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    新型兩性聚丙烯酰胺型紙張?jiān)鰪?qiáng)劑的制備研究

    2010-12-25 07:51:06孟巨光秦昌晃李山英
    材料研究與應(yīng)用 2010年4期
    關(guān)鍵詞:馬來酸改性劑丙烯酰胺

    孟巨光,秦昌晃,李山英

    (廣州市星業(yè)科技股份有限公司,廣東 廣州 510660)

    新型兩性聚丙烯酰胺型紙張?jiān)鰪?qiáng)劑的制備研究

    孟巨光,秦昌晃,李山英

    (廣州市星業(yè)科技股份有限公司,廣東 廣州 510660)

    針對(duì)抄紙系統(tǒng)的最新發(fā)展動(dòng)向設(shè)計(jì)并制備了一種新型兩性聚丙烯酰胺型紙張?jiān)鰪?qiáng)劑.該增強(qiáng)劑系經(jīng)過了結(jié)構(gòu)改性的具備空間枝化結(jié)構(gòu)的丙烯酰胺-甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨-馬來酸(AM/DMC/MA)三元共聚產(chǎn)物.具體的合成條件是:?jiǎn)误w摩爾配比n(AM)∶n(DMC)∶n(MA)=100∶6∶3,產(chǎn)物的固含量為15%,以過硫酸銨為引發(fā)劑,分前后兩次引發(fā),前期引發(fā)劑用量為單體質(zhì)量的0.06%,后期引發(fā)劑用量為單體質(zhì)量的0.027%,終止劑用量為引發(fā)劑總量的5倍,結(jié)構(gòu)改性劑M的用量為單體質(zhì)量的0.50%,結(jié)構(gòu)改性劑N的用量為單體質(zhì)量的0.07%.據(jù)此制備的兩性聚丙烯酰胺用于牛卡紙底漿,用量為3.0%時(shí),手抄成紙的耐破指數(shù)可提高31%,環(huán)壓指數(shù)則提高了35%.

    兩性聚丙烯酰胺;三元共聚;枝化結(jié)構(gòu);紙張?jiān)鰪?qiáng)劑

    中堿性抄紙,要求我們大力發(fā)展p H值適應(yīng)范圍廣,電荷平衡能力強(qiáng)的兩性型濕部添加劑[1-3].各種強(qiáng)度低而雜質(zhì)含量高的紙漿原料的大量采用,以及白水封閉循環(huán)程度的進(jìn)一步提高,則要求我們開發(fā)效果更好和抗干擾能力(濕部條件下與紙漿纖維的結(jié)合能力)更強(qiáng)的濕部助劑.

    本文擬制備的一種枝化型兩性聚丙烯酰胺紙張?jiān)鰪?qiáng)劑即是為了滿足此一時(shí)代的要求.具體的方法是:通過優(yōu)選各種離子性單體,提升最終聚合產(chǎn)物的離子性從而提高其濕部條件下與紙漿纖維的結(jié)合能力;通過精心設(shè)計(jì)二次引發(fā)/終止聚合體系,實(shí)現(xiàn)聚合反應(yīng)的平穩(wěn)、快速與均衡進(jìn)行;以及通過采用各種聚合結(jié)構(gòu)改性劑,構(gòu)建與優(yōu)化聚合產(chǎn)物的空間枝化結(jié)構(gòu),從而進(jìn)一步提升產(chǎn)品的抗干擾能力與增強(qiáng)性能.

