈威脅人類健康［7-9］.已有相關(guān)研究報道人類活動，尤其在人口密集的城鎮(zhèn)，與沉積物重金屬的富集水平密切關(guān)聯(lián)［10］.但城市化對流域或水體沉積物重金屬富集及其生態(tài)風(fēng)險效應(yīng)的研究尚未系統(tǒng)開展.

京杭大運河江南段(江南運河)地處太湖流域，是長江三角洲地區(qū)重要的運輸航道，其沿岸城鎮(zhèn)人口約1.3千萬，并作為沿線約94萬公頃農(nóng)田的灌溉水源.沿岸農(nóng)村有用河泥作為農(nóng)業(yè)堆肥、改良土壤的傳統(tǒng)，并有食用魚、螺等大運河水產(chǎn)品的習(xí)慣.近年，伴隨著快速的城市化和經(jīng)濟的高速發(fā)展，大運河成為沿岸城鎮(zhèn)的排污水道，大量含有污染物(氮磷和重金屬)的污水未經(jīng)處理排入運河水體，導(dǎo)致其水環(huán)境質(zhì)量不斷惡化［11］.因此，對京杭大運河表層沉積物的重金屬富集研究具有十分重要的社會意義，但至今對其重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險研究很少［12-14］.朱廣偉等［12］、匡俊和顧鳳祥［13］及戴秀麗等［14］分別發(fā)現(xiàn)杭州、蘇州和無錫城市段表層沉積物重金屬污染狀況已經(jīng)相當(dāng)嚴(yán)重，其中Cu、Zn和Cd為主要的污染金屬.但上述研究大多基于全量與地質(zhì)背景值的變動情況闡述重金屬的富集水平，缺乏基于毒性響應(yīng)和復(fù)合污染的生態(tài)風(fēng)險評價;研究尺度也僅局限于單一城市段，并未對作為整體的京杭大運河江南段進行系統(tǒng)的研究.因此，開展京杭大運河江南城鎮(zhèn)段表層沉積物重金屬富集水平和潛在生態(tài)風(fēng)險的研究，具有重要的現(xiàn)實意義.

本研究以京杭大運河9個江南城鎮(zhèn)段為研究對象，研究表層沉積物中具有城市污染特征的重金屬(Cu、Pb、Zn、Cd和Cr)富集狀況，采用潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)評價其重金屬富集水平和特征以及潛在生態(tài)風(fēng)險，以期為大運河城鎮(zhèn)段水質(zhì)管理和環(huán)境保護提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集與前處理

選取京杭大運河江南段沿岸9個城鎮(zhèn)段，包括3個鄉(xiāng)鎮(zhèn)(平望、石門和崇福)，2個縣級市(丹陽和吳江)，3個地級市(常州、無錫和蘇州)和1個省會城市(杭州)，并在丹陽所轄的鄉(xiāng)村區(qū)域選取一段農(nóng)田作為參照.在每個采樣段每隔500 m設(shè)定一個采樣點，為保證樣品對采樣段的代表性，在每個采樣段至少采集4個表層沉積物樣品，總計采集87個樣品.各樣段樣品采集信息，見表1.

用彼得遜(Peterson)采泥器采集河床表層沉積物，將所采集的表層沉積物裝入聚乙烯自封袋內(nèi)，密封、標(biāo)記，放入車載冰箱內(nèi)－10℃冷凍保存;同時用GPS定位采樣點經(jīng)緯度.表層沉積物樣品經(jīng)真空冷凍干燥機(FD-1C-50，北京博醫(yī)康實驗儀器有限公司)干燥后，在瑪瑙研缽內(nèi)將表層沉積物樣品磨細(xì)，并過100目尼龍篩，用于重金屬含量的測定.

