食品中農(nóng)藥殘留的累性暴露評(píng)估方法研究

姜官鑫，沈國清，唐雯佳

(上海交通大學(xué)農(nóng)業(yè)與生物學(xué)院，上海200240)

食品中農(nóng)藥殘留的累性暴露評(píng)估方法研究

姜官鑫，沈國清*，唐雯佳

(上海交通大學(xué)農(nóng)業(yè)與生物學(xué)院，上海200240)

食品中農(nóng)藥殘留潛在的累積效應(yīng)已受到許多國家政府部門以及消費(fèi)者越來越多的關(guān)注。美國、荷蘭、巴西、丹麥等國家都已分別對(duì)具有共同作用機(jī)制的有機(jī)磷類和氨基甲酸酯類農(nóng)藥殘留的累積性暴露評(píng)估做了大量的研究工作。本文對(duì)危險(xiǎn)指數(shù)(HI)、累積風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(CRI)、參考點(diǎn)指數(shù)(RPI)、暴露邊界(MOE)以及毒性當(dāng)量因子(TEF)等國外目前研究累積性暴露評(píng)估的主要方法進(jìn)行了綜述，并對(duì)不確定因素的影響進(jìn)行了分析。

農(nóng)藥殘留，累積性暴露，評(píng)估，方法，不確定因素

近年來，農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全以及環(huán)境保護(hù)問題受到全社會(huì)的普遍關(guān)注。風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估急劇升溫，各行各業(yè)都在熱議和探索建立風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估制度［1］。風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估已成為世界貿(mào)易組織和國際食品法典委員會(huì)(CAC)用于制定食品安全措施的必要技術(shù)手段，是風(fēng)險(xiǎn)分析的重要組成部分，主要包括危害鑒定、危害描述、暴露評(píng)估和風(fēng)險(xiǎn)描述四個(gè)步驟。其中，暴露評(píng)估是風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的核心和關(guān)鍵步驟，也是風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中需要解決技術(shù)難點(diǎn)最多的環(huán)節(jié)之一［2］。聯(lián)合國糧農(nóng)組織(FAO)對(duì)暴露評(píng)估定義為“對(duì)由糧食或其他暴露途徑攝入的相關(guān)化學(xué)物的可能性攝入量進(jìn)行定量、定性評(píng)價(jià)［3］。農(nóng)藥既是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中不可或缺的重要投入品，也是一類有毒化學(xué)品。目前國內(nèi)對(duì)農(nóng)藥殘留的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估都是逐個(gè)進(jìn)行的，如果消費(fèi)者接觸的可能暴露量低于相關(guān)的基本健康參考值(如ARfD和ADI)，那么，認(rèn)為這種農(nóng)藥殘留帶來的風(fēng)險(xiǎn)是可以接受的［4］。而在現(xiàn)實(shí)生活中，一種食品中經(jīng)常含有多種農(nóng)藥殘留，人體通常也會(huì)攝入多種食品，所以人們在日常膳食中經(jīng)常暴露于多種農(nóng)藥殘留中［5］。如果忽視農(nóng)藥的這種多途徑、多殘留的暴露，將導(dǎo)致低估消費(fèi)者的農(nóng)藥殘留暴露風(fēng)險(xiǎn)。Moser等［6］測定了毒死蜱、二嗪農(nóng)、樂果、乙酰甲胺磷和馬拉硫磷五種有機(jī)磷農(nóng)藥混合物的相互作用，發(fā)現(xiàn)在低劑量時(shí)五種農(nóng)藥混合物具有增強(qiáng)效應(yīng)，而此劑量水平的單組分卻沒有可觀察效應(yīng)?，F(xiàn)就近年來國內(nèi)外因食用不同食品而造成農(nóng)藥殘留的累積性暴露評(píng)估研究進(jìn)行綜述。