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 單體的選擇

    首先,選擇丙烯酰胺(AM)為主體單體;其次,選定季銨鹽型作為陽離子單體,常用的是二甲基二烯丙基氯化銨(DMD)和甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨(DMC).DMC與AM共聚時(shí)竟聚率分別為1.71和0.25,而DMD與AM共聚時(shí)竟聚率分別為0.58和6.7,因此,在與 AM 共聚時(shí),DMC的自聚性比DMD強(qiáng),共聚合時(shí)前者所得的共聚物的電荷密度較集中,更適應(yīng)于陰離子垃圾較多的封閉循環(huán)系統(tǒng)[4].因此,陽離子單體選定DMC.陰離子單體,現(xiàn)在一般用的是丙烯酸(AA),本文采用馬來酸(MA),因?yàn)轳R來酸是二元酸,對(duì)比丙烯酸電荷更集中些[4].只是馬來酸在水性聚合條件下,往往會(huì)有相當(dāng)程度地電離,造成更大的空間位阻效應(yīng)以及電性排斥作用,導(dǎo)致其聚合活性嚴(yán)重不足,為此,特引入一定量的聚合促進(jìn)劑L以降低馬來酸在聚合時(shí)的空間位阻效應(yīng)以及電性排斥作用從而提升其聚合活性促進(jìn)聚合的進(jìn)行.

    1.2 主要原料和儀器

    原料:甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨(DMC),工業(yè)級(jí);丙烯酰胺(AM),工業(yè)級(jí);馬來酸(MA),化學(xué)純;聚合促進(jìn)劑L,分析純;聚合結(jié)構(gòu)改性劑M,工業(yè)級(jí);聚合結(jié)構(gòu)改性劑N,工業(yè)級(jí);過硫酸銨,分析純;氫氧化鈉,工業(yè)級(jí);亞硫酸鈉,工業(yè)級(jí);

    紙漿:取自東莞某大型紙廠的??ǖ诐{;

    儀器:NDJ-1型旋轉(zhuǎn)粘度計(jì),酸度計(jì),強(qiáng)力電動(dòng)攪拌機(jī),紙頁成型器,耐破度儀,電子式壓縮強(qiáng)度測(cè)定儀.

    1.3 聚合的實(shí)施

    向四口燒瓶中加入配方量的馬來酸、水和聚合促進(jìn)劑L,開啟攪拌,溶解均勻后,依次加入丙烯酰胺、甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨和聚合結(jié)構(gòu)改性劑M,N,然后以氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)物料p H值為4.1~5.1,加熱升溫,至一定溫度后,保溫,加入一定量的過硫酸銨水溶液引發(fā)聚合,體系將自發(fā)放熱升溫,到達(dá)溫峰約10 min后,加入后期引發(fā)劑,并控制物料溫度在75~85℃,120 min后,或視具體情況加入一定量的亞硫酸鈉水溶液終止聚合.最后,冷卻降溫,出料.

    1.4 紙頁的抄造與樣品性能測(cè)試

    從工廠抄前池取已混合好的牛卡紙紙漿,將合成樣品與參考樣品稀釋40倍后加入準(zhǔn)備好的漿中,用量為3%,然后攪拌均勻,用紙頁成型器抄片,之后在105℃下烘干.紙樣經(jīng)過24 h恒溫恒濕處理,平衡水分后,按照國家相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)測(cè)定紙張的物理性能[5].

    2 結(jié)果與討論

    2.1 單體配比

    2.1.1 離子單體用量的確定

    固定丙烯酰胺(AM)的摩爾用量為100份,先改變陰陽離子單體(分別為甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨(DMC)和馬來酸(MA))的用量而維持其摩爾比例(2/1)不變.其它重要的合成參量為:前期引發(fā)劑量為單體質(zhì)量的0.06%,后期引發(fā)劑量為單體質(zhì)量的0.024%,終止劑用量為總引發(fā)劑量的5倍,結(jié)構(gòu)改性劑M用量為單體質(zhì)量的0.50%,結(jié)構(gòu)改性劑N用量為單體質(zhì)量的0.06%.具體實(shí)驗(yàn)參量和結(jié)果列于表1.

    本試驗(yàn)中我們首先強(qiáng)調(diào)耐破強(qiáng)度,兼顧環(huán)壓強(qiáng)度.由表1可知,樣品2的耐破強(qiáng)度最佳,環(huán)壓強(qiáng)度也不錯(cuò);與樣品3相比,因?yàn)殛栯x子單體用量少,還有成本上的優(yōu)勢(shì).因此,選定陰陽離子單體的用量為丙烯酰胺(AM)摩爾用量的6%和3%.