表1 京杭大運河江南采樣段基本信息Table 1 Basic information of each sampling section of the Grand Canal，China

1.2 重金屬含量測定

準(zhǔn)確稱取1.0 g沉積物樣品(過100目篩)，用濃硝酸(國藥，優(yōu)級純)和濃高氯酸(國藥，優(yōu)級純)消解，具體消解步驟參照文獻(xiàn)［15］.消解液經(jīng)定容后過0.45 μm濾膜，濾液收集于聚乙烯瓶中，4℃冷藏保存，待測.淡水沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣(GBW-07317，地球物理地球化學(xué)勘查研究所)用于質(zhì)量控制，經(jīng)同步消解，與樣品消解液一起測定.

消解液重金屬濃度采用原子吸收光譜儀(Solaar M6，GF95 graphite furnace，Zeeman background correction，Thermo Electron Corp.，Waltham，MA，USA)測定，其中，Cu 和 Zn 采用火焰光度法測定，Pb、Cd和Cr采用石墨爐法測定.同時，每20個樣品插入檢查標(biāo)準(zhǔn)樣(國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)研究中心).本研究標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合度均大于95%，淡水沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣品(GBW-07317，地球物理地球化學(xué)勘查研究所)重金屬回收率分別為 Cu:88.4%、Pb:104.8%、Zn:87.4%、Cd:86.9%和 Cr:85.2%.所有平行樣品間標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于5%.本研究所有樣品的測定工作均在中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所城市生態(tài)健康與環(huán)境安全研究中心完成.

1.3 潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)

潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)(Potential ecological risk index)是廣泛應(yīng)用于污染物生態(tài)風(fēng)險評價的方法之一［16-20］.該指數(shù)包括單一污染物富集指數(shù)、污染物復(fù)合污染指數(shù)CH、生物毒性以及指數(shù)靈敏度等復(fù)合單元，可定量評價某一特定環(huán)境中的每種污染物的累積水平以及多種污染物的復(fù)合效應(yīng).潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)計算公式如下［21］:

式中，Ci為污染物i在沉積物中的含量;Bi為污染物i的背景值，為了更好地反映京杭大運河江南城鎮(zhèn)段表層沉積物重金屬污染狀況，本研究將長江沉積物背景值被作為參比值［22］;為毒性響應(yīng)系數(shù)，Cu、Pb、Zn、Cd 和 Cr的毒性響應(yīng)系數(shù)分別為 5、5、1、30 和2［21］;為污染物i的富集指數(shù)，即沉積物中單一污染物i的富集水平;CH為復(fù)合污染指數(shù)，即沉積物中多個污染物的綜合富集水平;為生態(tài)風(fēng)險因子，即單個污染物i的生態(tài)風(fēng)險程度;RI為生態(tài)風(fēng)險指數(shù)，表征沉積物污染物的潛在生態(tài)風(fēng)險程度.依據(jù)參考文獻(xiàn)［23］，將 Cu、Pb、Zn、Cd和 Cr的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)等級劃分列于表2.

表2 修正的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)評價等級劃分Table 2 Classification of modified potential ecological risk index

1.4 數(shù)據(jù)分析與統(tǒng)計

不同城鎮(zhèn)段間各重金屬富集水平和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)差異采用單因素方差分析(One-way ANOVA)進行統(tǒng)計分析，相關(guān)統(tǒng)計分析由SPSS(Ver.13.0)軟件完成.