1 農(nóng)藥殘留的暴露來源與途徑

農(nóng)藥殘留對(duì)人體的暴露主要來源于食品、飲用水和居住環(huán)境等，對(duì)于大多數(shù)人群而言，農(nóng)藥殘留的暴露來源主要是食品，美國EPA認(rèn)為食品中農(nóng)藥殘留來源占80%，而飲用水和居住地等各占10%。農(nóng)藥殘留暴露的主要途徑包括呼吸、口腔攝取和皮膚吸收。一般情況下，農(nóng)藥殘留暴露可分為兩種形式，一是單一暴露，即個(gè)體通過單一渠道、單一途徑攝入單種農(nóng)藥;另一種是復(fù)合暴露(combined exposure)，即不同人群通過多種來源、多種途徑攝入多種農(nóng)藥。其中，復(fù)合暴露是農(nóng)藥殘留的常見形式，農(nóng)藥幾乎都是以復(fù)合暴露的形式存在于人體中。復(fù)合暴露可分為聚集性暴露(aggregate exposure)和累積性暴露(cumulative exposure)。聚集性暴露是指一種農(nóng)藥通過食品、飲用水和居住環(huán)境等多種來源，經(jīng)呼吸、口腔和皮膚等多種途徑暴露于人體的現(xiàn)象。累積性暴露是指具有相同毒性機(jī)制的多種農(nóng)藥殘留通過多渠道、多途徑暴露于人體的現(xiàn)象［7］。早期提出累積性暴露并明確要求進(jìn)行評(píng)價(jià)的是1996年美國公布的《食品安全保護(hù)法FQPA》。2010年1月，我國衛(wèi)生部發(fā)布的《食品安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估管理規(guī)定(試行)》中將暴露評(píng)估定義為:描述危害進(jìn)入人體的途徑，估算不同人群攝入危害的水平。根據(jù)危害在膳食中的水平和人群膳食消費(fèi)量，初步估算危害的膳食總攝入量，同時(shí)考慮其他非膳食進(jìn)入人體的途徑，估算人體總攝入量并與安全攝入量進(jìn)行比較。圖1為農(nóng)藥復(fù)合暴露中的聚集暴露和累積暴露。

圖1 農(nóng)藥復(fù)合暴露中的聚集和累積暴露

2 農(nóng)藥殘留累積性暴露評(píng)估

傳統(tǒng)的農(nóng)藥殘留暴露評(píng)估往往將農(nóng)藥多渠道、多途徑暴露看成是獨(dú)立事件，忽視了多種農(nóng)藥的聯(lián)合毒性以及方案和模型的不確定性，從而導(dǎo)致了農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估不能反映真實(shí)情況。對(duì)于農(nóng)藥殘留暴露過高和過低的評(píng)估都是不合適的，過高評(píng)估會(huì)造成不必要的社會(huì)恐慌，同時(shí)也增加不必要的保護(hù)措施成本;過低會(huì)把消費(fèi)者置于危險(xiǎn)境地，不能采取有效措施保護(hù)消費(fèi)者的健康。因此暴露評(píng)估的客觀性和對(duì)真實(shí)情況的模擬再現(xiàn)是近年來人們不斷探索的課題［9］。農(nóng)藥殘留累積性暴露評(píng)估主要評(píng)估多途徑暴露于多種具有相同毒性機(jī)制的農(nóng)藥所產(chǎn)生的累積毒性效應(yīng)。1996年美國頒布的《食品質(zhì)量保護(hù)法》(The Food Quality Protection Act，F(xiàn)QPA)要求美國國家環(huán)境保護(hù)局(EPA)將具有相同毒作用機(jī)制的農(nóng)藥等其他有毒物質(zhì)引起的累積效應(yīng)(Cumulative effects)納入食品安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中。2002年，EPA按照FQPA的要求首次開展食品中有機(jī)磷農(nóng)藥累積風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，并于2005年又公布了滅多威、甲萘威、克百威、抗蚜威等11種氨基甲酸酯類農(nóng)藥的累積風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。Boon等［10］開展了蘋果、香蕉、白菜、蘿卜等食用農(nóng)產(chǎn)品中26種有機(jī)磷和8種氨基甲酸酯類農(nóng)藥的累積風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。除此之外，荷蘭、巴西等國家均陸續(xù)開展了膳食中有機(jī)磷和氨基甲酸酯類農(nóng)藥的累積性暴露風(fēng) 險(xiǎn) 評(píng)估［5，11］。2006 年 11 月歐 盟 食 品 安 全 局(European Food Safety Authority，EFSA)組織邀請(qǐng)農(nóng)藥暴露評(píng)估和毒理學(xué)方面的專家召開了有關(guān)農(nóng)藥累積性暴露評(píng)估研討會(huì)［12］。會(huì)議對(duì)具有相同作用機(jī)制的農(nóng)藥累積性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估所需要的數(shù)據(jù)來源和方法論進(jìn)行了廣泛的討論，在累積性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的需求和重要意義等方面達(dá)成一致意見，認(rèn)為有機(jī)磷類和氨基甲酸酯類農(nóng)藥在目前人類進(jìn)行農(nóng)藥殘留累積性暴露評(píng)估中具有優(yōu)先性，但方法仍需要進(jìn)一步研究和發(fā)展。