    表1 離子單體的不同用量對(duì)產(chǎn)物的增強(qiáng)性能的影響

    2.1.2 陰陽離子單體摩爾配比的確定

    固定丙烯酰胺(AM)的摩爾用量為100份,陰陽離子單體(分別為甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨(DMC)和馬來酸(MA))的總用量為9份,改變其摩爾比例.其它重要的合成參量為:前期引發(fā)劑量為單體質(zhì)量的0.06%,后期引發(fā)劑量為單體質(zhì)量的0.024%,終止劑用量為總引發(fā)劑量的5倍,結(jié)構(gòu)改性劑M用量為單體質(zhì)量的0.50%,結(jié)構(gòu)改性劑N用量為單體質(zhì)量的0.06%.

    具體實(shí)驗(yàn)參量和結(jié)果如表2所示.由表2可知,隨著陽離子單體用量的緩慢減少,紙張的耐破強(qiáng)度呈平緩的增加趨勢(shì),并在其用量低于丙烯酰胺的6%后,有加速下降的趨勢(shì);環(huán)壓強(qiáng)度則一直在降低,并且也是在陽離子單體用量低過丙烯酰胺的6%時(shí)加速下降,陰離子單體用量的同期增加回補(bǔ)并不能遏止紙張強(qiáng)度的下滑.綜合來看,陰陽離子單體(MA/DMC)的最佳用量比應(yīng)為3∶6.

    表2 陰陽離子單體不同用量比對(duì)產(chǎn)物的增強(qiáng)性能的影響

    2.2 引發(fā)劑用量對(duì)聚合反應(yīng)及產(chǎn)物性能的影響

    2.2.1 前期引發(fā)劑用量的影響

    確定單體摩爾配比為:n(AM)∶n(DMC)∶n(MA)=100∶6∶3,改變聚合前期的引發(fā)劑量.其它重要的合成參量為:后期引發(fā)劑量為單體質(zhì)量的0.024%,終止劑用量為總引發(fā)劑量的5倍,結(jié)構(gòu)改性劑M用量為單體質(zhì)量的0.50%,結(jié)構(gòu)改性劑N用量為單體質(zhì)量的0.06%.實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表3.

    由表3可看出,前期引發(fā)劑的最佳用量為0.06%.用量太少時(shí),增強(qiáng)效果不佳,可能是由于聚合反應(yīng)進(jìn)行不夠充分,單體尤其是離子單體的轉(zhuǎn)化率不夠高;用量太大時(shí),增強(qiáng)效果下降,可能是由于活性中心濃度過高,使聚合產(chǎn)物分子量變小,同時(shí)還導(dǎo)致聚合反應(yīng)過快、均衡性變差(不利于離子單體參與聚合),分子量分布也被進(jìn)一步拉寬.

    2.2.2 后期引發(fā)劑用量的影響

    單體摩爾配比為n(AM)∶n(DMC)∶n(MA)=100∶6∶3,改變聚合后期的引發(fā)劑量.其它重要的合成參量為:前期引發(fā)劑量為單體質(zhì)量的0.06%,終止劑用量為總引發(fā)劑量的5倍,結(jié)構(gòu)改性劑M用量為單體質(zhì)量的0.50%,結(jié)構(gòu)改性劑N用量為單體質(zhì)量的0.06%.實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表4.

    由表4可見,隨著后期引發(fā)劑用量的增加,產(chǎn)物的粘度不斷上升,產(chǎn)物的增強(qiáng)性能則是先提高后降低.在后期引發(fā)劑用量為單體質(zhì)量的0.027%時(shí),指標(biāo)最佳.當(dāng)用量繼續(xù)增加時(shí),聚合體系的粘度上升得很快,必須中途提前強(qiáng)行將其終止,盡管如此,所得產(chǎn)品還是明顯地出現(xiàn)了凝膠化現(xiàn)象和流動(dòng)性變差.這可能是緣于聚合產(chǎn)物的分子大小與形態(tài)在此發(fā)生了顯著變化.同時(shí)還可能正是這種改變導(dǎo)致了產(chǎn)物的增強(qiáng)性能的下降.