2 結(jié)果與討論

2.1 各城鎮(zhèn)段大運河表層沉積物重金屬富集和復(fù)合污染水平

京杭大運河江南城鎮(zhèn)段表層沉積物重金屬的平均含量大致以Cu、Pb和Zn為主，Cr和Cd含量較低(表3)，但是各重金屬的富集水平()則為Cd ＞ Cu≈ Pb≈ Zn ＞ Cr(圖1)，Cu、Pb、Zn和Cd分別為長江沉積物相應(yīng)背景值的 1.2—6.4、1.8—5.8、2.6—18.7 和 7.1—22.7 倍.所有城鎮(zhèn)段大運河表層沉積物的Cu、Pb、Zn和Cd都呈“中等”及以上富集水平，其中Cd的富集水平最高(平均值大于 6)，Cu、Zn和Cd的富集程度與其他學(xué)者在運河杭州［12］、蘇州［13］和無錫［14］城市段的研究結(jié)果基本一致，這表明Cu、Zn和Cd存在較普遍的富集現(xiàn)象.不同城鎮(zhèn)段中以崇福鎮(zhèn)段表層沉積物Pb、Zn和Cr富集水平最高(P＜0.05)，石門鎮(zhèn)段表層沉積物Cr為“中等”富集(圖1).這可能與崇福鎮(zhèn)和石門鎮(zhèn)當(dāng)?shù)貍鹘y(tǒng)制革業(yè)有關(guān)，Cr經(jīng)污水排放和大氣沉降進入運河.同時，江南城鎮(zhèn)段大運河表層沉積物重金屬含量均顯著高于中國大陸沉積物背景值［24］，其中Cd的平均含量為背景值的10—34倍、Cu為背景值的1—7倍、Pb為背景值的1.5—5倍、Zn為背景值的3—21倍，Cr含量除在崇福鎮(zhèn)段和石門鎮(zhèn)段外與中國大陸沉積物背景值較為接近.可見，Cu、Pb、Zn和Cd在研究河段具有普遍的富集現(xiàn)象，這與已有的研究結(jié)果相吻合［12］.總體上，江南城鎮(zhèn)段大運河表層沉積物Cu、Pb、Zn和Cr含量顯著高于農(nóng)田段(P＜0.05)，具有明顯的城鎮(zhèn)源特征.但杭州段表層沉積物重金屬含量與農(nóng)田段較為接近，這可能與其完善的截污減排和定期清淤措施有關(guān)［12］.同時，由于大運河水體由當(dāng)?shù)厮W(wǎng)支持，水體交換能力較差，導(dǎo)致大運河表層沉積物重金屬含量高于我國其它主要河流沉積物(表3)，如長江潮間帶［25］、黃河蘭州段［26-27］和珠江香港段［28］.此外，調(diào)查的9個江南城鎮(zhèn)段大運河表層沉積物Zn和Cd含量均高于我國土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)值(GB15618—1995，表3)，使得沿岸傳統(tǒng)的沉積物堆肥改良土壤的農(nóng)事操作可能導(dǎo)致重金屬污染的風(fēng)險.

重金屬復(fù)合污染指數(shù)(CH)表明大運河城鎮(zhèn)段表層沉積物受Cu、Pb、Zn、Cd和Cr的污染十分嚴(yán)重，所有城鎮(zhèn)段均達(dá)到或者超過“強”污染水平(CH＞10)，其中石門鎮(zhèn)、崇福鎮(zhèn)、丹陽市、吳江市和常州市等城鎮(zhèn)段超過了“很強”污染水平(CH＞20)(圖1).并且，農(nóng)田段和蘇州市段大運河表層沉積物重金屬復(fù)合污染指數(shù)已接近“很強”污染水平，這主要是由于Cd富集的貢獻(xiàn)，達(dá)到重金屬復(fù)合污染指數(shù)的24%—69%(圖1).大運河農(nóng)田段表層沉積物Cd富集水平高，可能來源于沿岸農(nóng)業(yè)活動的農(nóng)藥和肥料的使用.因此，作為研究河段目前主要的環(huán)境風(fēng)險因子，Cd對大運河江南段生態(tài)環(huán)境健康狀況的影響已不容忽視.

表3 大運河江南城鎮(zhèn)段表層沉積物重金屬全量(Mean±SD，mg·kg－1)Table 3 Total contents of selected heavy metals in surface sediments from urban sections of the Grand Canal，China

圖1 大運河江南城鎮(zhèn)段表層沉積物重金屬富集指數(shù)()、復(fù)合污染指數(shù)(CH)、生態(tài)風(fēng)險因子()和生態(tài)危害指數(shù)(RI)(平均值±標(biāo)準(zhǔn)誤)Fig.1 Enrichment index()，integrated pollution index(CH)，ecological risk factor()，and ecological risk index(RI)of the heavy metals in surface sediments from the investigated urban sections of the Grand Canal，China(Mean ± SE)