3 農(nóng)藥殘留累積性暴露評(píng)估方法

開展農(nóng)藥殘留累積性暴露評(píng)估時(shí)，首先要確定特定時(shí)間內(nèi)(急性暴露一般為1d)兩種或兩種以上具有相同作用機(jī)制的農(nóng)藥暴露于機(jī)體的概率;然后，通過確定一個(gè)合適的劑量度量單位，對(duì)劑量進(jìn)行累加，并對(duì)那些可能同時(shí)暴露的農(nóng)藥累積性暴露進(jìn)行評(píng)估［13］。目前國際上已經(jīng)提出了多種可用于農(nóng)藥殘留累積性暴露評(píng)估方法［4，13－16］，方法如下:

a.危害指數(shù)(HI，Hazard Index)

危害指數(shù)是指具有相同作用機(jī)制的各種農(nóng)藥暴露的危害系數(shù)(HQ，Hazard Quotients)之和。而每種農(nóng)藥的危害系數(shù)(HQ)等于暴露量除以相對(duì)參考值(RV，Reference Value)，用公式表示為:

Expi=第i種農(nóng)藥在食物中的殘留濃度 ×食物消耗量 /消費(fèi)者體重

當(dāng)危害指數(shù)小于1時(shí)，認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)是可以接受的;大于1時(shí)，認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)是不可以接受的。危害指數(shù)法的最主要優(yōu)勢是它清晰、易懂并且直接與參考劑量值相關(guān)。

b.累積風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(CRI，Cumulative Risk Index)

一個(gè)組分的風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)等于暴露邊界(相對(duì)參考點(diǎn)值/暴露量)除以這個(gè)組分的不確定因素(UF，Uncertainty factor)，這是等同于相對(duì)參考值除以評(píng)估測得的組分暴露值。因此，風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)是風(fēng)險(xiǎn)商的倒數(shù)

式中:RP(Reference Point)是指相對(duì)參考點(diǎn)值(如:ED10、BMD10或 NOAEL等)，RP除以 UF等于RV。

對(duì)于累積性評(píng)估中的單獨(dú)組分，CRI的倒數(shù)等于RIs的倒數(shù)和，CRI的倒數(shù)就是HI。

表1 不確定值對(duì)五種農(nóng)藥累積風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的影響

當(dāng)CRI大于1的時(shí)候，在累積性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中暴露于此組分的風(fēng)險(xiǎn)被認(rèn)為是可以接受的。

c.參考點(diǎn)指數(shù)(RPI，Reference Point Index)

為減小不確定因子對(duì)于累積風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的影響，RPI先將復(fù)合暴露中各種農(nóng)藥的暴露量除以其相對(duì)參考點(diǎn)值，最后再乘以不確定因子，其公式為:

如果RPI小于1，在累積性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中暴露于此組分的風(fēng)險(xiǎn)被認(rèn)為是可接受的。RPI法主要優(yōu)點(diǎn)在于它根據(jù)不同農(nóng)藥的相對(duì)效力計(jì)算了暴露總量，并且在過程的最后一步乘以混合物的UF［13］。

d.暴露邊界(MOE，Margin of Exposure)