    表4 后期引發(fā)劑用量對(duì)聚合反應(yīng)及產(chǎn)物增強(qiáng)性能的影響

    2.3 結(jié)構(gòu)改性劑M的用量對(duì)產(chǎn)物增強(qiáng)性能的影響

    單體摩爾配比為n(AM)∶n(DMC)∶n(MA)=100∶6∶3時(shí),改變結(jié)構(gòu)改性劑M的用量.其它重要的合成參量為:前期引發(fā)劑量為單體質(zhì)量的0.06%,后期的引發(fā)劑量為單體質(zhì)量的0.027%,終止劑用量為總引發(fā)劑量的5倍,結(jié)構(gòu)改性劑N用量為單體質(zhì)量的0.06%.實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表5.

    表5顯示,結(jié)構(gòu)改性劑M對(duì)聚合反應(yīng)及產(chǎn)物的增強(qiáng)性能有著顯著的影響:M用量不夠時(shí),聚合體系會(huì)極其粘稠,甚至凝膠化,同時(shí)所得產(chǎn)物的增強(qiáng)性能也較一般;隨著M用量的逐漸增加,聚合產(chǎn)物的粘度不斷降低,增強(qiáng)性能則是先大幅增加而后有所降低.在改性劑M用量為單體質(zhì)量的0.50%時(shí),增強(qiáng)性能最佳.

    表5 結(jié)構(gòu)改性劑M的用量對(duì)產(chǎn)物增強(qiáng)性能的影響

    2.4 結(jié)構(gòu)改性劑N的用量對(duì)產(chǎn)物增強(qiáng)性能的影響

    單體摩爾配比為n(AM)∶n(DMC)∶n(MA)=100∶6∶3時(shí),改變結(jié)構(gòu)改性劑N的用量.其它重要的合成參量為:前期引發(fā)劑量為單體質(zhì)量的0.06%,后期的引發(fā)劑量為單體質(zhì)量的0.027%,終止劑用量為總引發(fā)劑量的5倍,結(jié)構(gòu)改性劑M用量為單體質(zhì)量的0.50%.實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表6.

    由表6可知,結(jié)構(gòu)改性劑N對(duì)聚合反應(yīng)及其產(chǎn)物的增強(qiáng)性能有著顯著的影響:N用量越大,聚合體系的粘度上升越快.同時(shí),所得產(chǎn)物的增強(qiáng)性能也隨之不斷提高,直至出現(xiàn)凝膠化和流動(dòng)性變差現(xiàn)象為止.這可能是由于聚合物分子間發(fā)生偶合,導(dǎo)致聚合物的分子形態(tài)由枝化狀態(tài)轉(zhuǎn)向體型狀態(tài),從而大大地破壞了其自身的分散性,也不利于其與紙纖維相互靠近并發(fā)生相互作用.

    表6 結(jié)構(gòu)改性劑N的用量對(duì)產(chǎn)物增強(qiáng)性能的影響

    2.5 終止劑的作用

    前文已提及,在聚合體系粘稠度急劇上升時(shí),為避免出現(xiàn)凝膠,必須及時(shí)應(yīng)用終止劑強(qiáng)行終止聚合反應(yīng).此外,本研究發(fā)現(xiàn),不少以前述方法(無外加終止劑)制備的產(chǎn)品在存放過程中出現(xiàn)增稠甚至是凝膠現(xiàn)象.對(duì)此,初步判斷是由于上述產(chǎn)品仍具有一定的聚合反應(yīng)活性所致.為此,在聚合反應(yīng)末期,特加入一定量的鏈終止劑以淬滅可能存在的聚合活性中心.實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表7.