2.2 城鎮(zhèn)段大運河表層沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險

與復(fù)合污染指數(shù)(CH)相似，城鎮(zhèn)段大運河表層沉積物重金屬的生態(tài)風(fēng)險指數(shù)均達(dá)到“強”生態(tài)風(fēng)險程度(RI＞220，圖1)，這同樣是由于Cd的高生態(tài)風(fēng)險因子()所致，其大于210(圖1)，再次表明京杭大運河江南段城鎮(zhèn)表層沉積物Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險很高并且具普遍性.這與其他學(xué)者在杭州段和蘇州段的類似研究結(jié)果一致［12，13］.并且 Cd屬于 IA級致癌物［29］，在飲用水中含量超標(biāo)可引發(fā)“骨痛病”［30］.因此，本研究建議Cd應(yīng)該作為京杭大運河表層沉積物重金屬污染的優(yōu)先控制因子，應(yīng)采取有效措施減少和防止其對人類健康的潛在風(fēng)險.

3 結(jié)論

通過對京杭大運河江南9個城鎮(zhèn)段表層沉積物重金屬污染現(xiàn)狀的系統(tǒng)研究發(fā)現(xiàn)，Cu、Pb、Zn、Cd在沉積物中顯著富集，而Cr輕微富集，城鎮(zhèn)段Cu、Pb、Zn和Cr顯著高于農(nóng)田段，具有顯著的城鎮(zhèn)源特征.除丹陽和常州外，城鎮(zhèn)段的Cd均低于農(nóng)田段.沉積物潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法表明，Cd是江南城鎮(zhèn)段大運河表層沉積物重金屬污染的優(yōu)先控制因子，不但富集水平高，而且其潛在的生態(tài)風(fēng)險極高.對大運河沉積物Cd污染的防治和減少其對水體二次污染風(fēng)險需要采取積極措施.同時，Cu、Pb和Zn在表層沉積物中有較高的富集，但其潛在生態(tài)風(fēng)險相對較低.此外，城市化過程對重金屬在大運河城鎮(zhèn)段表層沉積物重金屬污染和潛在生態(tài)風(fēng)險的貢獻(xiàn)不明確.

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ENRICHMENT AND POTENTIAL ECOLOGICAL RISK ASSESSMENT OF HEAVY METALS IN SURFACE SEDIMENT FROM URBAN SECTIONS ALONG THE GRAND CANAL OF CHINA

YU Guangbin1，2LIU Yi1，2YU Shen1LI Guilin1
(1.Key Lab of Environment and Health，Institute of Urban Environment，Chinese Academy of Sciences，Xiamen，361021，China;2.Graduate University of Chinese Academy of Sciences，Beijing，100049，China)

Enrichment levels of urban derived heavy metals(Cu，Pb，Zn，Cd，and Cr)and their potential ecological risks were investigated in surface sediments from 9 urban sections along the Grand Canal.Results indicated that Cu，Cd，Pb，and Zn were heavily enriched in the urban section sediments.Their concentrations were 1.2—6.4(Cu)，1.8—5.8(Pb)，2.6—18.7(Zn)and 7.1—22.7(Cd)times the background values of the surface sediment in the Yangtze River Delta，respectively.The potential ecological risk assessment pointed out that the enrichment levels of selected heavy metals reached the“highly polluted”level in the urban surface sediments，and Cd had the greatest potential ecological risk.Following the National Soil Environmental Quality Guidelines(GB15618—1995)，the traditional agricultural use of surface sediments as manure would cause secondary pollution risk by heavy metals.In short，the enrichment of heavy metals in urban sediments resulted in threats to water quality，agricultural production，and ecosystem health in the regions of the Grand Canal.Environmental protection measures and proper management should be taken for the Grand Canal.

surface sediment，heavy metal，enrichment level，potential ecological risk index，urban sections of the Grand Canal.

2011年2月28日收稿.

*國家自然科學(xué)基金面上項目(40871244)和中國科學(xué)院“百人計劃”項目(A0815)資助.

＊＊通訊聯(lián)系人，Tel:0592-6190778;E-mail:syu@iue.ac.cn