EPA通常用MOE方法來確定許多單一化學(xué)物質(zhì)急性的非致癌(如與職業(yè)有關(guān))風(fēng)險(xiǎn)的可接受性。通過參照FQPA，MOE方法已成為EPA進(jìn)行總體暴露和累積暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的最常用的方法［17］。MOE等于RP除以暴露量。因此，MOE倒數(shù)是RPI。復(fù)合物的MOE表示為MOET，MOET的倒數(shù)等于各自的MOE的倒數(shù)求和。

當(dāng)MOET大于100時(shí)，在累積性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中暴露于此組分的風(fēng)險(xiǎn)被認(rèn)為是可接受的。MOET方法的優(yōu)點(diǎn)在于它來源于與具有共同機(jī)制的農(nóng)藥中的每一個(gè)組分的真實(shí)暴露和毒性數(shù)據(jù)直接相關(guān)，并且它僅需要在過程的最后考慮不確定因素UF［4］。

e.毒性當(dāng)量因子法(TEF，Toxicity Equivalence Factors)

作用位點(diǎn)和作用機(jī)理相同的污染物通常具有毒性加合作用，但是各個(gè)污染物對(duì)總體毒性的貢獻(xiàn)并不相同，因此需要采用毒性當(dāng)量因子方法進(jìn)行歸一化。針對(duì)具有共同作用機(jī)制的化合物，毒性當(dāng)量因子一般通過標(biāo)準(zhǔn)指示化合物(IC，Index Compound)與各化合物毒性分離點(diǎn)(POD，Point of departure)(比如:ED10或BMD10等)之比獲得，而歸一化暴露量等于毒性當(dāng)量因子乘以對(duì)應(yīng)污染物暴露量后求和。這一方法最早由美國EPA在評(píng)價(jià)多氯二苯并二噁英、二苯呋喃和聯(lián)苯三種結(jié)構(gòu)相似的環(huán)境混合化合物時(shí)研究提出［18］。1993年美國國家研究委員會(huì)(NRC，National Research Council)用于對(duì)嬰幼兒日常飲食中農(nóng)藥總暴露量的評(píng)估。國內(nèi)李劍等［19］采用毒性當(dāng)量因子法評(píng)價(jià)了5種高環(huán)多環(huán)芳烴的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

4 不確定因素對(duì)累積風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法的影響

在風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中，不確定因素是指在估算變量的大小或出現(xiàn)的概率時(shí)，缺少置信度，或者說考慮系統(tǒng)目前和將來的狀況，由于認(rèn)識(shí)不完全而產(chǎn)生風(fēng)險(xiǎn)的組成部分［20］。一般情況下，10倍的不確定因素常用于種間、種內(nèi)和資料完整性的不確定值，在農(nóng)藥累積風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中，各種農(nóng)藥之間的不確定值常常存在一定的差異。為比較現(xiàn)有各種累積風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法的差異，按照不確定值的異同，表1舉例分析了UF對(duì)累積暴露計(jì)算方法的影響。

表1中可見，同一不確定值和不同不確定值的HI分別為0.84和0.75，CRI分別為1.19和1.33，RPI和MOET分別為0.0084和119。對(duì)上述結(jié)果和計(jì)算過程分析表明，當(dāng)每種農(nóng)藥的不確定值相同時(shí)，HI、CRI的倒數(shù)、PRI乘以不確定值、MOET的倒數(shù)并乘以不確定值以及TEF法得到的結(jié)果一致，都為0.84，這也說明了這五種方法本身具有內(nèi)在聯(lián)系;而每種農(nóng)藥的不確定值不同時(shí)，則得到的結(jié)果出現(xiàn)了較大的差異。每種農(nóng)藥對(duì)HI的貢獻(xiàn)很大程度上取決于不確定值。如盡管農(nóng)藥3的暴露量較小(為0.01mg/kg/day)，但其不確定值達(dá)到1000，從而導(dǎo)致其對(duì)總HI的貢獻(xiàn)率接近50%。每種方法計(jì)算過程如下:

表2 四種農(nóng)藥的毒性當(dāng)量因子

毒性當(dāng)量因子法研究結(jié)果表明，不確定值的差異對(duì)累積暴露評(píng)估結(jié)果具有較大的影響(表1、表2)。在各化合物具有相同不確定值時(shí)，無論選擇何種指示化合物，最終的復(fù)合暴露均為0.84。而當(dāng)各化合物的不確定值不同時(shí)，指示化合物的選擇對(duì)累積暴露量的影響較大，所選指示化合物的不確定值小，則累積暴露風(fēng)險(xiǎn)就低。EPA建議:指標(biāo)化合物應(yīng)該是“混合物中一種被仔細(xì)研究過的并且具有最多科學(xué)數(shù)據(jù)保證的組分”［18］。

5 結(jié)論

從以上介紹的各種方法和計(jì)算過程分析可以看出，在累積風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中，不確定因素的值的選取十分重要，不確定性處理一直是風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中的主要問題。不確定性來源于各種外推過程，例如:物種間外推、不同等級(jí)生物組織間外推、由實(shí)驗(yàn)室向野外情況外推，由高劑量向低劑量外推等。因此對(duì)不確定性的定量化處理是風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)必須解決的關(guān)鍵技術(shù)問題。在可能的情況下，可以引入化學(xué)特異性調(diào)節(jié)因子的概念，利用種屬或人群在毒代動(dòng)力學(xué)或毒效動(dòng)力學(xué)方面的差異或特定數(shù)據(jù)的變異，推導(dǎo)出來源于數(shù)據(jù)的不確定系數(shù)，而不是使用默認(rèn)系數(shù)。

目前國外對(duì)化學(xué)物質(zhì)特別是農(nóng)藥殘留的累積性膳食暴露評(píng)估研究較多，已經(jīng)開展的食品中農(nóng)藥殘留累積性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估主要涉及有機(jī)磷和氨基甲酸酯類農(nóng)藥。這兩類農(nóng)藥均為神經(jīng)毒劑，在毒理學(xué)機(jī)制上均為乙酰膽堿酯酶抑制劑，都能抑制動(dòng)物的AChE活性;目前全球范圍內(nèi)使用量大，在食品中的殘留問題最為突出。我國長期以來，各種農(nóng)藥暴露來源都是由政府不同的部門負(fù)責(zé)管理，加上我國農(nóng)產(chǎn)品農(nóng)藥殘留數(shù)據(jù)庫以及調(diào)查問卷報(bào)告的食品消費(fèi)數(shù)據(jù)庫等數(shù)據(jù)的來源較少，因此，客觀上造成了對(duì)農(nóng)藥暴露評(píng)估大多是單一暴露評(píng)估。今后，還需要多學(xué)科、多部門協(xié)作開展食品中農(nóng)藥殘留累積暴露評(píng)估技術(shù)研究，重點(diǎn)加強(qiáng)基礎(chǔ)工作研究，收集和建立相關(guān)數(shù)據(jù)與數(shù)據(jù)庫。

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Assessmentmethods of cumulative exposure to pesticide residues in food

JIANG Guan－xin，SHEN Guo－qing*，TANG W en－jia
(School of Agriculture and Biology，Shanghai Jiaotong University，Shanghai200240，China)

The potential cum ulative effect of pesticide residues has been drawn more and more attention by m any national governments and consumers.A lot of research work on assessments of cumulative exposure to pesticide residues which have a common mechanism such as organophosphate and carbamate has been done by US，The Netherlands，Brazil，Denm ark and other countries.The main assessment methods of cumulative exposure such as Hazard Index，Cum ulative Risk Index，Reference Point Index，M argin of Exposure，Toxicity Equivalence Factorswere reviewed，and the influence of uncertain factors were analyzed.

pesticide residues;cumulative exposure;assessment;method;uncertain factors

TS201.6

A

1002－0306(2011)06－0346－05

2010－11－04 *通訊聯(lián)系人

姜官鑫(1986－)，男，在讀研究生，研究方向:農(nóng)藥殘留檢測與食品安全。

國家自然科學(xué)基金(20877054);上海市科技興農(nóng)重點(diǎn)攻關(guān)項(xiàng)目(滬農(nóng)科攻2010第2－3號(hào))。