    表7 鏈終止劑對(duì)聚合產(chǎn)物的穩(wěn)定作用

    由表7可知,鏈終止劑對(duì)聚合產(chǎn)物體系確實(shí)具有穩(wěn)定作用,用量則需要達(dá)到引發(fā)劑總用量的4倍以上,為保險(xiǎn)起見,選定其用量為引發(fā)劑總用量(質(zhì)量)的5倍.

    3 結(jié) 論

    以丙烯酰胺、甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨和馬來酸為基本原料,引入一定量的結(jié)構(gòu)改性劑M,N,通過前后兩次引發(fā)聚合,最后加入終止劑終止和穩(wěn)定聚合產(chǎn)物而制得了一種新型兩性聚丙烯酰胺型紙張?jiān)鰪?qiáng)劑.其具體的合成條件為:?jiǎn)误w摩爾配比n(AM)∶n(DMC)∶n(MA)=100∶6∶3,產(chǎn)物的固含為15%,引發(fā)劑采用過硫酸銨,分前后兩次引發(fā),前期引發(fā)劑用量為單體質(zhì)量的0.06%,后期引發(fā)劑用量單體質(zhì)量的0.027%,以亞硫酸鈉為終止劑,用量為引發(fā)劑總質(zhì)量的5倍,結(jié)構(gòu)改性劑M的用量為單體質(zhì)量的0.50%,結(jié)構(gòu)改性劑N的用量為單體質(zhì)量的0.07%.據(jù)此制備的兩性聚丙烯酰胺用于??埖诐{,用量為3.0%時(shí),手抄成紙的耐破指數(shù)提高了31%,環(huán)壓指數(shù)提高了35%.

    [1]殷偉芬,壽慧鈺,郭偉杰.兩性聚丙烯酰胺紙用增強(qiáng)劑的合成和應(yīng)用[J].湖南造紙,2003(3):23-25.

    [2]彭曉宏,沈家瑞.兩性P(DMC/AM/AA)紙張?jiān)鰪?qiáng)劑的合成和應(yīng)用[J].功能高分子學(xué)報(bào),1998,11(2):177-182.

    [3]楊福廷,顧連花,崔素芳,等.兩性聚丙烯酰胺提高紙張強(qiáng)度的研究[J].中國造紙,2002(6):18-20.

    [4]朱文遠(yuǎn),趙傳山,于建仁.新型兩性聚丙烯酰胺的增強(qiáng)劑的制備[C]//’2005(第十二屆)全國造紙化學(xué)品開發(fā)應(yīng)用技術(shù)研討會(huì)論文集.杭州:中國造紙化學(xué)品工業(yè)協(xié)會(huì),2005:141-146.

    [5]劉書釵.制漿造紙分析與檢測(cè)[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2004:183-239.

    Study on the preparation of a novel amphoteric polyacrylamide paper dry-strength agent

    MENG Ju-guang,QIN Chang-h(huán)uang,LI Shan-ying
    (Guangzhou Startec Science and Technology Development Co.Ltd.,Guangzhou 510660,China)

    According to the papermaking system's latest developing trend,designed and prepared a novel amphoteric polyacrylamide paper dry-strength agent,which is the copolymerization product of AM,DMC and MA,and had been modified and with branched structure.Its optimum preparing conditions were determined as follows:the molar ratio of AM,DMC and MA is 100∶6∶3,the total solid content of the product is designed to be 15%,the initiator was ammonium persulfate,initiated twice,firstly its dosage is 0.06%,based on the weight of the monomers,and 0.027%for the second time,while the dosage of the terminator is 5 times the weight of the total initiators',as for structure modifier M&N,their dosages,relative to the weight of the monomers,were 0.50%and 0.07%.When this amphoteric polyacrylamide was used in kraft paper bottom pulp by 3.0%,the handmade paper's bursting index and ring crush index increased by 31%and 35%.

    amphoteric polyacrylamide;triple monomers based copolymerization;branched structure;paper dry-strength agent

    TS727.2

    A

    1673-9981(2010)04-0480-06

    2010-09-09

    孟巨光(1966—),男,浙江諸暨人,碩士.

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